2020, Vol. 41
2. 浙江大学建筑工程学院, 杭州 310058;
3. 浙江省天正设计工程有限公司, 杭州 310000;
4. 厦门理工学院水资源环境研究所, 厦门 361005
2. College of Civil Engineering and Architecture, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;
3. Zhejiang Tianzheng Design Engineering Co., Ltd., Hangzhou 310000, China;
4. Water Resources and Environmental Institute, Xiamen University of Technology, Xiamen 361005, China
统一供水是城乡一体化的重要组成部分, 为了提高农村饮用水质量, 中国已逐步采用集中式供水模式[1].浙江省启动“农村饮用水安全工程”, 通过城镇管网延伸工程和联村供水工程实现农村集中供水.H市2座水厂为CX水厂和TH水厂.CX水厂以L水库水和T溪水为供水水源, 主要供水服务区域为H市中心城区.TH水厂则主要担负着NX、LS、SL、LH和DX五大片区的供水任务, 以T湖为原水.随着H市多水源城乡联合供水管网的建设, 原乡镇小型水厂逐步关停, 实现并网供水, 供水覆盖面积可达到400余hm2, 供水水量能够满足H市区及城乡到2030年的城乡用水需求.然而, 由于供水管网的长度不断延伸, 供向偏远地区的管网类型多为树状, 水流动性差, 停留时间过长, 管网微生物等滋生风险升高.二次消毒是解决长距离管网输配过程中二次污染, 保障饮用水水质的必要措施.
氯是保证长距离输水过程抑制微生物生长最有效的消毒剂, 但氯与水源中有机/无机前体相互作用时会形成消毒副产物(disinfection by-product, DBPs)[2, 3].在过去的40多年中, 已经确定了600多种DBPs[4~6], 当前大量的研究表明, DBPs具有潜在的致癌性、致突变性以及遗传毒性[7~9].
余氯会继续与水中的有机物反应生成DBPs, 管网中DBPs含量与水厂出水往往具有较大差别, 并且管网生物膜中细菌的代谢产物及管壁腐蚀物吸附的有机物也会与余氯反应, 进一步影响DBPs的生成以及分布变化情况[10].国内外供水系统中DBPs含量调查显示, 三卤甲烷(trihalomethanes, THMs)和卤乙酸(haloacetic, HAAs)是管网中检出的最主要的DBPs[11~13].法国3个供水系统中THMs平均浓度范围为21.6~59.9 μg·L-1, 而在管网中检出的THMs浓度是出厂水的1.1~5.7倍[14].Villanueva等[15]对西班牙217个管网水样本分析显示, THMs和HAAs的浓度范围分别为0.8~98.1 μg·L-1和0.9~86.9 μg·L-1.Chan等[16]的调查发现, THMs和HAAs在新泽西州供水系统中均有检出, 且THMs的浓度会随着在管网中水力停留时间的增加而增加, 而HAAs变化趋势则相反.Gan等[17]对中国沿海地区3个城市的饮用水中DBPs进行了调查, THMs和HAAs的浓度范围分别为0.7~62.7 μg·L-1和0.3~81.3 μg·L-1, 并且HAAs会随着时间在分配系统中被生物降解.与THMs和HAAs等常规受控DBPs相比, 新兴DBPs包括卤乙腈(haloacetonitrile, HANs)、卤代酮(halogenated, HKs)和卤代硝基甲烷(halogenated nitromethane, HNMs)等通常以较低的水平存在于饮用水中[18, 19], 但它们却具有更高的细胞毒性和遗传毒性[20, 21].董蕾等[22]在6个城市管网水中检测到TCNM的浓度为ND~1.21 μg·L-1.最近的一项针对中国东部农村地区的DBPs调查显示, THMs和HAAs是管网中检出的主要DBPs, 其中位浓度分别为29.76 μg·L-1和20.47 μg·L-1, 而HANs、HKs和TCNM的存在水平很低, 中位浓度仅为3.98、0.76和0.03 μg·L-1[1].然而, 当前的调查研究中大多针对常规加氯后管网中DBPs, 鲜见报道二次加氯管网中DBPs的分布及变化情况.长距离输水管网中DBPs的形成和转化受到多种因素的影响, 例如原水水质, 水处理工艺、消毒剂类型和管道材料等[23~26].因此, 研究城市管网特别是二次加氯型管网中DBPs的分布和变化情况对饮用水安全保障具有极其重要的意义.
