2020, Vol. 41
磷(P)是植物生长必须的三大营养元素之一且具有不可替代性.基于磷矿开采的化学磷肥在粮食需求增加的背景下成为农业生态系统磷的主要来源.由于土壤组分对P的吸附固定以及追求高产, 磷肥实际用量往往大于作物需求量或推荐施用量, 由此导致土壤中P素的积累现象在包括中国在内的全球不同区域的土壤中普遍发生[1~3].据2016年全国耕地质量监测报告, 全国土壤全磷平均含量0.81g·kg-1, 部分省份耕地土壤中全磷已超过1.5 g·kg-1.全国土壤有效磷平均含量达27.9 mg·kg-1, 与2004年比, 该值上升4.3 mg·kg-1, 年均增加0.36 mg·kg-1.这些数据一方面体现了我国耕地土壤的供磷能力, 另一方面也反映出耕地磷素养分富集已成为我国一个重大的共性问题.这一重大共性问题不仅涉及不可更新磷矿资源的利用效率、化学磷肥的农学效益, 还关乎土壤磷素盈余可能产生的环境影响.环境影响之一是增加了磷素向水体环境释放的风险, 其二, 由于重金属镉(Cd)在磷矿石中的伴生性, 随着磷矿的开采以及矿质磷肥的连年施用, 大量的重金属元素Cd或藉大气沉降或随磷肥一起进入农业土壤而引起耕层土壤Cd的超标积累[4~6].与此同时, 土壤中Cd的超标不仅影响农产品安全, 也同样存在迁移至水体环境而致的生态风险[7~10].
农业土壤磷镉富集共存现象已成为不争的事实, 而且在未来一段时间随着土地集约化程度提高和粮食需求进一步增加, 磷镉富集土壤会更加普遍.土壤中磷、镉交互作用十分复杂.现有研究表明, 于作物吸收积累重金属元素Cd而言, 磷的存在可能会产生几种不同的作用方向, 或提高土壤Cd活性促进植株对镉的吸收、或降低土壤DTPA-Cd含量减少植株镉积累[5, 11].磷、镉共存条件下所产生效应的差异与土壤类型、土壤条件、磷的存在形态与水平以及重金属Cd在相应条件下的反应性变化等因素有关.
近年来, 生物质炭(biochar, BC)作为一种土壤改良剂和重金属钝化剂被广泛关注.有关生物质炭对土壤磷素的活化作用[12~15]及重金属Cd的钝化效应[16~20]这两方面的研究已有报道, 且更多集中于生物质炭对重金属Cd的影响及其效应.在耕地土壤磷镉富集共存现象渐趋普遍的现状下, 生物质炭在磷镉富集土壤-作物体系中对两种元素迁移转化的协同影响及其生物可利用度的研究还为数不多, 仅有的研究结果也不尽一致[21~24].而阐明生物质炭-磷-镉共存条件下的相互作用及其植物吸收累积镉的特征, 可为生物质炭在高镉富磷土壤环境中同时实现其镉钝化和磷活化的双重功能提供理论依据和技术途径.这对于推动农业废弃物和磷矿资源的高效利用, 客观评价生物质炭作为土壤调理剂和重金属钝化剂的功能效应, 以及重金属Cd超标耕地土壤的安全利用均有重要意义.
1 材料与方法 1.1 供试材料供试土壤与生物质炭的基本理化性质见表 1.本试验用土采自湖北省大冶市某水稻田, 采样深度为0~20 cm.土壤经自然风干、去除植物残体, 过2 mm筛后装盆备用. 400℃玉米秸秆生物质炭由中科院南京土壤研究所提供.
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表 1 供试材料理化性质1) Table 1 Physical and chemical properties of the tested materials |
供试红菜薹品种为本课题组前期关于茎菜类蔬菜对重金属镉的累积特征的研究筛选出的低镉积累红菜薹品种金秋红3号[25], 该品种种子生产商为四川种都高科种业有限公司, 为中晚熟品种.
