环境科学  2020, Vol. 41 Issue (8): 3547-3555   PDF    
引用本文
冯于耀, 史建武, 钟曜谦, 韩新宇, 封银川, 任亮. 有色冶炼园区道路扬尘中重金属污染特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2020, 41(8): 3547-3555.
FENG Yu-yao, SHI Jian-wu, ZHONG Yao-qian, HAN Xin-yu, FENG Yin-chuan, REN Liang. Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Road Dust from Non-ferrous Smelting Parks[J]. Environmental Science, 2020, 41(8): 3547-3555.
有色冶炼园区道路扬尘中重金属污染特征及健康风险评价
冯于耀1, 史建武1, 钟曜谦1, 韩新宇2, 封银川1, 任亮1     
1. 昆明理工大学环境科学与工程学院, 昆明 650500;
2. 昆明理工大学建筑工程学院, 昆明 650500
收稿日期: 2019-11-11; 修订日期: 2020-03-04
基金项目: 国家自然科学基金项目（21667014，21966016，21567012）
作者简介: 冯于耀(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染物防治, E-mail:153163467@qq.com
通信作者: 史建武, E-mail:shijianwu2000@sina.com
摘要: 为研究有色冶炼工业园区周边道路扬尘中重金属污染特征及其健康风险，在云南省蒙自地区采集了城市道路、有色冶炼工业园区道路以及隧道尘样品，通过再悬浮设备将尘样悬浮至Teflon滤膜上获得PM2.5和PM10样品，并利用ICP-MS分析了Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb这8种重金属的含量.结果表明，在PM2.5中重金属的平均含量高于PM10.Pb、Cd、As和Zn在3种道路扬尘中平均含量最高，且在不同道路扬尘中平均含量差异表现为：隧道>工业园区道路>城市道路.隧道扬尘中Pb和As的平均含量高于其它重金属，在PM2.5中达到92 338.3 mg·kg-1和12 457.7 mg·kg-1；工业园区道路扬尘中Pb和Zn的平均含量最高，在PM2.5中分别是4 381.7 mg·kg-1和4 685.0 mg·kg-1；城市道路平均含量最高的重金属是Zn和Pb，在PM2.5中为1 952.6 mg·kg-1和1944.8 mg·kg-1，3种道路扬尘中Cu、Zn、As、Cd和Pb平均含量均高于云南省土壤背景值.富集因子分析和主成分分析结果显示：Cu、Zn、As、Cd和Pb在3种道路上均有明显富集，受到有色冶炼工业和交通源的显著影响；而Cr、Mn和Ni在3种道路上富集不明显，未受到明显的人为源影响.健康风险评价结果表明，摄食是主要的暴露途径；儿童的非致癌风险高于成人.在PM2.5道路扬尘中所含有的As、Cd和Pb都会对成人和儿童造成非致癌风险，在PM10工业园区道路和隧道扬尘中的As、Cd和Pb对人体有非致癌风险，城市道路中的As仅对儿童有非致癌风险.此外，隧道中的As具有致癌风险.
关键词: 重金属      有色冶炼工业      道路扬尘      富集因子      健康风险评价     
Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Road Dust from Non-ferrous Smelting Parks
FENG Yu-yao1 , SHI Jian-wu1 , ZHONG Yao-qian1 , HAN Xin-yu2 , FENG Yin-chuan1 , REN Liang1     
1. Faculty of Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China;
2. Faculty of Architectural Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China
Abstract: In order to explore the pollution characteristics and health risks of heavy metals in dust from roads around non-ferrous smelting activities in different regions, dust samples from urban roads, non-ferrous smelting industry park roads, and tunnel roads were collected from the Mengzi area of Yunnan Province. The dust samples were suspended on Teflon filters by re-suspension equipment to obtain PM2.5 and PM10 samples. Eight heavy metals (Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, As, Cd, and Pb) were analyzed by ICP-MS. The results showed that the average content of the total heavy metals in PM2.5 was higher than that in PM10. The average contents of Pb, Cd, As, and Zn were highest in all three types of road dust, and the difference in the total average content in different types of road dust was ranked as:tunnel roads > non-ferrous smelting industrial park roads > urban roads. The average contents of Pb and As in PM2.5 from the tunnel road dust were higher than other heavy metals, and reached up to 92 338.3 mg·kg-1 and 12 457.7 mg·kg-1, respectively. The average contents of Pb and Zn in PM2.5 from the industrial park road dust were the highest of all heavy metals (4 381.7 mg·kg-1 and 4 685.0 mg·kg-1, respectively). The average content of Zn and Pb in PM2.5 were the highest of all the heavy metals in the urban road dust (1 952.6 mg·kg-1 and 1 944.8 mg·kg-1, respectively). The average contents of Cu, Zn, As, Cd, and Pb in the different types of road dust were all higher than their background values in Yunnan Province. The results of the enrichment factor analysis and principal component analysis indicated that Cu, Zn, As, Cd, and Pb were obviously enriched in all three types of road dust, which were significantly affected by the non-ferrous smelting industry and traffic sources. In contrast, Cr, Mn, and Ni were not obviously enriched in the three types of road dust and were less affected by anthropogenic sources. The results of the health risk assessment testified that ingestion was the main exposure route, and that the children's non-carcinogenic risk was higher than that of adults. In PM2.5, As, Cd, and Pb in all types of road dust were associated with non-carcinogenic risks for adults and children. In PM10, As, Cd, and Pb in dust from the non-ferrous smelting industry park roads and tunnel roads had non-carcinogenic risks for humans. As in PM10 from the urban road dust was associated with a non-carcinogenic risk for children, whereas As in dust from the tunnel roads had carcinogenic risks.
Key words: heavy metals      non-ferrous smelting industry      road dust      enrichment factor      health risk assessment     

