2020, Vol. 41
2. 国电环境保护研究院有限公司, 南京 210031;
3. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
4. 国电龙源电力技术工程有限责任公司, 北京 100039
, ZHU Fa-hua1,2 , SUN Xue-li2 , WANG Zong-shuang3 , WANG Sheng2 , PEI Jie1 , TAN Yu-fei3 , XUE Feng1 , GUO Min3 , ZHENG Gui-bo4
2. State Power Environmental Protection Institute, Nanjing 210031, China;
3. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
4. Guodian Longyuan Power Technology Engineering Co., Ltd., Beijing 100039, China
截止到2017年底, 全国煤电装机容量已达约9.8亿kW, 其中已投运烟气脱硝机组容量约9.5亿kW[1, 2], 6.4亿kW容量机组已实现超低排放[3, 4].在2017年, 非超低排放机组与超低排放机组大量并存, 且具有一定数量的机组改造前与改造后在本年度均有运行, 为对比研究非超低与超低排放机组NOx排放特征提供了良好的条件.
随着排放标准的不断加严[5, 6], 我国火电行业NOx排放得到了有效控制, 电力NOx排放总量从2010年的1 073万t降至2016年的155万t, 下降了约85%[7], 2017年超低排放改造的全面实施[8], NOx排放总量进一步降低至114万t.但是, 火电厂烟气脱硝广泛采用的选择性催化还原法(SCR), 其催化剂受烟气温度条件的制约问题, 仍是NOx控制难以获得稳定脱除效率的主要原因[9~13], 尤其在火电机组启动阶段, SCR脱硝设施无法像脱硫和除尘[14]系统一样立即正常投入运行, NOx排放浓度超标现象仍普遍存在, 导致NOx控制的相关管理政策也扣除了这一时段[15], 成为管理空白.目前, 围绕火电机组烟气NOx排放特征及超低与非超低排放机组的对比研究主要集中在机组稳定运行期间, 以研究论证稳定运行期间排放浓度控制、达标率和系统性能水平等[16~20], 尚未有针对火电机组开机启动过程中NOx的排放特征及机组运行情况进行分析, 更无基于大样本的统计学分析, 而全时段脱硝及其达标管理是未来火电机组烟气NOx排放控制的研究重点和发展方向.
本文通过采集大样本量的燃煤火电机组NOx排放实时监控数据, 系统分析和对比非超低与超低排放机组在启动过程中的NOx排放特征, 探究超低排放的实施及超低排放改造对火电机组启动阶段NOx控制与排放的影响、原因及进一步改善的空间, 探索实施全时段脱硝的可行性, 以期为火电企业及环保部门提高NOx排放管控的科学性和有效性提供参考.
1 材料与方法 1.1 数据获取 1.1.1 机组分布情况本文主要对燃煤火电机组启动过程中NOx排放特征进行研究.通过调取机组实时监控数据, 获取了2017年全年671台次机组启动过程中的NOx排放信息, 机组分布情况如表 1所示.其中超低排放机组422台次, 非超低排放机组249台次.经数据识别, 剔除排放浓度监测值超过仪表量程、超过设定的异常判定逻辑值或空气过程系数高导致折算浓度失真等因素显示为异常的信息, 采集到NOx排放浓度有效的机组为629台次, 其中超低排放机组400台次, 非超低排放机组229台次.
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表 1 调研机组分布情况/台次 Table 1 Distribution of investigated units |
1.1.2 超标小时数及排放浓度分布情况
超标率可对不同组别机组开机过程中NOx的控制水平进行整体情况定性判断, 而超标时长和最大排放小时均值浓度是进一步定量分析开机过程NOx控制水平及超标严重程度的重要指标. 671台次机组启动事件样本NOx超标小时数及621台次机组启机过程NOx最大排放浓度分布统计情况如表 2所示.
