2020, Vol. 41
2. 天津市环境气象中心, 天津 300074
, XU Hong1 , CAI Zi-ying2 , LI Peng1 , LIU Bin1 , YUAN Jie1 , ZHENG Nai-yuan1 , TANG Miao1 , CHEN Kui1
, DENG Xiao-wen1
2. Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074, China
重污染天气是不利气象条件和较高污染物排放量共同作用的结果, 逆温、高湿和静稳等不利气象条件是重污染发生的外因[1~4], 较高污染物排放量是重污染天气形成的主要内因[5~7].京津冀区域是我国污染物排放较高的区域之一, 颗粒物污染严重[8], 近年来, 以PM2.5为首要污染物的重污染天气频发[9~14]. 2020年1月下旬开始至2月中旬, 受春节假期及新冠疫情延迟复工影响, 大量工地停工、移动源活动减少和工业企业排放量降低, 京津冀区域部分涉气污染源的排放强度发生了明显变化, 但期间京津冀区域仍发生了重污染天气过程.目前关于春节假期期间空气质量的分析主要集中在烟花爆竹燃放对空气质量的影响[15~23], 有关春节假期重污染研究十分有限.春节假期期间重污染过程有什么样的污染特征？在涉气污染源的排放强度发生了明显变化的情况下, PM2.5的化学组分和来源有什么样的变化？这些变化为大气污染防治带来哪些启示和指导？因此, 十分有必要开展春节假期以及其它时期重污染天气污染特征分析, 为大气污染防治提供技术支撑.
天津是京津冀区域核心城市之一, 位于京津冀区域的中北部, 是环渤海地区的经济中心, 2017年常驻人口为1 556万, 机动车保有量为294万辆[24], 主要工业包括石油化工、电子、机械制造和钢铁冶金等, 是京津冀区域典型工业城市, PM2.5污染较重, 选取天津市为研究城市开展重污染天气污染特征分析具有一定代表性.天津于2020年1月24日开始春节放假, 之后受延迟复工影响, 污染源的排放强度发生明显变化, 2月9~10日重污染天气发生在春节延迟复工期间, 为便于分析比较, 将1月16~18日重污染天气称为重污染过程Ⅰ, 2月9~10日重度污染天气称为重污染过程Ⅱ.
1 材料与方法 1.1 观测场地环境空气质量监测数据来自天津市空气质量监测网络, 目前天津市空气质量监测网络共有城市评价点23个, 其中国控评价点14个, 市控评价点9个, 覆盖天津市所有区.PM2.5组分监测点位于南开区天津市生态环境监测中心4楼顶, 距地面约15 m, 为天津市生态环境监测中心超级观测站.采样点周边为居住区和学校, 北面300 m左右为主要交通线复康路, 监测时间为2020年1月1日至2月15日.监测点位分布见图 1.
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图 1 监测点位分布示意 Fig. 1 Location of the sampling station |
采用美国Thermo公司TEOM 1405F监测PM2.5, 质量控制严格按照《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817-2018)[25]要求进行.Thermo 42i监测NOx、Thermo 43i监测SO2和Thermo48i监测CO, 仪器每天进行自动校准, 质量控制均严格按照《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 818-2018)[26]要求进行.
采用美国AIM-URG9000D离子分析仪监测PM2.5中阴离子(SO42-、NO3-、Cl-和F-)和阳离子(Ca2+、NH4+、Na+、K+和Mg2+).每月配制标准溶液(标准溶液均为优级纯), 绘制标准曲线, 相关系数除NH4+外, 均大于99.9%(NH4+相关系数大于99.5%), 定期检查系统采样主流量(3 L·min-1).采用美国Sunset Laboraory Inc碳分析仪监测PM2.5中碳(OC、EC), 系统每天自动内标检查, 每月用标准蔗糖溶液进行外标校正, 并定期检查系统采样流量(8 L·min-1).芬兰CL31云高仪观测大气边界层高度.受检测原理局限, 当出现云层比较厚和云层比较低的情况, 监测仪器发出的光检测信号会被大量吸收, 仪器无法接收返回信号, 造成监测数据缺失, 导致监测数据不连续.
气象观测数据来自中国气象局天津大气边界层观测站(台站编号为54517);区域其他城市空气质量数据来自真气网(https://www.aqistudy.cn/); 污染物浓度与气象观测数据分析时均以小时为时间分辨率.
