2020, Vol. 41
大气中80%~90%的臭氧(O3)主要集中在平流层中, 能起到吸收太阳紫外辐射的作用, 但对流层中的O3为痕量气体, 如果浓度异常升高会造成人体及动植物的健康损害.因此, 防止对流层O3浓度异常升高是大气环境领域最为关注的热点问题之一.对流层O3是由于大气中NOx和VOCs的排放, 并在太阳辐射的条件下, 通过一系列复杂的化学反应生成的.但对于城市地区, 由于城市化进程的加快, 导致工业、交通等领域大量排放NOx和VOCs等前体物, 促使O3污染问题日益频繁.
由于O3是二次生成的产物, 与前体物NOx和VOCs之前存在复杂的非线性关系, 对于各个城市或地区而言, O3与前体物之前都存在不同的响应关系, 因此了解O3生成的敏感性, 构建O3浓度与排放之间的响应关系是制定O3前体物削减策略的关键步骤.早在1990年Sillman等[1]就利用区域光化学模型探讨了碳氢化合物及NOx与O3生成在美国地区的关系, 并建立了三者之间的EKMA关系, 随后利用EKMA曲线来表征O3浓度与前体物之间的关系被得到广泛认可, 并在国内外普遍应用[2~5].对于分析O3生成敏感性的手段有多种多样, 从观测的角度可基于光指示剂[6~8]和OBM[9, 10]等手段; 从模型的角度出发, 可以利用强力法(BFM), Wang等[11]利用BFM手段, 建立不同前体物减排情景, 计算珠三角地区O3生成的敏感性, 但是其缺点是需要反复计算情景, 如果计算情景多需要较高的计算机资源; 除此之外, 还可以利用直接去耦合法(DDM/HDDM)来计算O3生成敏感性, Cohan等[12]利用HDDM的研究手段分析美国东南部地区O3敏感性.北京、天津夏季O3生成城区均属VOCs控制而郊区为NOx和VOCs协同控制[13, 14].Shen等[15]利用HDDM计算了珠三角O3生成与前体物之间的关系, 表明不同区域不同时间存在较大差异.DDM/HDDM与BFM相比, 具有效率高、结果稳定和能够准确反映局部灵敏度等优点, 并被广泛应用[16].
山东省德州市是2017年实施秋冬季攻坚方案的“2+26”城市之一, 自方案实施以来, 以PM2.5为主的颗粒物污染得到有效治理, 但O3污染问题日益凸显, 对AQI达标压力较大, 目前针对德州市O3污染的相关研究基本空缺, 本研究为了初步探清德州O3污染特征, 利用HDDM的方法, 分析德州市O3生成敏感性, 以期为德州市O3污染防控提供参考和建议.
1 材料与方法 1.1 WRF-CAMx模型本研究采用WRF-CAMx空气质量模型系统, 气象场由WRF-v3.9.1(Weather Research and Forecasting)提供[17].为提高计算效率, 采用三层嵌套网格(D01、D02和D03).中心经纬度为110°E, 34°N.D01、D02和D03的水平格距分辨率分别为36 km×36 km、12 km×12 km和4 km×4 km.模式垂直方向设为27层, 模式顶层为100 hPa.气象初始场和侧边界资料选用NCEP/NCAR的1°×1°全球再分析场资料, 边界条件每6 h更新一次[18].
本研究采用的空气质量模型为CAMx-v6.50版本[19], 模型选用Carbon Bond 05气相化学机制[20], 采用14层垂直分层, D01的网格数为252×243, D02的网格数为228×135, D03的网格数为136×173. D01和D02采用MEIC排放清单[21]; D03区域采用MEIC清单, 德州市采用本研究团队更新的2017年排放清单, 天然源排放清单均由MEGAN-v2.10模型计算提供[22].模拟区域示意如图 1所示.
