2020, Vol. 41
2. 上海海洋大学海洋生态与环境学院, 上海 201306;
3. 上海海洋大学水产与生命学院, 上海 201306;
4. 连云港市海域使用保护动态管理中心, 连云港 222001;
5. 大洋渔业资源可持续开发教育部重点实验室, 上海 201306
, GAO Chun-mei2 , YANG Jin-long3 , WU Li-zhen4 , ZHANG Shou1,5
, LIU Yan-hua2 , JIN Di-di2
2. College of Marine Ecology and Environment, Shanghai Ocean University, Shanghai 201306, China;
3. College of Fisheries and Life Science, Shanghai Ocean University, Shanghai 201306, China;
4. Oceanic Administration and Protection Center of Lianyungang, Lianyungang 222001, China;
5. Key Laboratory of Sustainable Exploitation of Oceanic Fisheries Resources, Shanghai 201306, China
塑料因其稳定的化学性质及廉价的制作成本受到人们的广泛应用, 但与此同时, 其不易降解的特性也使其在环境中只能不断地破碎与堆积, 逐步成为直径小于5 mm的塑料碎屑, 人们一般将这些塑料碎屑定义为微塑料.相比于大型的塑料碎片, 微塑料因其较大的比表面积, 更易吸附环境中的毒素[1], 小体积也更易被生物捕食, 进而通过食物网关系危害人类健康, 而且有研究表明微塑料污染具有更大的危害性[2].海湾是人类重要的活动场所, 通常是港口、水产养殖和人口居住的集中地区, 但同时也是近岸海洋污染物的主要汇集地, 特别是微塑料, 已有研究证明, 港口和水产养殖水域是微塑料的高污染区域.目前, 海洋微塑料污染问题正在成为全球海洋环境污染方面研究的热点.但我国对海湾地区微塑料污染状况的研究却十分有限.
连云港海州湾是一个开阔性海湾, 该海域环境条件优越, 资源较为丰富, 历史上曾是江苏近海重要的渔场, 近年来随着捕捞强度的下降, 该海域具备了发展底播增殖和浮筏式贝藻养殖的条件, 成为了近岸水域贝类和藻类养殖的主要区域.自2011年开始, 紫菜养殖规模在连云港海州湾迅速增加, 主要集中分布于秦山岛和东西连岛附近海域[3], 这种养殖规模的扩大一方面带来了可观的经济收入, 另一方面也产生了一定的环境压力, 尤其是养殖设施老化所产生的塑料碎屑, 成为了该海域微塑料的主要来源; 另一方面连云港也拥有较好的港口建设环境, 是新兴的港口工业区, 港口工业的发展促进当地的经济高速增长, 但大量货物在装卸中磨损产生的包装碎屑, 游客和工人在港口活动产生的日常生活垃圾, 也是微塑料产生的潜在污染源.目前国内对海湾养殖区微塑料方面的污染情况已有一些研究报道[4~6], 但是海州湾海域微塑料方面的研究还鲜见报道, 因此在海州湾海域开展微塑料分布特征和污染风险方面研究就显得尤为重要.本研究通过对海州湾海域表层水体和表层沉积物取样调查, 分析水体和沉积物中微塑料的成分和分布特征, 以期为该海域微塑料方面的研究及海域生态环境健康状况评估提供参考.
1 材料与方法 1.1 调查时间与站位采样时间为2018年秋季(11月), 采样站位为江苏省海州湾湾口中部区域(34°50.22′~34°58.02′N, 119°20.64′~119°39.78′E), 湾内外共设置站位20个, 其中, 表层水样品采集了A1、A2、A3、A7、A8、A9和B1~B5等11个站位, 沉积物样品17个站位, 其中, A9站位位于海水养殖区内, B11站位位于连云港港外锚地, 具体分布情况如图 1所示.