随着我国经济的迅猛发展, 城市道路建设和工业活动极其活跃, 道路扬尘重金属污染问题逐渐突出, 受到国内外学者的广泛关注[1~4].道路扬尘中的重金属物质进入大气环境可引起人体中毒、致癌、贫血、肺细胞损伤和其他呼吸疾病[5~7], 存在较大的健康风险.由于人类活动强度不同, 城市不同区域道路扬尘中重金属含量特征具有较高的空间差异性.目前, 对道路扬尘重金属研究主要集中在与人群密切接触的城市道路尘, 如孟加拉Dhaka[8]、中国苏州[9]、波兰Lublin[10]、中国天津[11]、中国葫芦岛[12]和中国黄石[13]等城市开展的研究工作, 重点阐述了城市道路扬尘重金属含量特征、来源及健康风险.但有关有色冶炼等工业活动对不同区域道路扬尘影响的研究成果较少[14, 15], 本研究针对蒙自地区道路扬尘中重金属的来源和分布, 分析不同区域道路扬尘受铅锌冶炼工业的影响程度以及人群的重金属暴露风险.

蒙自地区位于我国西南高原, 是典型的富铅、锌矿产区, 冶炼活动十分频繁, 排放了大量富含有害重金属的烟尘和矿渣, 对周边环境有较大影响[16].本文选取蒙自地区3种不同类型道路(城市道路、工业园区道路和隧道)扬尘样品, 通过再悬浮设备制备PM10和PM2.5样品, 分析了铬(Cr)、锰(Mn)、镍(Ni)、铜(Cu)、锌(Zn)、砷(As)、镉(Cd)和铅(Pb)这8种重金属在道路扬尘中的含量、来源及健康风险, 以期为保护和改善该地区人群健康提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集与处理

