环境科学  2020, Vol. 41 Issue (8): 3601-3611   PDF    
不同水体分层对沉积物间隙水氮素垂向分布影响:以三峡水库和小湾水库为例
刘静思1, 朱晓声1, 胡子龙1, 张思思2, 杨正健1, 纪道斌1, 刘德富1,2     
1. 三峡大学水利与环境学院, 宜昌 443002;
2. 湖北工业大学土木建筑与环境学院, 河湖生态修复与藻类利用湖北省重点实验室, 武汉 430068
摘要: 为分析不同分层水库沉积物间隙水氮营养盐垂向分布差异的原因,通过监测香溪河库湾、长江干流和小湾水库3种水域上覆水-间隙水环境特征,分析了不同分层水域沉积物间隙水氮营养盐垂向分布特征,并探讨了造成3种水域沉积物间隙水氮营养盐分布差异的原因.结果表明:①长江干流与香溪河库湾沉积物间隙水ρ(TN)随深度逐渐升高,而小湾水库ρ(TN)在12 cm处达到最大,底层呈"C"型分布;长江干流和香溪河库湾沉积物间隙水ρ(NH4+)随深度呈升高趋势,小湾水库底层含量略高于表层,整体上无显著变化,且长江干流与香溪河库湾ρ(NH4+)整体上高于小湾水库,浓度变化范围分别为:0.512~8.289、0.968~9.307和0.950~1.500mg·L-1;3个水域沉积物间隙水ρ(NO3-)垂向分布特征均与ρ(NH4+)相反,且香溪河库湾与长江干流ρ(NO3-)高于小湾水库,浓度变化范围分别为:0.143~0.674、0.107~0.647和0.050~0.051mg·L-1;② 3种水体理化指标垂向分布特征也存在明显差异.长江干流水温垂向无明显变化,垂向稳定系数N2 < 5×10-5 s-2,水体混合均匀,溶解氧垂向变化范围为:6.180~6.318mg·L-1;香溪河库湾中上游水温垂向上呈降低趋势,下游水温呈阶梯状分布,N2均大于5×10-5 s-2,处于稳定分层状态,溶解氧呈"C"型分布特征;小湾水库在水深5~15 m和54~70 m出现明显分层,溶解氧在水温梯度较大处显著降低,80 m后,沿水深无明显变化;③上覆水水动力、溶解氧分布以及沉积物环境差异是造成3种水域间隙水氮营养盐垂向分布差异的主要原因,且香溪河库湾间隙水氨氮和硝氮含量较高,可能提高反硝化速率,进而有助于水域脱氮,减少水域氮负荷.
关键词: 分层水库      沉积物-间隙水      氮营养盐      垂向分布      脱氮     
Effects of Different Water Stratification on the Vertical Distribution of Nitrogen in Sediment Interstitial Waters: A Case Study of the Three Gorges Reservoir and Xiaowan Reservoir
LIU Jing-si1 , ZHU Xiao-sheng1 , HU Zi-long1 , ZHANG Si-si2 , YANG Zheng-jian1 , JI Dao-bin1 , LIU De-fu1,2     
1. College of Hydraulic and Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
2. Hubei Key Laboratory of Ecological Restoration of River-lake and Algal Utilization, School of Civil Engineering, Architecture and Environment, Hubei University of Technology, Wuhan 430068, China
Abstract: To determine the reasons for the variation in the vertical distribution of nitrogen in sediment interstitial waters between different stratified reservoirs, the characteristics of overlying water-interstitial water in Xiangxi Bay, Yangtze River mainstream, and Xiaowan Reservoir were monitored. The vertical distribution of nitrogen in sediment interstitial waters in these different stratified waters were then analyzed, and the reasons for the variation in this distribution were assessed. The results showed:① the ρ(TN) in the sediment interstitial waters of the Yangtze River mainstream and Xiangxi Bay gradually increased with depth, while that of Xiaowan Reservoir reached its maximum at 12 cm and the bottom layer presented a "C" distribution. The ρ(NH4+) in the sediment interstitial waters of the Yangtze River mainstream and Xiangxi Bay exhibited an increasing trend with depth, while that of Xiaowan Reservoir was slightly higher in the bottom layer than in the surface layer, although the change with depth was not significant. Overall, the ρ(NH4+) in the sediment interstitial waters of the Yangtze River mainstream and Xiangxi Bay was higher than that of Xiaowan Reservoir, and the concentration ranges were as follows:0.512-8.289 mg·L-1, 0.968-9.307 mg·L-1, and 0.950-1.450 mg·L-1. The vertical distribution of the ρ(NO3-) in the sediment interstitial waters of all three waterbodies were opposite to that of ρ(NH4+). Moreover, the ρ(NO3-) in the sediment interstitial waters of Xiangxi Bay and the Yangtze River mainstream was higher than that of Xiaowan Reservoir. The concentration ranges were as follows:0.143-0.674 mg·L-1, 0.107-0.647 mg·L-1, and 0.050-0.051 mg·L-1. ② There were also significant differences in the vertical distribution of physical and chemical indices in the three water bodies. There was no significant change in the vertical distribution of the water temperature in the Yangtze River mainstream and the N2 value was < 5×10-5 s-2; hence, the water was well mixed, and the vertical range of the dissolved oxygen content was 6.180-6.318 mg·L-1. The water temperature in the upper and middle reaches of Xiangxi Bay decreased vertically, while the water temperature in the lower reach presented a ladder-like distribution and the N2 values were all>5×10-5 s-2; thus, the water was in a stable stratified state and the dissolved oxygen content presented a "C" distribution. There was obvious stratification at the depths of 5-15 m and 54-70 m in Xiaowan Reservoir. The dissolved oxygen content decreased significantly at higher water temperature gradients, and there was no significant change along the water depth below 80 m. ③ The main reasons for the variation in the vertical distribution of nitrogen in the sediment interstitial waters of the three waterbodies were the differences in the overlying water hydrodynamics, dissolved oxygen distribution, and sediment environment. The ρ(NH4+) and ρ(NO3-) were higher in Xiangxi Bay, which may have increased the denitrification rate and subsequently have helped to remove nitrogen and reduce the nitrogen load in these waters.
Key words: stratified reservoir      sediment-interstitial water      nitrogen      vertical distribution      denitrification     

