环境科学  2020, Vol. 41 Issue (6): 2646-2652   PDF    
引用本文
李悦昭, 陈海洋, 孙文超. “河-湖”沉积物重金属环境特征及来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(6): 2646-2652.
LI Yue-zhao, CHEN Hai-yang, SUN Wen-chao. Environmental Characteristics and Source Apportionment of Heavy Metals in the Sediments of a River-Lake System[J]. Environmental Science, 2020, 41(6): 2646-2652.
“河-湖”沉积物重金属环境特征及来源解析
李悦昭, 陈海洋, 孙文超     
北京师范大学水科学研究院, 教育部地下水污染控制与修复工程研究中心, 北京 100875
收稿日期: 2019-10-28; 修订日期: 2019-12-30
基金项目: 国家重点研发计划项目（2018YFC0406502）；国家水环境监测监控及业务化平台技术研究课题项目（2017ZX07302002）；北京市地表科学高精尖项目
作者简介: 李悦昭(1989~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为重金属源解析, E-mail:364632963@qq.com
通信作者: 陈海洋, E-mail:chen.haiyang@bnu.edu.cn
摘要: 以府河及其受纳湖泊为研究对象，辨识"河-湖"系统沉积物中重金属的空间分布、地球化学特征和生态风险，利用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析沉积物中重金属的潜在来源.结果表明，该"河-湖"系统沉积物中主要金属污染物为Cd、Cu和Zn，且Cd存在生态风险.与受纳湖体相比，府河污染水平及风险程度更高.湖体空间分析显示，河流入口呈现更高的金属含量及风险水平.PMF分析表明，研究区沉积物重金属主要受到人为活动的影响（55.7%），包括工业排放（20.3%）、化肥施用（19.5%）和水产养殖（15.9%）.
关键词: 重金属      正定矩阵因子分解(PMF)      地球化学特征      生态风险      河-湖系统     
Environmental Characteristics and Source Apportionment of Heavy Metals in the Sediments of a River-Lake System
LI Yue-zhao , CHEN Hai-yang , SUN Wen-chao     
Engineering Research Center of Groundwater Pollution Control and Remediation, Ministry of Education, College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
Abstract: In this study, the geochemical characteristics and ecological risks of heavy metals in the sediments of a river-lake system were comprehensively identified and the spatial distribution was analyzed. Meanwhile, the potential sources of heavy metals in the sediments were apportioned using the positive matrix factorization model (PMF). The elements Cd, Cu, and Zn were identified as the main pollutants in the sediments of the river-lake system; in particular, Cd indicated an ecological risk. Compared with receiving lakes, the river is more polluted and poses a more significant risk. Spatial analysis of the lake suggested that the entrance of rivers had a relatively higher pollution degree and risk, indicating that rivers may be an important channel to transfer pollutants into the lake. PMF modelling showed that the heavy metals in the sediments were mainly associated with human activities (55.7%), including industrial emissions (20.3%), fertilizer application (19.5%), and aquaculture (15.9%).
Key words: heavy metals      positive matrix factorization(PMF)      geochemical characteristics      ecological risk      river-lake system     

随着社会经济的快速发展, 工业化和城镇化进程加快, 由人类活动产生的重金属通过工业废物排放、农药和化肥施用、居民生活垃圾以及交通污染等多种途径进入水环境, 水生态系统安全面临威胁[1, 2].重金属不易降解, 进入生态系统后通过多种方式蓄积在沉积物中[3, 4], 且部分重金属的毒性在生物累积性的作用下可通过水生动植物和微生物中积累进入食物链并沿食物链经富集作用在动物、人体内蓄积, 严重威胁人类健康[5].因此, 系统辨识水体中重金属的污染分布、环境风险及其排放来源, 对有效预防和控制水体重金属污染具有重要意义.