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图 1 海州湾采样站位示意 Fig. 1 Sampling station of Haizhou Bay |
基于船速的大小和采样条件的限制, 水体中微塑料使用浅水Ⅱ型浮游生物网(网长140 cm, 网口内径31.6 cm, 网目大小0.16 mm)以水平拖动的方式进行采集.每个站位以1.54 m·s-1 (3 knots)的船速拖拽约5min[7], 为防止浮游动植物等在运输中变质腐坏, 影响后续的处理和观测, 将采集到的样品放在1 L棕色玻璃瓶中冰鲜保存.沉积物微塑料样品使用抓斗采泥器采集, 每个站位取约2 kg沉积物, 装入样品袋中, 低温保存.在微塑料样品采集的同时, 各站位均采集了海水悬浮物样品.
1.3 样品处理表层水：将表层水中的微塑料样品运回实验室, 先使用混合纤维滤膜(0.45 μm, 47 mm)对各站位部分样品(视站点水样的浑浊度而定)进行抽滤, 再将膜上物质转移至蒸发皿中, 加入20 mL过氧化氢溶液(30%)进行消解处理, 使用铝箔纸遮盖蒸发皿(防止空气中的微塑料混入), 静置消解24 h(去除生物有机质).消解后溶液再次使用混合纤维滤膜(0.45 μm, 47 mm)进行抽滤(蒸馏水冲洗蒸发皿, 玻璃棒和平底漏斗3次, 洗液一并抽滤), 抽滤后将滤膜保存至滤膜盒(47 mm)中, 贴标签待测.
沉积物：每个站位取50 g沉积物样品, 使用锡箔纸包裹放入干燥箱进行干燥, 用以计算其含水率, 另取50 g样品放入400 mL饱和食盐水(1.12 g·cm-3)中[8], 使用玻璃棒充分搅拌, 加热鼓泡, 自然沉降12 h(铝箔纸遮盖烧杯, 防止空气污染), 取上清液进行离心, 将离心液使用混合纤维滤膜(0.45 μm, 47 mm)进行抽滤(蒸馏水冲洗蒸发皿, 玻璃棒和平底漏斗3次, 洗液一并抽滤), 抽滤后将滤膜保存至滤膜盒(47 mm)中, 贴标签待测.
为了减少实验误差, 实验全程着纯棉实验服, 戴丁腈手套; 实验所用器皿、工具使用前用去离子水冲洗, 密封烘干后使用; 实验设置空白对照, 以去除实验过程中来自空气的微塑料污染.
1.4 样品定量分析将过滤所得到的滤膜放置在体式显微镜(Nikon SMZ745, 日本尼康公司)下观察, 挑选出其中的塑料微粒或疑似塑料的微粒, 使用体式镜上的摄像装置进行拍照, 并在与之配套的摄像处理软件ImageView上进行保存和尺寸的测量, 统计样本中微粒的丰度、形态、尺寸和颜色等信息.
1.5 样品定性分析使用傅里叶红外显微光谱仪(Nicolet iN10, 美国赛默飞世尔科技公司)对挑选出的微粒进行成分鉴定, 将扫描得到的光谱图与图库进行对比分析, 得到微粒的化学组成成分信息, 从而判断其是否为微塑料.
1.6 数据处理使用软件WPS Office 2019进行数据处理和绘制表格, 使用SPSS 25.0进行方差分析(单因素T检验)和相关性分析(皮尔逊检验), 判断数据的波动情况和相互联系, 使用ArcGIS 10.3和Adobe Photoshop 13.0进行绘图.
2 结果与分析 2.1 海州湾微塑料丰度的水平和空间分布海州湾表层水中微塑料丰度为(2.60±1.40)个·m-3, 分布范围为1.00~5.93个·m-3.所有站位共取得样品227个, 其中塑料碎屑为175个.在11个站位中, 有55%的微塑料丰度在2.60个·m-3以下, 45%站位微塑料丰度大于2.60个·m-3, 有5个站位丰度超过平均值, 其中养殖区内A9站位表层水体中微塑料丰度最高, 为5.93个·m-3.A7和A9站位的丰度与总体平均值差异极为显著(单样本T检验, P < 0.01), 而B5站位则与整体平均值有显著差异(单样本T检验, P < 0.05).