1.3 来源解析方法采用正定因子分解(positive matrix factorization, PMF)模型对PM2.5的来源进行解析, PMF模型利用权重计算颗粒物中各化学组分的误差, 通过最小二乘法确定主要污染源及其贡献[27, 28]. ations in regional pollution during heavy pollution process ⅠPMF模型为:
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(1) |
式中, X为受体点位样品的各组分质量浓度矩阵, G为源贡献矩阵, F为源成分谱矩阵, E为残差.
将颗粒物中化学组分数据作为模型输入文件, 经数学算法分解得出F、G和E.根据F对各类因子进行识别, 判别出各因子的主要来源, 而G可以估算各排放源对大气颗粒物的贡献情况, E可表示模型计算过程中的不确定性.
PMF模型在式(1)的基础上, 添加了目标函数:
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(2) |
式中, m和n分别表示样本数量和组分数量; eab表示第a个样本中第b个组分的残差; σab代表第a个样本中第b个组分的不确定度; σab是由采样及分析过程中的采样误差、测量的检出限、缺失数据和异常值等因素决定的, PMF模型在解析过程中目的是使目标函数Q(E)最小.
2 结果与分析 2.1 气象因素分析 2.1.1 区域污染演变2020年1月14日00:00至15日04:00, 弱高压下沉气流导致太行山前出现污染快速累积, 保定等地出现严重污染, 天津市PM2.5浓度以优良为主, 1月15日05:00至10:00, 偏西和西南方向高浓度污染气团在西到西南风作用下向天津传输, 天津PM2.5浓度迅速上升, 仅5 h PM2.5浓度从良升至重度污染(图 2).此后受弱高压系统和南北风场辐合影响, 天津PM2.5浓度保持重度污染水平, 仅在1月17日下午垂直扩散条件好转, 边界层高度抬升, PM2.5浓度出现短暂降低.该重污染过程持续至1月19日凌晨, 受冷空气影响, 天津地面转为西北风4~5级, 大气扩散条件逐渐转好, PM2.5浓度由北向南逐渐降低.
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数据来源:真气网(https://www.aqistudy.cn/) 图 2 重污染过程Ⅰ区域污染演变 Fig. 2 Variations in regional pollution during heavy pollution process Ⅰ |
2020年2月8日午后, 天津市大气扩散垂直扩散条件较好, 空气质量为良, 但京津冀太行山东侧大部分城市空气质量为重度污染, 2月9日受自西向东弱冷空气影响, 京津冀太行山东侧城市空气质量改善, 但污染物受偏西-西南风影响传输至京津地区, 并在该区域内受高湿度环境、辐合风场和低边界层高度等不利气象条件影响, 持续出现重污染天气, 2月11日白天, 天津南部地区东南风增加, 中南部地区空气质量由重度转为轻度, 但天津北部区域以及廊坊和北京地区仍然维持重度污染水平, 直到2月14日早晨, 受东北路径冷空气影响, 京津区域空气质量彻底转好(图 3).
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数据来源:真气网(https://www.aqistudy.cn/) 图 3 重污染过程Ⅱ区域污染演变 Fig. 3 Variations in regional pollution during heavy pollution process Ⅱ |
两次污染过程均呈现显著的前期区域输送和后期本地不利气象条件叠加双重影响特征.一方面, 污染气团的区域内迁移为局地重污染天气的发生提供可能; 另一方面, 本地不利气象条件的持续使污染气团无法再次移动, 为局地重污染天气持续提供驱动.两次重污染期间, 天津地面风向基本以西南风-南风为主, 重污染过程Ⅰ平均风速为1.4m·s-1, 平均相对湿度为65%, 部分时段相对湿度达95%;重污染过程Ⅱ平均风速为0.8 m·s-1, 平均相对湿度为68%, 部分时段相对湿度达99%, 接近饱和.高湿促进气溶胶的吸湿增长[29~31], 为气态前体物向二次颗粒的转化提供适宜的条件[1, 9, 12, 29], 造成PM2.5浓度的累积上升.边界层高度可用来表征大气垂直扩散能力[32], 两次重污染期间, 天津边界层高度均低于300 m, 部分时段边界层高度仅为120 m左右(图 4), 近地层均存在逆温(图 5), 垂直方向扩散能力差, 污染物在近地面显著累积.总之, 从气象条件上看, 两次重污染过程相似, 前期区域输送后期叠加本地不利气象条件, 导致重污染天气发生.