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表 2 NOx超标小时数及最大排放小时均值浓度分布台次统计 Table 2 Statistics of the average ESHs and MEHC of NOx during the start-up process |
1.2 分析方法 1.2.1 超标率分析
为比较各类机组在开机过程中NOx超标率的差异性, 本文采用四格表χ2检验对非超低与超低排放机组及其各等级机组之间分别进行两两对比.根据分析需要首先提出样本所属总体的理论超标率P1和P2的假设.
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再计算各样本观测值的理论数(T), 其公式为：
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(1) |
式中, Tij为第i行(组)第j列(类)样本观测值的理论数, i为1、2, j为1、2; ni为第i行(组)的观测样本总量; nj为第j列(类)的观测样本总量; n为总样本量.
以非超低机组与超低机组总体为例, 计算结果如表 3所示.
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表 3 非超低机组及超低机组总体超标率情况比较1) Table 3 Comparisons of the ESR of non-ULE and ULE units |
计算统计量χ2值或其矫正值χ′2, 其中当样本含量n＞40, 但1＜T＜5时, 需进行矫正, 计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
式中, χ2为假设检验统计量; χ′2为假设检验统计量的矫正值; Aij为第i行(组)第j列(类)观测值, i为1和2, j为1和2.
最后, 将χ2或χ′2计算值与χ0.052(1)=3.841, χ0.012(1)=6.635进行比较, 若χ2≤3.841, 则不拒绝假设H0, 即说明两组观测对象超标率的差异无统计学意义, 若χ2＞3.841和χ2＞6.635, 则拒绝假设H0, 接受假设H1, 分别表示差异具有统计学意义和具有显著的统计学意义, 即分别在α=0.05和α=0.01水平上具有显著差异.
1.2.2 超标程度分析为比较各类机组在开机过程中NOx平均超标时长和最大排放小时均值浓度的差异性, 本文采用两总体均值假设检验, 对非超低、超低排放机组及其各等级机组之间分别进行逐对分析, 按总体方差σ12和σ22未知, 且σ12≠σ22情形进行检验, 当样本含量n＞30时, 采用u-检验法, 当样本含量n≤30时, 采用t-检验法, 其修正自由度为fd.根据分析需要提出两个样本所属总体的均值X1和X2的两个原假设如下.
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式中, 样本平均超标时长为X1和X2.
计算统计量u值或t值：
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(4) |
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(5) |
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(6) |
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(7) |
式中, u为u-检验统计量; t为t-检验统计量; Si2为样本方差, i为1和2, 即S12和S22为两个对比组的样本方差; Si*2为样本方差的无偏值, 即S*21和S*22为两个对比组的样本方差的无偏值; ni为样本量, 即n1和n2为两个对比组的样本量; fd为t-检验的修正自由度.
再将计算得到的u或t值取绝对值, 即|u|或|t|值, 与通过查u-检验或t-检验界值表获得的对应值进行比较, 得到相应的检验结论.本文所需的u-检验或t-检验界值如表 4所示.
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表 4 u-检验或t-检验对应界值与统计结论 Table 4 Boundary values of u-test or t-test and their statistical conclusions |
2 结果与讨论 2.1 超标率
根据表 2, 统计249台次非超低排放机组涉及到执行的排放标准包括100 mg ·m-3和200 mg ·m-3, 启动过程中超标时长分别按该机组执行的标准统计, 共有46台次未出现NOx浓度小时均值超标, 占到样本数的18.47%, 即超标率为81.53%. 422台次超低排放机组中除11台次W火焰锅炉机组执行100 mg ·m-3排放标准外, 均执行50 mg ·m-3的排放标准, 在其启动过程中共有85台次未出现NOx浓度小时均值超标, 占样本数的20.14%, 即超标率为79.86%.从各等级机组来看, 非超低机组和超低机组200 MW等级及以下、300 MW等级、600 MW和1 000 MW等级机组均有不超标的情况.按照1.2.1节的假设, 算得非超低与超低排放机组及其各等级机组对比样本的统计量χ2或其矫正值χ′2如表 5和表 6所示.
