2020, Vol. 41
2. 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 气候与环境变化国际合作联合实验室, 南京 210044;
3. 中国科学院东北地理与农业生态研究所, 长春 130102
2. International Joint Laboratory on Climate and Environment Change(ILCEC), Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing 210044, China;
3. Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130102, China
大气有机气溶胶对于大气能见度、气候变化和人体健康有着复杂且重要的影响, 因此其受到广泛的关注和研究.水溶性有机碳(water-soluble organic carbon, WSOC)是气溶胶有机碳(organic carbon, OC)的重要组成部分, 占OC的20%~70%[1].WSOC可以改变气溶胶的吸湿性并影响云凝结核的形成, 从而影响气候变化[2].WSOC的来源相当广泛, 生物质燃烧、化石燃料燃烧、机动车尾气排放以及大气颗粒物表面的多相化学反应等都是WSOC的来源[3].近年来研究表明, 生物质燃烧是WSOC的一个重要贡献源[4, 5], 生物质燃烧产生的大量棕色碳(BrC)在短波区对于气溶胶的总光吸收有相当大的贡献, BrC在辐射强迫和全球气候变化中具有重要作用[6], 对于WSOC吸光性的研究可以很好地表征BrC的吸光特性[7].
糖类化合物是大气中分布非常广泛的有机物质, 是大气颗粒物来源非常有说服力的指示物, 也是生物质燃烧和土壤再悬浮的重要示踪物[8].左旋葡聚糖(levoglucoan)由于其特异性、光化学稳定性、释放量大等特点, 被公认、且被广泛用作生物质燃烧示踪物[9, 10]. Fabbri等[11]利用燃烧实验证实左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖之间的比值可以用来区分野外和室内生物质燃烧.Simoneit等[8]的研究表明, 这3种脱水糖的排放因子随温度的变化情况类似, 它们的比值不随燃烧温度不同而显著改变, 这表明3种脱水糖之间的比值可以用来指示生物质燃料类型.
有研究表明我国OC质量浓度表现出明显的季节性变化, 秋季受生物质燃烧的影响显著[12, 13].Lu等[14]通过调查1996~2010年中国的一次源碳质气溶胶排放, 发现用于供暖及烹饪的燃煤和生物质燃烧是中国人为排放OC(69%)和元素碳(elemental carbon, EC)(51%)的主要贡献源.Cheng等[15]首次阐述了北京冬季和夏季水溶性有机碳(WSOC)的光学特性, 并研究了几种不同生物质燃烧产生的EC的质量吸收效率(MAE)特征.Du等[16]利用正定矩阵因子法(PMF)用生物质燃烧因子计算了WSOC的MAE, 结果显示在365 nm处生物质燃烧产生的WSOC(WSOCBB)贡献了总WSOC光吸收量的58%.李栋梁等[17]对东北地区生物质燃烧的相关研究表明, 秋季农作物收成后东北地区会有大量秸秆燃烧.东北三江平原地区在受生物质燃烧影响时期, 生物质燃烧对PM2.5中WSOC的贡献率超过70%[18].吴瑕等[19]对长春秋季大气有机气溶胶组成及来源的研究表明, 生物质燃烧是长春秋季有机气溶胶的主要贡献源.
生物质燃烧对大气污染的影响十分显著, 了解生物质燃烧对WSOC的浓度和吸光性的贡献能力以及燃烧源的类型特征对于环境监管和改善空气质量非常重要.本研究对长春秋季PM2.5的碳质组分污染特征以及WSOC的光学特征进行分析, 并利用对生物质燃料类型的探讨, 对长春WSOCBB在总WSOC的质量浓度及光吸收的贡献进行了量化, 更加深入地认识了长春大气颗粒物的光学性质和生物质燃烧的污染特征, 以期为大气化学特征研究以及长春大气环境污染治理提供参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究采样点位于吉林省长春市中国科学院东北地理与农业生态研究所内, 周围无明显污染物排放源及障碍物, 能比较好地反映采样点区域大气污染的状况.采样时间为2017年10月10日至2017年11月9日, 每个样品连续采集23.5 h, 共采集30个PM2.5样品.采样仪器是流量为1.05 m3·min-1的KC-1000大气颗粒物采样器.采样前将石英滤膜(PALL)用锡纸包好放在马弗炉中450℃高温灼烧6 h, 以去除石英滤膜中残留的有机物.灼烧后冷却, 并在干燥皿中室温平衡48 h后用微电子天平(BSA124S, 德国Sartorius)称重.采样后样品放置于-18℃的冰箱中保存.
