2020, Vol. 41
2. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
2. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
白洋淀是海河流域大清河南支流域重要的湖库, 是河北省最大的湖泊, 对整个华北地区的生态环境和区域小气候的调节具有非常重要的作用, 有“华北之肾”之称.随着流域经济社会的发展, 白洋淀水环境和水生态压力增大, 2000~2009年间白洋淀出现了严重的富营养化现象, 其年度富营指数高达60~70[1]. 2010年后, 随着水环境治理力度的加大白洋淀水环境逐渐改善.特别是雄安新区成立以后, 各级政府通过外源污染管控、内源污染治理、生态补水等措施治理白洋淀水体, 极大地改变了白洋淀的水文、水生态环境[2].科学评估白洋淀水质的时空变化规律, 是评价白洋淀水环境质量、分析污染来源和进一步改善水环境的基础与前提[3].
目前, 国内外常见的河流水质评价方法包括单因子指标法[4]、综合污染指数法[5~7]、主成分分析法[8]、灰色聚类方法[9]和人工神经网络[10, 11]等.综合污染指数法综合考虑多种污染指标的同时具有操作简单、结果精确等特点, 在国内外水环境评价尤其在河流水体营养程度的评价上得到了广泛地应用[12, 13].沉积物作为污染物质的最终受体同时也是上覆水域主要的内源污染源[14].其中的有机质矿化后会向水体中释大量氮磷, 成为湖泊富营养化的驱动因素[15].同时沉积物中的重金属也会随水体理化性质的变化存在着向水体中迁移释放的潜在风险[16].沉积物作为水中重金属的重要归宿地又是底栖生物的主要生活场所和食物来源, 存在重金属直接或间接进入食物链并危机人体健康的风险[17, 18].因此, 评估沉积物中营养盐和重金属污染程度及潜在生态风险也成为水环境状态评价关注的焦点[19~21].
本文结合历史监测数据及相关研究, 基于流域水体及沉积物监测数据, 运用改进的综合营养指数法评估白洋淀水环境的时空变化特征；结合人类活动变化特征, 分析造成白洋淀水环境时空变化的主要原因；针对淀区沉积物污染依旧严重的现状, 结合综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法评估沉积物污染状况及生态风险水平.通过探讨白洋淀生态环境整治工程对白洋淀水环境改善效果, 识别分析目前白洋淀存在的潜在污染源, 以期为下一步生态环境整治工程的实施提供理论基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况白洋淀(38°43′~39°02′N, 115°38′~116°07′E)位于河北省中部平原, 淀区平均水深约2.5 m, 东西长39.5 km, 南北宽28.5 km[22].四周以堤为界, 整体地势由西北向东南倾斜, 总面积366 km2, 年平均蓄水量13.2亿m3.淀区景观由水体、芦苇群落、淀中村三者交错构成[23].白洋淀作为大清河水系中游重要的缓洪滞洪区, 一直承担着上游9条河流的洪水调蓄任务, 近年来由于上游修建了许多防洪、除涝、调节和灌溉工程, 部分入淀河流常年干枯断流, 实际入淀河流只有4条, 且入淀流量不断降低[24].为了保障白洋淀生态水源和缓解水污染问题, 雄安新区成立后, 各级政府组织实施了引黄入冀补淀、入淀河流综合整治和淀区污染治理等重大工程, 极大地改善了白洋淀的水生态环境.
1.2 样品采集与分析 1.2.1 样点布设根据淀区地理位置特征, 将整个白洋淀分为7个区域：藻苲淀区、烧车淀区、王家寨区、枣林庄区、圈头区、采蒲台区和端村区.在不同区域较为开阔的水域结合水文条件进行样点布设, 对水功能相似的区域采用网格补点法进行布点, 共布设30个采样点, 平均每12 km2布设一个采样点(图 1). 2019年5月, 采集表层水体样品30个, 沉积物样品29个(L25点位无沉积物), 采集过程中记录水体pH、水温、电导率、浊度等指标和沉积物颜色、气味等指标, 并描述周边环境状况.
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图 1 研究区域及采样点位分布示意 Fig. 1 Location of study area and sampling sites |
采用定深采样器采集水面以下0.5 m处地表水, 样品存储于1 L的聚丙烯(PP)采样瓶中.现场取出500 mL水样使用0.45 μm滤膜进行抽滤, 收集剩余滤液50 mL, 加入适量硝酸将酸度调至pH＜2, 用于重金属含量的测定.得到的滤膜于-20℃避光保存, 其余水样置于4℃车载冰箱内避光保存, 运输回实验室后进行下一步测定.
