2020, Vol. 41
2. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
3. 山东理工大学资源与环境工程学院, 淄博 255049;
4. 中国科学院大学, 北京 100049;
5. 中国人民大学环境学院, 北京 100872
2. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Centre for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. School of Resources and Environmental Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255049, China;
4. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
5. School of Environmental & Natural Resources, Renmin University of China, Beijing 100872, China
多氯联苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)是一类人工合成的氯代芳香烃类持久性有机污染物(POPs)[1], 由于氯原子取代数目及位置不同, 共有209种同系物[2]. PCBs具有良好的导热性、绝缘性和化学惰性等特点, 20世纪70年代前曾被广泛应用于化工、电力工业和塑料工业等领域[3, 4].目前, 世界各国已经禁止生产和使用PCBs, 但因其具有难降解性、生物累积性、长距离迁移性和生物毒性等特点[5], 使PCBs仍广泛存在于大气、土壤和水体等环境介质中[6], 给人类健康和生态系统带来巨大威胁.
2, 4, 4′-三氯联苯(PCB28)作为重要的PCBs同系物, 是7种人体负荷较高的指示性PCBs之一[7], 在我国环境介质中被广泛检出, 具有一定的代表性[8~10].并且据多个城市大气测定结果显示, PCB28在测定的指示性PCBs中为浓度最高的单体[11~13].因此, PCB28环境行为的研究具有重要的现实意义.目前, 有关PCB28的研究大多集中于其在某单一介质中的浓度水平, 而PCB28在环境中具有很强的迁移性, 故宏观把握PCB28在各环境介质间的迁移转化行为是十分必要的.专家学者们针对有机污染物在多介质中的迁移转化相继提出了有毒物质迁移模型[14]、暴露分析模型系统[15]、多介质非稳态平衡模型[16]和逸度模型[17, 18]等.其中, 逸度模型因涉及参数较少, 计算方法简单, 模型结果表现直观而成为研究有机污染物环境归趋行为最常用的模型.例如, MacLeod等[19]利用逸度模型模拟了北美地区毒杀芬的环境迁移, 并计算了其在各环境介质中的残留情况；崔晓宇等[20]基于Ⅲ级逸度模型模拟分析了全氟辛烷磺酸在深圳地区各环境相中的浓度分布和迁移转化规律.
环渤海地区地处东北亚经济圈的中心地带, 是我国最具综合优势和发展潜力的经济增长极之一[21], 随着该地区工业化和城市化的快速发展, 水泥制造、钢铁冶炼和垃圾焚烧等工业活动引起的PCBs污染问题日益突显[22].且有报道显示, 环渤海地区部分水体中的PCB28浓度已普遍高于美国环保局规定标准[23].基于此, 本研究以环渤海地区为研究区域, 利用区域尺度多介质城乡逸度模型[24]对广泛存在于环境中的PCB28进行多介质迁移和归趋行为模拟, 通过阐明PCB28在环境中的分布和相间迁移过程, 以期为环渤海地区PCBs的污染治理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况及区域划分研究区域位于北纬36°~43°, 东经115°~123°, 包括渤海以及周边16个沿海城市, 区域总面积约32万km2(图 1).其中渤海三面环陆, 北、西、南三面分别与辽宁省、河北省(天津市)和山东省毗邻, 海域面积7.7万km2, 平均水深18 m, 属于典型陆架浅海, 地处北温带, 多年平均温度10.7℃, 年降水500~600 mm.
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图 1 研究区域地理位置及区域划分示意 Fig. 1 Location and segmentation of the research area |
为细化研究区域内因地域差异造成的参数差别, 并考虑模型表达和空间传输过程的需要, 本研究以20 km×20 km的划分方法将研究区域划分为如图 1所示的793个栅格, 其中模型多介质传输过程包含栅格单元间和栅格单元内的多介质传输过程.
1.2 研究方法 1.2.1 模型框架区域尺度多介质城乡逸度模型描述的是稳态、非平衡和有流动的环境系统, 并考虑了污染物的稳态输入/出、各环境相内发生的反应以及各环境相间的各种迁移转化过程, 其基本框架如图 2所示.模型考虑了城市与农村之间的差异性, 将每一个栅格单元分为9个环境相, 包括高层大气、低层城市大气、低层农村大气、植被、淡水、淡水沉积物、城市土壤、农村土壤和海水, 其中每个环境相又由若干子环境相组成, 如植被相包括植物水分和有机质；淡水相包括水分、悬浮颗粒物和生物相等.