水生态系统氮污染是一个世界性的环境问题[1], 生态系统中溶解态氮含量过高会破坏生态系统平衡, 从而引发一系列环境问题, 因此弄清氮的去除和循环途径对理解全球生物地球化学循环至关重要[2].目前中国几乎每个流域均建有大小不同的水库, 而水库因影响水体循环过程, 必然对流域氮磷迁移转化产生重要影响[3].且水库的修建也会对沉积物理化性质、有机质的分布特征等造成影响[4], 进而影响水库的脱氮效率.脱氮是指流域内的有机或无机氮最终转化为气体释放到大气的过程[5], 且氮气常温下比较稳定且无害, 因此氮气的脱氮过程被看作是最有效的氮负荷削减过程.

通常认为脱氮过程主要发生在沉积物-水界面处[6], 且该界面对流域物质传递和能量循环也起着重要的作用[7].决定水体脱氮过程及效率的主要因素包括溶解氧、碳氮比、硝酸盐浓度、温度和pH值等.其中溶解氧一般被认为是决定脱氮是否发生的关键环境因子[8].有研究表明, 当溶解氧降到某一阈值时, 会急剧增大反硝化脱氮活性[9], 而溶解氧的分布特征又受水温影响. Şebnem[10]对土耳其Tahtali水库的研究发现, 水体热分层会导致底部水体溶解氧较低进而造成水质恶化.且水温也会影响反硝化菌的活性进而影响反硝化速率.王弘宇等[11]的研究发现, 反硝化菌适宜的温度范围为25~35℃, 在该温度范围内反硝化速率较大. Herrman等[12]指出在沉积物环境中, 25℃下的反硝化速率是8℃下的2倍.脱氮的发生离不开氮盐, 而硝酸盐是脱氮的基础物质, 其浓度也会对脱氮效率产生一定影响. Hasegawa等[13]指出硝酸盐浓度与反硝化速率成正比, 且也有许多研究表明反硝化速率随硝氮的增加而增加[12, 14].因此不同水库沉积物间隙水中氮营养盐含量、分布特征以及所处的环境状态均会对水库脱氮效率产生不同程度的影响.