采用不锈钢沉积物采样器采集表层沉积物样品, 记录沉积物颜色、气味, 保存于300 mL的聚氯乙烯采样罐中, 置于4℃车载冰箱内避光保存, 运回实验室进行下一步的分析.
1.2.3 样品分析水体样品主要测定水温、pH、DO、电导率、COD、TP、TN、NH4+-N、Chla和重金属含量.水温、pH、DO、电导率通过美国HACH公司的HQ40D便携式水质参数仪现场测定.COD含量测定采用快速消解分光光度法(HJ/T 399-2007), TP含量测定采用钼酸铵分光光度法(GB/T 11893-1989), TN含量测定采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB/T 11894-1989), NH4+-N含量测定采用纳氏试剂分光光度法(GB/T 7479-1987), 重金属含量采用美国PerkinElmer公司的ICP-MS(型号：NexION 300)测定(HJ 700-2014).抽滤得到的滤膜于-20℃避光保存, 在14d内采用丙酮-分光光度法测定水样中的Chla含量(HJ 897-2017).
沉积物样品主要测定TN、TP和重金属含量.样品运送回实验室后使用冷冻干燥机干燥, 通过球磨研磨至通过100目的尼龙筛.采用德国Elementar的vario EL III元素分析仪测定沉积物中的TN含量, 采用HNO3-HF-HClO4消解ICP-OES(美国Teledyne Leeman Labs公司, 型号：Prodigy 7)方法测定TP含量(LY/T 1232-2015), 采用王水消解ICP-OES方法测定重金属含量(HJ 803-2016).
1.2.4 质量控制及保证为保证数据的可靠性和精确性, 采集过程设置场地空白和运输空白, 实验过程中设置程序空白.所有空白样品中相关指标均低于仪器检出限, 说明采集和实验过程中样品未受到污染.每10个样品设置一个平行样品进行同步分析, 所有平行样品的分析误差RSD < 20%, 均符合质控要求.当样品分析结果低于检出限(LOD)时, 用0代替；分析结果低于方法定量限(LOQ)时, 结果用0.5 LOQ代替.具体分析指标的方法检出限、定量限及回收率见表 1.
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表 1 白洋淀各监测指标的检出限(LOD)、定量限(LOQ)与回收率 Table 1 Detection limit (LOD), limit of quantitation (LOQ), and recovery rate of measurement indicators in Baiyangdian Lake |
1.3 评估方法 1.3.1 水体富营养化评价方法
综合污染指数法(TLI)是根据我国各大湖泊数据的统计结果推导而得, 在国内富营养化评价中应用广泛[25].选取与富营养化直接相关的COD、NH4+-N、TN、Chla和TP等5项指标作为水体营养程度的评价因子, 对白洋淀各个淀区水体营养程度进行评价, 综合营养状态指数公式为：
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(1) |
式中, TLI(
根据中国湖库主要水质参数相关性分析统计经验值[26], 得到单个指标营养状态指数计算公式(2)~(6)：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
综合营养状态指数越高, 富营养状态越高.其中TLI 
熵权法对指标权重的确立更加客观, 本研究在综合营养指数法的基础上通过熵权法确定各营养指标的权重, 计算步骤如下：
(1) 确定采样点位个数n, 水质指标个数m, 构造标准化矩阵：A =(xij)mn.
(2) 对矩阵中数据进行标准化处理, 由于评价指标均为极小型指标, 故标准化处理公式为：
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得到标准化矩阵R =(eij)mn.
(3) 计算各指标的熵值Hj：
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式中, Pij为第j个指标下第i个备选对象指标的权重：
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(4) 确定各营养状态指数的相关权重Wj：
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采用综合污染指数法评价白洋淀沉积物中营养盐的污染程度, 并以1992年加拿大环境部制定的沉积物质量评价指南中能够引起最低级别生态毒性效应的TN和TP浓度为评价标准[27].沉积物营养盐的评价等级见表 2, 评价公式如下：
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表 2 沉积物营养盐污染程度等级 Table 2 Nutrient pollution levels in sediments |
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(7) |
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(8) |
式中, Pi表示污染物i 的污染指数；Ci表示沉积物中污染物i 的实际含量；Si表示污染物i 的评价标准, STN=550 mg ·kg-1和STP=600 mg ·kg-1；FF表示综合污染指数；F为STN与STP的平均值；Fmax为STN与STP的最大值.