供试磷肥选用国药集团生产的优级纯磷酸二氢钾(KH2PO4), P2O5含量为12%.
1.2 试验设计采用室外盆栽试验, 每盆(直径约32 cm, 高20 cm)装土4 kg.本试验设置：①绝对对照CK0(仅施NK无机肥)；②相对对照CKp(施NPK无机肥)；③生物质炭BC(BC+NK无机肥)和④BC-CKp(BC+NPK)这4个处理.每个处理设3次重复.试验期间氮磷钾的施用量(以土计, 下同)为：ω(N)=280mg·kg-1、ω(P2O5)=180mg·kg-1和ω(K2O)=560mg·kg-1, 分别以尿素、磷酸二氢钾和氯化钾形式添加.其中, N肥中35%N作为基肥、20%N和45%N肥分别为第一次和第二次追肥；P肥全都作为基肥；K肥中90%作为基肥、10%作为追肥.生物质炭使用量为30g·kg-1, 与基施肥料在作物移栽前一并施入土壤并混匀.
种植过程中保持每盆植株的株数一致(4株·盆-1), 试验期间保持盆中土壤含水量为田间持水量的60%~70%左右.盆钵随机摆放, 其位置更换频率为一周一次.雨天采用覆有透明薄膜的遮雨棚处理.
1.3 样品采集、制备与分析测定土壤样品分别在移栽前(0 d)、定植15 d和收获后(移栽后99 d)采集土壤样品180 g·盆-1, 自然风干过2 mm筛和0.149 mm筛后置于密封袋中保存, 用于土壤样品各指标的测定.土壤pH值采用电极法；土壤中交换性钙、镁含量用乙酸铵-EDTA络合滴定法；土壤有效磷用碳酸氢钠浸提, 钼锑抗比色法测定；土壤总镉用HF-HClO4-HNO3消解, 原子吸收分光光度法测定；土壤有效态镉采用DTPA浸提法.
植物样品采集选择在红菜薹成熟期进行.收获各盆中所有红菜薹植株, 将植株地下部分和地上部分分开, 立即测量植株的生物学性状指标, 包括每盆植株数、薹高、薹粗和菜薹鲜重.先后用自来水、超纯水冲洗植株, 并用吸水纸吸干植株上附着的水分.将样品放入烘箱, 先在105℃下杀青30 min, 然后在60℃下烘干至恒重.研磨后过0.149 mm的尼龙网筛, 密封存放于自封袋, 用于植物样品各指标的测定.植物总镉含量采用湿式消解法-石墨炉原子吸收光谱法测定, 植物总磷含量采用浓H2SO4-H2O2消煮, 钼锑抗比色法测定.
1.4 数据处理与分析采用Excel 2010与Origin8.5完成数据处理及相关图表绘制, 并用SPSS 21.0对数据进行分析, 多重比较采用最小显著差异法(LSD), 显著性水平设为P < 0.05.
2 结果与分析 2.1 生物质炭对土壤有效磷水平的影响生物质炭对土壤有效磷含量的影响如图 1所示.作物移栽前, CK0、CKp、BC和BC-CKp处理的土壤有效磷含量分别为25.28、18.95、34.62和39.93mg·kg-1, 添加生物质炭的BC和BC-CKp处理土壤有效磷含量显著高于未添加生物质炭的CK0和CKp处理(P < 0.05), 增量分别为9.34 mg·kg-1和20.98mg·kg-1.
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图 1 生物质炭对土壤有效磷含量的影响 Fig. 1 Effect of biochar on the content of available phosphorus in soil |
定植15 d后, CK0、BC和BC-CKp处理的土壤有效磷相比于作物移栽前均呈现出显著下降, 只有CKp处理的有效磷水平与移栽前相当, 这可能与外源磷肥的补充延时效应有关.