府河是白洋淀各支流中唯一一条常年流动的入淀河流, 它主要接纳来自保定市的生活和工业废水[6].近年来随着淀区旅游业和养殖业的迅速发展, 入淀水量减少、污水增多, 农业面源污染加剧, 区域水环境形势不容乐观[7~9].杨卓等[10]采用地累积指数和潜在生态危害指数对白洋淀污染和生态危害进行评价；李经纬等[11]对白洋淀底泥重金属污染进行了分析；Ji等[12]对白洋淀沉积物中重金属的空间分布和生态风险进行了研究；Zhang等[13]也对白洋淀沉积物中重金属含量进行了评估分析.

虽然研究者开展了白洋淀重金属污染调查和风险评价工作, 但针对入淀河流的研究报道较少, 而府河作为白洋淀主要污染入湖河流, 系统分析它们之间的关系, 是缓解和治理白洋淀污染的重要基础.本文针对府河及其受纳湖体, 在辨识该“河-湖”系统沉积物重金属地球化学特征的基础上, 利用多种风险评价指数, 结合地统计方法分析污染物的潜在生态风险, 并利用正定矩阵因子分解模型(positive matrix factorization, PMF)解析重金属的主要来源, 探讨府河和白洋淀的源汇关系.本研究的结果对流域污染防控具有参考价值.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

府河是白洋淀一条重要的供水河, 也是保定市的排污河道.府河上游有一亩泉河、侯河和白草沟等支流, 一亩泉河为主流, 与众多支流汇合后称府河.府河在灵雨寺东分出一支护城河, 主流向东有黄花沟和金线河汇入, 与唐河汇合后入藻杂淀.

1.2 样品采集与实验室分析

2019年4月中旬, 采集府河及其受纳湖体沉积物, 共65份样品, 其中府河布设37个采样点(沿河岸采样), 淀区布设28个采样点, 如图 1.每个采样点采集0~20 cm表层沉积物约1 kg混合, 装于密封袋中, 低温保存(4℃)送至实验室.

图 1 研究区采样点位示意 Fig. 1 Map of the sampling sites

在实验室中, 将样品干燥、过筛、粉碎后储存在酸和去离子水冲洗的玻璃瓶中.加入5 mL硝酸、2 mL氢氟酸和1 mL高氯酸, 于ST-60型自动消解仪中于120℃加热1 h, 升温至140℃加热1 h, 升温到160℃加热1 h, 升温到180℃加热45 min后取下回流漏斗, 赶酸至近干.冷却后用高纯水定容至25 mL, 用ICP-AES光谱仪测定包括As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、V和Zn共11种元素含量.实验分析在北京师范大学分析测试中心完成, 质控过程参考《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004), 测试中进行了试剂空白分析、标准校准和重复分析, 结果表示为平均值.

1.3 地球化学指数

分别采用地累积指数[Igeo=log2(Ci/1.5Bi)]和单项污染指数(PI=Ci/Cio)对研究区各重金属的累积程度和污染程度进行评价[14], 采用内梅罗综合污染指数：

评估综合污染水平[15], 同时应用富集因子法:

识别环境系统中的重金属元素的人为扰动情况[16].式中, Ci为样品中重金属元素实测含量, Bi为各元素的地球化学背景值, Cio为重金属含量的评价标准, IAvg和IMax分别为单项污染指数的平均值和最大值, Cref为参比元素(选择较稳定的Mn元素)的含量.各评价指标分级程度见表 1.

表 1 污染评价指标与污染程度对照 Table 1 Corresponding relationship between value and classification level for the pollution evaluation index

1.4 改进的生态风险评价方法

潜在生态风险指数(potential ecological risk index, RI)是由Hakanson[17]提出用来评价重金属污染及生态危害的方法, 综合考虑了元素含量及其生态及环境效应来划分潜在危害程度.在此基础上, 有研究考虑了人类活动, 提出改进的生态风险指数(modified potential ecological risk index, MRI), 以评估一个地点的污染程度[18].在改进的生态风险评价方法中, 应用富集因子作为基本计算单位.