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表 5 非超低与超低机组总体之间及其各同等级机组之间超标率检验统计量χ2或其矫正值χ′2 Table 5 The χ2 or its correction values χ′2 for the ESR of non-ULE and ULE units |
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表 6 非超低及超低机组组内各等级机组之间超标率统计量χ2或其矫正值χ′2 Table 6 The χ2 or its correction values χ′2 for the ESR of different grades non-ULE and ULE units |
根据表 5中的检验结果可看出, 非超低与超低排放机组总体及对应各等级机组超标率统计量χ2或其矫正值χ′2均小于χ0.052(1)=3.841, P＞0.05, 不拒绝原假设H0, 即在α=0.05水平上无显著差异(差异不具有统计学意义).
同理, 表 6中的检验结果表明, 非超低机组各等级机组间超标率也无统计学意义上的差异, 超低机组间除600 MW等级机组超标率低于300 MW等级机组在α=0.01水平上具有显著差异外(χ2=9.26＞χ0.012(1), 差异具有高度的统计学意义), 其他各对比组均无具有统计学意义上的优劣之别.
根据上述检验结果, 不同等级的非超低排放机组之间超标率并未表现出明显差异, 主要原因在于：建设较早未同步建设烟气脱硝的低等级机组, 均已经历过一次或多次低氮燃烧、新增烟气脱硝系统的改造[21], 建设较晚的机组都同步建设了烟气脱硝系统, 并预留了排放标准进一步加严的改造空间, 通常建设或改造较晚的机组其采用的脱硝技术更为成熟先进, 但无论是何种等级机组及采用何种脱硝技术(组合), 均以达标排放为前提, 具有相对稳定的匹配性[10, 22], 因此在不同等级的非超低排放机组之间开机过程NOx超标率未呈现出随机组规模变化而有显著差异的情况.
在不同等级超低排放机组之间的比较, 除在超低排放技术路线上各等级机组均选择了与各自实际情况具有适应性、匹配性的方案外, 也都会在投运后对脱硝系统, 从流场模拟、浓度监控与预测、喷氨控制、催化剂管理等方面进行持续的优化[23~26], 从而保证了脱硝效果和相对的稳定性.而600 MW等级机组超标率显著低于300 MW等级机组, 主要是600 MW等级机组中新建机组的比例更高, 从服役预期来说, 其寿命将更长且未来将是我国火电机组中的主力机型, 因此无论在新建还是超低改造的设计中, 会考虑更为长久的稳定可靠, 甚至应对将来更低的排放要求, 而300 MW等级机组中更多的是达标机组进行超低改造后实现的超低排放, 部分机组已处于预期寿命的后期, 在其改造设计中, 只需考虑在其服役期内能够满足当前控制需求.除此之外, 电厂的综合管理及机组运行水平也是造成开机阶段NOx超标率差异的主要因素之一, 这在各等级的超低排放机组上也有实际体现.
2.2 超标时长根据文献[15]中关于火电机组启停机过程NOx稳定运行达标判定的有关规定：启动后出力达到额定的50%开始到机组解列前出力降到额定的50%为止, 启动时间原则上并网后不得超过4 h, 如企业可提供1 a以上在线监测数据等证明实际启动时间超过4 h的, 可适当延长, 最高可延长至8 h.
根据表 2, 在获取的机组开机事件样本中, 249台非超低排放机组NOx超标时长在0~16之间, 平均为2.64 h, 标准差为2.47 h, 而422台超低排放机组超标时长在0~23 h之间, 平均为2.52 h, 标准差为2.37 h, 其各等级机组超标时长情况如图 1所示.