水库沉积物间隙水中氮营养盐分布状态受多方面因素影响.例如:水库分层情况、上覆水水动力特征和溶解氧分布状态等.有研究表明, 水库热分层会造成水体严重缺氧, 使得浮游动植物增多, 水体营养盐负荷发生变化, 从而影响水体生产力[15].当水体热分层被破坏时, 由于上下水体发生对流, 使得底部营养物质和悬浮物进入到上层水体[16], 从而导致水体短暂缺氧, 进而影响上覆水溶解氧分布情况.水动力扰动会使沉积物和水体产生垂向掺混[17], 进而影响沉积物营养盐释放、形态转换以及沉积物-水界面物质交换活跃层的物理和生化特征.有研究表明, 风浪作用会影响水-沉积物界面氮素的分布特征, 也会使水体产生悬浮泥沙, 而悬浮泥沙颗粒会影响硝化速率[18, 19].综上所述, 水库沉积物间隙水氮形态垂向分布特征会受到多方面因素影响, 而间隙水中氮盐浓度会影响水库的脱氮效率, 对水库脱氮的意义深远.

本文选取3个分层状态不同、水动力差异的水库进行研究, 通过监测香溪河库湾、长江干流和小湾水库水体-沉积物环境, 分别计算了3个水库水体垂向稳定系数, 结合水体水温垂向分布, 判断水库的分层类型.从水库分层状态、溶解氧垂向分布特征以及水动力特征, 探讨了不同分层水库对底层溶解氧的补给过程以及沉积物间隙水氮营养垂向分布差异的原因, 以期为探明水库脱氮除污功能和指定科学的流域污染治理措施等提供理论基础与支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区域与采样点分布

三峡库区地处东经105°44′~111°39′, 北纬28°32′~31°44′, 地跨湖北省西部和重庆市中东部.北邻大巴山, 南靠云贵高原, 整体处于西高东低, 库区面积约5.8万km2.库区年均湿度相对稳定, 多云多雾[20].香溪河是库区内最大的支流, 干流长94 km, 流域总面积3 099 km2, 东面多为中高山区, 西面为低山区, 年降雨量900~1 200 mm, 且分配不均匀.由于地势较为复杂, 加之特殊的河口走势, 为水体进入库弯提供了充足的水动力.年均气温16.6℃, 春季冷暖多变, 夏季雨量较为丰富, 秋季阴雨较多, 冬季雨雪较多, 常年刮东南和西南风[21].香溪河的具体采样点如图 1(a)所示.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points

小湾水库位于中国云南临沧市与大理白族自治区和保山市交界处, 是澜沧江中下游河段规划的8个梯级电站的第二级, 其主要以发电为主, 是澜沧江中下游河段的“龙头水库”, 水库正常蓄水位1 240 m, 正常蓄水时水库面积189.1 km2, 总库容1.51×1010 m3[22].所处区域日照充足, 雨水丰富, 年降雨量770~1 330 mm, 雨季为5~10月, 旱季为11月至次年的4月, 年均气温14.3~19℃, 库区干湿分明, 是澜沧江流域梯级水库中典型的大型水库.小湾水库的具体采样点如图 1(b)所示.

1.2 现场监测与分析测试

利用中国水利水电科学研究院所研制的柱状采样器(Ø60 mm×1 000 mm)在6月对澜沧江小湾水库和长江干流及香溪库湾中上游、下游采集了0~20 cm上覆水和0~25 cm沉积物样品.长江干流与香溪河库湾上覆水样品, 如图 2(a)所示分别以2 cm的间隔进行现场采集, 并装入300 mL聚乙烯采样瓶中, 用活塞缓慢地、均匀地将底泥推出, 分别以2 cm的间隔采集沉积物并装入干净的聚乙烯自封袋密封保存, 排尽袋中的空气.小湾水库上覆水和沉积物样品, 如图 2(b)所示, 上覆水分别以0~5、5~10、10~15和15~20 cm进行现场采集, 并将上覆水装入300 mL聚乙烯采样瓶中, 将沉积物装入聚乙烯自封袋并排尽空气, 放入冷藏箱4℃密封保存, 带回实验室.采样点流速使用Vector点式流速仪现场测定, 保存数据回室内分析.