(1)

式中, EF为富集因子, Er是给定金属的单项潜在生态风险因子, Tr是金属的毒性响应因子.本研究以Hakanson标准化重金属毒性系数为评价依据对As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn等7种重金属进行风险评价.

1.5 正定矩阵因子分解模型

PMF是由Paatero[19]提出的一种改进的因子分析方法, 被广泛应用于污染源解析研究[20~22].该模型将样品浓度数据矩阵分解成两个因子矩阵及一个残差矩阵, 并在求解过程中对因子载荷和得分做非负约束时引入不确定性估计.计算公式如下所示：

(2)

式中, xij为第i个样品中第j个元素的浓度, gki为源k对第i个样品的贡献, fkj为源k中第j个元素的浓度, eij为残差矩阵.PMF法基于最小二乘法进行限定和迭代计算, 以使目标函数Q最小来获得最优的矩阵G和F.目标函数Q为：

(3)

式中, uij为第i个样品中第j个元素浓度的不确定性大小.浓度不确定性采用公式计算：

式中, MDL为浓度检测限, EF为不确定参数(本次用0.15).

此外, 采用自举法(bootstrapping, BS)、扰动法(displacement, DISP)和自举-扰动法(bootstrapping with displacement, BS-DISP)这3种误差估计方法讨论PMF解析的不确定性[23].其中, BS法通过重采样方式扰动原始数据集而生成多组新数据集并运行PMF；DISP法进行位移误差估计, 将拟合矩阵的每个参数中的拟合值依次扰动(置换)后重复拟合模型以获得矩阵中每个参数的不确定性；BS-DISP方法是BS和DISP方法的组合, 综合来自重采样、因子分解和置换过程中的所有结果的集合, 估计不确定性, 来分析PMF应用于重金属源解析时产生的不确定性.

2 结果与讨论 2.1 “河-湖”沉积物重金属基本情况

该“河-湖”系统沉积物中重金属含量统计结果见表 2.府河沉积物中, Cd、Cu、Fe、Pb和Zn元素的平均含量均超过背景值, 其中Cd、Zn和Cu分别是背景值的8.22、4.18和3.51倍.Cd和Zn元素的单项污染在轻污染及以上的样品分别达32.4%和48.6%, Cu和Pb元素有个别点有污染.综合来看, 府河Cd、Zn、Cu和Pb含量超标, 且Cd超标严重, 这与已有研究结果较为一致[24].

表 2 沉积物样品重金属元素含量统计1)/mg ·kg-1 Table 2 Heavy metal concentrations in the sediments of study area/mg ·kg-1

受纳湖体中, 除Co、Cr和Fe外, 其余重金属均呈正偏态分布, 其中Cu元素含量在24.9~154 mg ·kg-1, 与太湖[25]及鄱阳湖[26]相比, 含量水平存在一定差异.相较于区域土壤背景值, 除As、Co和Cr外, 其余元素平均含量高于背景值.而依据国家土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)[27]的不同污染风险筛选值, 约15%样品中的Cd元素处于轻微污染.

2.2 “河-湖”沉积物重金属地球化学特征

利用地累积指数(Igeo)[28]法进一步辨析该“河-湖”系统沉积物中重金属的环境特征(图 2).可以看出, 府河中仅Cd、Cu、Zn存在累积性污染(Igeo>0), 其中Cd、Zn处于中等污染(1 < Igeo < 2).从地累积指数分级频率看, 受Cd、Cu、Zn和Pb污染样品比例达40.54% ~86.49%.依据内梅罗综合污染指数(NIPI)分析, 过半数点达轻度污染以上, 个别达重度污染.应用富集因子(EF)法分析, 除Cd、Cu和Zn外, 其他金属元素均处于轻微富集(EF < 2), 其中Cd元素达显著富集(5≤EF < 20).