本文以浙江省H市供水系统为研究目标, 开展了针对二次加氯型管网中DBPs的种类及分布特征的调查, 同时深入分析了二次加氯及季节变化对管网水中DBPs的影响, 并评估了供水管网中可能存在的DBPs超标风险, 通过增进对饮用水中DBPs发生的了解, 以期为保障安全饮水及优化水厂处理工艺提供数据支撑.
1 材料与方法 1.1 水样采集与保存采样区域位于浙江省H市饮用水处理及供水系统, 在2018年5月~2019年9月期间分别对H市的CX水厂和TH水厂出厂水及相应管网水进行水样采集, 两水厂工艺流程及采样点位置如图 1所示.水样采集完毕后, 立即带回实验室, 经0.45 μm玻璃纤维膜过滤, 并置于4℃避光环境储存, 所有样品的检测均在48 h内完成.
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图 1 水厂工艺流程及管网水采样点位置示意 Fig. 1 Treatment process of waterwork and sampling sites in the water distribution system |
分析仪器包括multi N/C2100型TOC仪(德国耶拿)、GC-2014型气相色谱仪(日本岛津)配备HP-5毛细管色谱柱(30 m×0.25 μm×0.25 μm, 上海安谱)、UPHW1-90T型纯水机/超纯水制造系统(北京优普时代)和TU-1901型紫外分光光度计(北京普析).试验所需药品均为分析纯或标准品, 甲醇(HPLC级)、叔丁基甲基醚(GC级)和三卤甲烷混标[三氯甲烷(TCM)、一溴二氯甲烷(BDCM)、二溴一氯甲烷(DBCM)和三溴甲烷(TBM)]均购自上海安谱实验科技有限公司. 1, 2-二溴丙烷(AR)、二氯乙酸(DCAA)、三氯乙酸(TCAA)、二氯乙腈(DCAN)、溴氯乙腈(BCAN)和三氯硝基甲烷(TCNM)等标准品购自上海阿拉丁试剂有限公司.
1.3 检测方法THMs、HANs和TCNM预处理方法为液液萃取, 采用溶于甲基叔丁基醚(MTBE)的1, 2二溴丙烷来提取THMs、HANs和TCNM, 然后采用配备电子捕获检测器的气相色谱仪(GC-ECD)分析提取物.分析条件为进样口温度200℃, 不分流进样; 升温程序为初始温度35℃, 保持5 min, 以8℃·min-1升至100℃, 保留2 min, 再以20℃·min-1升至200℃, 保留1 min. ECD温度为250℃.载气为高纯氮气, 总流量为50 mL·min-1, 吹扫流量为3 mL·min-1.
HAAs的测定方法是基于美国USEPA552.3法, 即采用液液微萃取联合酸化甲醇酯化法.用溶于MTBE的1, 2二溴丙烷萃取, 酸化甲醇衍生.并使用GC-ECD进行定量分析.分析条件为进样口温度210℃, 不分流进样; 升温程序为初始温度35℃, 保持8 min, 以8℃·min-1升温至200℃, 保持15 min.ECD温度280℃.载气为高纯氮气, 总流量为50 mL·min-1, 吹扫流量为3 mL·min-1.
其它水质参数包括pH值、水温、浊度和余氯等均采用常规方法检测.使用装有自动进样器的TOC仪进行DOC分析, 用紫外可见分光光度计在254 nm波长下读取UV254吸光度.为保证检测结果的准确性, 每次测样均设置平行样及空白对照组, 并对异常值进行重复检测.
2 结果与讨论 2.1 水厂及对应供水管网中DBPs分布分别对H市两水厂及其供水管网中DBPs进行检测, 共检出9种DBPs, 包括4种THMs(TCM、BDCM、DBCM和TBM), 2种HAAs(DCAA和TCAA), 2种HANs(DCAN和BCAN)以及TCNM, 含量及分布见图 2.