图 2 沉积物分层示意 Fig. 2 Sediment stratification diagram

水温、溶解氧、pH值和电导率等水体环境因子利用TIS-EXO多参数水质分析仪测定.沉积物样品利用TDZ5-WS台式多管架自动平衡离心机, 在3 500 r·min-1离心10 min得到泥样和间隙水.上覆水和间隙水样品经孔径为0.45 μm的玻璃纤维滤膜过滤, 在24 h内按照文献[23]中紫外分光光度法, 完成总氮(TN)、硝氮(NO3--N)和氨氮(NH4+-N)的测定.

1.3 数据处理

水体稳定系数及水体分层类型判定:利用水体浮力频率平方值(N2, 单位:s-2)作为评价水体稳定性的指标[24, 25].它是指密度层化时, 流体质点由于浮力而产生垂直振荡的频率, N2随着密度梯度的增大而增大.浮力频率(N2)计算公式如下:

式中, ρ为水体密度, kg·m-3; g为重力加速度, m·s-2; z为水深, m; 以水体表面为起始液面, 沿水深方向为正方向.当N2 < 5×10-5 s-2时, 认为水体为混合水体; 当5×10-5 s-2 < N2 < 5×10-4 s-2时, 认为水体为弱分层水体; 当N2>5×10-4 s-2时, 认为水体为分层水体[26].

水体紊动强度:利用流速仪测量得到笛卡尔坐标系下的流速矢量u =(u, v, w), 该流速可以分解为平均速度和脉动流速u=u +u′, 然后利用分解后的速度求得湍流强度I和湍流动能TKE.湍流强度定义为脉动流速u′、v′和w′的均方根[27], 是用来描述湍流的强弱.对于某一方向的流速脉动分量u′, 湍流强度计算公式如下:

湍流动能用TKE(turbulence kinetic energy)来表示湍流的混合强度, 湍流动能越小, 湍流程度越弱.用平方根速度公式表达如下[28, 29]

式中, u′、v′和w′分别为水平向、切向和垂向的脉动流速.

2 结果与分析 2.1 不同水库沉积物间隙水氮营养盐分布特征

不同水库沉积物间隙水氮盐分布特征如图 3所示.如图 3(a)所示, 长江干流(CJXX)与香溪河库湾(XX01和XX06)沉积物间隙水氮营养盐垂向分布一致, 上覆水ρ(TN)随深度无明显变化, ρ(TN)变化范围分别为1.961~2.689、1.539~3.453和1.965~2.951 mg·L-1.间隙水ρ(TN)随深度呈增大的趋势, ρ(TN)变化范围分别为2.873~10.618、2.666~11.661和3.423~11.427 mg·L-1.小湾水库(XWBS)上覆水ρ(TN)垂向上也无明显变化, ρ(TN)变化范围:0.550~0.870 mg·L-1; 间隙水ρ(TN)变化范围为:5.000~6.800 mg·L-1, 且ρ(TN)在12 cm达到最大值, 底层呈“C”型分布特征.如图 3(b)所示, CJXX、XX01和XX06上覆水中ρ(NH4+)垂向无明显变化, 且浓度较低, 整体浓度低于1mg·L-1.间隙水ρ(NH4+)随深度均呈升高的趋势, 各点浓度变化范围分别为:0.512~8.289、0.969~8.960和1.278~9.307 mg·L-1.小湾水库(XWBS)上覆水和间隙水ρ(NH4+)变化范围分别为:0.001~0.150 mg·L-1和0.950~1.500mg·L-1; 上覆水中ρ(NH4+)垂向无明显变化, 间隙水中ρ(NH4+)在表层略有增加, 底层浓度无显著变化.长江干流、XX01、XX06和小湾水库间隙水中ρ(NH4+)均远高于上覆水, 氨氮存在从间隙水向上覆水释放的趋势, 可能是潜在的内源氮负荷.如图 3(c)所示, 长江干流、XX01和XX06上覆水ρ(NO3-)随深度呈降低趋势, 整体浓度变化范围为:0.800~1.530mg·L-1.间隙水中ρ(NO3-)随深度呈缓慢降低趋势, 且硝酸盐浓度在沉积物表层相对较高.长江干流、XX01、XX06和小湾水库间隙水ρ(NO3-)范围分别为:0.143~0.674、0.107~0.467、0.109~0.647和0.050~0.051mg·L-1. 3个水库沉积物间隙水中ρ(NO3-)远远低于上覆水, 此分布特征与氨氮垂向分布相反.