图 2 河-湖系统沉积物重金属地累积指数 Fig. 2 Geo-accumulation index of heavy metals in the sediments of the river-lake system

受纳湖体中, 仅Cd、Cu有累积(Igeo>0), 其中Cd元素达中度累积(1 < Igeo < 2)、Cu为轻-中度累积(0 < Igeo < 1).从重金属地累积指数分级频率来看, 仅Cd、Cu、Zn有累积.根据内梅罗综合污染指数(NIPI)分析, 28.5%的点达警戒线, 仅1个点达中度累积.富集因子(EF)[29]法分析结果显示, 大部分元素均处于轻微富集(EF < 2), 仅Cd元素为中度富集(2≤EF < 5).

2.3 “河-湖”沉积物重金属风险特征

应用改进生态风险指数对该“河-湖”系统沉积物重金属的潜在生态风险进行评价.结果表明, 府河中Cd元素单项风险因子达轻微以上(Er≥40), 其中27.03%样品达极强风险(Er≥320), 其主要原因为Cd在沉积物中的含量较高, 且Cd具有较高的毒性系数.从综合潜在生态危害指数来看, 府河的平均值为311.81, 处于强风险(300≤MRI＜600), 局部区域达较强风险(600≤MRI＜1 200).而对受纳湖体来说, Cd元素单项风险因子达轻微以上(Er≥40).综合来看, 该“河-湖”系统主要生态风险污染物为Cd元素.相对地, 府河沉积物中重金属处于较高单项风险等级的样品数更多、污染程度更强, 总的生态风险也更高.

2.4 “河-湖”沉积物重金属差异分析

进一步, 利用t检验, 对该“河-湖”系统沉积物中重金属的地球化学特征和生态风险进行了差异分析, 包括地累积指数、单项污染指数、富集因子、内梅罗综合指数和潜在风险指数.结果表明, 地累积指数的方差及均值差异均不显著(P>0.05), 可见该河湖系统受到相似的人类活动影响.而单项污染指数、富集因子、内梅罗综合指数、潜在风险指数的方差差异显著(P < 0.05), 但单项污染指数及富集因子的均值差异不显著(P>0.05), 表明府河及其受纳湖泊的污染程度和富集情况总体接近, 但部分重金属的强度差异较大(主要为Cd元素).结合空间分析来看, 内梅罗综合指数和潜在生态风险指数的空间分布大体相似(图 3), 但方差与均值差异较大.

图 3 府河受纳湖体内梅罗综合指数(NIPI)及潜在风险指数(MRI)分布 Fig. 3 Spatial distribution of NIPI and MRI of heavy metals in the lake sediments

综上, 该“河-湖”系统沉积物中的主要特征元素较为一致, Cd、Cu和Zn累积性污染程度更高, 且Cd存有生态风险.相对而言, 府河沉积物中重金属含量、污染水平、富集程度及生态风险均高于其受纳湖泊.结合流域基本情况, 府河主要承接城市生产和生活污水, 为入淀河流中唯一一条常年流动河流, 是受纳湖泊的主要负荷输入通道.

2.5 “河-湖”沉积物重金属来源解析

应用PMF模型对该“河-湖”系统沉积物重金属(n=65)的来源进行解析.各元素的信噪比(S/N)均在4.7以上, 符合模型计算要求.在Robust模式下设置不同因子数(3~5)运行, 其中因子数3~4时Qrobust/Qtrue下降明显, 最佳因子个数为4.对结果进行旋转运算, 运算后因子共线性问题有所降低.根据各因子贡献, 旋转后的因子2和3贡献增加, 因子1和4贡献有所下降, 因子贡献见图 4.