1.3.2.2 重金属含量评价采用地累积指数法评估沉积物中重金属污染程度.公式如下[28]：
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(9) |
式中, Igeo为地累积指数；Cn表示沉积物中重金属的含量；k为修正系数, 取k=1.5；Bn表示地壳中重金属元素含量的背景值, 本研究选用我国大陆沉积物地球化学背景值[29].
地累积指数的评价结果可分：(0)清洁(Igeo < 0)、(1)轻度污染(0 < Igeo < 1)、(2)偏中度污染(1 < Igeo < 2)、(3)中度污染(2 < Igeo < 3)、(4)偏重度污染(3 < Igeo < 4)、(5)重度污染(4 < Igeo < 5)和(6)严重污染(Igeo>5)这7个等级.
1.3.2.3 重金属生态风险评价采用潜在生态风险指数法评估沉积物中重金属风险, 计算公式为[30]：
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(10) |
式中, RI表示沉积物中重金属的潜在生态风险指数；Ei表示潜在生态风险系数, 重金属Pb、Ni、Cd、As、Cu、Zn和Cr的毒性系数分别为5、5、30、10、5、1和2；Cir为污染因子；Tri表示单一重金属的毒性系数；Cni表示沉积物中重金属i的实测含量；Csi为重金属i的参比值, 本研究以我国大陆沉积物地球化学背景值作为参比值[31].潜在生态风险划分标准如表 3所示.
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表 3 重金属生态风险等级划分标准 Table 3 Heavy metal ecological risk classification standard |
2 结果与讨论 2.1 白洋淀水体富营养化时空分布及变化特征
20世纪70、80年代白洋淀水质基本属于Ⅱ类、Ⅲ类水质.从90年代开始, 随着上游水库的修建以及周边区域地下水的超采, 造成了入淀河流的季节性断流, 入淀水量减少[24].而周边地区的工业废水、生活废水和水产畜禽养殖废水通过各种途径不断汇入淀区, 多种因素共同导致了白洋淀水生态环境的不断恶化.从1991~2010年, 白洋淀水体富营养化严重, 出现了多次死鱼事件, 严重危害生态系统安全. 2011~2017年, 大部分区域水质为Ⅴ类或劣Ⅴ类, 淀区北部的藻苲淀、枣林庄、端村这3个区域为重度富营养化水平(表 4).
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表 4 白洋淀历史污染状况(1991~2017) Table 4 Historical pollution status of Baiyangdian Lake (1991-2017) |
通过收集20世纪90年代以来的水质监测数据, 选取与富营养化直接相关的COD、NH4+-N、TN、Chla和TP这5项指标, 进一步分析了白洋淀水体富营养化演变特征(图 2).整体上, 从1991年开始淀内水体富营养化程度一直处于上升趋势, 1991~2005年淀内以中营养和轻度富营养为主, 2006年后, 随水质的恶化加剧淀内7个区域营养指数均有升高, 呈全面富营养化状态. 2011~2017年, 藻苲淀区、枣林庄区和端村区等3个区域已达到重度富营养化水平.由于北部府河、瀑河等大量生活污水及工业废水排入, 淀区北部富营养化水平普遍高于南部.这一时期外源河流的输入应是水体富营养化的主要原因之一, 这与王珺等学者的研究结论一致[49].
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图 2 白洋淀水体营养程度时空变化 Fig. 2 Spatio-temporal variations in water nutrient levels in Baiyangdian Lake |
雄安新区成立后, 各级政府在白洋淀流域实施了入淀河流污染治理、淀区污染综合治理和污染控制等多项流域综合治理重大工程(表 5), 使得白洋淀水体的生态环境有显著改善.从图 2中可以看出, 与2011~2017年相比, 2019年水体污染程度有所好转, 尤其藻苲淀区、烧车淀区和枣林庄区等北部淀区的营养程度明显下降, 白洋淀水体治理效果显著.处于淀区中部的王家寨区和圈头区的综合营养指数稍有上升, 但整体上仍处于轻度富营养化水平.淀区南部采蒲台区和端村区等区域部分点位富营养化程度依然较高, 淀中村引起的内源污染问题依然严重.目前, 淀区所有区域水体重金属浓度均满足地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅲ类水质要求.