图 3 不同水库氮营养盐垂向分布 Fig. 3 Vertical distribution of nitrogen nutrients in different reservoirs

2.2 不同水库垂向分层特征及类型分析

图 4(a)所示, 小湾水库(XWBS)表层水温垂向无明显变化, 5~15 m和54~70 m水深范围内, 水温随水深显著降低, 最大温度铅直梯度均大于0.2℃·m-1, 水体处于斜温层状态. 15~54 m水深范围内, 水温垂向略有降低, 变化范围为:20.7~19.1℃. 80 m以下, 水温随水深无明显变化, 小湾水库水温整体变化范围为:25.1~14.1℃.长江干流水体(CJXX)水温从表层至底层无明显变化, 水体混合均匀, 基本处于同温层, 水温处于23.4℃左右.香溪河库湾下游(XX01)在0~10 cm水深范围内, 水温随水深呈降低趋势, 水温变化范围为:23.4~24.7℃; 10~25 m水深范围内水温随水深无明显变化, 水温处于23.3℃左右; 25 m以下, 水温随水深呈降低趋势.而香溪河库湾中上游(XX06)水温随水深呈降低趋势, 温度变化范围为:19.5~25.1℃.

图 4 不同水库水温垂向分布及水体稳定系数 Fig. 4 Vertical distribution of water temperature and water stability coefficient for different reservoirs

目前评价水库水温分层的方法有:α法、密度佛汝德数法和宽深比法等, 这些方法都是将水动力概化为一维模型来估算水库分层状态, 本文采用N2法来评价水体分层状态, 该方法考虑了水体垂向密度梯度[30].图 4(b)中分为3个区间, 长江干流(CJXX)水体N2<5×10-5s-2, 水体处于混合状态; 香溪河库湾下游XX01水体N2处于5×10-5~5×10-4s-2之间, 水体为弱分层状态; 而香溪河库湾中上游(XX06)N2>5×10-4s-2, 水体处于稳定分层状态; 小湾水库由于水深较深, N2处于5×10-4~5×10-5s-2之间, 水体为弱分层状态, 但局部水深范围内, 水体出现明显分层现象.

2.3 不同类型水库水动力及溶解氧垂向分布

流速是水动力的一个最基本元素, 流速大小、波动情况和分布状态等对水体营养盐的分布情况、水温结构分布和物质迁移转化等都会产生影响.如图 5(a)是香溪河流速纵向剖面, 根据图(3)所示水温垂向分布可知, 长江干流水温在水深10 m以内低于库湾水温, 干流水体密度较库湾水体大, 干流水体从中上层倒灌进入库湾, 上游低温水体从底部顺坡流出库湾注入长江, 且库湾底部流速较大, 最大流速为0.374m·s-1, 靠近库湾中上游底部流速较大.图 5(b)是小湾水库流速垂向分布, 可以看出, 小湾水库上层水体流速相对较大, 且在水深40 m附近流速最大, 流速最大值为0.116m·s-1.底层流速均小于0.1m·s-1, 近底平均流速为0.003m·s-1.

