2020, Vol. 41
自2015年国务院发布实施《水污染防治行动计划》[1]以来, 全国水环境质量持续改善, 截止到2018年底, 全国城镇建成运行污水处理厂4332座, 污水处理能力1.95亿m3·d-1 [2].在污水处理力度和成效加强的同时, 产生了大量的剩余污泥, 年产量已达4000万t, 污泥中通常含有大量的有毒、有害和对环境产生负面影响的物质, 包括有毒有害有机物、重金属、病原菌和寄生虫卵等, 具有较大的二次污染风险[2], 因此对其进行无害化处理处置迫在眉睫.此外, 污泥中还含有碳、氮、磷和硫等营养元素, 在全球资源短缺的今天, 对其进行资源回收是可持续发展的重要举措.厌氧消化在去除污泥中有机物的同时能够回收生物质能源(沼气), 是目前最普遍的污泥减量化、稳定化与资源化技术之一[3~6].然而在我国, 剩余污泥厌氧消化推广应用程度明显低于发达国家水平, 主要由于我国剩余污泥的厌氧降解率(20% ~50%)显著低于发达国家(50% ~70%)[3].且经文献调研与归纳, 发现我国剩余污泥的泥质与发达国家相比, 在3个方面具有显著差异, 即微细砂含量(50% ~65%)高于发达国家(25% ~30%)、金属离子如Ca2+、Fe3+、Al3+和Mg2+等的含量高于发达国家、污泥泥龄(10~30 d)显著长于发达国家(5~10 d)[7].
目前, 已有研究报道了以上因素对污泥厌氧消化性能的影响.Bolzonella等[8]的研究发现污泥的甲烷产率随泥龄的增加呈现减小的趋势, 并将原因阐述为高泥龄下对污泥絮体的好氧生物降解程度较高, 从而导致污泥中残留的有机物可生化性能下降, 之后在Xu等[9]的研究中将泥龄的影响机制进一步阐述为胞外有机物含量随泥龄增加而增加, 其空间稳定结构使生物降解性能恶化, 导致净累积甲烷产量减少; 吉芳英等[10]的研究发现无机砂体积平均粒径在100 μm以上时, 其最主要的去向是淤积在反应池底而不是通过剩余污泥排出, Dai等[11]的研究发现在进水中加入微细砂(3~50 μm)后, 剩余污泥的净累积产甲烷量会降低, 且发现EPS中蛋白质是与微细砂结合的主要物质, 这种结合作用会对污泥有机质的厌氧降解造成影响; Suanon等[12]的研究发现金属通常通过分馏与污泥絮体中的有机物结合, 之后在Xu等[13]的研究中认为污泥中的有机结合金属可能是污泥絮体稳定性的基础, 将会影响污泥的厌氧消化效率.然而, 这些因素在不同量化条件下的影响、其影响程度的量化比较以及针对性的强化措施仍缺乏研究.
目前为止大量学者开发了一系列预处理措施如酸碱预处理[14, 15]、超声预处理[16, 17]、生物预处理[18]和热水解预处理[19~22]等改善有机组分的溶出性能以强化污泥的厌氧消化效率.在以上强化措施中, 效果尚可且较容易工程推广的技术为高温热水解技术, 尽管这一技术对污泥厌氧消化性能的强化作用得到了大量的文献报道与工程验证[19, 23, 24], 然而由于污泥泥质的较大差异和强化机制研究的缺乏, 其对不同污泥样本的促进效率也存在着较大的差异[20, 24~26], 高温热水解在突破我国剩余污泥厌氧消化瓶颈上是否具有关键性作用也亟待研究.
因此, 本文旨在从污泥龄、微细砂含量和金属离子等3个主要差异性因素出发, 通过A/O工艺培养的活性污泥, 分别研究这3个因素对污泥厌氧消化性能的影响, 并进行系统性的量化对比, 以鉴别影响我国剩余污泥厌氧消化性能的主要因素, 从源头上明晰影响我国剩余污泥厌氧转化性能的重要因素.然后, 针对主要影响因素进一步探究高温热水解预处理手段对其进行改善的可行性, 以期为我国剩余污泥厌氧消化性能的改善与厌氧消化技术的推广提供理论基础与数据支撑.
1 材料与方法 1.1 试验材料为了排除其他影响因素的干扰, 本研究使用的污泥是由模拟生活污水经A/O工艺培养得到的模型剩余污泥, 培养过程中采用10个完全混合式反应装置(如图 1), 分别编号1~10.装置有效运行体积为10 L, 运行方案为进水→厌氧(3.5 h)→曝气(7.5 h)→静置出水(1 h)模式, 每天2个周期, 每个周期12 h(水力停留时间为11 h), 每个周期进出水8 L.根据所研究的影响因素设置不同条件, 从而培养出不同性质的污泥供试验使用.