海州湾沉积物中微塑料丰度(沉积物以干重计, 下同)为(0.33±0.26)个·g-1, 分布范围为0.03~1.09个·g-1.所有站位共取得样品260个, 其中塑料碎屑有168个, 在17个站位中, 有70.6%站位微塑料丰度在0.33个·g-1以下, 29.4%站位微塑料丰度大于0.33个·g-1, 大部分站位微塑料丰度较低, 只有5个站位丰度超过平均值, 其中A5站位微塑料丰度最高, 达到1.09个·g-1, 距离秦山岛较近的A3站位和港外锚地的B11站位的丰度也是明显突出, A5和B5站位的丰度与整体平均值间有极为显著的差异性(单样本T检验, P < 0.01), B1和B3站位与整体平均值有显著的差异性(单样本T检验, P < 0.05), 如图 2所示.
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用单因素T检验法进行分析; 各站点数据与整体平均值相比, **表示差异极显著(P＜0.01), *表示差异显著(P＜0.05), 没有*表示差异不明显(P＞0.05) 图 2 微塑料的丰度 Fig. 2 Abundance of microplastics |
如图 3所示, 海州湾表层水中微塑料的丰度分布总体上呈现出由湾内南部向湾外北部逐步递减的分布规律, 位于南部的A9站位与附近站位之间具有明显的丰度差.海州湾沉积物中微塑料的丰度总体上也呈现出湾内向湾外逐步递减的分布规律, 湾口处的A5和湾外的B11站位与附近水域存在较大的丰度差.
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图 3 微塑料丰度分布 Fig. 3 Microplastic abundance distribution map |
海州湾湾内南部水域和湾外的北部水域表层水体中的微塑料丰度分别为(3.54±1.36)个·m-3和(1.47±0.45)个·m-3, 海湾内表层水体中的微塑料丰度显著大于湾外北部水域(单因素T检验, P＜0.05);而海湾内外沉积物中微塑料的丰度分别为(0.48±0.3)个·g-1和(0.22±0.18)个·g-1, 海湾内沉积物中微塑料的丰度显著大于湾外(单因素T检验, P＜0.05).如表 1所示.
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表 1 表层水和沉积物中微塑料丰度的方差分析 Table 1 Anova results of microplastics abundance in surface water and sediment |
在表层水体和沉积物中, 湾内微塑料的平均浓度均接近湾外的两倍, 且海湾内的各个站位的波动情况相较于湾外站位更加明显.从分布来看, 表层水体和沉积物中的分布情况总体上是一致, 但湾内高于湾外区域, 经相关性分析, 同站位的水体和沉积物中微塑料的丰度之间并无显著相关性(皮尔逊检验, P＞0.05), 海湾内复杂的海流状况是影响表层水体和沉积物相关性的主要因素, 且由于表层水体中的丰度是随着该水域的潮汐在随时变化, 与沉积物中的长期累积在站点间有所差异也属正常.如表 2所示.
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表 2 相关性分析1) Table 2 Correlation analysis results |
2.2 海州湾微塑料的形态特征
海州湾表层水和表层沉积物样本中的微塑料在形态上主要分为3类：纤维状、薄膜状和碎块状, 如表 3所示, 在3种形态中, 纤维状在水体和沉积物样本所占比例较高, 分别为91.12%和93.21%, 薄膜状在两种环境中的存在比例大致相同, 而碎块状则在表层水中分布的比例略高于沉积物中.对各站位经差异显著性检验, 发现表层水和沉积物中微塑料在形态比例上并没有显著性差异(单因素T检验, P＞0.05).