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图 1 NOx平均超标时长 Fig. 1 NOx average ESHs of non-ULE and ULE units |
非超低排放机组超标小时数在1~4 h之间的台次数达到总台次的65.06%, 各等级机组超标时长在1~4 h范围内的台次数都占到各自比例的半数以上, 其中600 MW等级机组达到70.73%;超标小时数在5~8 h之间的台次数为总台次的12.05%, 只有200 MW及以下机组超标时长在此范围内的超过两成, 300 MW和600 MW等级机组均未超过10%;超标达8 h以上的台次数占总数的4.42%, 各等级机组超标8 h以上的台次数均较少.
超低排放机组超标小时数在1~4 h之间的台次数达到总台次的65.40%, 各等级机组超标时长也均过半数集中在1~4 h范围内; 超标小时数在4~8 h之间的台次数为总台次的11.85%, 其中200 MW及以下机组在该范围内无样本记录; 超标达8 h以上的台次数占总数的2.61%, 200 MW及以下较其他等级机组多, 达到11.11%, 1 000 MW等级机组在该范围内无样本记录.
根据表 2数据及1.2.2的检验假设, 算得各组样本统计量|u|或|t|值如表 7和表 8所示.
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表 7 非超低与超低机组总体之间及其各同等级机组之间超标时长检验统计量|u|或|t |值 Table 7 The|u|or|t| values for the NOx average ESHs of non-ULE and ULE units |
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表 8 非超低及超低机组组内各等级机组之间超标时长检验统计量|u|或|t |值 Table 8 The|u|or|t|values for the NOx average ESHs of different grades of non-ULE and ULE units |
经对照表 4中对应的检验值, 表 7中的检验结果表明, 无论进行双侧检验还是单侧检验, 非超低机组与超低机组总体及对应各等级机组平均超标小时数并无统计学意义上的差异, 说明超低排放的改造或执行, 在排放标准(限值)降低的情况下并未明显影响机组从并网到NOx达标排放的所需耗时.
表 8中的检验结果表明, 非超低机组各等级机组间也无统计学意义上的差异, 即从超标时长上来看各等级机组之间在开机过程中NOx的超标严重程度并无明显差异; 只在超低排放机组中的600 MW等级与300 MW等级、1 000 MW等级机组之间体现出统计学意义上的差异, 从双侧检验来看, 600 MW等级机组平均超标时长低于300 MW等级和1 000 MW机组具有统计学意义, 而从单侧检验来看, 600 MW等级机组平均超标时长甚至在α=0.01水平上显著优于300 MW等级机组.
在实际调研中发现, 机组启动过程NOx排放超标时长主要与机组启动前后的状态密切相关, 如冷态、温态和热态点火启动, 以及启动后是否出现设备故障, 如锅炉燃烧系统、脱硝及其制氨供氨系统缺陷, 或需进行系统调试、试验等他因素导致并网后较长时间处于非正常或低负荷运行状态[26]等.一般情况下, 热态点火启动, 且无故障、无调峰或调试和试验需要时, 机组能够较快并网并快速提升负荷, 烟气温度迅速升高到SCR脱硝系统投运条件, 缩短NOx超标排放的时长.另外, 还有部分机组除对脱硝系统本身进行升级之外, 还对燃烧系统、空预器、省煤器、热控系统等也进行了综合优化[27, 28], 以进一步加强对NOx排放的控制, 这种系统性的协同优化对缩短机组启动过程中NOx超标排放时长具有重要意义.
2.3 最大排放小时均值浓度根据表 2统计情况, 启机过程NOx最大排放浓度有效机组629台次.其中：229台次非超低排放机组中NOx最大排放小时均值浓度范围在10.90~597.32 mg ·m-3之间, 平均值为284.06 mg ·m-3; 400台次超低排放机组中NOx最大排放小时均值浓度范围在1.26~548.69 mg ·m-3之间, 平均值为231.61 mg ·m-3.各等级机组排放浓度分布情况如图 2所示.
