2020, Vol. 41
2. 福建师范大学地理研究所, 福州 350007;
3. 福建师范大学福建省植物生理生态重点实验室, 福州 350007
2. Institute of Geography, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China;
3. Fujian Provincial Key Laboratory for Plant Eco-physiology, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAHs)是具有两个或多个苯环稠合而成的一类化合物, 因其具有高疏水性和在环境中不易降解的特性, 会产生持久性的污染[1].城市作为人类主要的活动场所, 由人类活动如煤和化石燃料的燃烧、汽车尾气的排放等产生的PAHs, 通过干湿沉降等途径进入土壤, 所以城市土壤也是PAHs重要的储存库[2].
当前国内外学者对城市土壤中PAHs的含量、来源和生态风险都有一些研究, 但大多数都是以整个城市较大尺度下的研究[3~5], 而区分城市中不同功能区土壤中PAHs的研究较少.城市不同功能区存在人类活动方式和强度, 以及地表覆盖等的差异, 其土壤中污染物(如PAHs、重金属)的含量往往也存在较大不同[4, 6, 7].此外, 土壤中PAHs的含量与土壤总有机碳(TOC)和黑碳(BC)的含量有着密切的关系[8, 9], 而城市不同功能区土壤中TOC和BC含量有很大的变异[10, 11].因此, 对城市不同功能区土壤中PAHs污染状况及其与土壤TOC、BC之间的关系进行研究, 能够更好地反映人类活动对土壤环境质量的影响.
扬州市作为长三角城市群中重要城市, 随着城市规模不断扩大, 各种土壤污染问题也日益显现.当前对扬州市土壤污染研究主要集中于城区或沿江地区重金属污染[12], 而对市区土壤中PAHs污染特别是对不同功能区土壤中PAHs的污染则鲜见报道.因此, 本文以扬州市不同功能区土壤为研究对象, 分析了土壤中15种美国环保署(USEPA)优控的PAHs含量及其来源, 以及PAHs与BC、TOC之间的关系, 并利用苯并[a]芘(BaP)毒性当量浓度(TEQBaP)评价了土壤中PAHs的生态风险, 以期为更好地了解人类活动对土壤环境质量的影响以及防范土壤污染的生态风险提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 采样点布设与样品采集样品采集于2018年7月, 在扬州市区内按不同的土地利用类型划分成6种不同的功能区：公园、菜地、文教区、居民区、工业区和加油站.并依据采样点在市区范围内均匀分布的原则来设点采样, 采样点分布如图 1所示.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Schematic map of sampling sites |
每个功能区选择9~10个代表性的地块, 使用不锈钢铲按照多点混合法采集0~10 cm表层土壤, 共采集59个土壤样品.样品带回实验室风干, 挑除石子和动植物残体等杂质, 过2 mm筛.部分土样冷冻干燥后过60目筛, 待测PAHs.
1.2 土壤总有机碳和黑碳的测定土壤TOC采用元素分析仪(Elementar Vario MAX, Germany)测定.BC采取热氧化法测定[13], 称取一定量酸化处理过的土样于坩埚内, 放入马弗炉中, 在375℃下高温氧化24 h, 用元素分析仪测定土样中残存的有机碳含量, 即为土样中BC的含量.土壤中TOC和BC含量见表 1.
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表 1 供试土壤有机碳(TOC)和黑炭(BC)的含量/g·kg-1 Table 1 Contents of TOC and BC in the tested soils/g·kg-1 |
1.3 土壤中PAHs的提取和测定
称取5.0 g土壤样品于40 mL带聚四氟乙烯衬垫盖的玻璃瓶中, 加入等量的无水硫酸钠, 再加入15 mL二氯甲烷, 静置过夜.置于超声波清洗槽(40 kHz, 200 W)中超声2 h, 超声结束后, 以2 500 r·min-1离心20 min, 将上清液转移至圆底烧瓶中, 旋转蒸发浓缩至2 mL, 加入2 mL乙腈, 再次浓缩至约1 mL, 重复2次, 过C18小柱后待测.