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表 3 微塑料的形态特征/% Table 3 Morphological characteristics of microplastics/% |
微塑料按颜色共分为6种：蓝色、红色、透明、黑色、黄色和其他(绿色、白色、灰色等).其中, 表层水和沉积物中微塑料的颜色主要为蓝色和黑色, 分别占样品总数70%和68%以上, 两者在颜色构成上比较接近, 但比例方面有明显差异, 如表 4所示, 表层水中的蓝色与红色的比例大于沉积物中, 而黄色、黑色和透明则比例则低于沉积物中, 两者间比例的变化与多方面因素有关, 一方面可能与水体中生物的摄食有关, 海洋动物对颜色鲜艳的微粒更有摄食兴趣[9], 另一方面可能是环境的影响, 一般来说, 沉积物中的微塑料吸附更多的污染物[10], 在化学和物理的作用下可能造成颜色的改变.对各站位经差异显著性检验, 发现表层水和沉积物中微塑料在颜色上并没有显著性差异(单因素T检验, P＞0.05).
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表 4 微塑料的颜色特征/% Table 4 Color characteristics of microplastics/% |
表层水中微塑料的粒径分布范围为0.08~13.482 mm, 网具被浮游生物阻塞, 使网具孔径减小, 可获得小于网孔大小的微塑料颗粒, 沉积物中微塑料粒径分布范围为0.04~14.737 mm, 如图 4所示.相比较而言, 表层水中粒径小于2 mm的微塑料占80%, 沉积物占54%, 粒径小于2 mm的微塑料在表层水中占比要比沉积物更大; 粒径为2~4 mm的微塑料在表层水和沉积物中所占比例分别为11.87%和24.61%, 表层水中微塑料所占比例小于沉积物中; 粒径大于4 mm的微塑料在两种环境中所占比例相差不大, 分别为23.4%和31.4%, 在两种环境中, 微塑料的粒径越大, 其丰度在环境中的比例则越小.经差异显著性检验, 发现表层水和沉积物中微塑料粒径分布状况并没有显著性差异(单因素T检验, P＞0.05).
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图 4 微塑料的粒径分布特征 Fig. 4 Particle size distribution characteristics of microplastics |
使用傅里叶红外显微光谱仪对样品微粒进行成分检测.检测结果表明, 海州湾表层水和沉积物中微塑料, 主要分为5类：人造纤维(rayon)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)和其他聚合物, 其他共聚物包括：乙烯丙烯共聚物(polypropylene-polyethylene)、丙烯酸乙酯与丙烯酰胺聚合物(ethylacrylate-acrylamide)、醇酸树脂(alkyd resin)和尼龙(nylon)等.表层水中的主要成分为人造纤维(37.71%)和PET(41.71%), PE、PP和其他材质只有少量存在(20.58%), 而在沉积物中, 人造纤维成分(41.98%)和PET(36.42%)也是微塑料的主要成分.整体来看, 表层水和沉积物中的微塑料的成分所占比例具有较为明显的差异性, 但从每个站位的数据分析来看, 各个站位在两种环境中的微塑料成分比例差异性并不显著(单因素T检验, P＞0.05), 如图 5所示.
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图 5 微塑料的成分比例特征 Fig. 5 Composition ratio characteristics of microplastics |
此外, 在成分检测过程中也检测出其他杂质成分, 如玻璃纤维(cellophane)、膨润土(bentonite)、纤维素(cellulose)、硫酸钡(barium sulfate)和碳酸钙(calcium carbonate)等.
海州湾海域微塑料的主要成分为人造纤维和PET, 图 6为表层水和沉积物中人造纤维和PET的光谱图与标准光谱图的对比, 表层水和沉积物中微塑料的光谱图中的部分波峰略有缺失, 但大部分的特征峰值都能与标准光谱图一一对应.
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图 6 PET和人造纤维的红外光谱图 Fig. 6 Infrared spectra of PET and synthetic fibers |
如图 7所示, 从表层水和沉积物中微塑料的成分分布来看, 海州湾的湾内外海域人造纤维和PET都是微塑料的主要成分, 其他组分的分布稍有差别, 聚乙烯只在海州湾湾外的表层水中有较少分布, 在湾内的表层水及沉积物中只有极个别站位出现, 而聚丙烯则集中在海州湾湾内外的交界处几个站位的表层水和沉积物中, 其他材质的微塑料在海州湾湾内外的分布状况相同.