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图 2 NOx平均最大排放小时均值浓度 Fig. 2 NOx average MEHC of non-ULE and ULE units |
各等级非超低机组启动NOx最大排放小时均值浓度范围占比情况如图 3所示.非超低排放机组中最大排放小时均值浓度范围在200 mg ·m-3以上的共有163台次, 占到总数的71.18%, 各等级机组处于该范围的台次比例在本等级机组中均占60%以上, 其中200 MW等级及以下机组比例最高; 最大排放小时均值浓度范围在100~200 mg ·m-3之间的有52台次, 占总数的17.47%, 其中也是200 MW等级及以下机组比例最高; 最大排放小时均值浓度范围在50~100 mg ·m-3之间的有17台次, 所占比例为7.42%, 其中300 MW等级机组比例最高.只有3.93%的机组台次将启动过程NOx最大浓度控制在50 mg ·m-3以下, 其中无200 MW等级及以下机组.
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图 3 非超低机组启动NOx最大排放小时均值浓度范围占比 Fig. 3 Statistical proportion of the NOx MEHC range during start-up of non-ULE units |
各等级超低机组启动NOx最大排放小时均值浓度范围占比情况如图 4所示.超低排放机组中最大排放小时均值浓度范围在200 mg ·m-3以上的达251台次, 占到总数的62.75%, 各等级机组台次比例均在50%以上, 其中300 MW等级机组比例最高; 最大排放浓度小时均值范围在100~200 mg ·m-3之间的有56台次, 占14.00%, 其中1 000 MW等级机组比例最高, 600 MW等级机组比例最低; 最大排放浓度小时均值范围在50~100 mg ·m-3之间的有22台次, 占总数比例最低, 为5.50%, 其中, 200 MW及以下、1 000 MW等级机组启动阶段NOx排放最大浓度无在此范围内的.将启动过程NOx最大浓度控制在50 mg ·m-3以下共71台次, 占总数的17.75%, 其中200 MW等级及以下机组启动过程未超标的比例最高, 达到33.33%.
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图 4 超低排放机组启动NOx最大排放小时均值浓度范围占比 Fig. 4 Statistical proportion of the NOx MEHC range during start-up of ULE units |
按照1.2.2节的检验假设, 计算得到各组样本统计量结果|u|或|t|值如表 9和表 10所示.
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表 9 非超低与超低机组总体之间及其各同等级机组之间最大排放小时均值浓度统计量|u |或|t|值 Table 9 The |u| or|t|values for the NOx average MEHC of non-ULE and ULE units |
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表 10 非超低及超低机组组内各等级机组之间最大排放小时均值浓度统计量|u |或|t|值 Table 10 The|u| or |t|values for the NOx average MEHC of different grades of non-ULE and ULE units |
经对照表 4中对应的检验值, 表 9中的检验结果表明, 无论进行双侧检验还是单侧检验, 超低机组总体最大排放小时均值浓度低于非超低机组具有高度统计学意义上的差异(α=0.01水平上显著), 其中600 MW等级的超低排放机组平均最大排放小时均值浓度在α=0.01水平上显著低于非超低排放机组.从单侧检验结果来看, 300 MW等级的超低排放机组平均最大排放小时均值浓度低于非超低排放机组也具有统计学意义, 而单从样本浓度数据来看, 200 MW等级机组也存在这一现象.
从表 10中的检验结果来看, 双侧检验显示非超低机组各等级机组之间平均最大排放小时均值浓度并无统计学意义上的差异, 但单侧检验显示300 MW等级平均最大排放小时均值浓度低于200 MW等级机组具有统计学意义; 超低排放机组中, 平均最大排放小时均值浓度最低的为1 000 MW等级机组, 其双侧检验和单侧检验都在α=0.05水平上低于300 MW等级机组, 其余各等级机组之间均无统计学意义上的差异.