1.2 分析方法使用微电子天平称量采样前后滤膜的质量, 通过前后质量差和采样体积计算出大气中PM2.5的质量浓度.使用总有机碳分析仪(TOC, 德国Elementar)测定WSOC的质量浓度, 其预处理方法为：用18 mm打孔器取一片样品放于15 mL玻璃瓶中, 加入10 mL超纯水冰浴超声振荡30 min, 超声萃取后用针式滤器(0.22 μm)过滤到进样瓶中待测.使用离子色谱(ICS-5000+, 美国Thermo)测定糖类物质的质量浓度, 分离系统采用的色谱柱为Dionex CarboPacTM MA1分析柱(4×250 mm)和Dionex CarboPacTMMA1保护柱(4×250 mm).其预处理方法为：用20 mm打孔器取四片样品放于30 mL塑料瓶中加入10 mL超纯水超声振荡30 min(放冰袋), 萃取后用针式滤器(0.22 μm)过滤到进样管中待测.OC和EC的测定使用美国Sunset Lab公司Model-4型全半自动连续式分析仪.得到滤膜样品中WSOC吸收光谱的方法是将WSOC萃取液通过长光程吸收池(LWCC-2000, 美国World Precision Instrument)并利用光纤光谱仪(USB4000-UV-VIS-ES, 美国Ocean Optics)测定样品的紫外吸收系数, 其中光源采用双重氘和卤钨光源(DT-MINI-2-GS, 美国Ocean Optics).
1.3 AAE及MAE值计算利用采集到的WSOC吸收光谱, 可以得到提取液对不同波长光导致的衰减(ATN), 以700 nm处的ATN作为吸收基线扣除, 通过公式(1)计算实际大气中的光吸收强度(Bap, Mm-1)[12]：
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(1) |
式中, ATNλ由光谱仪直接测量；V1为提取液的体积(mL)；Va为PM2.5样品的采样体积(L)；L为吸收光路长度(m).
Angstrom指数(AAE)表征BrC的吸光能力和吸光特性随波长变化的程度, 如式(2).
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(2) |
式中, Bapλ为WSOC在波长λ处的光吸收强度；K为常数, AAE通过公式(2)拟合指数曲线得到.
WSOC的单位质量吸收效率(MAE, m2·g-1), 计算公式如下：
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(3) |
式中, cWSOC为WSOC的浓度(μg·m-3).
本研究中, 为排除其它物质的干扰, 选择λ=365 nm处的光学参数作为WSOC的Bap、AAE及MAE值表征.