本研究依据《防治城市扬尘污染技术规范》(HJ/T 393)于2017年8月采集蒙自地区道路扬尘, 采样点分布如图 1所示.本研究共采集了3类道路尘, 包括城市道路尘、有色冶炼工业园区道路尘和隧道尘样品.城市道路尘选择位于蒙自主城区的银河路、凤凰路和锦华路, 采样路段均禁止大型矿车和渣土车行驶, 距离蒙自工业园区约14 km, 距离沙甸工业园区约25 km, 每条路各采集3个质量约500 g的样品, 共获得9个城市道路尘样品.有色冶炼工业园区道路尘选取位于蒙自工业园区和沙甸工业园区的红河大道和冲哨坡路, 园区内主要为有色金属冶炼厂, 企业数量多, 通行的车辆以大型矿车和渣土车为主, 两条工业园区道路均分路段各采集6个样品, 共获得12个样品.隧道尘样品选取连接蒙自市和个旧市的主要通道(锡都隧道), 该隧道建成后大大缩短了个旧市产矿区到蒙自工业园区的距离, 双向总长6.9 km, 成为了当地主要的冶炼工业运输交通要道, 既有小型车又有运输金属矿的各类货车, 隧道样品共采集3个样品.采样前路面干燥且7 d无降雨, 用毛刷收集道路积尘, 隧道采样点采集隧道道路、紧急停车带、横洞以及配电柜顶部等长期积累的扬尘.样品采集后带回实验室去除砂石枝叶等杂物, 在通风、室温和避光的条件下自然晾干, 然后用150目的不锈钢筛进行筛分, 通过再悬浮系统将样品采集于Teflon滤膜上, 获取PM2.5和PM10样品各24个.本研究采用了南开大学研制的NK-ZXF再悬浮采样器进行采样, 每个尘样品的采集时间为1 min, 采样流量为20 L·min-1, 所用滤膜为直径47 mm的Teflon膜(MK360, 瑞典Munktell公司).采样前, 将空白滤膜置于烘箱中, 在60℃温度下烘2 h, 以去除滤膜中杂质和挥发分, 减少对称重和分析结果的影响.采样前后滤膜置于温度为(25±1)℃、相对湿度为(30±5)%的恒温恒湿环境中平衡24 h, 用精度为1.0×10-5 g的电子天平称重(EX125ZH, 美国OHAUS公司).

图 1 蒙自地区道路扬尘采样点位示意 Fig. 1 Sampling points for road dust in the Mengzi area

1.2 样品分析及质量保证与控制

将滤膜样品剪碎放在锥形瓶中, 加入去离子水润湿, 向其中加入15 mL分析纯的HNO3和5 mL HClO4, 在电炉上加热, 温度控制在100℃以下进行样品消解, 当酸剩余约3 mL时, 冷却锥形瓶, 加入去离子水, 过滤残渣并定容至15 mL[17], 然后利用美国安捷伦公司的7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb等重金属.按照每10个样品执行一个重复样品分析, 数据结果的相对误差均小于10%.加标回收分析采用空白膜加标准样品进行分析, 加标物质为GBW07407(GSS-7), 回收率均在90% ~110%范围内.空白试验中, 每10个样品执行一个方法空白分析, 目标重金属物质的空白分析值均低于二倍方法检出限.样品分析最终数据均扣除了空白样品均值.

2 数据分析方法 2.1 富集因子法

富集因子法(EF)自1974年由Zoller等[18]提出后被广泛用于识别元素来源, 是评价环境中元素污染来源的重要方法和有效指标.富集因子计算公式如下：

(1)

式中, EFi为道路扬尘样品中测量元素i的富集因子; Ci和Cn分别是样品中测量元素i和参比元素n的含量; Bi和Bn分别为土壤背景值中测量元素i和参比元素n的含量.富集因子分析中, 一般选取受人类活动影响小且化学性质比较稳定的Al、Ti、Fe和Si等元素作为参比元素, 其中Al的分析精度较高, 使用最广泛[19], 因此本研究使用Al作为参比元素, 背景值选取云南省A层(表层)土壤中元素含量(mg·kg-1).根据富集因子值的大小可将富集程度分成5个级别, 富集因子的值越大, 说明污染程度越高, 人类活动对该元素造成的影响越大(如表 1).

表 1 富集因子分级 Table 1 Classes of enrichment factors

2.2 健康风险评价方法

本研究基于美国环保署(EPA)提供的健康风险评价模型对道路扬尘中重金属进行健康风险评估, 研究对象分别为儿童和成人两个群体.人体通过摄食、呼吸吸入和皮肤接触这3种途径暴露于道路扬尘中, 暴露途径的日均暴露量的计算如公式(2)~(4)：

(2)
(3)
(4)

目前该模型中致癌风险只有呼吸吸入途径参数, 因此本研究只考虑呼吸途径的致癌风险.其终身日均暴露量(LADD)计算如公式(5)所示：

(5)

式中, Ding、Dinh和Ddermal分别表示摄食、呼吸吸入和皮肤接触的日均暴露量mg·(kg·d)-1; C表示重金属含量, mg·kg-1.参数及含义如表 2所示.