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图 2 水厂及对应管网中DBPs分布 Fig. 2 Distribution of DBPs in the waterworks and water distribution system |
由图 2可见, CX和TH水厂出水及其对应供水管网中DBPs均以THMs和HAAs为主.其中, CX出水及管网水中THMs主要种类为TCM, 平均检出浓度分别为8.60 μg·L-1和13.94 μg·L-1, THMs种类分布顺序为TCM>BDCM>DBCM>TBM, 这与国内外其它地区DBPs调查含量相当[18, 27].相较于CX水厂, TH水厂出水及管网水中则产生了更多的溴代THMs, 溴代THMs检出率为100%, 且BDCM含量高于TCM, 出厂水中BDCM的平均检出浓度为5.78 μg·L-1, 在管网水中最高检出浓度可达19.42 μg·L-1, 这可能归因于TH水厂原水取自T湖, 原水中溴离子含量较高[28]; 此外TH水厂采用的是臭氧活性炭工艺, 臭氧可以将水体中较大分子量的NOM分解为较小分子量的有机物质[29], 同时臭氧的强氧化性可将溴化物快速氧化为次溴酸(HOBr), HOBr进一步与NOM反应[30], 从而导致更多的溴化THMs形成.HAAs中, DCAA和TCAA在两水厂出水和管网水中均100%检出, 但低于国家标准限值, 两水厂出水及管网水中HAAs的平均浓度分别为16.57 μg·L-1和11.15 μg·L-1.值得注意的是, CX水厂出水及管网水中HAAs含量均高于TH水厂, 这可能是由于CX水厂原水中含有较多HAAs前体物, 同时TH水厂采用了包括臭氧化和生物活性炭吸附在内的深度处理工艺, 可显著减少C-DBPs的前体和微量有机污染物[31, 32], 臭氧氧化产生的低分子酸易被生物利用, 提高了生物降解和吸附效能, 从而进一步减少了HAAs的形成[33, 34].非受控DBPs在两水厂及管网水中检出的主要类别为DCAN、BCAN和TCNM.其中DCAN含量高于BCAN和TCNM, 在TH管网水中检出最高浓度(14.06 μg·L-1), 但未超过WHO暂时性指导值(20 μg·L-1), 而TCNM在两水厂仅以痕量浓度检出, 平均值分别为0.27 μg·L-1和0.12 μg·L-1.此外, 两水厂供水管网中DBPs含量均高于出厂水, 说明DBPs在管网中余氯存在的条件下继续生成.
2.2 长距离输水管网中DBPs季节性变化在不同季节条件下, 对CX和TH水厂管网水的水温、pH、余氯、浊度、DOC和UV254进行检测, 其结果见表 1, 两水厂原水和出水水质情况见表 2.
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表 1 H市2水厂不同季节管网水理化指标 Table 1 Physicochemical parameters of drinking water in different seasons in H City |
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表 2 H市2水厂原水及出水水质参数 Table 2 Characterization of raw water and effluent water quality parameters in H City |
由表 1可见, 大多数水质参数都表现出明显的季节性变化, 管网水中DOC含量较高, 浓度范围为0.91~6.57 mg·L-1, H市供水系统中DOC平均值的变化规律为夏季>秋季>春季.UV254显示出与DOC相同的变化规律, 夏季含量高于其它季节, 这可能是与夏季藻类生长旺盛有关, 有研究表明, 原水中藻类的生长可通过释放细胞内外有机物来促进DOC和UV254的产生[35].由表 2可见, TH水厂原水中DOC和UV254含量均略高于CX水厂.管网水中游离余氯的季节性变化较为明显, 夏季余氯浓度更低, 可能是由于夏季的高温会加速氯化反应的进行, 从而导致大量的氯消耗, 最终导致管网水中游离余氯的降低.
水质参数包括水温、pH值、UV254和DOC等均可对消毒副产物的形成产生影响, H市供水系统中THMs和HAAs的检出率较高, 在调查的各季节中DBPs平均浓度的变化如图 3所示.
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图 3 H市供水系统中DBPs季节性变化 Fig. 3 Seasonal variation of DBPs in the H City water supply system |
由图 3可见, THMs和HAAs的平均浓度呈季节性变化趋势.CX水厂主要供水服务区域为H市中心城区, THMs浓度夏季最高, 平均浓度为25.61 μg·L-1, 春季和秋季则相对较低, 平均浓度分别为22.46 μg·L-1和18.16 μg·L-1, 夏季水温与游离余氯浓度较高, 水温与THMs的形成存在着正相关性, 较高的游离氯会促进THMs的形成[36].此外, THMs的形成还与有机前体的含量有关, 夏季有机质从腐烂的植物中浸出的可能性增加[37].TH供水管网中, 不同季节均检出较高浓度的溴代THMs, 这可能是与原水中溴化物水平有关[6].与THMs趋势相似, HAAs也显示出明显的季节性差异, 夏季供水系统中的含量高于其它调查季节, HAAs是氯和有机物之间反应的结果, 夏季较高的DOC和UV254水平可能会产生更多的HAAs.值得注意的是, TH水厂管网水中DCAA浓度在春秋两季高于TCAA, 而在夏季TCAA浓度高于DCAA, 这可能是由于DCAA和TCAA具有不同的前体, 水的NOM特性可能会在不同季节中发生变化[38], 同时DCAA在夏季水温较高的情况下会发生明显的生物降解[39]; 此外, TH水厂管网水的pH值在夏季相对较低, 在较低的pH值下, 氯化水中TCAA更易形成, 而pH值对DCAA的形成影响不大[40].