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表 5 白洋淀流域主要的污染整治工程(雄安新区成立后) Table 5 Pollution remediation projects of Baiyangdian watershed after the approval of Xiongan New Area |
由于淀区人类活动产生的生活废水、废弃物的排放, 水体中营养盐污染问题依然严重.通过综合营养指数法评价结果显示白洋淀水体整体处于富营养化状态, 淀内30个采样点中“轻度富营养化”点位8个, “中度富营养化”16个, “重度富营养化”6个.从富营养化指标分析看, COD对富营养化贡献率最大占33.1%, NH4+-N贡献率为19.1%, TN和Chla贡献率均为16.1%, TP贡献最小为15.6%.富营养化空间分布差异显著, 30个采样点中5个重度富营养化点位(L19、L20、L23、L24和L30)及多数中度富营养化点位均处于端村区和采蒲台区的淀南区域, 淀南区域水体营养程度显著高于其他区域(图 3), 这一区域中主要污染指标为COD和TP, 其贡献率分别为37.1%和17.5%.该区域村落密集、人口众多, 污染排放集中, 且该区域地势较低, 水系连通性与流动性较差, 存在污染物的累积风险.样品采集过程中发现越靠近村庄水质越差, 与村落周边的水域富营养化更严重的分析结果一致.另外, 孝义河作为淀南区域主要的外源输入河流, 有着长期接纳蠡吾镇、辛兴镇等制革工业大镇的污染历史, 历史水质长期处于劣Ⅴ类.新区对入淀河流进行污染管控后, 孝义河水质指标虽有改善, 但本次采样的孝义河入淀处(L30)的COD值到达371.70 mg ·L-1, 远超地表V类水质标准.其他水质指标仍处于Ⅳ、Ⅴ类水质标准, 外源河流对淀区污染物的输入也是不可忽视的原因之一.
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图 3 白洋淀水体富营养化程度空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of water eutrophication in Baiyangdian Lake |
在白洋淀漫长的污染历史进程中, 淀区沉积物作为污染物的主要汇, 累积了大量的污染物.随着水体水质的逐渐好转, 含有大量污染物的沉积物将是淀区水体主要的潜在污染源.通过本次表层沉积物样品分析数据表明：白洋淀沉积物中主要污染物为TN和TP.本次采集的所有沉积物样品中TN含量均在1 483.7~14 234.1 mg ·kg-1之间, 平均值为5 054.9 mg ·kg-1, 不同点位之间TN含量变异系数(CV)高达46.5%.TP含量在360.3~1 964.4 mg ·kg-1之间, 平均值为925.4 mg ·kg-1, 不同点位之间TP含量CV为25.7%.不同区域营养盐的平均含量也有所不同, TN含量的最高值点位出现在圈头区, 其平均含量为7 614.9 mg ·kg-1, 其次为采蒲台区(TN=7 063.2 mg ·kg-1), 最小为枣林庄区(TN=2 493.7 mg ·kg-1).TP含量的最高值点位出现在端村区, 其平均含量为1 206.5 mg ·kg-1, 其次为藻苲淀区(TP=1 117.2 mg ·kg-1), 最小为圈头区(TP=704.3 mg ·kg-1).
综合污染指数法的评价结果显示白洋淀沉积物营养盐污染严重(图 4), TN污染等级高于TP污染.所有点位的Pi(TN)得分均处于重度污染等级, 沉积物中Pi(TP)得分中58.3%的点位处于重度污染水平, 25%的点位处于中度污染水平, 仅3个点位处于轻度污染(L2、L5和L13).所有点位FF得分均处于重度污染水平, 圈头区最高, 其FF得分为9.79, 其次为采蒲台区(FF=9.08), 最小为枣林庄区(FF=3.21).
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图 4 白洋淀沉积物分区域污染指数Pi(TP)、Pi(TN)和FF Fig. 4 Pollution indexes Pi (TP), Pi (TN), and FF in sediments of different area in Baiyangdian Lake |
通过地累积指数法计算淀内沉积物中重金属含量水平, 29个采样点Igeo值均小于1, 属于清洁或轻度污染水平.从重金属种类来看, 平均Igeo值由高到低依次为Cd＞Zn＞Cu＞Pb＞Ni＞As＞Cr(图 5).所有重金属中Cd的污染程度最高, 其污染等级为3级, L3和L29点位Cd处于偏重度污染水平, L7、L10、L13、L17、L21和L28等点位处于中度污染, 中度污染以上点位占比为24.1%.Zn、Cu总体上处于2级污染水平, 其中, 在L26点位Cu处于中度污染, L3、L22、L28和L29等点位为偏中度污染, 偏中度污染以上点位占比为17.2%, 轻度污染点位占比为37.9%, 其余采样点为清洁状态.在L20点位Zn处于中度污染, L22、L28和L29等点位为偏中度污染, 偏中度污染以上点位占比为13.8%, 其余点位Zn处于轻度污染以下水平.所有点位中Pb、As、Ni和Cr污染大部分处于清洁或轻度污染状态, 均低于3级中度污染水平.