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图 1 模型模拟区域示意 Fig. 1 Modeling domain of WRF-CAMx model |
DDM方法是直接进行灵敏度计算的一种研究工具[23~25], 通过直接求解模型的灵敏度方程组得到浓度对某些参数的斜率.直接去耦合法是利用泰勒展开式的方法, 计算污染物关于多种参数的敏感性, 例如排放速率、初始条件和边界条件、干湿沉降等.其中DDM是计算污染物的一阶敏感性, 但是如O3存在很强的非线性关系, 因此对较大前体物的扰动存在一定的误差, 因此Hakami等[26]在DDM的基础上增加了二阶扰动, 称为高阶直接去耦合法(HDDM).其主要计算原理为:
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(1) |
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(2) |
其中公式(1)为一阶敏感性, 即DDM, 公式(2)为二阶敏感性, 即HDDM. Pi为输入参数, 其扰动Pi是通过标定变量ε来定义的, C为物种浓度矢量. 一阶和二阶敏感性单位与物种浓度单位相一致[27].对于O3浓度关于前体物NOx和VOCs的排放而言, 其敏感性可表达为:
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(3) |
其中:
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式中, ΔN和ΔV表示前体物NOx和VOCs的减排比例, SN(1)为O3浓度关于NOx排放的一阶敏感系数, SV(1)为O3浓度关于VOCs排放的一阶敏感系数, SN(2)为O3浓度关于NOx排放的二阶敏感系数, SV(2)为O3浓度关于VOCs排放的二阶敏感系数, SNV(2)为O3浓度关于NOx与VOCs排放共同影响的敏感系数.
据报道, HDDM方法在计算O3浓度时, 如果减排量较大, 会造成较大的偏差[28], 考虑实际减排可行性, 建议将50%扰动作为HDDM计算上限[14].对于O3控制类型的计算, 以NOx与VOCs削减50%所对应的O3浓度变化, 分别记为dO3_N50和dO3_V50, 作为判定依据, 当dO3_N50≥5 μg·m-3, 且dO3_N50>2×dO3_V50时为NOx控制区; 当dO3_V50≥5 μg·m-3, 且dO3_V50>2×dO3_N50时为VOCs控制区; 当dO3_N50≥5 μg·m-3或dO3_V50≥5 μg·m-3, 但两者差在2倍以内时, 为NOx与VOCs协同控制; 当-5 < dO3_N50 < 5且-5 < dO3_V50 < 5时, 为非控制区; 当dO3_N50≤-5且dO3_V50＜5时, 为NOx滴定区[14].
1.3 准确性检验图 2为模型模拟期间的逐小时模型效果检验, 本研究选择德州市儿童乐园站监测站点(位于城区)以及九衢泉站(位于郊区)进行模型准确性检验.结果表明, 总体模型可以较好反演2018年夏季德州市O3浓度变化趋势, 但是对6月有所低估, 7月和8月的模拟准确性较高, 能较好抓住日间O3峰值, 模型可用于后续分析.
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图 2 O3浓度时间序列检验 Fig. 2 Validation of O3 concentrations |
为了进一步验证HDDM方法的准确性, 本研究额外计算了1组BFM情景, 计算最大扰动情况下降, 即NOx和VOCs削减50%时的O3浓度, 并选取德州市德城区(城区)和德州市夏津县(郊区)两个网格点进行比较.结果显示(图 3), HDDM方法与BFM相比, 前体物削减在50%以内的削减效果基本一致, 两者相关系数无论是在德州城区还是郊区均可达到0.99以上, 因此HDDM方法在0~50%以内的扰动能够基本与BFM方法吻合.
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图 3 前体物削减50%情景下HDDM方法与BFM方法相关性检验 Fig. 3 Correlation tests between HDDM method and Brute-force method under 50% reduction of ozone precursors |
根据上述O3敏感性区域判定方法, 计算NOx和VOCs削减50%情况下, 2018年夏季不同月份的O3日最大8h浓度敏感值空间分布, 如图 4所示.负值表示负敏感性, 即前体物削减会导致O3浓度上升; 正值表示正敏感性, 即前体物削减O3浓度降低. 6月O3对NOx排放的敏感性[图 4(a1)]大部分区域呈现正敏感性, 即削减NOx排放易导致德州6月日间O3浓度下降, 但在德州中心城区, 以及南部和西部部分区域呈负敏感性.而VOCs减排对O3的生成[图 4(a2)]均表现为正敏感性, 并且敏感系数强于NOx.从O3敏感区域的划分结果看[图 4(a3)], 德州市6月日间O3在东北及西南区域属于NOx和VOCs协同控制, 而城区及东南区域属VOCs控制型, 对于协同控制型地区, 削减NOx和VOCs排放均能达到控制O3污染的目标, 但对于城区在内的VOCs控制区削减NOx会导致O3浓度反弹或没有效果.