2.3 二次加氯对供水系统DBPs分布的影响二次加氯是在管网中选择特定的位置作为“二次加氯点”, 对饮用水再次消毒, 以满足用水节点水质安全所需的最低余氯水平的加氯方式[41].如图 4和图 5所示, H市供水系统中LH及LS镇均有二次加氯点(GW25和GW17)对管网水进行补氯消毒.依据管网中余氯衰减进行水流走向定线, 部分管网点余氯呈波动性变化, 可能与管线走向判断及其它未知影响因素有关.在二次加氯消毒后, DBPs含量相较于前段管网呈明显上升趋势, THMs波动范围为19.91~45.54 μg·L-1, HAAs波动范围为2.14~29.58 μg·L-1, 分别比前段管网含量升高6.32% ~26.60%和5.32% ~42.71%, DBPs变化如图 4和图 5所示.
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二次加氯点：GW25 图 4 LH二次加氯管网中THMs和HAAs含量变化 Fig. 4 Variation of THMs and HAAs in the distribution system after LH booster chlorination |
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二次加氯点：GW17 图 5 LS二次加氯管网中THMs和HAAs含量变化 Fig. 5 Variation of THMs and HAAs in the distribution system after LS booster chlorination |
由图 4可见, LH二次加氯供水管网中检出THMs包括TCM、BDCM、DBCM和TBM等, 2019年6~9月的浓度范围分别为23.62~42.13、22.68~42.44、24.08~38.58和20.42~45.54 μg·L-1, THMs总量变化范围为20.42~45.54 μg·L-1.THMs包括TCM、BDCM、DBCM和TBM随供水管线和供水时间延长大致呈逐渐升高趋势.而含量较低的DBPs受测定误差影响变化规律不明显.其中, 8月各供水管网点中检出的溴化THMs浓度明显高于其他月份, 且溴化THMs浓度高于TCM.二次加氯后, 随着管网中余氯浓度升高, THMs前体物在供水管网中与氯进一步反应, 使得TCM、BDCM、DBCM和TBM等浓度进入二次升高阶段.TCM、BDCM、DBCM和TBM二次升高阶段较出厂水至二次加氯点均值升高28.85%.二次加氯后峰值较二次消毒最低含量升高分别为17.38、15.75、11.88和18.35 μg·L-1.
DCAA和TCAA是LH二次加氯供水管网中检出的主要HAAs, 其中TCAA含量远高于DCAA, 这可能是余氯浓度较高的情况下更有利于高氯代HAAs的生成. 2019年6~9月HAAs的含量范围分别为2.06~7.38、10.78~29.58、4.45~26.74和6.67~26.44 μg·L-1, HAAs总量变化范围为2.06~29.58 μg·L-1.管网中TCAA与THMs的变化规律不同, 二次加氯后TCAA迅速达到峰值, 较加氯前采样点均值高46.84%, 后随着供水管线和供水时间延长大致呈逐渐降低趋势.分析认为, 由于HAAs易被生物降解, 后续管网中余氯浓度不断降低, 在供水管网中悬浮生长的微生物以及管壁生物膜的作用下TCAA存在降解现象[42]; 此外, 高氯代HAAs更容易发生氧化脱羧反应[43], 可能为TCAA在后续管网中出现降低趋势原因.
LS采样点距离TH水厂较近, 由其供水的可能性高, 或者供水比例高.由图 5可见, 该供水线路上管网水中检出THMs包括TCM、BDCM、DBCM和TBM等, 2019年6~9月的浓度范围分别为17.34~33.21、16.45~41.49、21.04~42.25和15.93~26.59 μg·L-1, THMs总量变化范围为15.93~42.25 μg·L-1.二次加氯后, TCM、BDCM、DBCM和TBM等浓度同样进入二次升高阶段, 余氯浓度在二次加氯点处有明显升高趋势.TCM、BDCM、DBCM和TBM二次升高阶段较出厂水至二次加氯点均值升高23.11%, 在后续管网中, THMs的总量趋于稳定, 二次加氯后峰值较二次消毒最低含量升高分别为10.16、23.34、18.61和6.66 μg·L-1.