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(a)反应装置; (b)每日出泥 图 1 污泥培养反应装置与每日出泥 Fig. 1 Reactors for sludge cultivation and the discharge of sludge |
控制1~5号反应装置每天分别出泥2.0、1.0、0.5、0.33和0.25 L, 使污泥龄(SRT)分别为5、10、20、30和40 d.所得污泥分别编号1-1、1-2、1-3、1-4和1-5, 经静置沉淀后去除上清液, 所得污泥泥质特征见表 1.
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表 1 基质泥质、试验设计与分组 Table 1 Characteristics of substrate and the design of the experiment |
1.1.2 含微细砂污泥的培养
控制6~10号反应装置每天均出泥1 L, 使污泥龄(SRT)为10 d.其中6号不添加微细砂, 7~10号在第1~50 d内每日添加微细砂(以SiO2模拟, 300目, 体积平均粒径为30 μm)1.2、2.4、3.6和4.8 g, 第50~100 d内根据污泥的实际VSS/TSS值和目标值调整加砂量.所得污泥分别编号2-1、2-2、2-3、2-4、2-5、2-6、2-7和2-8, 经静置沉淀后去除上清液, 所得污泥泥质特征见表 1.
1.1.3 含金属离子污泥的培养1~10号装置中污泥培养的后期, 在进水时添加金属离子Ca2+、Fe3+、Al3+和Mg2+, 浓度的选择参考Xu等[13]的研究, 使10种模型剩余污泥中金属离子的浓度达到我国实际剩余污泥的金属离子含量, 其占污泥干重的质量分数分别为Ca2+：(3.4±0.6)%、Fe3+: (2.7±0.4)%、Al3+:(1.0±0.1)%和Mg2+：(1.0±0.2)%.不同含砂量污泥添加金属离子后所得污泥分别编号3-1、3-2、3-3、3-4和3-5, 不同泥龄污泥添加金属离子后所得污泥分别编号3-6、3-7、3-8、3-9和3-10, 经静置沉淀后去除上清液, 所得泥质特征见表 1.
1.2 厌氧产甲烷试验厌氧产甲烷试验装置为Bioprocess甲烷潜势仪(AMPTSII, Bioprocess Control, Sweden), 如图 2所示.本研究所采用的接种泥取自实验室培养的已不再产气的污泥厌氧消化反应器, 接种泥的TS为(0.90±0.02)%, VS/TS为(56.99±0.21)%, 每个样品瓶中添加200 g接种泥, 接种泥VS总量为1.06 g.
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图 2 厌氧产甲烷试验装置示意 Fig. 2 Equipment for anaerobic digestion |
在试验过程中, 所研究影响因素为污泥龄时, 使用污泥1-1~1-5进行厌氧产甲烷试验, 设置3个平行样, 共15个样本; 所研究影响因素为微细砂时, 厌氧产甲烷试验基质为污泥2-1~2-8, 设置3个平行样本, 共24个样本; 所研究因素为金属离子时, 使用污泥3-1~3-10进行厌氧产甲烷试验, 设置3个平行样, 共30个样本. 3组试验接种比(基质VS :接种泥VS)均为2/1, 每组加入基质与接种泥之后, 统一用蒸馏水将样品瓶中的混合物定容至380 g.每次加样后充2 min氮气, 水浴温度37℃.另外, 设置了2个仅加接种泥的空白对照样本.基质性质及试验设计与分组见表 1.
1.3 热水解强化试验将表 1中编号1-5的长泥龄污泥(SRT=40 d)进行热水解预处理, 试验设备采用水浴式高温高压反应釜(E500, 世纪森朗, 北京), 装置采用电加热, 容积500 mL.将1-5的长泥龄污泥在160℃, 0.55 MPa条件下处理30 min, 计时以升至设定温度为起始时刻, 以加热停止为终止时刻, 得到热水解污泥1-5, 其TS为(3.42±0.01)%, VS/TS为(85.81±0.12)%.按2.2节中的试验方案进行厌氧消化试验.所得结果与表 1中未热水解污泥1-5进行对比.
2 结果与讨论 2.1 泥龄对污泥厌氧消化性能的影响污泥1-1~1-5在厌氧产甲烷试验中每添加1 g VS的累积产甲烷量如图 3所示, 其产甲烷量与VS降解率如表 2所示.