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图 7 微塑料材质的分布状况 Fig. 7 Distribution of microplastics |
通过对海州湾海域表层水微塑料的丰度特征与海水悬浮物浓度进行相关性分析, 发现, 两者具有极显著相关性(皮尔逊检验, P＜0.01), 如图 8所示, 表层水中悬浮物和微塑料在分布上存在显著的线性关系(R2=0.715 4, n=9).由此可见, 微塑料在海州湾表层水中的迁徙与悬浮物具有较好一致性.
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图 8 微塑料丰度与悬浮物浓度的关系 Fig. 8 Relation between microplastic abundance and suspended substance concentration |
如图 2所示, 从总体分布来看, 海州湾湾内海域表层水和沉积物中的微塑料丰度要高于湾外海域.出现这种分布情况的原因是, 该海域(站位A9为海水养殖区)近年来养殖紫菜所使用的插杆和网片、绳索等养殖设施, 在日光照射、海水腐蚀、海浪冲击下, 容易使养殖设置中的纤维材料老化分解而产生大量的微塑料[7]; 其次, 在海州湾的南部近岸, 是连云港港所在地, 在此地区往来的大量船舶, 以及装卸的货物使港口地区成为重要的微塑料来源地之一[11, 12], 此外, 该地区还是连云港重要的旅游景点, 连岛海滨度假区以及云台山等景区存在大量塑料成分的水上娱乐设施和被遗弃的游客垃圾都是海州湾微塑料的主要来源之一[13].
如表 5所示, 已有研究表明我国近海表层水体中微塑料的平均丰度为0.33~545个·m-3[14], 其中, 河口和水产养殖地区水体中微塑料的密度更高, 海州湾微塑料丰度(2.6±1.40)个·m-3低于我国的河口及水产养殖水域[4, 15], 而高于南海[16]和东海[17]大部分水域, 在国内外的海湾环境中, 也是处于低浓度水平; 我国渤海、黄海和东海的沉积物中大多含量在0.1~0.2个·g-1, 而海湾地区沉积物中的丰度普遍高于这些区域, 如本研究中, 海州湾沉积物中微塑料丰度达到(0.33±0.26)个·g-1, 桑沟湾达到(2.178±0.369)个·g-1[18], 大于国外的部分海湾地区.总体上, 与国内外地区相比, 海州湾的微塑料丰度在水体中处于低水平, 在沉积物处于较高水平.
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表 5 国内外部分地区微塑料的研究1) Table 5 Research on microplastics in some areas at home and abroad |
微塑料的分布情况受多方面因素影响, 首先, 相比于微塑料丰度极高的渤海湾及东海南部河口区域的沿岸地区发展水平, 海州湾沿岸的城市发展水平较低, 航运和工业规模较小, 沿岸人类活动产生的塑料废弃物较少; 其次, 海州湾近岸海域是海水养殖的主要区域, 相比于黄海南部的如东地区[6], 海州湾存在大量的塑料海水养殖设备, 这些设备的日益磨损, 成为微塑料的重要来源, 另外, 海州湾区域属于半开敞性环境, 湾内较为平静, 风浪较小, 易于微塑料的沉降活动.
3.2 海州湾微塑料的来源解析海州湾样品中, 有92.6%的微塑料呈纤维状存在, 成分主要为人造纤维和PET, 纤维中又有58.3%的颜色呈蓝色, 与海州湾相邻区域的黄海水域[27]曾有研究者在沉积物中测到的微塑料中, 大部分也呈纤维状(77%), 且颜色也多为蓝色(35%), PET占所有成分的21.6%, 同为江苏近岸的如东地区[6]表层水中的微塑料也多呈现纤维状(表层水75.3%, 沉积物68.7%), 海州湾的微塑料的形态特征与周边海域存在一定的关联性.在调查期间观察到的海水养殖及捕捞作业渔船上的网具多为蓝色, 通过对渔船上的渔网和绳索进行成分检测分析, 发现其成分多为PET, 因此, 网具材料的老化而产生微塑料, 也是海州湾表层海水和沉积物中微塑料的重要来源之一.已有研究表明[31], 一件衣物的洗涤可排出高达1 900个纤维, 人造纤维和PET(涤纶)被广泛用于面料的织造, 因而, 海州湾高比例的纤维构成情况与生活污水的排放具有相当大的关联性.薄膜状的微塑料则多为透明, 主要为聚乙烯和尼龙成分; 碎块状的微塑料中以蓝色和黑色居多, 其中有多组分聚合物, 如乙烯与丙烯共聚物, 醇酸甲酯等成分, 其多用于合成橡胶和油漆涂料, 从颜色和成分分析来推测, 碎块状的微塑料很可能是船舶携带的防撞轮胎和船漆摩擦脱落产生的.