至收获期时, CK0、CKp、BC和BC-CKp处理的土壤有效磷含量分别为20.28、12.82、31.87和29.08mg·kg-1, 均显著低于移栽前各处理土壤有效磷水平.从此期处理间的差异来看, 添加生物质炭的BC-CKp和BC处理的土壤有效磷含量分别在CKp和CK0处理基础上增加了16.26 mg·kg-1和11.59mg·kg-1(P < 0.05).但是, 施加外源磷肥的BC-CKp处理与无外源磷肥的BC处理间差异性不显著, 甚至前者的有效磷含量比后者还低了2.79mg·kg-1, 这可能与BC-CKp处理土壤条件下对作物生长的促进作用有关, 高的生物量带走了更多的土壤有效磷素.在不施用外源磷肥的两个处理中, BC处理有效磷含量比CK0增加了11.60mg·kg-1, 这表明添加BC能够显著增加土壤有效磷含量.
2.2 施磷与不施磷条件下生物质炭对土壤有效态镉(Cd)的影响生物质炭对土壤有效Cd含量的影响如图 2所示.在作物移栽前, CK0、CKp、BC和BC-CKp处理的土壤有效Cd含量分别为0.324、0.289、0.299和0.246mg·kg-1.与CK0处理相比, CKp、BC和BC-CKp处理土壤有效Cd含量分别显著降低了7.72%、24.16%和10.79%(P < 0.05).施加外源磷肥的CKp和BC-CKp处理的土壤有效Cd含量与未施加磷肥的CK0和BC处理相比, 分别显著降低了10.79%和17.85%.并且在同样施加了外源磷肥的条件下, 添加生物质炭的BC和BC-CKp处理比未添加生物质炭的CK0和CKp处理的土壤中有效Cd含量分别降低了7.72%和14.99%(P < 0.05).
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图 2 生物质炭对土壤有效Cd含量的影响 Fig. 2 Effect of biochar on the content of available cadmium in soil |
定值15d后, CK0和CKp处理的土壤有效Cd含量与作物移栽前相比无明显变化, BC处理的有效Cd水平比移栽前降低9.76%, 但BC-CKp处理有效Cd含量却比移栽前提高了11.89%.
作物收获后, CK0、CKp、BC和BC-CKp处理的土壤有效Cd含量分别为0.602、0.402、0.552和0.379mg·kg-1, 相较移栽前分别显著提高了85.68%、38.88%、84.65%和54.13%(P < 0.05), 这可能是由于土壤pH降低, 负电荷减少导致其吸附Cd的能力减弱, 土壤Cd的有效性增强[26].就此期处理间的差异而言, 添加生物质炭的BC、BC-CKp处理与未添加生物质炭的CK0和CKp处理相比, 土壤有效Cd含量分别降低了8.23%和5.68%.而且, 施加外源磷肥的CKp和BC-CKp处理土壤有效Cd含量与未施加磷肥的CK0和BC处理相比分别显著降低了31.43%和33.29%.说明添加生物质炭和外源磷肥均能显著降低土壤中有效Cd含量, 而且当两者复合添加时对土壤有效镉的效果更为显著.
2.3 生物质炭对Cd胁迫下红菜薹不同部位Cd累积及其生长的影响在Cd胁迫下, 红菜薹不同部位的Cd累积特征如图 3所示.在本研究中, CK0、CKp、BC和BC-CKp这4个处理的红菜薹地上可食部位的Cd含量分别为0.112、0.085、0.100和0.089mg·kg-1, 其中CKp、BC以及BC-CKp处理均未超出我国食品安全国家标准(GB 2762-2017)的限定值0.1mg·kg-1, 并且以加磷的两个处理CKp和BC-CKp的Cd含量为最低, 与CK处理间形成显著差异(P < 0.05).施磷处理BC-CKp和CKp与未施磷处理BC和CK0两两比较, 红菜薹的地上可食部位Cd含量分别降低了11.31%和26.21%；地下部分Cd含量提高了74.73%和72.24%.