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图 4 两次重污染过程中天津地面气象数据及PM2.5浓度 Fig. 4 Meteorological data and PM2.5 concentrations during two heavy pollution processes in Tianjin |
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图 5 两次重污染过程中温廓线分布 Fig. 5 Vertical distribution of temperature during two heavy pollution processes in Tianjin |
两次重污染过程中, 污染物小时浓度均随着风速、相对湿度和边界层高度的变化而发生变化.从总体浓度水平看, 重污染过程Ⅰ全市污染物平均浓度高于重污染过程Ⅱ, 重污染过程Ⅰ全市SO2、NO2、PM2.5和CO的平均浓度为12 μg·m-3、79 μg·m-3、229 μg·m-3和2.5mg·m-3, 重污染过程Ⅱ全市SO2、NO2、PM2.5和CO的平均浓度为11 μg·m-3、53 μg·m-3、161 μg·m-3和1.9mg·m-3.与重污染过程Ⅰ相比, 重污染过程Ⅱ污染物浓度和污染程度均明显降低, 尤其是NO2平均浓度下降32.9%.重污染过程Ⅰ中SO2/NO2的比值为0.15, 低于重污染过程Ⅱ中的0.21, 说明重污染过程Ⅱ中移动源的贡献降低[33].从空间分布上看, 两次重污染过程中SO2和NO2空间分布相似, 但重污染过程Ⅱ中SO2和NO2浓度明显降低; 对于PM2.5和CO来说, 重污染过程Ⅱ天津北部的蓟州、宝坻浓度较高(图 6).虽然两次重污染过程气象条件相似, 但受春节假期和延迟复工影响, 重污染过程Ⅱ中PM2.5浓度峰值明显低于重污染过程Ⅰ, 减少污染物排放量对PM2.5浓度削峰作用明显.
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图 6 两次重污染过程天津主要污染物浓度空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of main pollutants during two heavy pollution processes in Tianjin |
两次重污染过程中PM2.5化学组分呈现不同的特征.重污染过程Ⅰ中二次无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)平均浓度为133.9 μg·m-3, 远高于重污染过程Ⅱ的87.3 μg·m-3, 尤其是NO3-平均浓度, 重污染过程Ⅰ是重污染过程Ⅱ的1.9倍; 重污染过程Ⅰ中EC平均浓度为5.1 μg·m-3, 是重污染过程Ⅱ的1.9倍; 两次重污染过程OC和Cl-平均浓度基本平稳, 重污染过程Ⅱ浓度略高; K+平均浓度在重污染过程Ⅱ明显增加, 达4.6 μg·m-3, 是重污染过程Ⅰ平均浓度的1.9倍; 两次重污染过程Ca2+、Na+和Mg2+平均浓度均较低, 重污染过程Ⅰ中平均浓度分别为0.4、1.5和0.2 μg·m-3, 重污染过程Ⅱ中平均浓度分别为0.2、1.5和0.3 μg·m-3.
从PM2.5中化学组分占比看(图 7), 两次重污染过程二次无机离子在PM2.5中占比均较高, 重污染过程Ⅰ和Ⅱ中分别为53.8%和51.9%, 进一步说明高湿的气象条件促使气态前体物的二次转化.与重污染过程Ⅰ相比, 重污染过程Ⅱ中SO42-、NH4+、OC、Cl-和K+等组分在PM2.5中的占比明显上升, 分别由重污染过程Ⅰ的16.2%、12.6%、5.4%、2.2%和1.0%升至重污染过程Ⅱ的18.8%、13.8%、8.4%、3.3%和2.7%; NO3-和EC在PM2.5中占比下降, 分别由重污染过程Ⅰ的25.0%和2.0%降至重污染过程Ⅱ的19.3%和1.6%;两次重污染过程Ca2+、Na+和Mg2+在PM2.5中占比均较低, 重污染过程Ⅰ中分别为0.2%、0.6%和0.1%, 重污染过程Ⅱ中分别为0.1%、0.9%和0.2%.
