2020, Vol. 41
2. 重庆市土地质量地质调查重点实验室, 重庆 400038
2. Chongqing Key Laboratory of Land Quality Geological Survey, Chongqing 400038, China
土壤是人类赖以生存的基础, 是一种不可再生的宝贵资源[1~4].《全国土壤污染状况调查公报》结果显示, 我国西南地区由于广泛发育喀斯特岩溶地貌, 母岩在成土过程中发生淋溶, 易造成土壤中重金属的富集, 是我国土壤重金属污染较为突出的地区之一[5, 6].南川区是重庆市优质粮油生产基地, 已有研究表明, 南川区土壤中Cd、Hg、Zn及Ni等元素含量偏高, 其中Cd元素的平均含量为全国土壤元素背景值的2.1倍, 是典型的Cd高背景区[7].
土壤中Cd元素由于活动性高、难降解以及可通过食物链传递等特点, 已成为影响人体健康、限制植物生长发育的主要重金属之一.人体如果长期暴露于Cd污染下, 会引发癌症、肝脏及肾脏衰竭, 而长期食用富Cd农作物, 则会导致“痛痛病”；Cd元素会影响植物体内某些酶的合成, 进而影响植物的生长发育及农产品质量[8~14].土壤中的重金属元素并不是全部都能被植物吸收利用, 能够产生毒害效应的重金属形态即为生物有效态, 植物对重金属的吸收程度即为元素的生物有效性[15~22], 而元素生物有效性一般受到土壤理化性质、土壤组分、地质背景及作物种类等多种因素影响[23, 24].
目前关于南川区农产品质量及重金属元素生物有效性等方面的研究鲜有报道, 为了更好地预防土壤重金属污染、提高土地利用效率及农产品质量, 以生物富集系数表征元素的生物有效性, 分析土壤理化性质、土壤组分、地质背景及作物种类等因素对Cd生物有效性的影响, 得到主要控制因素, 以期为土地安全用及高品质农产品生产提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况南川区位于重庆市南部(图 1), 地貌以中低山为主, 地势呈东南向西北倾斜, 属亚热带湿润季风气候, 年平均气温16.5℃, 年平均降雨量在1 160 mm左右.主要出露寒武系、奥陶系、志留系、二叠系、三叠系和侏罗系等地层, 岩性以沉积岩为主.土壤类型主要有水稻土、黄壤、紫色土、黄棕壤和冲积土.
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图 1 本研究区地理位置示意 Fig. 1 Geographical location of the study area |
根据田块特点采用星形法、蛇形法等方法, 进行多植株混合采样, 采集本研究区大宗农作物水稻共计155件, 在农作物样品同点位采集根系土样品, 多株农作物根系土充分混合均匀后, 四分法留取1.5~2 kg装入样品袋.同样的方法, 采集了玉米样60件、土豆样48件、番茄样15件、油菜样15件、李子样和猕猴桃样各9件.
土壤样品在自然条件下阴干, 在此过程中要经常揉搓样品, 以免胶结, 并去除土壤中的砾石以及植物根系.晾干后的样品在过筛前用木槌轻轻敲打, 以便使土壤样品恢复至自然粒级状态.样品晾干后用尼龙筛, 截取2 mm(10目)粒级的样品500 g, 装瓶, 送实验室进一步处理以便测试.谷物样品在无污染、无扬尘、通风的条件下自然风干后, 脱粒, 送至实验室进一步处理.农作物鲜样采集后冷藏, 并及时送至实验室.各类样品分析测试由国土资源部重庆矿产资源监督检测中心完成.土壤样品分析方法及检出限见表 1.
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表 1 土壤指标分析方法检出限 Table 1 Detection limits of soil index analysis methods |
土壤样品分析测试过程中采用国家一级标准物质(GBW07447、GBW07449、GBW07451、GBW07452、GBW07453和GBW07455)的测试结果进行准确度(相对误差, RE)检验.随机抽样分析(数量为每批次试样数的20% ~30%)进行精密度检验.样品分析测试结果符合《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)[25]要求, 数据质量可靠.
农作物样品所测指标为Cd元素含量.准确度控制:每一批样品插入同类型标准物质1~2个与样品同时分析, 并计算单个样品单次测试值的相对误差, 要求相对误差≤30%.精密度控制:采用重复分析的方法控制样品分析的精密度, 每件样品进行重复分析, 双份分析的相对双差≤30%.
数据处理方法：数据整理利用Excel完成, 图件绘制利用CorelDRAW12、ArcGIS10.2和IBM SPSS Statistics 20完成.
1.3 Cd生物有效性元素富集系数是农作物样品某元素含量与根系土中对应元素含量的比值, 反映出植物对土壤中元素的吸收富集能力, 可用来表征元素的生物有效性, 计算式如下：
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式中, K表示元素的富集系数；Cplant为重金属元素在作物中的含量, 单位为mg·kg-1；Csoil为重金属元素在根系土中的含量, 单位为mg·kg-1.