红色矢量表示由支流流向河口, 蓝色矢量表示由河口流向支流, 矢量长度表示流速大小; 图(b)中横坐标负值表示流速方向为南方向 图 5 不同类型水库流速垂向分布 Fig. 5 Vertical distribution of velocity in different types of reservoirs

溶解氧反映了水体和沉积物所处的氧化-还原状态, 并且影响水界面-沉积物氮、磷的交换和释放[31, 32].如图 6(a)为长江干流与香溪河库湾水体溶解氧垂向分布, 可以看出长江干流溶解氧沿水深方向呈微弱降低趋势, 溶解氧浓度变化范围为:6.180~6.318mg·L-1.香溪河库湾下游(XX01), 水深0~9 cm范围内, 溶解氧浓度随水深呈降低趋势, 浓度变化范围为:6.317~7.889mg·L-1.水深约9 m以下, 溶解氧浓度开始略有升高, 之后随水深无明显变化, 浓度处于6.370mg·L-1左右; 香溪河库湾中上游(XX06)沿水深方向呈现“C”型分布特征, 0~9 m范围内, 溶解氧随水深增加呈降低趋势, 浓度变化范围:6.464~6.877mg·L-1; 9 m以下, 又出现回升, 浓度升高至7.943mg·L-1.整体上, 长江干流与香溪河库湾底部溶解氧较为充足.图 6(b)为小湾水库溶解氧垂向分布, 结合图 4(a)所示的水温, 在水温呈明显梯度水深处, 溶解氧显著降低, 且在63 m水深处达到最小值, 最小值为:5.300mg·L-1, 80 m后溶解氧随水深略有升高, 整体上无明显变化, 溶解氧变化范围为:7.200~7.740mg·L-1, 小湾水库水体垂向上溶解氧浓度整体变化范围为:5.300~11.900mg·L-1.

图 6 不同类型水库溶解氧垂向分布 Fig. 6 Vertical distribution of dissolved oxygen in different types of reservoirs

3 讨论 3.1 不同分层水库底层溶解氧补给过程分析

水体热分层是湖泊系统中常见的物理过程, 该过程对水体溶解氧垂向分布, 藻类的垂向迁移, 有机质的分解过程, 沉积物营养盐的释放等都会产生显著影响[33, 34].而水库是一类特殊的湖泊, 与湖泊有类似的特征.在季节性物理热分层状态下, 水体自上而下分为变温层、温跃层(斜温层)和等温层(均温层)[35].而斜温层会阻碍上下层水体物质交换及增强表层大气富氧对底部水体的氧传质阻力, 从而导致底部水体缺氧.如图 4(a)所示, 小湾水库、长江干流和香溪河库湾呈现出3种不同水温结构.长江干流水体垂向水温无明显变化, 水体混合均匀, 如图 7(b)所示, 长江干流水体仅在表层N2处于5×10-5~5×10-4 s-2之间, 存在微弱分层现象, 其他水深N2均小于5×10-5 s-2, 水体混合均匀.