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图 2 模型框架结构 Fig. 2 Diagram of model framework structure |
模型中, 逸度值f表示污染物从某一环境相中逃离的趋势, 并用来作为判断系统是否平衡的准则[25], 当系统平衡时, 可根据各环境相的逸度值来计算出污染物在各环境相中的总量分配、浓度水平和迁移速率等.根据稳态假设和质量平衡原理, 9个环境相的逸度值可根据高斯消元法的矩阵代数形式进行求解, 如表 1所示.
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表 1 模型的质量平衡矩阵代数形式1) Table 1 Mass balance matrix algebra format for the BETR-Urban-Rural model |
1.2.2 过程与参数识别
PCB28在栅格单元内的迁移过程主要有两种形式, 包括非扩散过程和扩散过程[25].非扩散过程指污染物被介质载带着从一相向另一相迁移, 并且该介质本身的移动与污染物的存在无关, 如大气、水体或颗粒物相中的平流流入与流出.扩散过程由污染物自身分子运动引起, 如污染物从水向空气的蒸发及反向的吸收过程.除以上两种主要迁移过程外, 相内的降解反应也是需要考虑的重要因素, 只有通过各种降解反应, 污染物才能真正去除.
模型输入主要包括污染物的排放数据和模型参数.其中PCB28的排放量根据相关排放活动数据以及其他人口、经济等数据进行估算[26~28], 据估算结果, 环渤海地区2013年PCB28排放到大气中的总量为383.79 kg, 其中排入农村大气和城市大气的量分别为250.73 kg和133.06 kg.模型参数分为三类, 即污染物的物理化学性质参数(表 2)、栅格单元的环境特性参数(表 3)和空气、淡水及海水的流动矩阵数据. PCB28的物理化学性质决定了其在各环境相间的分配情况, 主要包括4类：热力学参数、分配参数、动力学参数和相变焓.环境特性参数与污染物多介质迁移有关, 主要分为8类：规模参数、子相体积分数、温度、有机碳分数、停留时间、环境相密度、迁移速率和清除比例.本研究中, PCB28的物理化学性质参数和栅格单元的环境特性参数主要来自于经验手册和其他相关研究[25, 28~41].空气、淡水及海水流动矩阵的建立分别参考HYSPLIT轨迹模型[42~44]、水文站流量数据[45]和表层海水流速数据[46].
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表 2 PCB28的物理化学性质1)(25℃) Table 2 Physicochemical properties of PCB28 (25℃) |
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表 3 栅格单元的环境特性参数 Table 3 Environmental parameters of each sub-region |
2 结果与讨论 2.1 模型验证
由于环境系统的复杂性和可变性, 多介质逸度模型只能近似模拟污染物的归趋行为, 因此, 模型的可靠性和准确性需要进行验证.与实测值进行对比是验证模型适用性最直观的方法, 一般认为实测值与模拟值的残差在1个对数单位内则可认为模型的模拟结果可靠[47].但由于研究区域较大, 无法实现对每一个栅格单元和每种环境介质的模拟值都进行验证, 故本研究选取部分栅格, 对PCB28在淡水、农村土壤、城市土壤和沉积物中的模拟值与实测值进行了对比验证, 其中土壤中PCB28的实测浓度来自课题组测定值[48], 淡水和沉积物中的实测浓度源于文献[10, 49~51].为方便比较, 本研究将PCB28在各环境介质中的浓度单位统一换算成mol ·m-3, 其对数浓度对比结果见图 3.从中可以看出, 模型模拟值与实测值具有较好的一致性, 吻合度较高, 淡水、农村土壤、城市土壤和沉积物中的对数单位平均残差分别为0.23、0.30、0.25和0.20.同时, 不难发现, 大多数栅格中PCB28的实测浓度略大于模拟浓度, 这是因为模拟浓度代表的是一个栅格单元的平均浓度, 而实测浓度通常只体现了特定点位的污染程度[52].除此之外, 研究区域之外的西部区域(河北、山西)聚集着大量钢铁和焦化产业, 这些地区产生的PCB28通过长距离大气迁移导致研究区域内PCB28的环境背景浓度增大, 但本研究并未考虑此类排放, 因此实测值与模拟值之间存在这样的偏差是合理的.