2 结果与分析 2.1 水稻及根系土中Cd的含量统计本研究区采集的大宗农作物水稻及根系土中Cd的含量, 参照文献[26, 27]中给出的农作物中及土壤中Cd的限值, 计算其超标率.结果显示, 水稻中Cd的含量范围为0.01~1.51 mg·kg-1, 平均含量为0.15 mg·kg-1, 变异系数为1.65, 超标率为10.2%；根系土中Cd的含量范围为0.10~2.45 mg·kg-1, 平均含量为0.41 mg·kg-1, 变异系数为1.42, 超标率为22.1%(表 2).可以看出, 水稻及根系土中Cd元素均存在一定程度的Cd超标现象, 且在空间上分布不均匀, 受到多种因素的影响.
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表 2 水稻及根系土中Cd的含量/mg·kg-1 Table 2 Cd content in rice and root soil/mg·kg-1 |
2.2 水稻Cd富集系数
计算本研究区大宗农作物水稻Cd的富集系数, 结果见表 3.水稻Cd的富集系数平均值为0.34, 变异系数为2.01.对比本研究区与国内部分地区水稻Cd的富集系数, 结果见图 2, 可以看出, 湖南湘潭、江西鹰潭、广州市郊区、珠江三角洲及江苏昆山地区水稻Cd富集系数的平均值均高于本研究区, 广西以及湖北天门地区水稻Cd富集系数的平均值均低于本研究区.因此, 本研究区Cd的生物有效性处于较低水平.
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表 3 水稻Cd的富集系数K Table 3 Enrichment factors of rice Cd |
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图 2 本研究区及我国部分地区水稻Cd富集系数K的平均值[28~34] Fig. 2 Average value of rice Cd enrichment factor in the studied area and parts of China |
水稻Cd富集系数K与土壤pH呈负相关关系, 随着土壤pH的上升, Cd生物有效性降低(图 3).土壤pH是影响Cd元素迁移转换行为的重要因素, 其直接影响了Cd在土壤中的吸附解吸、形态转化.在酸性条件下, 土壤溶液中Fe2+、Mn2+和H+等阳离子含量增加, 加剧了Cd元素在土壤中交换位的竞争, 使得土壤对Cd元素的吸附减少, 增加了Cd元素的有效性；而在中性和碱性条件下, Cd氢氧化物、硫化物、磷酸盐和碳酸盐的沉淀反应所起的作用逐渐增大, 有机质和土壤表面胶体对Cd吸附增加.随着土壤pH值的增高, 土壤胶体负电荷增加, H+的竞争能力减弱, 使Cd被结合得更牢固, 多以难溶的氢氧化物或碳酸盐及磷酸盐的形式存在, 土壤中的有效态Cd向无效(缓效)态Cd转化, 从而降低Cd的有效性, 作物对Cd的吸收也降低[35, 36].
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图 3 土壤pH与水稻Cd富集系数K相关关系 Fig. 3 Correlation between soil pH and rice Cd enrichment factor |
对土壤中SiO2含量与水稻Cd富集系数K进行了相关性分析, 发现土壤中SiO2含量的增加对水稻吸收Cd具有显著的促进作用, 在土壤SiO2含量相对较低时, 水稻Cd的富集系数K缓慢增大, 在SiO2含量大于70%时, 随着土壤SiO2含量增加, Cd的富集系数迅速增大[图 4(a)].土壤中SiO2含量越高, Al2O3、TFe2O3和MgO等组分含量越低, 土壤质地越偏向于砂质和粉砂质, 对Cd的吸附能力越弱, Cd生物有效性越强[37, 38].
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图 4 土壤组分与水稻Cd富集系数K相关关系 Fig. 4 Correlation between soil composition and rice Cd enrichment factor |
本研究区水稻Cd富集系数K与土壤中CaO含量相关系见图 4(b), 可以看出, 在土壤CaO含量相对较低时, 水稻Cd的富集系数K随着土壤CaO含量的增加迅速减小, 当土壤CaO含量较高时, 水稻Cd的富集系数趋于平缓.Cd2+与Ca2+具有相似的离子半径, Cd2+的离子半径为0.097 nm, 而Ca2+的离子半径为0.099 nm, Ca2+会竞争Cd2+的吸附点位, 抑制水稻根系对Cd2+的吸收.同时, 土壤中的CaCO3会促进活动态Cd向稳定态转化, 降低Cd的生物有效性[39].
本研究区水稻Cd富集系数K与土壤中S含量相关系见图 4(c), 随着S含量的增加, 水稻Cd的富集系数K逐渐减少.硫化物在自然界广泛分布, 其数量仅次于氧化物, 而Cd为典型的亲S元素, 土壤中S通过改变自身形态与重金属发生反应, 影响土壤重金属的生物有效性, 从而起到调控重金属迁移的作用.土壤中有效S包括水溶性S、吸附态S和部分有机态S, 以SO42-的形态存在.SO42-在水稻土厌氧状况下被还原为S2-, 而S2-易与Cd2+发生沉淀反应生成难溶性的CdS, 从而导致有效硫和有效态镉含量下降[40].