此时处于夏季, 水温适宜浮游植物生长, 且水温越高, 微生物多样性也会增加[36], 浮游植物的光合作用可以为水体提供氧气, 但由于表层存在微弱分层, 且随水深光照强度减弱, 光合作用减弱, 加之微生物对有机物分解耗氧以及水体生物呼吸作用需氧等, 使得长江干流水体溶解氧随水深呈现微弱降低.香溪河库湾下游(XX01), 溶解氧在0~9 m水深范围内呈现降低趋势.根据图 7(c)所示, 在0~10 m水深范围内, N2均大于5×10-5 s-2, 且在0~4.6 m处N2大于5×10-4 s-2, 因此0~10 m范围内水体处于明显分层状态, 溶解氧受到水体垂向层结阻碍, 无法补给9 m处的水体, 且在生物和化学耗氧共同作用下造成水体溶解氧沿水深呈降低趋势[37].而10 m以下, N2几乎均小于5×10-5 s-2, 由于干流水倒灌进入库湾, 水体分层消失, 层化作用减弱, 水深10 m以下, 溶解氧随水深增加无明显变化.而香溪河库湾中上游(XX06)水深10 m以下, 图 7(d)N2随水深几乎均大于5×10-4 s-2, 水体处于明显分层状态, 但此时溶解氧出现回升, 说明此时水温分层并非是影响溶解氧垂向分布的主导因素.由于越靠近上游, 水深越浅, 溶氧含量较高, 且上游来自神农架的低温水, 从底部顺坡流出库湾注入长江, 从而使底部溶解氧浓度出现回升趋势.小湾水库在5~10 m水深处溶解氧呈显著降低趋势, 根据图 4(a)7(a)可知, 该水深范围内水体处于斜温层, 且此时水体N2>5×10-4 s-2, 水体呈明显分层状态, 表层溶解氧受水体垂向层结阻碍, 对下层水体补给强度降低, 加之一些生物耗氧, 使得该水层溶解氧沿水深显著降低. 15~53 m水层, N2<5×10-5 s-2, 水体无明显分层, 且水温垂向变化较小, 溶解氧沿水深无显著变化. 54~70 m水深范围内, 溶解氧出现极小值, 这与Nix[38]、Kreling等[39]和Wentzky等[40]研究MOM(metalimnetic oxygen minimum)现象类似, 他们认为温跃层对氧气垂向传递产生阻碍, 一些浮游植物、动物的呼吸作用及微生物对该层有机物质的分解, 以及外部输入高浓度可降解有机碳或还原物质进入该水层等都会在温跃层内产生溶解氧极小值.澜沧江水库段水体水质受有机污染和氮污染严重, 以及小湾水库受农业面源污染严重[41], 从而为一些微生物提供了充足的碳源和氮营养物质, 促进了微生物繁殖, 而微生物在分解有机物质时需要消耗大量氧气, 上层水体沉降下来的浮游植物残体在该水层氧化矿化, 以及此时水温处于斜温层, 在63 m处N2>5×10-4 s-2, 水体层结作用加强, 溶解氧和一些化学元素在水层之间的传递阻力增强, 且许多浮游生物通常将自身定位在强密度梯度中的温跃层中[25], 加之该水层光照强度较弱, 使得水体中的溶解氧进一步降低. 80 m后, N2均小于5×10-5 s-2, 水体分层消失, 水温垂向无明显变化, 水层溶氧恢复正常状态, 水体溶解氧较上层水体高, 且沿水深无明显变化.