表 2 重金属暴露量参数 Table 2 Exposure parameters of heavy metals

根据有无致癌性将污染物分为致癌物和非致癌物, 本研究中Mn、Cu、Zn和Pb属于非致癌物; Cr、Ni、Cd和As属于致癌物.重金属的非致癌风险商(HQ)、非致癌总风险(HI)和致癌风险(R)计算公式如下：

(6)
(7)

式中, RFD为各重金属的参考剂量, mg·(kg·d)-1; SF为致癌斜率因子, mg·(kg·d)-1, 具体参数如表 3所示.若HI小于1, 则表示非致癌风险较小或可以忽略; 若HI大于或等于1, 则表示存在非致癌风险, 且风险随着HI值的增大而加强; R代表重金属的致癌风险, 当R介于1.00E-6~1.00E-4时, 则需要进行风险管理.

表 3 重金属参考剂量和致癌斜率因子1)/mg·(kg·d)-1 Table 3 Reference doses and slope factors of heavy metals/mg·(kg·d)-1

3 结果与讨论 3.1 重金属污染特征 3.1.1 重金属含量水平特征

如表 4所示, 给出了蒙自地区的城市道路、工业园区道路和隧道尘中PM2.5和PM10的重金属含量统计数据, Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb含量的变化范围分别为14.0~78.4、115.4~331.9、5.1~21.4、60.7~288.9、578.4~5 054.7、85.1~12 457.7、89.2~2 587.1和407.1~92 338.3 mg·kg-1, 平均值分别为38.4、184.3、10.1、125.5、2 732.4、3 902.7、882.0和25 724.9 mg·kg-1, 表现为Pb>As>Zn>Cd>Mn>Cu>Cr>Ni.PM2.5中Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb平均含量分别为48.0、242.6、13.5、166.8、3 897.4、4 488.4、1 078.9和32 888.3 mg·kg-1, 分别是PM10中这8种重金属的1.7、1.9、2.0、2.0、2.5、1.4、1.6和1.8倍, 表现出重金属易于富集在细颗粒物的特性.除Mn、Cr和Ni外, Pb、As、Zn、Cd和Cu的含量水平分别高于云南省土壤背景值的633.6、212.1、30.5、4 045.6和2.7倍, 且Pb、As、Zn、Cd和Cu的含量水平远高于中国苏州、中国天津(Cu除外)、中国葫芦岛(Zn和Cu除外)、中国黄石(Cu除外)、孟加拉Dhaka和波兰Lublin等国内外研究城市, 表明该地区道路尘中Pb、As、Zn、Cd和Cu受到人为活动的影响严重, 可能与本地区密集的有色冶炼工业活动有关.

表 4 不同城市道路扬尘中重金属含量比较1)/mg·kg-1 Table 4 Comparison of heavy metals contents in road dust among different cities/mg·kg-1

3.1.2 重金属空间分布特征

从表 4可知, 蒙自地区3种类型道路尘(城市道路、工业园区道路和隧道)中重金属含量有较大差异, 这与道路尘重金属的来源及人类活动的强度、方式等因素有关[22].本研究中Pb、As、Zn、Cd和Cu等重金属在工业园区道路尘中含量分别是城市道路尘(PM2.5/PM10)的2.3/4.5、2.3/2.2、2.4/2.0、1.9/2.6和2.2倍/1.4倍, 且城市道路尘中Pb、As、Zn、Cd和Cu等重金属含量相比中国苏州、孟加拉Dhaka和波兰Lublin等国内外研究城市, 也处于最高含量水平.这与本研究工业园区中大量铅、锌等有色冶炼工业活动排放重金属密切相关.