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图 3 淡水、农村土壤、城市土壤和沉积物中PCB28浓度模拟值和实测值对比 Fig. 3 Comparison between the measured and modeled concentrations in fresh water, rural soil, urban soil, and sediment |
PCB28在农村大气、城市大气、植被、淡水、海水、沉积物、农村土壤和城市土壤中的浓度分布情况如图 4所示.在这8种介质中PCB28浓度的均值分别为5.79×10-14、3.87×10-13、3.44×10-8、1.23×10-9、1.11×10-11、5.75×10-7、6.14×10-7和5.26×10-6 mol ·m-3.从各介质中PCB28的浓度分布来看, 城市土壤、农村土壤和沉积物中污染物浓度较高, 大气、水体中浓度较低.从空间分布来看, 农村大气、植被和农村土壤中PCB28浓度的空间分布特征基本相同, 最高浓度都主要集中在唐山(栅格532、559、560、586、587、588和614), 原因是唐山作为我国最大的钢铁生产城市, 每年有大量非故意产生的PCBs排放.淡水中PCB28的最高浓度为1.16×10-7 mol ·m-3(栅格559), 位于蓟运河流域, 其次是栅格286和355, 浓度分别为7.32×10-8 mol ·m-3和5.58×10-8 mol ·m-3. PCB28在海水中的高浓度主要分布在河流入海口附近, 说明淡水的径流是PCB28空间迁移的主要驱动力.另外, 海水的稀释作用使得PCB28在海水中的浓度远远小于其在淡水中的浓度, 整个研究区域海水中的最高浓度是1.94×10-10 mol ·m-3, 位于栅格331, 其次是栅格362和332, 浓度分别为1.36×10-10 mol ·m-3和1.19×10-10 mol ·m-3. PCB28在城市大气和城市土壤中的浓度分布特征基本一致, 这与PCB28在城市大气中的排放分布格局紧密相关. PCB28在城市大气中的最高浓度是4.66×10-11 mol ·m-3, 位于栅格387, 城市土壤中的最高浓度同样位于栅格387, 浓度是1.74×10-4 mol ·m-3.
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图 4 环境介质中PCB28浓度的空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution characteristics of PCB28 concentrations in environmental media |
PCB28进入大气相后, 首先会通过降水过程和干湿沉降进入到其他环境相, 随后发生淡水冲刷土壤、向沉积物沉降聚集和随河流进入海洋等迁移过程, 这些都使得PCB28在各环境相中的分配情况与最初的排放情况不同.因此, 当环境系统中各环境相达到平衡后, PCB28在各相中的总量分配情况反映了稳态条件下PCB28在环渤海地区的最终归趋, 如图 5所示.从中可知, 环境介质中PCB28的总量分布为：农村土壤>城市土壤>沉积物>海水>淡水>植被>农村大气>城市大气, 所占环境中PCB28总量的比例依次为：64.44%、32.01%、1.88%、0.70%、0.35%、0.29%、0.21%和0.13%.由此可知, 土壤是PCB28最主要的“汇”(占环境中PCB28总量的96.45%), 这是由于PCB28是一种疏水性化合物, 辛醇-水分配系数较高, 更易向土壤中迁移并积累.
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图 5 PCB28在环渤海地区的介质分布 Fig. 5 Fate distribution of PCB28 in the Bohai Rim |
PCB28通过气相进入到各个栅格单元后, 会在各环境相间进行迁移, 直到PCB28在各相分配平衡.每个栅格单元中涉及到的相间迁移过程有25种, 包括从农村大气到植被、农村大气到淡水、农村大气到海水、农村大气到农村土壤、农村大气到城市大气、植被到农村大气、植被到农村土壤、植被到城市土壤、植被到城市大气、淡水到农村大气、淡水到海水、淡水到沉积物、淡水到城市大气、海水到农村大气、农村土壤到农村大气、农村土壤到植被、农村土壤到淡水、沉积物到淡水、城市大气到农村大气、城市大气到植被、城市大气到淡水、城市大气到城市土壤、城市土壤到植被、城市土壤到淡水和城市土壤到城市大气等过程.
由于PCB28从排放源最先进入大气相, 因此, 大气相与其他环境相间的相互迁移过程成为PCB28在环渤海地区进行空间迁移的主导过程(图 6).可以看出, 不同栅格单元的相间迁移过程存在较大差异.对于完全包含海水的栅格, 从农村大气到海水的迁移成为PCB28迁移的主要过程.对于完全包含陆地的栅格, 从农村大气到农村土壤是PCB28最主要的迁移过程, 其次是农村大气与植被间的相互迁移过程.对于既包含陆地又包含海水的这类栅格, 迁移过程主要有3种, 包括从农村大气到农村土壤、农村大气到海水和农村大气到植被.