1.4 生物质燃烧贡献的计算生物质燃烧产生的WSOC(WSOCBB)对总WSOC的贡献采用Yan等[20]的计算公式：
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(4) |
同时, 使用下式[20]计算WSOCBB在波长365 nm处对总WSOC光吸收的贡献：
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(5) |
式中, f是WSOCBB对总WSOC光吸收的贡献率；WSOCBB为公式(4)与WSOC浓度乘积；MAE365为选择源样品的特征值；Bap365是样品中WSOC在波长365 nm处的吸光系数.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5中碳质组分污染特征采样期间, 长春PM2.5秋季平均浓度为(72.36±34.62) μg·m-3, 低于我国环境空气质量(GB 3095-2012)日平均二级标准浓度限值75 μg·m-3, 与李栋梁等[17]在2014年对于东北三省主要城市的研究中PM2.5水平较为接近.以国家环境空气质量二级标准限值来划分清洁天与污染天, 在采样期间污染天数14 d, 超标率46.67%, 污染天PM2.5平均浓度超过99 μg·m-3, 超过清洁天的2倍.本研究测得长春地区秋季PM2.5中WSOC平均浓度为(10.12±3.47) μg·m-3, OC平均浓度为(17.07±5.64) μg·m-3, EC平均浓度为(1.34±0.75) μg·m-3.如图 1所示, 在采样期间, 长春地区的OC、EC与WSOC的浓度变化在11月2日前均有较大幅度变化且变化情况同步, 在11月2日后变化均趋于稳定.OC、EC与WSOC浓度变化趋势一致说明三者具有较为一致的排放源.利用OC/EC的最小比值法可以计算PM2.5中的二次有机碳(SOC)含量[21, 22]：
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(6) |
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图 1 PM2.5、WSOC、EC与OC随时间变化情况 Fig. 1 Changes in PM2.5, WSOC, EC, and OC over time during the study period |
式中, (OC/EC)min为采样期间所得样品OC/EC的最小值.由公式(6)计算出采样期间SOC平均浓度为(6.38±4.77) μg·m-3, SOC对OC的平均贡献率为38.93%.通过对比本研究与其它研究结果可得(表 1), 长春秋季的SOC浓度远高于上海, 与南京和贵阳相近, 但SOC对OC的贡献率远低于南京、贵阳及济南, 与上海相当, 说明长春大气污染情况严重, 一次污染可能是主要污染源.
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表 1 我国部分城市大气PM2.5中碳质组分浓度特征 Table 1 Concentration characteristics of carbonaceous components in atmospheric in some cities of China |
2.2 WSOC中的糖类
在PM2.5样品中检测到12种糖类物质, 分别为左旋葡聚糖、半乳聚糖、甘露聚糖、甘露醇、阿拉伯糖醇、苏糖醇、甘露糖、葡萄糖、山梨糖醇、海藻糖、半乳糖和木糖醇, 糖类物质的月平均质量浓度如图 2所示.总糖平均浓度为(1 049.39±958.85)ng·m-3, 浓度范围为66.68~3 805.17 ng·m-3, 总糖质量占PM2.5的质量分数为1.45%.本研究检测到的糖类化合物分为3类(脱水糖、糖醇和糖), 其中脱水糖的含量最为丰富, 占到总糖比例的91.69%.左旋葡聚糖是含量最丰富的一种脱水糖, 它占到脱水糖总量的90.23%.糖醇占到总糖含量的6.62%, 其中甘露醇含量最高.糖占到总糖含量的1.69%, 其中甘露糖含量最高.
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图 2 12种糖类化合物月平均质量浓度 Fig. 2 Monthly average mass concentrations of twelve carbohydrate compounds |
脱水糖包括左旋葡聚糖及其两种同分异构体(半乳聚糖和甘露聚糖), 由纤维素和半纤维素热解产生, 被广泛应用作为生物质燃烧的示踪剂[27].脱水糖在总糖比例中超过90%, 本研究中总糖、脱水糖和左旋葡聚糖的浓度水平均明显高于北京、上海和柳州等城市的秋季水平(图 3), 甚至高于典型北方城市西安的冬季水平(图 3)[27~30], 长春秋季大气气溶胶受生物质燃烧的影响可能非常严重.根据图 4中糖类物质的日变化情况可以发现, 甘露醇、甘露聚糖、半乳聚糖和左旋葡聚糖的变化趋势非常相似, 这代表着它们具有相似的来源.为了更好地研究长春大气颗粒物中糖类化合物的组成特征及来源, 本研究对大气样品中12种糖类物质进行相关性分析(表 2).