PAHs的测定采用美国Waters公司的超高效液相色谱仪(UPLC), 荧光检测器.色谱柱为BEH Shield RP18(2.1 mm×150 mm, 1.7 μm), 柱温为45℃, 流动相为乙腈和水, 进行梯度洗脱, 流速为0.4 mL·min-1, 详见倪进治等[14]的研究.本实验分析了15种USEPA优控的PAHs：萘(Nap)、二氢苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、
通过向土样中添加PAHs混标(EPA610), 使土样中PAHs单体化合物含量均为800 μg·kg-1, 同时做不加标的土样作为对照, 4个平行, 按照1.3节中的方法进行提取和测定. 15种PAHs平均回收率范围为81%±2% ~112%±4%.
1.5 数据分析与处理方法实验数据分析和作图采取Origin 2017、SPSS 22.0和Arcgis 10.0等软件.
2 结果与讨论 2.1 不同功能区表层土壤中PAHs污染特征 2.1.1 不同功能区表层土壤中PAHs含量不同功能区表层土壤中15种PAHs含量见表 2.从Σ15PAHs总量来看, 不同功能区表层土壤中PAHs含量差异较大, Σ15PAHs总量平均值的大小顺序为工业区＞加油站＞文教区＞菜地＞居民区＞公园.工业区Σ15PAHs总量范围为21~36 118 μg·kg-1, 平均值为5 817 μg·kg-1；公园Σ15PAHs总量范围为24~354 μg·kg-1, 平均值为166 μg·kg-1. 7种致癌性PAHs平均含量的大小顺序为工业区＞文教区＞加油站＞菜地＞居民区＞公园, 其中工业区平均含量为2 989 μg·kg-1, 公园平均含量为76 μg·kg-1.对比扬州市区不同功能区表层土壤中Σ15PAHs含量与文献[5, 15]中报道的结果发现, 不同城市不同功能区表层土壤PAHs总量的高低具有相似的趋势, 工业区和加油站PAHs含量显著高于文教区、居民区和公园等功能区.工业区来往的大型货运车辆较多, 其停靠启动都会排放出大量尾气, 其中的大部分PAHs最终会进入附近的土壤中；同时工业区内企业生产活动多使用化石燃料, 工业废气及废油的排放也都会造成土壤中PAHs的积累.加油站是市内机动车主要油气补给地, 由于大量机动车停靠, 以及加油站部分汽油的泄漏都会造成土壤PAHs含量的增加[15].在本研究中, 部分菜地和文教区土壤中Σ15PAHs含量也相对较高, 这是由于部分菜地位于市区主干道路旁边, 机动车流量较大, 排放的尾气中PAHs主要进入附近的土壤中, 导致土壤中PAHs含量较高.而文教区中选取的部分学校, 采样点在道路两旁的绿化带上, 土壤中PAHs含量相对较高可能与校园内机动车辆来往频繁所排放的尾气有关.
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表 2 不同功能区表层土壤中PAHs含量和BaP毒性当量浓度1)/μg·kg-1 Table 2 Contents and TEQBaP of PAHs in surface soil of various functional zones/μg·kg-1 |
2.1.2 不同功能区表层土壤中PAHs组成特征
图 2为不同功能区表层土壤中PAHs的组成特征.总体来看, 不同功能区表层土壤中PAHs组成以4~6环PAHs为主[18], 占15种PAHs总量的85.6% ~90.4%, 其中又以4环PAHs占比最高；2~3环PAHs占比则相对较少, 为PAHs总量的9.6% ~14.4%, 其中2环PAHs占比最低. 2~3环PAHs比较容易挥发和降解, 距排放源较远的土样中含量通常会较低.加油站和工业区中Nap和Ace的检出率都分别为60%和10%, 其它功能区的所有样品中都未检出Ace；居民区、文教区和菜地中Nap的检出率分别为20%、30%和40%, 而公园所有样品中都未检出Nap.此外, 加油站和工业区中6环PAHs占比相对较高, 分别为23.5%和24.2%, 公园和居民区中6环PAHs占比相对较低, 分别为11.1%和13.8%.不同功能区表层土壤中PAHs组成特征的差异可能与PAHs污染源的不同以及采样点距离污染源的远近有关.