图 4 PMF解析出的河-湖系统沉积物中重金属的源指纹谱及其贡献比例 Fig. 4 PMF analysis showing the source profiles and contributions of heavy metals in the sediments of the river-lake system

因子1是As元素的主要来源, 对其他元素贡献较小.目前我国施用的化肥中, 磷肥约占20%, 磷肥的生产原料为磷矿石, 含有大量有害元素As, 且磷矿石的加工过程还会带进其他重金属[30].另外有研究表明, 重金属元素是肥料中报道最多的污染物质, 是重金属污染的重要来源[31], 因此因子1来源可能为化肥施用.

因子2对除As、Cd、Cu、Pb和Zn外的元素贡献均在50%以上.结合前述分析知, Cd、Cu和Zn为区域的主要污染物, 其他重金属元素含量较背景值差别不大, 说明这些元素的浓度主要受控于自然地质背景的影响, 与因子2的构成相似, 因此因子2可能是自然源.

因子3是Zn元素的主要来源, 另外对Cu有一定贡献.有研究表明, 饲料中的Cu可以促进动物生长、提高饲料的利用率, 而高Zn对疾病控制和动物发育有较好作用, 因此动物饲料中含有大量Zn和Cu[32], 且淀中存在的大量水产养殖区域, 易产生大量Cu和Zn污染.因子3的构成可能代表了水产养殖.

因子4对Cd元素的贡献最高, 另外对Cu、Pb和Zn元素有一定贡献.据调查, 淀上游有大量重点排污企业, 其中排放废水量大的是造纸、印染、化工和电力等行业, 这些工业废水中主要污染物包含了Cd、Zn、Pb、Cu和As等[33~36], 与因子4的构成相似, 因此认为因子1为工业排放.

进一步分析上述4个因子的平均贡献比例(见图 4).结果表明, 人为源对该“河-湖”系统沉积物重金属贡献比例较大, 占比55.7%.其中工业排放、化肥施用和水产养殖, 贡献率分别为20.28%、19.52%和15.90%.此外, 自然源也占有一定比例(44.30%).注意到, 研究区中主要存在污染的重金属为Cd、Cu和Zn, 其中超标最严重且风险最大的Cd元素主要来源于因子4工业排放(61.38)；Cu元素主要来源于人为因素共同影响(66.9%)；Zn元素主要来源于因子3水产养殖(42.6%).可以看出, 该“河-湖”系统沉积物中高风险的Cd, Cu和Zn主要受包括工业排放、化肥施用和水产养殖在内的人类活动的共同影响.

采用BS、DISP和BS-DISP法捕捉随机误差和因子旋转不确定性.DISP结果中, Q的下降幅度在1%以内, 表明得到的Q是全局最小值, 且不存在因子交换, 表明源解析结果误差较小, 源谱的各个因子定义明确.污染来源的BS结果显示, 除因子2外, 各因子匹配程度均在95%以上, 因子2的匹配度为76%, 且其中有19%的情况映射到了其他因子, 与上述分析因子2为自然源对多种金属元素(无污染物质)都有较大贡献相呼应.BS-DISP结果表明存在因子交换, 可能源于个别因子的主要载荷不够稳定, 也可能是样本量及其代表性有待加强.综合不确定性分析结果可知, 源解析结果有较高的可靠性.

3 结论

(1) 研究区沉积物中, Cd、Cu、Zn为主要污染物, 存在轻度-中等以上累积性污染, 其中Cd达中度污染和显著富集.解析结果表明, 沉积物重金属分布受人类活动影响, 主要来源于工业排放、化肥施用和水产养殖.

(2) 该“河-湖”系统沉积物中重金属分布相似但污染程度存在差异, 相对而言, 府河污染水平及风险程度均更高, 是受纳湖泊的主要负荷输入通道.

(3) 府河作为保定市内的主要河流, 是保定市生产生活污水排放的主要接受水体, 人类活动是该地区污染的主要来源, 加强对入河排污口和污水灌溉等的监管和控制有利于加强周边地区生态环境建设, 以更好达到改善流域水质安全的目标.

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