Pb、As、Zn和Cd在隧道尘中的含量明显高于城市道路和工业园区道路尘, 尤其是隧道PM2.5中Pb含量达到92 338.3 mg·kg-1, PM10中Pb含量达到53 441.3 mg·kg-1, 含量远超过中国苏州、中国天津、中国葫芦岛、中国黄石、孟加拉Dhaka和波兰Lublin等国内外研究城市, 而隧道中Cu及Cr、Mn和Ni等重金属含量相比则处于最低水平.这8种重金属两种极端含量水平差异, 一方面受密集铅、锌矿石渣车等常年洒落在隧道内积累, 形成高含量的Pb、As、Zn和Cd特征; 另一方面, 密闭的隧道也阻隔了土壤尘的沉积, 导致Cu、Cr、Mn和Ni低含量特征.

3.2 重金属来源分析 3.2.1 富集因子法

图 2给出了3种道路尘PM2.5和PM10中重金属的富集因子值对比.可以看出, 在PM2.5上重金属的富集程度总体大于PM10, 颗粒物的粒径越小, 重金属富集因子越高, 表明细颗粒物更易受到人为源的影响[20]; PM2.5中Cr、Mn和Ni在3种道路扬尘中的富集因子均小于1(Cr在工业园区道路扬尘中小于2), 说明这3种重金属主要来自于土壤源[24, 25]; Cu在PM2.5中的富集因子处于2~10之间, 受到一定的人为源影响; 城市道路扬尘中的Zn、As和Pb富集因子在5~40之间, 受到明显的人为干扰; 隧道和工业园区道路扬尘中的Zn、As、Cd和Pb达到强烈富集及以上等级, 人类活动对其造成强烈的影响.

图 2 3种道路扬尘PM2.5和PM10中重金属富集因子 Fig. 2 Enrichment factors of heavy metals in PM2.5 and PM10 from three types of road dust

在PM10中Cr、Mn和Ni均无富集, 说明该重金属来自于地壳物质; 3种道路扬尘中的Cu的富集因子在1~2之间, 表明其受到轻微的人为源影响; Zn, As以及Pb在城市道路和工业园区道路扬尘中的富集程度介于中度富集和显著富集之间, 在隧道扬尘中则属于极强富集; Cd在3种道路中的富集因子均大于40, 代表该元素受人为污染极其严重.蒙自地区以铅锌冶炼工业为主, 筛选后的矿石、砂石以及矿渣中仍然含有大量的Zn、As、Cd和Pb等重金属, 砂石废料在运输过程中存在掉落的情况, 同时冶炼过程中产生的粉尘沉降到道路, 导致重金属大量富集在工业园区道路扬尘中.道路所在区域不同, 重金属的富集因子也有明显的差别, 工业园区道路和城市道路相比, 受到有色金属冶炼活动的影响更为显著.

3.2.2 主成分分析

为了进一步分析道路扬尘中重金属的来源, 本研究利用主成分分析进行重金属来源识别.主成分分析是利用降维的思想, 压缩变量维数, 分析多个变量之间的关系, 将几个密切的变量归为同一类, 同一类变量为一个因子, 达到用较少的几个因子反映大量原始数据信息的目的[26].将3种道路扬尘中PM2.5和PM10载带的重金属通过软件SPSS 24.0进行主成分分析, 正交旋转后得到成分矩阵(见表 5), PM2.5解析获得2个主要成分, 累积解释方差为95.55%.因子1解释方差为53.17%, 负载系数较高的重金属为Cr、Mn、Ni、Cu和Zn, 因Cr、Mn和Ni的富集因子小, 主要受土壤源的影响, Cu作为刹车片磨损的标识元素, Zn不仅作为轮胎磨损的标识元素, 也存在于机动车排放的尾气中[27~29], 因此因子1代表土壤源和交通源; 因子2解释方差为42.38%, Zn、As、Cd和Pb的系数较高, 富集因子均表现为强烈富集, 主要受到有色金属冶炼影响[13, 14, 26, 29].PM10累积解释方差达到86.64%, 因子1解释方差为48.40%, Zn、As、Cd和Pb的负载系数高, 受人为源影响显著, 代表冶金源.因子2解释方差为38.24%, 负载因子以Cr、Mn、Ni和Cu为主, 代表土壤源.