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图 6 环渤海地区PCB28相间的主要迁移过程 Fig. 6 Intermedia transport pathways of PCB28 in the Bohai Rim |
另外, 通过相间迁移通量可计算出PCB28在环渤海地区的入海通量.据估计, PCB28进入渤海的通量为26.58 kg ·a-1, 其中从农村大气到海水的迁移通量为25.84 kg ·a-1, 占总入海通量的97.22%, 远大于淡水到海水这一迁移过程, 说明大气传输是环渤海地区PCB28最主要的入海途径.
2.4 敏感性和不确定性分析 2.4.1 敏感性分析为了评估输入参数的变化对模型模拟结果的影响程度, 需要定量分析各输入参数的敏感性, 其中参数敏感性越高, 表明参数对模型模拟结果的影响越大[53].本研究敏感性通过以下公式进行计算：
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式中, S为参数的敏感度；Y为模型原始的模拟值；Y1.001为将参数扩大0.1%后的模型模拟值.
由于各栅格单元之间在输入参数的来源、分布方面并没有明显不同, 同时考虑到大气是PCB28排入的主要环境相和PCB28进行相间迁移的主要介质, 因此笔者以栅格118为例, 重点分析影响大气中PCB28浓度的主要参数, 分析结果如图 7所示(值的正负代表参数对PCB28浓度的增大或减小作用).从中可知：农村大气中, 影响PCB28浓度的参数主要有农村大气排放、栅格的总表面积、降水速率和降雨清除比例等, 敏感度分别为0.840 3、-0.690 3、-0.450 1和-0.450 1；城市大气中, 栅格的总表面积是PCB28浓度最敏感的参数, 其次是城市大气排放、降水速率、降雨清除比例和城市区域面积等, 敏感度分别为-0.779 7、0.705 7、-0.535 4、-0.511 0和-0.511 0.由此可见, 与PCB28排放速率、栅格规模及迁移速率相关的参数是影响大气相中PCB28浓度的关键性模型参数.
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①农村大气排放；②总表面积；③叶面积指数；④降水速率；⑤降雨清除比例；⑥大气中半衰期；⑦气溶胶沉降速率；⑧城市大气排放；⑨城市-农村大气混合速率；⑩植被覆盖度；B11城市区域面积 图 7 气相中PCB28浓度的敏感性分析 Fig. 7 Sensitivity analysis of PCB28 concentration in air |
模型的输入参数存在一定程度的误差和变异性, 这些变异性将会导致模型的输出结果(PCB28浓度、迁移通量等)存在一定程度的不确定性, 因此, 有必要对模型的模拟结果进行不确定性分析.
本研究采用Monte Carlo模拟方法, 通过分析敏感参数的分布特征和变异性, 评估了敏感参数对栅格118里大气相中PCB28浓度的不确定性.整个程序运算过程在内嵌了Crystal Ball的Excel中进行, 经过10 000次模拟后, 便得到大气相中PCB28浓度的排放分布, 如图 8所示.从结果来看, 农村大气和城市大气中PCB28的分布都符合对数正态分布, 浓度均值分别为0.94 ng ·m-3和1.45 ng ·m-3, 变异系数分别为0.44和0.41.
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图 8 气相中PCB28浓度估算值的分布 Fig. 8 Estimated distribution of PCB28 concentration in air |
(1) 在稳态条件下, 利用区域尺度多介质城乡逸度模型, 对PCB28在环渤海地区各环境相中的浓度分布进行模拟, 结果显示, 模型的模拟值与实测值的残差在0.5个对数范围内, 说明该模型能适用于环渤海地区PCB28的多介质迁移与归趋模拟.
(2) PCB28进入大气后, 在环境中迁移转化, 主要归宿是土壤(占系统中PCB28总量的96.45%).从浓度分布来看, 土壤、沉积物中PCB28浓度较高, 大气、水体中浓度较低, 其中农村大气、植被和农村土壤的污染范围主要集中在唐山, 这与唐山巨大的工业排放密切相关.
(3) 不同相间的迁移过程中, 主要通过气相进行迁移, 其中以农村大气到海水、农村大气到农村土壤、农村大气到植被和植被到农村大气的迁移通量最为显著.另外, 据估算, PCB28进入渤海的通量为26.58 kg ·a-1, 大部分来自大气传输.
(4) 敏感性分析结果指出, 与PCB28排放速率、栅格规模及迁移速率相关的参数对模型影响最为显著；不确定性分析结果表明, PCB28在农村大气和城市大气中的浓度分布都符合对数正态分布, 其变异系数分别为0.44和0.41.
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