图 7 不同类型水库N2垂向分布 Fig. 7 Vertical distribution of N2 in different types of reservoirs

3.2 不同分层水库沉积物间隙水氮营养盐差异分析

小湾水库间隙水总氮浓度在12 cm处达到最大, 底层呈“C”型分布, 而香溪河库湾则随深度逐渐升高.可能由于小湾水库属于深水水库, 底部水动力较小, 大量微生物存在于沉积物表层[42], 且随着深度增加微生物的丰度和数量可能会逐渐减少[43, 44], 沉积物环境会变得相对还原, 微生物的分解作用减少, 使得表层间隙水中总氮含量相对较低.而香溪河有研究表明, 库湾沉积物有机质含量均超过污染临界点, 垂向分布上表层含量要低于底层, 且随深度有增大趋势[45].随着沉积物有机质被降解, 沉积物间隙水总氮浓度升高.

小湾水库间隙水ρ(NH4+)在0~7 cm随深度略有增加, 之后随深度无显著变化, 而香溪河间隙水ρ(NH4+)则随深度呈升高趋势.小湾水库间隙水ρ(NO3-)较香溪河库湾低, 随深度均呈降低趋势.根据图 5可以看出香溪河库湾和长江干流底部流速较大, 而小湾水库底部流速较小.通过计算香溪河库湾下游(XX01)、中上游(XX06)、长江干流和小湾水库底部水体湍流强度(I, m·s-1)和湍动能(TKE, m2·s-2), 分别为0.019和3.88×10-4、0.216和1.24×10-3、0.015和3.65×10-4、0.003和1.12×10-5, 湍动能越大, 湍流程度越大.小湾水库底部水体湍流强度和湍动能均小于长江干流和香溪河库湾, 长江干流与XX01相近.而较强的水体扰动会使沉积物再悬浮, 增强上覆水与间隙水之间物质交换.有研究表明, 当再悬浮发生时, 该现象会持续到沉积物-水界面破坏为止, 从而降低沉积物-水界面传质阻力, 增大界面扩散通量, 增大界面物质浓度梯度, 提高物质扩散释放能力[46~48].在沉积物与上覆水之间存在扩散边界层, 而扩散边界层对沉积物盐分释放具有阻碍作用, 且阻碍作用与边界层厚度有明显的正相关[49].流速大小、水体紊动强度等对边界层厚度也会产生较大影响.水流速度较大会明显降低扩散边界层厚度, 水体紊动越强, 会使沉积物介质中产生较大的压力波, 促进水-沉积界面发生营养盐交换[50, 51].小湾水库、XX01和XX06沉积物氧化还原电位变化范围分别为:-151.0~-258、-56~-181和95~-29 mV.在不同程度水动力作用下, 由于小湾水库底部水动力较小, 上覆水对间隙水补给较小, 使得沉积物整体处于较强还原环境, 还原强度垂向上缓慢增大, 使得间隙水ρ(NH4+)随深度无显著升高.长江干流和香溪河库湾沉积物还原环境较小湾水库弱, 且底部湍动能相对较大, 以及上覆水存在较高的硝酸盐和溶解氧, 这也解释了小湾水库间隙水表层硝酸盐浓度远低于香溪河库湾和长江干流.由于香溪河库湾和长江干流底部流速较大, 湍流强度和湍动能均较大, 界面处水体扰动相对强烈, 减弱了沉积物-水界面传质阻力, 促进了上覆水-间隙水之间物质交换, 使得香溪河库湾和长江干流上覆水一部分硝氮对间隙水产生补给, 也促进上覆水高浓度溶解氧进入间隙水, 使得库湾沉积物还原强度要弱于小湾水库, 加强了间隙水中硝化-反硝化耦合作用.随着深度增加, 氧气被大量消耗, 还原强度增大, 该环境不利于硝化作用但适宜氨化作用, 有机氮在微生物作用下氨化转化为NH4+-N, 且在厌氧环境下以离子状态储存于间隙水中, 随着深度增加受水动力影响也会减弱, 氨氮会大量在间隙水中富集蓄积[52, 53], 且反硝化和厌氧氨氧化等过程也会被加强, 该过程都是利用NO3-或NO2-作为电子受体, 最终被转化为N2释放到大气中, 使得间隙水中ρ(NO3-)随深度增加呈现降低趋势.有研究表明, 在硝酸盐较低的环境中反硝化速率会受到抑制, 且反硝化速率会随着硝氮的增加而增加[12, 14, 54].而高浓度NH4+也能够通过硝化耦合间接刺激反硝化[55].因此香溪河库湾沉积物间隙水中较高水平的硝酸盐和氨盐可能会促进反硝化作用, 从而会增强流域的脱氮能力, 削弱流域的氮负荷.

图 8 不同水库沉积物ORP垂向分布 Fig. 8 Vertical distribution of ORP in sediments from different reservoirs

4 结论

(1) 长江干流水体溶解氧随水深呈微弱降低, 香溪河库湾垂向上呈“C”分布特征, 且两个水库水体底层溶解氧处于充足状态, 而小湾水库水体溶解氧, 在水温梯度较大处, 显著降低.水体热分层和分层异重流是造成3个水域溶解氧垂向分布差异的重要因素.

(2) 由于上覆水水动力、溶解氧分布特征以及沉积物组成差异, 使得3个水库沉积物间隙水氮营养盐垂向分布存在差异.小湾水库间隙水总氮在12 cm处达到最大, 底层呈“C”型分布, 而长江干流和香溪河库湾间隙水总氮含量随深度的增加而增加.长江干流和香溪河库湾间隙水氨氮和硝氮浓度均高于小湾水库, 间隙水底层氨氮浓度较表层高, 硝氮则相反.

(3) 长江干流和香溪河库湾沉积物间隙水硝酸盐及铵盐含量较高, 可能会促进反硝化速率, 进而增强流域脱氮能力, 削弱流域的氮负荷.由于监测数据还有待完善, 后期应加强对不同水库沉积物氨化, 反硝化、厌氧氨氧化、厌氧甲烷氧化等的研究, 已确定不同水库对氮迁移转化及脱氮效率的影响.

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