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图 2 不同功能区表层土壤PAHs组成特征 Fig. 2 Compositional characters of PAHs in the surface soil of various functional zones |
土壤中PAHs含量的高低与多种因素有关, 其中土壤有机质被认为是影响PAHs土壤环境行为最主要的因素之一[19].很多研究都表明土壤中PAHs含量与TOC含量之间具有显著的相关性[20~22].本研究中, 整个扬州市区59个土样中Σ15PAHs总量以及PAHs各组分含量都与TOC含量呈显著(P < 0.05)或极显著性(P < 0.01)正相关, 但不同功能区土样中Σ15PAHs总量和各组分含量与TOC含量之间均无显著相关性(表 3).Hiller等[23]的研究认为, 虽然土壤有机碳是影响土壤中PAHs含量高低的一个重要因素, 但是土壤中PAHs分布也与其它因素有关.例如, 该区域如果有新的PAHs持续输入, 会导致土壤有机碳与PAHs之间没有达到动态平衡.此外, PAHs污染的途径、来源以及污染历史情况都会影响TOC与PAHs之间的相关性[24].也有研究表明, 含有PAHs的烟灰颗粒被排放到大气中后, 低分子量PAHs更容易从烟灰颗粒中解吸下来, 游离于大气中, 而当烟灰颗粒沉降到土壤中后, 游离于大气中的低分子量PAHs更容易与土壤有机碳之间达到动态平衡[25, 26].此外, 土壤有机质组成和性质的复杂性, 亦会对TOC与PAHs之间的相关性产生影响[27, 28].
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表 3 表层土壤中PAHs与TOC、BC的相关性分析1) Table 3 Correlations between TOC, BC, and PAHs in surface soil |
2.1.4 不同功能区表层土壤中PAHs与BC的相关性
土壤BC是土壤碳库的重要组成部分, 主要是包含木炭(charcoal)和烟灰(soot)等, 多来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧, 与PAHs具有一定的同源性[29].BC性质特征较为稳定, 多孔隙和较大的比表面积使其对PAHs具有很强的吸附性, 被认为是土壤中影响疏水性有机污染物生物有效性和最终归宿的最重要组分[30, 31].本研究结果也体现了这一特征, 整个扬州市区59个土样中的BC含量与Σ15PAHs总量以及PAHs各组分含量之间都呈极显著性正相关(P < 0.01).但在各功能区中, 加油站土样中Σ15PAHs总量以及3~6环PAHs含量与BC含量之间呈显著性(P < 0.05)或极显著性(P < 0.01)正相关, 文教区土样中2环PAHs含量与BC含量之间呈显著性正相关(P < 0.05), 而其它功能区中BC含量与Σ15PAHs总量以及PAHs各组分含量之间都无显著的相关性(表 3).前人研究结果[24, 28, 32]与本研究的一致, 即在燃烧源附近土壤中PAHs与BC的相关性趋势表现更为明显, 加油站附近汽车启动停车都会带来化石燃料燃烧, 因而具有良好的相关性.而其它功能区土壤中BC与PAHs含量之间无显著的相关性, 可能的原因是PAHs来源并非只与烟灰和木炭有关, 其他有机物在携带PAHs方面也起着重要作用[29].
2.2 不同功能区表层土壤中PAHs的源解析同分异构体比值法是判断PAHs污染来源的一个重要方法, 常用的异构体比值有Fla/(Fla+Pyr)、BaA/(BaA+Chry)、InP/(InP+BghiP)和Ant/(Ant+Phe)等[33, 34].当BaA/(BaA+Chry)比值＞0.35, InP/(InP+BghiP)比值在0.5~1时, PAHs污染主要来源于生物质和煤炭的燃烧[35~37].Han等[38]认为当Fla/(Fla+Pyr)比值＜0.4时, PAHs污染主要来源于石油源, 当Fla/(Fla+Pyr)比值＞0.5时, PAHs污染主要来源于生物质和煤的燃烧.而当Ant/(Ant+Phe)比值＞0.1和＜0.1时, PAHs主要污染来源分别是燃烧源和石油源[39, 40].此外也有研究表明当BaA/(BaA+Chry)比值＜0.2时, PAHs主要污染来源为石油源, 而当BaA/(BaA+Chry)比值处于0.2~0.35之间时, PAHs主要来源于燃烧和石油组成的混合源.而当InP/(InP+BghiP)比值在0.2~0.5之间时, PAHs主要污染来源为石油源的燃烧[33, 34].由图 3中Fla/(Fla+Pyr)和BaA/(BaA+Chry)比值结果可知, 扬州市6个不同功能区土壤中PAHs都主要来源于煤和生物质燃烧, 而InP/(InP+BghiP)和Ant/(Ant+Phe)的比值结果表明石油和石油燃烧也是PAHs的重要来源, 说明扬州市区机动车尾气的排放和化石燃料的使用依然是产生PAHs最主要的原因.同时不同功能区之间主要污染来源也存在一定的差异, 例如公园受石油源影响较大, 而菜地、加油站、工业区、文教区则受石油燃烧源影响较大, 煤和生物质燃烧则为居民区主要污染来源.此外各个功能区均发现多种污染来源, 这也表明了PAHs污染来源的复杂性.