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图 5 沉积物中重金属污染等级与不同重金属污染贡献率 Fig. 5 Pollution level of heavy metals in sediment and the contribution rates of different kinds of heavy metals |
采用潜在风险指数法计算了沉积物中7种重金属元素的潜在生态风险指数.总体上, 潜在风险指数平均值为180.79(图 6), 生态风险等级整体处于中等风险水平.从元素组成上来看, Cd的潜在生态危害最大, 其贡献率高达76.7%, As和Cu次之, 其贡献率分别为6.8%和6.1%, Cr的潜在生态危害最小.从区域来看, 藻苲淀区潜在风险指数值最高, 其RI值为232.08, 其次为圈头区(RI=216.16), 最小为枣林庄区(RI=81.09).其中, 藻苲淀区L28、L29点位RI值分别为365.76和603.03, 处于重风险和严重风险等级, 该区域位于府河入淀口, 府河沿岸曾有大量的“散乱污”企业废水直排现象, 工业废水的排放为该区域重金属生态风险较高的主要原因.另外, 部分点位(L3、L7、L13和L21)潜在风险指数较高, 其中L7和L13的RI值接近重风险水平(RIL7=285.74和RIL13=290.33), 而L3和L21已处于重风险水平.这些点位分布于淀区内较大的淀中村光淀张庄村、王家寨、圈头、采蒲台附近, 曾经为白洋淀主要的水产养殖基地, 沉积物样品为黑色有很重的鱼腥味, 主要含有过量的饲料和鱼类代谢物, 重金属含量较高与水产饲料中的重金属添加剂有关[50].
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图 6 白洋淀沉积物重金属潜在生态风险分布 Fig. 6 Potential ecological risk distribution of heavy metals in sediments of Baiyangdian Lake |
为进一步分析淀区内重金属污染变化规律, 选择了2010年淀内7个区域的重金属生态风险水平进行对比[45], 从图 7中可以看出, 7个区域均有不同程度改善.其中淀区北部烧车淀改善效果最为显著, RI值从2010年的529.2降到172.3, 其次为枣林庄区, RI值从354.3降到81.1.淀区南部端村、圈头和采蒲台这3个区域改善效果较差, RI值分别减少了42.7、52.4、6.2.这与水体营养程度的比较结果一致, 由于地势、入淀河流水质改善等原因对白洋淀北部的污染程度改善效果更明显.沉积物中重金属的生态风险虽有显著改善, 但仍有部分点位(L3、L21、L28和L29)处于重度和严重生态风险等级.
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图 7 2010年和2019年白洋淀沉积物生态风险变化 Fig. 7 Ecological risk changes of sediments in Baiyangdian Lake between 2010 and 2019 |
(1) 2019年, 白洋淀水体整体处于富营养化状态, 其中73.3%的点位处于重度和中度富营养化水平, 主要分布在淀区南部的端村区和圈头区.与历史研究对比发现, 从1991年至2017年之间白洋淀水体呈逐渐恶化的趋势, 雄安新区成立后随着白洋淀外源污染整治工程的实施, 水体富营养化程度有所改善, 重度污染区域从淀北区域转移到淀南区域.
(2) 从白洋淀沉积物分析结果来看, 沉积物中营养盐污染严重, 所有点位TN污染指数和综合污染指数处于重度污染水平, 58.3%的点位TP污染水平处于重度污染水平.沉积物中重金属为清洁或轻度污染水平, 主要由Cd、As和Cu这3种重金属贡献.沉积物重金属潜在风险指数表明, 除L3、L21、L28和L29等点位处于重度和严重生态风险等级外, 淀区整体处于中度风险水平.
(3) 雄安新区成立后, 多项流域综合治理工程的实施, 显著改善了白洋淀水体生态环境, 但淀区南部区域部分点位富营养化程度依然较高, 淀中村和沉积物污染引起的内源污染问题依然严重.引起白洋淀污染的主要原因正在从外源污染向内源污染转变, 白洋淀的下一步治理应重点落在对淀中村的污染管控以及削减沉积物污染程度的生态清淤上.
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