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图 3 红菜薹不同部位Cd累积特征 Fig. 3 Cadmium accumulation characteristics in different parts of Brassica campestris |
4个处理地下部分Cd含量与其地上部分Cd含量有着几近相反的趋势, CKp和BC-CKp这两个加磷处理的Cd含量最高, 且二者间差异显著(P < 0.05).可见磷元素可以抑制红菜薹根部吸收的Cd元素向其地上部分转移, 存在根部Cd的囤积效应, 磷与生物质炭协同处理时也显示出这一效应.
此外, 磷素、生物质炭可以减少Cd对红菜薹生长的胁迫.表 2显示, CKp、BC与BC-CKp处理的红菜薹植株可食部位生物量比CK0处理分别显著提高了108.09%、74.05%和157.45%(P < 0.05).可见, 磷素的添加更能促进作物生长.在相同的磷水平下, BC-CKp处理的生物量显著高于CKp处理(P < 0.05), 增量为38.67 g·盆-1, 总量达到了201.67 g·盆-1, 是CKp处理的1.2倍, 这说明生物质炭与磷素在促进作物生长方面协同作用显著.另一方面, CKp、BC与BC-CKp处理红菜薹植株可食部位生物量的增加可能对其中Cd的含量存在一定的稀释效应.
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表 2 生物质炭对红菜薹生物量及生长状况的影响1) Table 2 Effect of biochar on biomass and growth status of Brassica campestris |
2.4 生物质炭与磷素影响下土壤基本性状与镉迁移的关系 2.4.1 生物质炭与磷素影响下土壤pH值的变化
生物质炭能使红菜薹生长过程中的土壤理化性质发生改变, 土壤pH值变化如图 4所示.在红菜薹从移栽前到收获后的整个生长培育过程中, CK0、CKp、BC和BC-CKp这4种处理的土壤pH值呈现先大幅度降低后部分回升的趋势, 且收获后的土壤pH值均低于移栽前.这可能是由于作物根系分泌了大量的低分子量有机酸, 致使土壤pH值降低.
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图 4 生物质炭对土壤pH值的影响 Fig. 4 Effect of biochar on soil pH value |
至收获后, 添加生物质炭的BC-CKp和BC处理的pH值分别明显高于未添加生物质炭的CKp和CK0处理(P < 0.05), 增幅为0.53和0.29个单位, 且BC-CKp处理的pH值最高, 可见外源磷与生物质炭对土壤pH值的影响也有一定的协同效应.综合作物收获后土壤中有效镉(图 2)和有效磷(图 1)含量及红菜薹地上可食部位的Cd浓度(图 3), 本研究发现土壤中有效态Cd含量及红菜薹地上可食部位Cd含量随着土壤pH值的减小而增大, 呈负相关关系；但同时土壤pH值与收获时土壤中的有效磷含量呈正相关关系, 土壤有效磷含量随pH值增大而升高.
2.4.2 生物质炭与磷素影响下土壤交换性钙、镁含量的变化土壤交换性钙、镁含量在生物质炭与磷素影响下的变化如图 5所示.作物移栽前, CK0、CKp、BC和BC-CKp处理土壤中的交换性钙含量分别达到1.330、1.300、1.346和1.335cmol·kg-1；交换性镁含量分别为1.467、2.400、1.933和2.433cmol·kg-1.添加生物质炭的BC和BC-CKp处理与未添加生物质炭的CK0和CKp处理相比, 土壤中交换性Ca、Mg含量有微量增加但不显著；施加磷肥的CKp和BC-CKp处理与未施加磷肥的CK0和BC处理相比, 土壤中交换性Ca、Mg的含量略微降低, 但也不显著.
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图 5 生物质炭对土壤交换性钙、镁的影响 Fig. 5 Effect of biochar on soil exchangeable calcium and magnesium content |
定植15 d后, 除BC-CKp处理的土壤交换性Ca含量显著提高外, 其它3个处理与移栽前无明显变化；BC处理的土壤交换性Mg含量与移栽前相当, 但CK0、CKp和BC-CKp处理的交换性镁含量均显著降低.