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图 3 PAHs比值十字交叉 Fig. 3 Cross plots for PAHs ratios |
根据生态环境部2018年最新发布执行的《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)和《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600-2018), 农业用地中BaP风险筛选值为0.55 mg·kg-1, 建设用地中8种PAHs风险筛选值见表 4.本研究的6个功能区中, 根据土地用途, 菜地属于农业用地, 居民区、公园和文教区属于建设用地第一类用地, 加油站和工业区属于建设用地第二类用地.菜地各采样点BaP含量范围为7~83 μg·kg-1, 远低于筛选值；居民区、公园、文教区、加油站各采样点Nap、BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、DahA和InP的含量也都远低于筛选值.工业区中有一个土样中的BaP含量高于筛选值, 为2.335 mg·kg-1, 具有一定的生态环境风险.而随着时间的延续, 工业生产的持续进行, 势必会引起土壤中PAHs含量的不断增加, 其生态风险也不容忽视.
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表 4 建设用地土壤污染风险筛选值 Table 4 Risk intervention values for soil contamination of development land |
2.3.2 致癌风险评估
在USEPA优控的16种PAHs中, BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、DahA和InP等7种致癌性PAHs更受关注, 其中BaP又以其强致癌性成为PAHs致癌风险研究中的代表性化合物[16].当前对PAHs致癌风险评估都是以BaP毒性当量浓度作为参考, 其计算公式如下：
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本研究使用Tsai等[16]提出的毒性当量因子(TEF)来计算各单体BaPeq, 再计算出每个土样的总TEQBaP值, 结果见表 2.不同功能区总TEQBaP值的范围存在较大差距, 并且各功能区内部土样之间的总TEQBaP值变异也较大.总TEQBaP的最高值出现在工业区内, 最低值则位于加油站区域内.从平均值来看, 各功能区总TEQBaP值高低顺序为工业区＞加油站＞文教区＞菜地＞居民区＞公园.根据林纪旺等[41]研究中的荷兰土壤标准TEQBaP参考值33 μg·kg-1, 扬州市59个采样点中, 总TEQBaP值的点位超标率达到了45.8%, 各功能区点位超标率高低顺序为工业区(70%)＞加油站(60%)＞文教区(55.6%)＞菜地(50.0%)＞居民区(30%)＞公园(10%).因此, 扬州市不同功能区都有部分表层土壤中的PAHs存在潜在的致癌风险, 工业区和加油站风险相对较高, 而居民区和公园风险相对较低.
3 结论(1) 扬州市59个表层土样中Σ15PAHs总量的范围为21~36 118 μg·kg-1, 中值为295 μg·kg-1.不同功能区土壤中Σ15PAHs总量的大小顺序为工业区＞加油站＞文教区＞菜地＞居民区＞公园.
(2) 不同功能区土壤中PAHs都以高环PAHs为主.从整个扬州市来看, 土壤中PAHs总量与TOC(P < 0.05)、BC(P < 0.01)都呈显著性正相关, 但不同功能区内除加油站土壤中PAHs总量与BC呈显著性正相关外, 其他功能区PAHs总量与TOC、BC都无显著的相关性.
(3) 不同功能区土壤中PAHs主要来源于石油以及石油、煤和生物质等的燃烧.公园受石油源影响较大, 而菜地、加油站、工业区、文教区则受石油燃烧源影响较大, 煤和生物质燃烧则为居民区主要污染来源.
(4) 不同功能区土壤中总TEQBaP平均值的大小顺序为工业区＞加油站＞文教区＞菜地＞居民区＞公园；按照荷兰土壤环境标准, 10种PAHs总TEQBaP值的超标率分别为工业区70%、加油站60%、文教区55.6%、菜地50.0%、居民区30%和公园10%, 部分土样存在一定的生态和致癌风险.
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