3.3 海州湾微塑料的扩散微塑料的空间分布主要受几个因素的影响, 包括污染源、水动力效应和其他环境特征[6].悬浮物的浓度分布特征能够较好反映海岸水动力作用规律[32], 海州湾的悬浮物主要来源于河口注入和潮汐卷席沿岸带来的泥沙, 这些区域同样也为海洋微塑料的主要来源, 微塑料作为海水中的悬浮污染物, 其迁徙与悬浮物及流体质点相同, 都具有拉格朗日性质[33], 从理论来讲, 悬浮物在海水中的迁移与微塑料可能具有一致性.本研究结果显示, 海州湾海域表层水中微塑料的丰度与悬浮物的浓度具有极显著的相关性, 说明两者的来源具有一致性, 其扩散行为也具有相似性, 未来对海州湾地区表层水中微塑料的扩散行为的研究可以尝试从悬浮物[34]的角度入手.
沉积物中微塑料的分布不仅与表层海水中微塑料的分布不同, 而且与沉积物的粒径分布情况也有差异, 其中可能的原因, 一方面是由于潮流的原因, 微塑料从河口, 岸滩和养殖海域等污染源扩散到海水中, 并在复杂的潮流作用下逐步向海底沉降, 在8~19m的沉降过程中具有长距离的偏移[35]; 另外在微塑料的扩散过程中, 其丰度是变化的, 除人造纤维和PET外, PE和PP的分布比例在沉积物当中更大, 相对于海水密度(1.02~1.07 g·cm-3)、PP(0.89~0.91 g·cm-3)和PE(0.91~0.97 g·cm-3)[36]的密度更小, 理应在表层海水中具有更大的比例, 但由于微塑料的吸附性[37], 使其能够吸附聚集海水中的有机污染物, 增加了自重, 从而逐步沉降至海底沉积物中.
4 结论(1) 海州湾表层水中的微塑料丰度为(2.6±1.40)个·m-3, 其形态主要是纤维状, 占据总体的92%, 颜色主要为蓝色和黑色, 占总体的70%, 粒径小于2 mm微塑料在80%以上, 主要成分是人造纤维和PET, 分别为主体的37.71%和41.71%;沉积物中微塑料丰度为(0.33±0.26)个·g-1; 其形态主要是纤维状, 占据总体的93.6%, 颜色主要为蓝色和黑色, 占总体的62%, 粒径小于2 mm微塑料在54%以上, 主要成分是人造纤维和PET, 分别为总体的41.98%和36.42%.
(2) 表层水和沉积物中微塑料的丰度较高的站位均分布在海州湾的湾内海域, 平均约为湾外站位微塑料丰度的2倍, 湾内站位微塑料丰度具有更大的波动性; 湾内外微塑料的形态特征和化学成分都具有一定的差异性.在国内外的海湾环境中, 海州湾海域表层水中微塑料丰度水平较低, 而沉积物微塑料丰度水平较高, 存在较高的污染风险.
(3) 海州湾海域的微塑料污染物主体是人造纤维和PET, 其主要来源一方面为海州湾海域的海水养殖和捕捞业中使用的网具等, 另一方面为沿岸的生活污水和地表径流等陆源输入.
(4) 表层水中微塑料的分布特征与悬浮物的迁移具有联系性, 沉积物中微塑料的分布特征受多方面的影响, 复杂的海流状况和多污染源是其有别于表层水微塑料分布和沉积物粒径分布的主要因素.
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