至作物收获期, 添加生物质炭的BC-CKp和BC处理中交换性Ca与交换性Mg含量显著(P < 0.05)高于未添加生物质炭的CKp和CK0处理, 增幅分别为13.39%~21.14%、254.55%~484.49%.施加外源磷肥的BC-CKp和CKp处理与未施加外源磷肥的BC和CK0处理相比, 土壤中交换性Ca含量分别提高了3.73%和10.83%；交换性Mg含量分别降低了42.09%和64.88%(P < 0.05).
本研究结果表明, 土壤中交换性Ca和交换性Mg的含量与土壤有效磷含量间存在极显著正相关关系(P < 0.01), 相关系数分别为0.745和0.835.初步推断, 这可能与生物质炭携带Ca和Mg等盐基物质进入土壤致其Ca、Mg含量增加有关.而交换性Ca和交换性Mg可与土壤中带负电荷的磷基团(H2PO4-和HPO42-等)结合, 且附着于生物质炭或土壤基质的表面, 抑制土壤磷素从土壤中淋失, 并且在一定土壤条件下可从土壤固相表面转移至液相, 表现为土壤有效磷含量的增加.
3 讨论 3.1 生物质炭与外源磷对土壤磷镉有效性的影响生物质炭作为改善土壤环境的外源输入材料, 能够直接或间接参与土壤生态系统中的磷素循环, 其自身携带的磷可提高土壤中有效磷含量[27].本研究中, 作物收获后, CKp、BC和BC-CKp处理与CK0处理相比, 土壤有效磷含量均表现为增加；BC和BC-CKp处理相比于CK0和CKp处理, 土壤有效磷含量显著提高, 增幅达11.60~16.26mg·kg-1.有研究将改性牦牛粪生物质炭添加到土柱中进行淋溶试验, 发现可以有效控制农田土壤中磷的流失, 且在前期淋溶过程中能够保水保磷, 在后期逐渐释放从土壤中吸附的磷[28].除自身携带磷素外, 生物质炭还可以通过影响与磷相互作用的阳离子活性、改变微生物的土壤环境以及改变含铁氧化物与磷的吸附结合等方式, 来改变土壤磷的生物有效性[29~31].本研究中添加生物质炭的BC和BC-CKp处理中交换性钙、镁含量显著高于未添加生物质炭的CK0和CKp处理, 生物质炭所含一定量的灰分元素(Ca和Mg等)使得土壤中的盐基饱和度提高、交换性H+水平降低, 导致土壤pH一定程度升高[32], 使土壤中可溶性磷含量增大[33], 易被作物根系吸收, 刺激根系分泌有机酸, 与Zn和Fe等发生络合作用, 促进难溶性的磷化合物溶解, 进而提高土壤有效磷含量[34].生物质炭不仅自身可向土壤供磷, 且能活化土壤中的固定态磷, 从而提高土壤磷素的生物有效性.
植株体内Cd的累积特征受土壤中Cd生物有效性影响较大, 许多研究表明植物吸收重金属Cd的含量与土壤中有效Cd含量呈正相关[35~39].在本研究中, 红菜薹地上可食部位Cd累积特征与收获后土壤中的有效Cd含量也与这些结果一致.施加生物质炭的土壤有效Cd含量显著低于未施加的处理.土壤pH值变化是土壤Cd活性增加或降低的关键因素.生物质炭表面存在能与H+结合的有机酸根—COO—、—O—以及其含有一定量的灰分物质, 使土壤溶液中·OH浓度增大, Cd2+可与·OH或CO32-等结合生成难溶的Cd(OH)2和CdCO3沉淀.同时, 土壤pH值升高会增强土壤胶体及土壤黏粒对重金属离子的吸附能力[40], 改变土壤Cd的存在形态[41], 抑制重金属Cd的流动性.Uchimiya等[42]的研究发现, BC可引起土壤pH值从4.56上升到7.80, 可交换态Cd的占比由8.9%下降到5.0%, 络合态Cd由8.8%增至30.2%, 残渣态Cd由3.1%增至65.1%.这进一步说明生物质炭通过改变土壤pH值, 使得土壤镉的有效性降低.有关生物质炭钝化土壤Cd的机制还待进一步深入研究证实.