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(a)6月; (b)7月; (c)8月; 蓝色边界为德州市区域范围 图 4 O3敏感因子区域分布特征 Fig. 4 Spatial distribution of ozone sensitive factors |
7月NOx和VOCs敏感因子的正负分布特征与6月相似, 但其敏感绝对值均有所下降, 从O3敏感区划分结果看[图 4(b3)], 协同控制型地区明显增大, 而德州城区及南部部分地区仍属于VOCs控制区.
8月O3生成对NOx的敏感值较强, VOCs的敏感性介于6月和7月之间, NOx削减对德州大部分区域呈现正敏感性, 而对德州中心城区和南部区域仍为负敏感性[图 4(c1)], VOCs敏感性呈现南部强而北部较弱[图 4(c2)], 从敏感区域判定结果分析8月德州日间O3依然以NOx和VOCs协同控制为主, 城区及东南部分地区为VOCs控制型[图 4(c3)].
综合上述分析, 可以看出6月和8月O3随前体物变化的敏感性相对较强, 7月相对较弱.从空间上看, 德州中心城区和郊区的控制类型有所差异, 德州中心城区夏季3个月均为VOCs控制型, 即削减VOCs排放对控制O3污染效果较好; 西南至东北区域在夏季3个月均属于NOx和VOCs协同控制型, 即削减NOx和VOCs排放对这些地区均能达到控制O3污染目的; 东南部地区呈现VOCs控制型和协同控制型交替分布, 6月的VOCs控制型的面积占比较大, 而7月相对面积占比较小. Li等[29, 30]和Wang等[31]的报道也显示, 我国城市地区多以VOCs控制型为主, 而郊区以NOx控制型或两者协同控制为主.德州城区工业发达、交通密集因此属VOCs控制型, 而下风向的郊区虽然排放密度降低, 但是由于德州属于工业城市, 依然存在较高的前体物排放, 因此德州郊区属于协同控制型, 这一规律也符合文献中报道[32].
2.2 O3敏感性时间特征以上分析是基于日最大8 h浓度的月均结果, 但是具体到每天, 甚至每个小时, O3生成敏感系数差异性较大[11], 本研究提取德州德城区网格作为城区[图 5(a)], 提取夏津县网格作为郊区[图 5(b)], 计算NOx和VOCs各削减50%比例下O3日最大8 h浓度每日敏感性.可以看出, 6月和8月的敏感系数变化幅度较大, 6月dO3_N50和dO3_V50月均值城区分别为2.3 μg·m-3和18.7 μg·m-3, 郊区分别为19.1 μg·m-3和19.7 μg·m-3, 8月dO3_N50和dO3_V50月均值城区分别为0.1 μg·m-3和15.3 μg·m-3, 郊区分别为15.0 μg·m-3和16.4 μg·m-3.而7月的敏感系数较为稳定, 城区与郊区均表现为这一特征, 城区dO3_N50和dO3_V50分别为4.7 μg·m-3和13.0 μg·m-3, 郊区分别为15.0 μg·m-3和11.8 μg·m-3. Itahasha等[33]利用HDDM发现, 中国东部温度较低的冬季O3生成属于强VOCs控制型, 而随着温度的升高VOCs敏感性减弱, NOx敏感性增强, 这也与本研究结论相一致, 温度较低的6月(27.3℃)VOCs敏感性较强于温度较高的7月(28.4℃).除了VOCs均表现为正敏感性外, NOx每日呈正负交错的特征, 尤其是6月和8月城区NOx负面感性出现概率较高, 因此具体到逐日而言, 相同的削减方案对每日的效果均不同, 对不同区域也有差异.
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图 5 德州市城区及郊县O3敏感因子逐日变化趋势 Fig. 5 Diurnal variations in ozone sensitive factors in urban and suburban areas of Dezhou |
为了进一步说明德州市不同区域O3敏感性特征以及在不同敏感控制区的最优减排方案, 提取德州德城区网格为城区站点、夏津县网格为郊区站点, 分析其EKMA曲线并计算不同前体物控制比例下削减效果, 并将最大削减幅度控制在50%以内, 如图 6和图 7所示.前体物削减敏感性测试在NOx和VOCs削减比例加和相等的前提下进行, 例如, 前体物削减比例为50%时, 对于仅削减NOx排放方案为NOx削减50%, VOCs不削减; 对于NOx:VOCs=4:1而言削减方案为NOx削减40%、VOCs削减10%;对于NOx:VOCs=3:1而言削减方案为NOx削减37.5%、VOCs削减12.5%, 以此类推.