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图 3 不同泥龄污泥累积厌氧产甲烷量 Fig. 3 Methane production of sludge with different sludge ages |
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表 2 不同泥龄污泥的产甲烷量与VS降解率 Table 2 Methane production and VS reduction of sludge with different sludge ages |
由图 3和表 2可知, 随着泥龄从5 d增加到40 d, 每添加1 g VS的累积产甲烷量降低了34.7%[由(406.5±3.1)mL ·g-1逐渐降低至(265.3±2.4)mL ·g-1], VS降解率降低了25.6%[由(73.5±0.5)%逐渐降低至(54.7±0.4)%)].可见, 污泥厌氧产甲烷性能随着污泥龄的增长呈下降趋势, 且从5 d增加到10 d时, 污泥厌氧产甲烷性能下降尤为明显.这一结果与Bolzonella等[8]的研究趋势基本一致, 即泥龄为5 d时厌氧消化性能最强, 泥龄从5 d增加到20 d时厌氧消化性能显著下降(呈指数型), 但从20 d增加到40 d时下降趋势趋于平缓.然而, 在Bolzonella等[8]的研究中, 其数据来自于其调研所得的小试、中试或大型污泥处理系统的数据, 泥质之间有着较大的差异, 产气与降解率的波动较大, 本研究在同一进水条件下, 通过控制相应条件得到的污泥更适合作为研究基质, 更能合理地反映泥龄对污泥厌氧消化性能的影响.
2.2 进水中微细砂对污泥厌氧消化性能的影响污泥2-1~2-8在厌氧产甲烷试验中每添加1 g VS的累积产甲烷量如图 4所示, 产甲烷量与VS降解率如表 3所示.
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(b)为(a)的局部放大 图 4 不同含砂量污泥的累积产甲烷量 Fig. 4 Methane production of sludge with different silica content |
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表 3 不同含砂量污泥的产甲烷量与VS降解率 Table 3 Methane production and VS reduction of sludge with differed silica content |
如图 4和表 3所示, 随着污泥的VS/TS值由(90.46±0.21)%下降到(33.36±0.17)%, 每添加1g VS的累积产甲烷量和VS降解率由(316.2±2.5)mL ·g-1和(64.2±0.4)%开始呈现出先上升后下降的趋势, 且在VS/TS值为(56.03±0.21)%时达到峰值(339.1±2.4)mL ·g-1 (增加了7.2%)和(69.4±0.8)%(增加了8.1%).即进水中一定范围内的微细砂添加量会使得污泥60 d内的产甲烷量和VS降解率提高, 而随着VS/TS值从56.03%±0.21%(峰值)下降到33.36%±0.17%, 污泥的累积产甲烷量和VS最大降解率开始下降, 但较无砂的2-1污泥并未明显减少, 即当进水中的微细砂添加量超过一定范围时, 这种强化作用会减弱但不会产生明显的抑制作用.
通过本试验结果可以发现, 尽管微细砂含量的不同是国内外污泥性质的主要差异之一, 但由于其为惰性物质, 在本质上并不会对污泥的厌氧消化产生明显的抑制作用.之前的研究中有发现添加微细砂抑制了污泥的厌氧消化性能, 但大多未考虑对泥龄和其他因素的控制或直接采用污水厂剩余污泥(泥龄及其他因素不清晰)进行研究[11, 27].通过3.1节的试验结果可知泥龄的改变会对污泥的厌氧消化性能带来显著的影响, 这会对本研究结果造成一定程度的干扰.
2.3 金属离子对污泥厌氧消化性能的影响污泥3-1~3-10在厌氧产甲烷试验过程中每添加1 g VS的累积产甲烷量如图 5所示, 其产甲烷量与VS降解率如表 4所示.
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图 5 不同金属离子含量污泥的累积产甲烷量 Fig. 5 Methane production of sludge with different metal ions content |
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表 4 不同金属离子含量污泥的产甲烷量与VS降解率 Table 4 Methane production and VS reduction of sludge with different metal iron content |
, 负值表示金属离子造成VS降解率下降如图 5和表 4所示, 进水中金属离子的添加对不同VS/TS值和不同泥龄的污泥的厌氧消化性能都有着明显的抑制作用, 这说明金属离子对污泥厌氧消化性能的抑制作用具有普遍性, 在本研究所涉及到的条件下抑制程度在5.0% ~11.0%之间.目前, 金属离子对污泥厌氧转化的影响机制已有一定数量的明确报道, 即污泥中有机结合态金属能够增加污泥关键有机质溶出的能量势垒, 与酶分子争夺污泥颗粒的表面结合位点, 从而限制其厌氧消化性能[13].