LS镇二次加氯供水管线上管网水检出HAAs主要为TCAA和DCAA, 以TCAA为主, 2019年6~9月的含量范围分别为1.41~6.53、6.53~28.41、2.15~12.30和3.35~17.85 μg·L-1, HAAs总量变化范围为1.41~28.41 μg·L-1.二次加氯后, TCAA呈明显升高趋势, 较加氯前采样点均值高19.66%.
二次加氯DBPs含量调查结果显示, 二次加氯在维持管网水中余氯量以保证水质生物稳定性的同时, 也会增加水中DBPs的含量, 因此有必要合理地控制水厂中氯的总投加量, 同时优化二次加氯点的选址及加氯运行方案, 避免二次加氯点附近管网水中余氯浓度过高.
2.4 供水系统DBPs超标风险分析对H市供水系统中DBPs分布水平调查表明, 两水厂供水管网中各类DBPs含量均高于出厂水, 且二次加氯后供水管网中DBPs含量也有不同程度的升高, 但均未超出《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中规定的限值.然而在余氯量足够高, 供水时间足够长的情况下, 可能存在DBPs安全风险.本文从DBPs生成势的角度考察管网水可能存在的超标风险, 选取不同管网点采样后实测DBPs和DBPs生成势(DBPs FP), 结果如图 6所示.从中可见, 两水厂出水及管网采样点TCM浓度均低于10 μg·L-1, 而TCM生成势远高于出厂水及管网采样点实测值, 为26.47~118.69 μg·L-1, 其中, TH水厂出水TCM生成势较高, 为72.08 μg·L-1, 62.5%的管网采样点生成势超过了国标限值60 μg·L-1.DCAA和TCAA在采样中实测范围分别为0~15.77 μg·L-1和0.13~10.68 μg·L-1, 生成势分别为11.69~99.26 μg·L-1和11.88~28.98 μg·L-1.
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图 6 H市供水管网水样DBPs生成势 Fig. 6 Formation potential of DBPs in the distribution system of H City |
生成势高于标准限值说明管网中DBPs存在超标风险, 而对DBPs超标风险的控制则应从多角度、多途径考虑.DBPs的形成与水源水质特征的变化有关, 原水中的NOM和人为化学物质是DBPs的主要前体, 应加强对原水水质的监测与保护, 根据原水水质的不同来选择处理工艺可有效提高DBPs的去除效率, 但由于水体成分非常复杂, 因此通常很难用单一技术完全去除DBPs前体, 通过多技术联用可发挥出更大的优势; 此外, 消毒条件对DBPs的形成有很大影响.可以通过优化消毒条件来减少DBPs的形成, 例如接触时间, 消毒剂及其用量等[44, 45].
3 结论(1) THMs和HAAs是H市供水系统中检出的主要DBPs类型, 具有季节性变化特征, 夏季的浓度要高于春季和秋季.溴化THMs在TH水厂对应管网水中不同季节均有较高浓度检出, 主要与原水溴化物存在水平和臭氧深度处理工艺有关.非受控DBPs检出的主要类型有DCAN、BCAN和TCNM, 其中TCNM在两水厂及对应管网中仅检出痕量.两水厂供水管网中DBPs含量均高于出厂水, DBPs在管网中余氯存在的条件下继续生成.
(2) 二次加氯在保障管网末梢余氯量达标、供水水质生物稳定性的同时, 也会导致管网中DBPs含量的二次升高.LH和LS镇二次加氯后THMs分别较出厂水至二次加氯点均值升高了28.85%和23.11%, 而二次加氯后TCAA呈明显升高趋势, 分别较加氯前均值升高了46.84%和19.66%.
(3) 出厂水及管网采样点生成势测定中, 各DBPs生成量较高, 部分采样点生成势超过了标准限值, 说明管网中DBPs可能存在超标风险, 需加强对H市饮用水水质的常规监测, 同时考虑进一步优化水处理工艺流程, 去除DBPs前体物.建议在满足水质要求的前提下, 降低氯化投加量, 合理布置二次加氯点, 减少DBPs前体物与氯反应的时间.
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