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(a)6月; (b)7月; (c)8月 图 6 2018年的6、7和8月德州城区日最大8 h浓度EKMA曲线及敏感性测试 Fig. 6 EKMA curves and sensitivity tests of daily 8-hour maximum O3 concentrations in Dezhou urban area during June, July, and August, 2018 |
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(a)6月; (b)7月; (c)8月 图 7 2018年6、7和8月德州郊县日最大8 h浓度EKMA曲线及敏感性测试 Fig. 7 EKMA curves and sensitivity tests of daily 8-hour maximum O3 concentrations in Dezhou suburban area during June, July, and August, 2018 |
从图 6(a)看出, 城区6月在仅削减NOx排放的情况下, O3浓度不降反升, 当NOx削减比例为20%时, O3日最大8 h平均浓度将会上升1 μg·m-3, 而直到NOx削减比例达50%时, 才能与基准情景相持平.当NOx:VOCs=4:1时, 前体物排放需要削减至40%减排量才能与基准情景持平, 而NOx:VOCs=3:1时需要削减至20%, 当VOCs的比例进一步增大时, O3削减效果越好[图 6(a2)], 从EKMA曲线可以看出, 等值线在NOx削减一侧几乎没有变化或增大而在VOCs削减侧数值逐步减小, 即当增加VOCs削减比例时, O3降幅会变大, 也更进一步说明了德州城区的NOx敏感性较弱而对VOCs的敏感性较强.图 6(b)和图 6(c)也显示, 在7月和8月会出现类似情况, 如果仅削减NOx排放, 并且削减力度较小的情况下O3浓度会有所反弹, 直到NOx和VOCs的削减比例小于3倍时, O3浓度才不会出现反弹, 而随着VOCs削减比例的增大, O3浓度控制效果也变得更好.因此, 整体德州城区在夏季受VOCs排放更敏感, 针对这一特征, 德州城区夏季的最优减排方案应以仅削减VOCs排放作为优先考虑, 但如果实际减排情景污染满足这一情况, 也应该严格控制NOx减排量.
对于德州郊县而言(图 7), 6、7和8月在不同的NOx与VOCs削减比例下, O3浓度均会下降, 并且在前体物削减比例在30%以内时, 各种减排比例得到的O3浓度控制效果较接近, 6月假设前体物削减30%, 各类减排情景O3日最大8 h浓度月均值可以下降4%~8%; 7月各类情景可下降4%~5%; 8月各类情景可下降5%~6%, 研究进一步表明德州郊县O3污染为NOx与VOCs协同控制, 即削减NOx与VOCs排放均能遏制O3污染, 但考虑实际减排成本建议前体物削减比例以NOx:VOCs=1:1为德州郊区最优减排方案.
3 结论(1) 在空间上, 德州市中心城区属VOCs控制型, 即削减NOx排放存在O3浓度反弹或无效的风险; 郊区为NOx与VOCs协同控制型, 即削减NOx或VOCs均能达到控制O3污染的目的.
(2) 在时间上, 6月和8月的敏感系数变化幅度较大, VOCs敏感值较大, 其中6月dO3_V50城区为18.7 μg·m-3, 郊区为19.7 μg·m-3, 8月dO3_V50城区为15.3 μg·m-3, 郊区为16.4 μg·m-3, 而7月dO3_V50城区和郊区分别为13.0 μg·m-3和11.8 μg·m-3; NOx敏感值城区郊区差异较大, 城区每日呈正负交错的特征, 而郊区大部分为正值, 并与VOCs敏感值相接近, 6、7和8月dO3_N50分别为19.1、15.0和15.0 μg·m-3.
(3) 通过对德州城区和郊区前体物削减方案的分析, 由于城区属VOCs控制, 因此应考虑以仅VOCs削减为优先, 但如果无法满足, 要严格控制NOx与VOCs削减比例; 而郊区属于NOx和VOCs协同控制型, 因此两者减排效果基本相当, 考虑实际减排成本建议以NOx:VOCs=1:1为优先.
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