Se元素是人体及动植物体重要的健康元素之一, Se元素对Cd等重金属元素具有一定的拮抗作用, 一方面, Se元素会竞争Cd元素在植物根系上的吸附位置, 从而减少植物对Cd的吸收, 另一方面, 在植物体内, Se元素会和Cd元素发生反应, 形成Cd的Se化物, 减少重金属元素的毒害作用.分析本研究区水稻Cd的富集系数K与土壤中Se元素的相关关系, 二者呈明显的负相关[图 4(d)], 进一步说明了土壤富Se可一定程度地抑制植物对Cd的吸收[41].
2.3.3 地质背景统计南川不同地层分布区水稻Cd富集系数的平均值, 结果见图 5, 寒武系、奥陶系、志留系、二叠系和三叠系地层分布区水稻Cd富集系数的均值均低于全区平均值, 而侏罗系地层分布区水稻Cd富集系数的均值为0.5, 富集程度较高.因此, 同一地区, 不同地层分布区, 农作物对Cd的富集程度也存在较大差异.
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图 5 本研究区不同地层分布区水稻Cd的富集系数K Fig. 5 Enrichment factor of rice Cd in different stratigraphic distribution areas in the study area |
表 4为《土地质量地球化学评价规范》(DZT 0295-2016)[25]对土壤酸碱度的划分标准, 按照该标准给出的定义, 统计本研究区不同地层中土壤样品的酸碱度, 侏罗系地层分布区土壤样品中酸性样点占55%, 强酸性样点占9%, 土壤以酸性为主, 而其它地层分布区, 土壤以中性和碱性为主(图 6), 说明土壤酸碱度是区分不同地层分布区Cd生物有效性差异的主要因素.
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表 4 土壤酸碱度分级标准 Table 4 Soil pH grading standards |
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图 6 本研究区各地层土壤酸碱度统计结果 Fig. 6 Statistical results of soil pH in all stratums of the study area |
计算本研究区不同种类农作物中Cd富集系数, 可以看出, 油菜、土豆及玉米对Cd的富集能力较强, 而番茄、李子及猕猴桃对Cd的富集能力较弱.即不同农作物对Cd的富集能力差异较大(图 7).
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图 7 本研究区不同种类农作物Cd富集系数K比较 Fig. 7 Comparison of Cd enrichment factor of different types of crops in the study area |
通过分析可知, 本研究区土壤Cd的生物有效性受到土壤酸碱度、土壤组分及作物种类等因素的影响, 将水稻Cd的富集系数K、土壤pH、土壤组分进行偏相关分析发现, 本研究区土壤Cd的生物有效性主要是受到土壤酸碱度的控制, 且酸性条件下Cd生物有效性更高(表 5).张会民等[42]提出Cd在土壤中的专性吸附模型为：
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表 5 水稻Cd富集系数K与土壤pH、土壤组分偏相关分析结果1) Table 5 Analysis results of partial correlation between Cd enrichment factor and soil pH and soil composition |
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式中, (—OH)s为土壤吸附表面的羟基团, 在酸性条件下, 土壤中部分固相盐类会溶解使土壤溶液中阳离子增加, 与Cd在土壤中对交换位的竞争加剧, 从而使得土壤对Cd的吸附减少, 增加了Cd元素的有效性；在中性和碱性条件下, 土壤中H+减少, H+对Cd2+的竞争减弱, 同时胶体表明的负电荷增加, Cd多以难溶的化合物形式存在, 从而降低Cd的生物有效性.
基于本文的研究方法, 结合区域面积性土壤及农作物调查数据, 对Cd生物有效性较高或土壤Cd含量较高的区域, 一方面可通过人为手段在田块尺度上调控土壤酸碱度, 例如施用草木灰等, 可有效改变土壤酸碱度[43], 另一方面, 也可通过调整种植结构, 选择对重金属富集程度较低的作物, 以此提高土地利用效率、改善农作物质量.该方法亦可用于其它土壤重金属或Se等健康元素的相关研究, 为土地安全利用、高品质农产品的生产提供科学依据.
4 结论(1) 本研究区大宗农作物水稻及其根系土中均存在一定程度的Cd超标现象, 超标率分别为10.2%及22.1%, Cd含量的变异系数分别为1.65及1.42, 说明水稻及根系土中Cd含量在空间上分布不均匀, 受到多种因素的影响.通过对比本研究区及我国其他地区水稻Cd的富集系数发现, 南川区Cd生物有效性较低.
(2) 水稻Cd的富集系数受到土壤pH、土壤组分、地质背景及作物种类的影响.统计不同地层分布区土壤的酸碱度, 结合偏相关分析结果, 表明本研究区Cd生物有效性主要受到土壤酸碱度的影响, 酸性条件下生物有效性更高.不同农作物对Cd的富集能力也存在较大差异, 番茄、李子和猕猴桃较其他农作物对Cd的富集能力弱.
(3) 结合区域面积性土壤及农作物调查结果, 可通过人为手段调控田块土壤理化性质或调整种植结构的方法, 提高土地利用效率、改善农作物品质.
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