磷(P)是植物生长发育的必需元素之一, 对保障作物生长有着不可替代的作用.但磷矿中的伴生元素Cd又是制约磷肥安全利用的重要因素.进入土壤中的磷镉元素间的交互作用及其生态效益十分复杂, 研究结果也趋于多样化.有研究表明, 施用磷肥可直接导致土壤及作物中的Cd含量增加, 引发环境风险[43].澳大利亚研究者利用长期施用高Cd含量的过磷酸钙土壤种植生产谷类作物发现, 谷类中Cd含量极低[44]；也有研究结果表明[45], 在ω(P) <160 mg·kg-1时, 土壤磷浓度增大可促进重金属Cd的解吸.本研究结果显示, 土壤有效态Cd含量与土壤有效磷含量呈极显著负相关关系(P < 0.01), 这可能是由于土壤有效态磷素与Ca2+和Mg2+生成的难溶性磷酸盐, 可直接吸附土壤中的Cd2+, 降低土壤Cd的移动性.这一作用也与生物质炭对土壤有效磷、土壤交换性钙镁的作用效应有关.
3.2 生物质炭对作物生长及不同部位镉吸收积累的影响本研究表明, CKp、BC和BC-CKp这3个处理与CK0处理相比, 其作物地上部分生物量以及作物的薹高和薹粗均显著提高, 生物质炭有促进植物生长的作用[46~48].同时, BC-CKp和CKp处理的红菜薹地上可食部位Cd含量分别显著低于CKp和CK0处理, 且其地下部分Cd含量与此结果几近相反.这表明生物质炭和磷素对红菜薹体内重金属Cd的毒害均具有明显的缓解作用, 并存在根部囤积效应.他人研究也发现小白菜地上部以及根部Cd含量随外加Cd浓度水平的增加而增加, 但植物体内的Cd较难向地上部迁移而是在植物根部大量累积, [36].本研究中, 收获期各处理的土壤有效态Cd含量显著高于移栽前, 这可能是由于随着作物的生长, 作物根系分泌的低分子量有机酸活化了部分重金属Cd, 但BC的加入有效抑制了这部分活化的Cd向植株可食部位的迁移.有研究发现在pH 8.07的土壤上进行的小麦定位大田试验, 施用生物质炭(pH=10.4)显著降低了小麦籽粒中的镉含量[8].
在本研究中, 除CK0处理外, CKp、BC和BC-CKp处理的红菜薹可食部位镉含量均未超出我国食品安全国家标准(GB 2762-2017)中的限定值0.1mg·kg-1.这可能与生物质炭和磷素养分加入土壤环境中所产生的酸碱效应、离子效应以及生物质炭-磷-镉三者间的交互作用有关.其间的机制还待进一步的揭示与验证.
4 结论(1) 在土壤-作物系统中, 施用生物质炭能够活化土壤磷素, 同时钝化重金属Cd.作物收获时, 添加生物质炭的BC-CKp和BC处理的土壤有效磷含量分别在CKp和CK0处理基础上显著增加了16.26 mg·kg-1和11.59 mg·kg-1, 土壤有效态Cd含量降低了8.23%和5.68%.
(2) 在不额外使用磷素肥料的条件下, 通过在磷素富集的中、轻度Cd污染土壤上施用生物质炭, 种植弱吸收低积累Cd的蔬菜作物, 既可保证作物生物量增加, 又能使其可食部位的重金属Cd含量满足国家食品安全标准.除CK0处理外, CKp、BC和BC-CKp处理的红菜薹可食部位Cd含量均未超出我国食品安全国家标准(GB 2762-2017)的限定值0.1mg·kg-1.与此同时, CKp、BC和BC-CKp这3个处理的作物可食部位生物量以及薹高、薹粗都显著高于CK0处理.
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