此外, 在本研究中污泥金属离子含量较高, 与实际剩余污泥类似的条件下, 金属离子对污泥VS降解率的抑制程度随着污泥VS/TS值的变化并未发生明显波动, 在5.0% ~8.0%之间; 而泥龄为20~40 d(8~10组)时, 金属离子对污泥VS降解率的抑制程度却显著高于泥龄为5~10 d (1~7组)时(P < 0.05).这可能是由于泥龄延长后, 污泥中的胞外蛋白质的结构变得更稳定, 内部氢键作用力变得更强, 这一变化会对金属离子与有机质之间的桥联作用有进一步的强化[13].
2.4 3种因素对污泥厌氧产甲烷性能影响的比较基于以上研究结果, 对污泥龄、微细砂和金属离子这3个影响因素对污泥厌氧消化性能影响程度进行了系统性的比较分析.对于微细砂的影响程度, 将添加不同含量微细砂的污泥样本作为试验组, 未添加微细砂的样本作为对照组; 对于泥龄的影响程度, 将泥龄为10、20、30和40 d的样本作为试验组, 泥龄为5 d的污泥样本作为对照组; 对于金属离子的影响程度, 将添加金属离子的污泥样本作为试验组, 未添加金属离子的污泥样本作为对照组. 3种因素的影响程度均以VS降解率的变化率(r试验组/r对照组)表征.对比分析的结果用箱型图表征如图 6所示.
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图 6 微细砂、泥龄和金属离子对污泥VS降解率影响的对比 Fig. 6 Comparison of the effects of silica particles, sludge age, and metal ions on the VS reduction of sludge during AD |
由图 6可知, 微细砂对VS降解率的影响基本是积极的, VS/TS值由(90.36±0.14)%逐渐降至(32.96±0.19)%过程中, VS降解率的变化率在1.0~1.08之间; 金属离子对VS降解率的影响是消极的, 进水中的较高浓度的金属离子对污泥后续厌氧消化性能的影响与污泥的VS/TS值和泥龄没有显著的相关性(P>0.05), 当泥质发生较大变化[VS/TS值在(90.36±0.14)% ~(32.96±0.19)%之间变化, 泥龄在5~40 d之间变化]时, VS降解率的变化率在0.89~0.95之间(抑制率为5.0% ~11.0%); 泥龄对VS降解率的影响也是消极的, 泥龄从5 d增加到40 d, VS降解率的变化率在0.87~0.75之间(抑制率达13.0% ~26%).
因此, 在3个因素中, 泥龄和金属离子被鉴定为两个主要的抑制因素, 且泥龄的抑制程度显著高于金属离子(P < 0.05);而随着泥龄的增加, 金属离子的抑制作用呈进一步增强的趋势.综上, 总结得出长泥龄为限制污泥厌氧产甲烷性能的最主要因素.
2.5 热水解对长泥龄模型污泥厌氧消化性能的改善作用污泥龄是抑制产甲烷性能的最主要因素, 因而针对长泥龄污泥, 采用热水解预处理手段研究其在改善污泥厌氧产甲烷性能方面的作用.
热水解前后长泥龄模型污泥厌氧消化试验中的累积产甲烷量如图 7所示.结果显示, 经热水解预处理后, 每添加1 g VS的累积产甲烷量由(265.3±2.4)mL ·g-1提升至(367.3±2.6)mL ·g-1, VS降解率由(54.7±0.4)%提升至(70.6±1.1)%.即经强化后长泥龄(40 d)污泥的厌氧产甲烷性能接近泥龄为5 d时的厌氧产甲烷性能.由此推断热水解具有突破长泥龄所致的污泥厌氧产甲烷瓶颈的潜力.
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图 7 热水解前后两组污泥累积厌氧产甲烷量对比 Fig. 7 Methane production of sludges 1-5 with and without thermal hydrolysis |
本文研究了泥龄、微细砂和金属离子这3类典型国内外泥质差异性因素对剩余污泥厌氧产甲烷性能的影响.结果表明, 微细砂对VS降解率的消极影响并不明显, 泥龄和金属离子是主要的抑制因素, 通过对影响程度的系统性量化比较发现, 长泥龄为限制污泥厌氧产甲烷性能的最主要因素, 即对污水处理过程中较短泥龄的控制将从源头上有效改善我国剩余污泥后续的厌氧消化性能.采用高温热水解(160℃, 0.55 MPa, 30 min)对长泥龄(40 d)污泥进行预处理后, 其累积产甲烷量和VS降解率都有显著提高, 接近于泥龄为5 d时的值, 即高温热水解预处理具有突破长泥龄所致的污泥厌氧转化瓶颈的潜力, 能够显著强化我国较长泥龄的剩余污泥的厌氧转化效率.
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