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图 4 12种糖类物质浓度日变化情况 Fig. 4 Diurnal changes of twelve carbohydrates |
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表 2 糖类物质相关性分析1) Table 2 Correlation analysis of carbohydrates |
脱水糖之间在0.01水平上显著相关, 左旋葡聚糖与甘露聚糖和半乳聚糖的相关系数(R2)为0.82和0.87, 甘露聚糖与半乳聚糖的相关系数为0.96, 说明3种脱水糖来源相同, 为生物质燃烧.苏糖醇、山梨糖醇、甘露醇和甘露糖均与3种脱水糖在0.01水平上显著相关, 相关系数分布在0.61~0.98之间, 表明除生物质燃烧外, 苏糖醇、山梨糖醇、甘露醇和甘露糖亦有其他来源, 如植物和动物的新陈代谢排放以及土壤再悬浮[31].木糖醇、阿拉伯糖醇和半乳糖在0.01水平上显著相关, 在日变化趋势中(图 4), 3种糖类物质在10月24日后浓度水平较稳定, 几乎无波动, 不受生物质燃烧的影响, 因此木糖醇、阿拉伯糖醇及半乳糖来源相似, 土壤再悬浮是它们最大的影响源.海藻糖与葡萄糖的平均质量浓度低于5 ng·m-3, 与其它糖类几乎无相关性, 原因可能是受长春当地植作物种类及其生长特性的影响.海藻糖广泛存在于细菌、真菌和海藻中, 在高温、高寒以及干旱等恶劣环境中的植物表层也大量存在[11], 葡萄糖是维管植物中最常见的单糖[32].长春秋季维管植物较少也并无气候恶劣地域, 因此长春秋季海藻糖与葡萄糖的质量浓度较低, 与其它糖类相关性也较差符合事实.综上, 作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖在总糖中的比例达91.69%, 并且苏糖醇、山梨糖醇、甘露醇和甘露糖等糖醇也受生物质燃烧的影响.除部分含量极低的糖醇来源土壤悬浮外, 生物质燃烧源是长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源, 大气气溶胶受生物质燃烧影响严重.
2.3 生物质燃烧类型不同类型的生物质燃烧排放的左旋葡聚糖、甘露聚糖与半乳聚糖的比例存在差异, 因此左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖之间的比值可以有效地识别生物质燃料类型[11, 32].本研究参考王鑫彤等[33]对不同生物质燃烧产生的脱水糖类化合物比例的研究结果, 将长春秋季PM2.5中脱水糖之间浓度比值与之对比.如表 3所示, 长春秋季左旋葡聚糖/甘露聚糖(L/M)、左旋葡聚糖/半乳聚糖(L/G)和左旋葡聚糖/(甘露聚糖+半乳聚糖)[L/(M+G)]比率分别为35.99、16.75和9.22, 3个特征值均与硬木和作物残渣燃烧排放的脱水糖特征比值相近.长春有林地26.5万hm2, 森林组成以东亚阔叶林为主, 硬木储量庞大, 农村地区用林木烹饪及取暖现象普遍.Cao等[34]的研究表明水稻和小麦等C3作物的燃烧为东北三江平原地区生物质燃烧的主要贡献源, 而长春的主要农作物与三江平原相似.因此, 结合长春的林业及农业的生产情况, 长春大气中生物质燃烧源的主要类型是硬木和作物残渣的燃烧.
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表 3 不同生物质燃烧排放的糖类化合物比例[33] Table 3 Proportion of carbohydrates emitted from burning of different biomass |
2.4 WSOC吸光性参数
Bap365是WSOC在365 nm处的光吸收强度, 长春秋季PM2.5样品中WSOC的Bap365平均值为(13.33±5.87) Mm-1, 根据Bap365与OC、WSOC和左旋葡聚糖相关性分析(图 5), 发现在研究期间长春大气OC、WSOC与Bap365的相关性指数分别为0.58和0.81, 表明OC和WSOC中含有大量水溶性棕色碳.与翟晓瑶等[18]对东北三江平原生物质与非生物质燃烧时期WSOC吸光特性的研究对比, 长春秋季左旋葡聚糖与Bap365的相关性指数低于三江平原生物质燃烧时期数值(0.91), 高于非生物质燃烧时期数值(0.09), 说明长春秋季大气WSOC的光吸收强度受生物质燃烧影响的同时还可能受其它来源的影响.AAE表示吸光特性随波长变化的程度, 二次转化形成的有机气溶胶(SOA)的光吸收对波长的依赖性较强, 新、老SOA的水萃取液AAE值分别在7.00和4.70左右[35]；受煤燃烧和生物质燃烧影响时的AAE值约为3.50[36].本研究中, 长春地区WSOC的AAE值在2.86~7.33之间分布, 平均值为5.75±1.06, 长春地区秋季WSOC的AAE显著受生物质燃烧和SOA的影响.