3 结论(1) 超低排放机组执行的排放标准虽然低至非超低排放机组的一半, 甚至四分之一, 但各等级超低排放机组开机过程中NOx的达标难度, 即超标率并未增加, 新建及升级改造的超低排放机组采用的NOx控制新技术或升级措施, 使得机组对启动初期的NOx控制能力也有明显提升, 超标率与是否执行超低排放限值及机组规模本身并无必然关联, 差异主要来自于相应等级机组个体间采用的NOx控制技术(路线)及运行管理水平.
(2) 排放限值的加严和机组规模大小也不是影响机组启动过程中NOx超标时长的主要因素, 更主要的影响因素是机组启动前后的状态及火电企业综合管理及机组锅炉、脱硝等各系统整体运行水平等, 作为我国目前重点及未来的主力机型, 已执行超低排放的600 MW及以上等级机组在总体技术先进性与管理水平上优于低等级机组.
(3) 执行超低排放及进行超低排放改造, 对有效控制机组开机过程中的NOx排放有明显增强, 显著降低了最大排放小时均值浓度, 且机组规模越大差异越显著; 而各等级机组之间排放浓度差异性未体现出与机组规模相关的特定规律, 本文研究样本所体现出的差异性主要来自于相应等级机组个体间采用的NOx控制技术及机组运行管理水平上的差异.
(4)《火电行业排污许可证申请与核发技术规范》中关于火电机组启机过程NOx达标判定及超标豁免的有关规定, 符合我国当前火电机组烟气脱硝的总体情况, 在当前技术水平下, 尚不具备出台全时段脱硝政策的条件, 但随着烟气脱硝技术的发展和火电企业综合管理、机组整体运行水平的提升, 豁免条件还有一定收缩的空间.
4 建议随着我国经济发展进入新常态, 全社会电力需求趋缓, 同时因大力发展清洁能源并优先上网, 燃煤发电机组年利用小时数有所下降, 且受电网深度调峰需求, 煤电机组启停机更为频繁, 部分地区中小容量机组(300 MW等级及以下)在此次调研期间的启停机周期甚至小于1个月, 频繁的启停机对NOx排放控制带来了巨大的挑战.燃煤火电机组在保证正常运行时实现NOx稳定达标(超低限值)排放的同时, 也应加强对机组启停阶段NOx排放的控制, 结合前述分析, 现从火电厂NOx超低排放技术路线选择、运行管理、技术研发与应用、相关政策等方面提出如下建议.
(1) 新建及改造机组应采用与执行排放限值相适应的NOx控制技术路线, 优先选用成熟技术, 保证工程建设与设备安装质量、脱硝催化剂及制氨系统等核心部件质量, 以及还原剂品质等, 进行充分的调试和性能试验, 并在运行过程中持续优化、改进, 不仅可保证机组能在稳定运行期间NOx实现稳定的超低排放, 也可在启动期间具有良好的NOx控制能力.
(2) 加强对机组脱硝系统的日常监管和持续优化, 对脱硝系统及相关配套设施进行定期检查、维护, 重视机组停运期间设备设施、仪器仪表的检查, 在机组启动前对生产运行各环节做好充分的协调、准备工作, 可有效缩短NOx超标时长、降低排放浓度; 积极应对调峰需求, 合理安排本厂各机组的运行负荷分配, 尽量降低机组启停频率.
(3) 进一步加强烟气脱硝提效技术的研发与应用, 为我国火电进入机组全覆盖、生产全时段的全面超低排放时代做好技术储备.将全负荷、全时段脱硝技术的突破口瞄准机组启动阶段, 发展锅炉-风烟-脱硝系统整体联合、协同优化的技术升级思路, 加快宽温催化剂的研发, 拓宽SCR催化剂的反应温度窗口, 实现低负荷条件下SCR脱硝系统运行.
(4) 开展火电机组全负荷、全时段脱硝工程试点示范, 建议环保部门制定出台相关激励政策, 对开展探索、实施全负荷、全时段脱硝的火电企业给予支持、优惠等, 用以奖促改、以奖励代豁免等措施推动技术的升级与推广应用.
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