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图 7 两次重污染过程PM2.5中化学组分浓度及占比 Fig. 7 Chemical constituent concentrations and their mass ratios to PM2.5 during two heavy pollution episodes |
两次重污染过程PM2.5化学组分分布与污染源排放强度的变化密切相关.重污染过程Ⅰ, 移动源、工业企业排放正常, 与这些源排放相关的二次无机离子和EC等组分浓度均较高[34].重污染过程Ⅱ, 受延迟复工影响, 移动源大量减少, NO2平均浓度明显下降, 与移动源排放相关的NO3-浓度及在PM2.5中占比呈现明显下降趋势; 由于移动源的大幅降低, 重污染过程Ⅱ中二次无机离子主要由燃煤源排放的气态前体物(SO2和NOx)转化而成.重污染过程Ⅱ中SO42-和OC占比明显高于重污染过程Ⅰ, 说明燃烧源影响增加.受延迟复工影响, 大量外出务工人员只能呆在家里, 这些务工人员主要居住于郊区或农村, 燃烧和生物质的影响增加可能与农村取暖和餐饮有关.同时, 2月9~10日为元宵节期间, K+、Na+和Mg2+在PM2.5中占比增加可能与烟花爆竹燃放有关.从全市各区CO浓度分布看, 天津远郊区浓度相对较高, 这也在一定程度上说明这些区散煤污染较为严重.延迟复工期间虽然移动源流量较平时下降, 但高污染行业(包括钢铁、炼焦、玻璃、石化和制药等)存在大量不可中断工序, 仍需要持续生产, 在移动源总量降低的前提下, 与工业企业排放相关的NH4+、Cl-等组分在PM2.5中的占比相对增加.重污染过程Ⅰ期间天津市启动重污染天气橙色预警, 重污染过程Ⅱ期间天津几乎所有的工地均处于停工状态, 因此标识扬尘排放Ca2+浓度以及在PM2.5中占比均较低, 并在重污染过程Ⅱ中呈现下降趋势.
通常用[SO42-]/[NO3-]质量浓度的比值作为反映固定源(如燃煤)和移动源(如汽车尾气)对大气颗粒物中水溶性组分相对贡献的重要指标[1, 12], 重污染过程Ⅰ期间[SO42-]/[NO3-]的比值为0.65, 低于重污染过程Ⅱ期间的0.97, 这也说明了重污染过程Ⅱ期间天津市燃煤影响增加, 移动源影响明显降低.
与历年重污染天气相似[1, 12], 本研究两次重污染过程中PM2.5的主要组分依然是二次无机离子和碳组分, 说明近年来天津市主要污染源排放结构并没有明显的变化.与夏季相比[35], 冬季重污染过程期间PM2.5中二次无机离子浓度和占比均明显上升, 说明冬季重污染过程期间前体物二次转化明显增加.
2.4 PM2.5来源采用美国环保署最新公布的PMF 5.0模型对2020年1~2月天津市PM2.5的来源进行定量解析.将小时分辨率PM2.5样本输入模型, 对其进行5个因子解析, 结果如图 8所示:因子1主要由OC、EC、NO3-、SO42-、NH4+和Cl-组成, 这些因子与燃煤和工业排放有关[36], 故认为因子1代表工业和燃煤排放; 因子2主要由NO3-、SO42-和NH4+组成, 燃煤和机动车排放的SO2和NO2气态污染物与NH3通过化学反应生成SO42-和NO3-, 故该因子代表二次离子[37, 38]; 因子3中Ca2+的载荷值较高, 代表与土壤扬尘等相关的扬尘源[37, 39]; 因子4中NO3-、OC和EC比重较大, 这些组分与机动车排放有关[37, 40], 故认为因子4代表机动车排放; 因子5中K+和Mg2+载荷值较高, K+主要来自生物质燃烧[41], Mg2+可代表烟花爆竹燃放[23], 故因子5代表烟花爆竹及生物质燃烧排放.