表 5 3种道路扬尘中PM2.5和PM10中重金属主成分分析1) Table 5 Principal component analysis of heavy metals in PM2.5 and PM10 of three types of road dust

3.3 健康风险评价 3.3.1 非致癌风险评价

通过计算道路扬尘中重金属非致癌风险值得到表 6和表 7.可知, PM2.5中重金属的非致癌风险大于PM10, 由于PM2.5比表面积大, 更易富集重金属, 因此表现出更高的非致癌风险[7].儿童更易通过摄食途径摄入大量灰尘, 从而受到重金属的危害, 因此重金属对该群体造成的影响更大[30]; 摄食是道路扬尘中重金属对人体造成影响的最主要途径, 而呼吸吸入途径的非致癌风险最低, 这一结果和其他学者的研究结论一致[31~33].在3种道路PM2.5中, As、Cd和Pb的非致癌风险值均大于1.00E+00, 表明3种重金属对儿童和成人都具有非致癌风险.在PM10中, 工业园区道路和隧道扬尘中As、Cd和Pb对两个群体具有非致癌风险, 此外城市道路扬尘中的As对儿童的非致癌风险值达到1.88E+00, 表现出明显的非致癌风险.两种粒径中的As、Cd和Pb在不同区域道路中非致癌风险值大小为：隧道＞工业园区道路＞城市道路, 且As的非致癌风险值远高于其它重金属, 在隧道中最高为2.75E+02, 高于阈值两个量级.隧道中有较多的运矿车和渣土车通行, 掉落在隧道内的石渣由于隧道本身相对封闭的条件, 且没有进行清洁处理, 导致3种重金属在隧道扬尘中不断累积, 重金属含量高于其它道路扬尘, 从而造成隧道扬尘中重金属的非致癌风险最大; 工业园区道路上由于运输掉落的矿渣在雨水冲刷下流失, 导致重金属含量低于隧道, 因此风险值较低; 城市道路由于禁止运输矿石、矿渣的车辆进入, 道路扬尘中重金属含量最小, 风险值最低.此外, Cr、Mn、Cu和Zn的非致癌风险值都大于1E-02, 虽然未达到非致癌风险, 但不能忽视其长期暴露的影响[34].

表 6 PM2.5中重金属非致癌风险 Table 6 Non-carcinogenic risk of heavy metals in PM2.5

表 7 PM10中重金属非致癌风险 Table 7 Non-carcinogenic risk of heavy metals in PM10

3.3.2 致癌风险评价

通过暴露量和致癌斜率因子计算得到的重金属(Cr、Ni、As和Cd)致癌风险值如表 8所示.可知, PM2.5中Cr、Ni、As和Cd的致癌风险总体上大于PM10, 表明细颗粒物更具有致癌风险.在隧道扬尘PM2.5和PM10中的As致癌风险值均大于1.00E-06, 分别达到8.63E-06和6.70E-06, 表现出对人体较高的致癌风险, 远高于工业园区道路和城市道路中As的致癌风险.工业园区道路和城市道路扬尘中Cr、Ni、As和Cd的致癌风险值在2.81E-10~4.87E-07范围内变化, 致癌风险较低.

表 8 3种道路扬尘中重金属致癌风险 Table 8 Carcinogenic risk of heavy metals in three types of road dust

4 结论

(1) 蒙自地区3种道路扬尘中Pb、As、Zn、Cd和Cu的含量远高于国内外其他研究城市, 且隧道扬尘中重金属的含量明显高于城市道路和工业园区道路尘, 展现出较强的重金属累积特性.

(2) 富集因子表明, 3种道路扬尘PM2.5和PM10中Pb、Cd、As和Zn达到显著富集及以上等级, Cu为中度富集.结合主成分分析结果可知, 该地区道路扬尘重金属受到有色金属冶炼源影响程度达42.38% ~48.40%

(3) 风险评价结果表明, 3种道路扬尘中的Pb、Cd和As具有非致癌风险且在隧道扬尘中的风险最高, 其次是工业园区道路和城市道路扬尘.隧道扬尘中的As是该地区道路主要的致癌风险源, 需引起重视.

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