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图 5 Bap365与OC、WSOC和左旋葡聚糖的相关性 Fig. 5 Correlation between Bap365, OC, WSOC, and levoglucosan |
MAE值表征单位质量WSOC的吸光能力, 排放源不同的WSOC其MAE值不同.有报道指出, 生物质燃烧源MAE值为1.19 m2·g-1, 柴汽油机动车排放源为1.33 m2·g-1, 混合性一次源为2.89 m2·g-1[16].本研究计算所得长春秋季MAE平均值为(1.23±0.28)m2·g-1, 长春地区秋季WSOC的MAE值受生物质燃烧源影响较大, WSOCBB对WSOC的吸光性有重要影响.
2.5 生物质燃烧对WSOC光吸收效率的贡献本研究中对长春秋季的糖类物质及吸光参数的讨论表明, 生物质燃烧源对WSOC的贡献和吸光性具有重要影响.为定量描述生物质燃烧对WSOC的浓度和光吸收的影响, 本研究引用公式(4)和(5)计算WSOCBB对总WSOC浓度和光吸收的贡献.由前文研究可知, L/M、L/G和L/(G+M)的数值均与稻草燃烧及硬木燃烧的特征数值接近, 长春秋季生物质燃烧源的主要类型是水稻残渣和硬木.因此采用稻草燃烧和木材燃烧的(levoglucoan/WSOC)source及MAE365的平均值作为本研究的(levoglucoan/WSOC)source和MAE365的特征值.根据Du等[16]以及Ding等[37]使用稻草及木材的燃烧实验结果显示, 使用稻草和小麦秸秆燃烧的(levoglucoan/WSOC)source比率为0.17, MAE365为0.80 m2·g-1；使用木材燃烧的(levoglucoan/WSOC)source比率为0.1, MAE365为0.97 m2·g-1.计算结果显示, 生物质燃烧对WSOC的平均贡献率为58.82%, WSOCBB在波长365 nm处对总WSOC光吸收平均贡献率为40.92%.长春秋季大气中大部分的WSOC来源于一次生物质燃烧源, 并且该区域中生物质燃烧产生了丰富的水溶性棕色碳, 生物质燃烧是长春秋季WSOC吸光性的主要影响源.
3 结论(1) 本研究测得长春秋季PM2.5平均质量浓度为(72.36±34.62) μg·m-3, WSOC平均质量浓度为(10.12±3.47) μg·m-3, OC平均质量浓度为(17.07±5.64) μg·m-3, EC平均质量浓度为(1.34±0.75) μg·m-3, SOC的平均质量浓度为(6.38±4.77) μg·m-3, SOC对OC的贡献率为38.93%.
(2) 长春秋季PM2.5中共检测12种糖类物质, 总糖浓度为(1049.39±958.85)ng·m-3, 脱水糖(左旋葡聚糖、半乳聚糖、甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%, 3种脱水糖之间显著相关；并且苏糖醇和甘露糖等4种糖/糖醇与脱水糖的相关性均超过0.61(P < 0.01).研究表明生物质燃烧是长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源, 长春生物质燃烧情况严重；通过生物质燃烧类型分析并结合长春当地的农林生产情况, 发现长春大气中生物质燃烧的主要类型是硬木和作物残渣的燃烧.
(3) 长春秋季PM2.5中WSOC的Bap365值为(13.33±5.87) Mm-1, AAE值为5.75±1.06, MAE值为(1.23±0.28)m2·g-1, WSOCBB对WSOC吸光性有重要影响；利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对长春秋季WSOC的贡献为58.82%, WSOCBB对总WSOC光吸收的贡献为40.92%, 研究区域内生物质燃烧产生了丰富的水溶性棕色碳, 生物质燃烧是长春秋季WSOC吸光性的主要影响源.
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