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图 8 PMF模型计算的源成分谱 Fig. 8 Source profiles calculated by PMF model |
从PMF解析结果看(图 9), 两次重污染过程PM2.5的主要来源贡献率发生明显变化, 重污染过程Ⅰ, PM2.5来源为二次离子、燃煤和工业、机动车、扬尘、烟花爆竹及生物质燃烧排放, 对PM2.5的贡献率分别为53.8%、20.2%、18.6%、6.3%和1.1%;重污染过程Ⅱ, 二次离子、燃煤和工业、机动车、扬尘、烟花爆竹及生物质燃烧排放对PM2.5的贡献率分别为48.3%、28.2%、8.7%、2.6%和12.2%.两次重污染过程, 二次离子、燃煤和工业均为PM2.5主要来源.与重污染过程Ⅰ相比, 重污染过程Ⅱ燃煤和工业、烟花爆竹及生物质燃烧对PM2.5贡献率明显上升, 二次离子、机动车和扬尘对PM2.5贡献率明显下降, 尤其是机动车和扬尘, 贡献率分别下降53.2%和58.7%.
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图 9 两次重污染过程PM2.5来源解析结果 Fig. 9 Source apportionment of PM2.5 during two heavy pollution episodes |
特殊时期的重污染天气污染特征和来源, 为常态化的大气污染防治和环境管理带来一些启示:从重污染过程形成原因来看, 区域内城市空气质量相互影响, 在京津冀区域污染整体较重、区域输送及污染气团辐合滞留的影响下, 区域内城市极易发生重度污染, 只有加强区域联防联控, 不断降低整个区域污染物排放量, 城市重污染天气才能逐渐好转, 环境空气质量才能逐渐改善.
从污染物的整体浓度水平看, 污染物排放总量的减少对降低污染程度的效果明显.从PM2.5的化学组分和来源上看, 无论是常态下还是特殊时期, 二次无机离子和OC始终是PM2.5中主要的化学组分, 燃煤和工业的一次排放及其前体物的二次转化起主导作用, 燃煤和工业排放始终是天津市PM2.5最主要的两类污染来源.虽然近年来燃煤和工业污染得到一定程度的控制, 但排放强度依然较大, 产业结构和能源结构的调整始终是天津大气污染防治的主要方向.烟花爆竹燃放和生物质燃烧作为特殊时段的污染来源, 在一定程度上加重了污染程度, 但不是重污染的根本驱动要素.
特殊时期的工地停工、道路上机动车大幅减少, 扬尘和机动车对PM2.5的贡献率明显降低, 说明施工和道路扬尘依然是城市扬尘管控的重点; 特殊时期天津市部分辖区的散煤问题有所反弹, 尤其是远郊区的蓟州和宝坻散煤燃烧问题相对比较明显, 远郊区的散煤污染管理仍需加强.
4 结论(1) 两次重污染过程均呈现出前期区域输送和后期本地不利气象条件叠加双重影响的特点.重污染过程中, 天津地面风向基本以西南风-南风为主, 平均风速均较低, 平均相对湿度接近70%, 部分时段接近饱和, 边界层平均高度均低于300 m, 水平和垂直扩散条件均较差.
(2) 与重污染过程Ⅰ相比, 重污染过程Ⅱ污染物浓度和污染程度均降低, NO2浓度下降明显.两次重污染过程SO2和NO2浓度空间分布相似, 重污染过程Ⅱ天津北部的蓟州、宝坻PM2.5和CO浓度明显高于其他区域.
(3) 重污染过程Ⅰ中二次无机离子、EC和Ca2+平均浓度均较高, OC和Cl-平均浓度略低于重污染过程Ⅱ, K+平均浓度低于重污染过程Ⅱ.受燃烧源增加和移动源大幅降低影响, 重污染过程Ⅱ中SO42-、OC和K+在PM2.5中占比明显上升, NO3-和EC在PM2.5中占比明显下降; 工业持续生产使重污染过程Ⅱ中NH4+和Cl-占比相对较高; 工地的停工使两次重污染过程中Ca2+占比均较低.
(4) 两次重污染过程中二次离子、燃煤和工业均为PM2.5主要来源.重污染过程Ⅱ中燃煤和工业、烟花爆竹及生物质燃烧对PM2.5贡献率明显上升, 二次离子、机动车和扬尘贡献率明显下降, 尤其是机动车和扬尘, 贡献率分别下降53.2%和58.7%.
(5) 无论是常态下还是特殊时期, 燃煤和工业排放始终是天津市PM2.5最主要的两类污染来源, 产业结构和能源结构的调整始终是天津市大气污染防治的主要方向, 特殊时期应加强特殊污染源管控(如散煤、烟花爆竹及生物质燃烧等).
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