2020, Vol. 41
2. 北京建筑大学未来城市设计高精尖创新中心, 北京 100044
2. Beijing Advanced Innovation Center for Future Urban Design, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China
城市地表径流中的溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)是一种具有较高活性的物质, 可作为重金属、药物等污染物的迁移载体或配位体, 使地表径流中的污染物更加易于迁移且难以去除[1~4], 进而影响其在环境中的生物毒性.具体来说, DOM的化学组成是影响DOM与其他污染物结合迁移潜力及协同去除的主要因素.如, 席玥等[5]研究了黄河干流宁蒙段DOM不同化学组分与重金属的结合能力, 发现亲水性组分更易与Pb、Zn、Cu、Cd和As等络合；Polubesova等[6]和吴东明等[7]的研究发现, 铁-蒙脱石和铁铝土对DOM中疏水酸性和疏水中性组分的吸附去除效果较好；Du等[8]的研究也发现垂直流人工湿地系统对生活污水DOM疏水性组分的去除效果较好, 对疏水酸性组分的去除效果最好.
目前, 对地表径流DOM化学组分特性的研究还鲜有报道, 多数研究集中于道路径流DOM及其与其它物质的结合污染特性.如, Yuan等[9]、Zhao等[10]和于振亚等[11]的研究表明道路雨水径流DOM是由芳香族和脂肪族构成的复杂化合物, 含大量的多环芳烃和腐殖质, 主要含有—OH、—COOH和苯环等官能团.Zhao等[12]和于振亚等[13]的研究表明道路雨水径流DOM能络合铜、铅、铬等重金属, 在一定程度上影响了重金属的迁移转化；Wang等[14]的研究发现径流雨水DOM可与药物卡马西平(carbamazepine, CBZ)络合形成DOM-CBZ络合物, 增加CBZ在水环境中的顽固性和生物毒性.
针对地表径流DOM及与其他物质的结合污染, 笔者课题组已深入研究了北京市道路雨水径流DOM特性及其与几种常见重金属Cu2+、Pb2+和Cd2+之间的结合作用[11, 13].由于DOM化学组成对DOM与其他污染物结合迁移潜力及协同去除的影响巨大, 本研究拟在前期研究的基础上, 系统分析北京市道路径流DOM的化学组成, 以期为进一步控制地表径流DOM复合污染提供研究基础.
1 材料与方法 1.1 道路雨水径流样品采集本研究选取北京市两条不同交通密度的道路作为雨水径流样品采样点, 分别为北京市西城区车公庄大街(道路A)和大兴区北京建筑大学园区道路(道路B).采样点下垫面和车流量状况等具体信息详见表 1.
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表 1 采样点下垫面特征情况 Table 1 Characteristics of the roads for sampling |
雨水径流样品采集时间为2018年8月8日, 此次降雨持续时间7 h, 总降雨量5.90 mm, 且在07:00时降雨量达到峰值2.20 mm, 每小时降雨量如图 1所示.分别于两条道路产生地表径流后0、15、30、60、90、120和180 min时各采集样品500 mL.采样结束后立即送回实验室, 各时段径流样品经0.45 μm滤膜过滤后混合, 置于棕色样品瓶中于4℃冰箱中保存, 一周内完成DOM分级提取及相关指标测定.
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图 1 2018年8月8日降雨特征 Fig. 1 Rainfall characteristics on August 8, 2018 |
DOM化学组分的分级提取参考文献[8, 15]的方法, 采用XAD-8树脂、强酸性大孔阳离子交换树脂MSC-H和阴离子交换树脂IRA-958串联树脂柱, 按DOM在树脂上不同的吸附特性将道路雨水径流DOM分为亲水酸性(HiA)、亲水碱性(HiB)、亲水中性(HiN)、疏水酸性(HoA)、疏水碱性(HoB)和疏水中性(HoN)这6种化学组分.
1.2.2 溶解性有机碳测定采用Jena multi N/C 3100型总有机碳分析仪(德国耶拿分析仪器股份公司)测定过0.45 μm滤膜的雨水径流样品及经树脂分级所得到的各化学组分中溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)含量.
1.2.3 三维荧光及同步荧光光谱取道路雨水径流DOM不同化学组分样品5 mL置于四面石英比色皿中进行三维荧光光谱扫描.三维荧光光谱采用Hitachi F-7000型荧光光度计(日本日立公司)测定, 激发光源为150 W氙弧灯, PTM电压为700 V, 信噪比大于110.设置发射光及激发光的带通均为5 nm, 光谱仪扫描范围为激发波长/发射波长(Ex/Em)=200~450 nm/250~550 nm, 扫描速度为1 200 nm·min-1.待扫描结束后使用Origin 8.5软件将Ex/Em所对应的荧光强度进行处理, 形成等高图.在进行三维荧光光谱分析之前, 将瑞利散射上方的光谱数据置零以去除瑞利散射的影响；以超纯水做空白参比, 减去超纯水的三维荧光光谱数据, 以消除拉曼散射的影响.
采用荧光光度计进行同步荧光光谱扫描时, 扫描范围为200~550 nm, 取互定波长差(Δλ=30 nm), 扫描速度为240 nm·s-1.
1.2.4 紫外-可见吸收光谱采用Perkin-Elmer lambda 650S型紫外-可见分光光度计(美国珀金埃尔默公司)对道路雨水径流DOM不同化学组分样品进行全波长扫描.
1.2.5 红外光谱取30 mL经树脂分级后的道路A径流DOM不同化学组分溶液, 经德国Christ ALPHA 1-4 LSC冷冻干燥机(-55℃, 6.8 Pa)冷冻干燥48 h至粉状后, 与光谱纯KBr以1:100的比例混合压片, 在NICOLET 6700型傅立叶变换红外光谱仪(美国热电公司)上进行红外光谱分析.
2 结果与讨论 2.1 道路雨水径流DOM不同化学组分含量道路A、B雨水径流DOM不同化学组分的DOC浓度及占比分别如图 2所示.由图 2(a)可见, 道路A雨水径流DOM不同化学组分的DOC浓度均高于道路B, 其中疏水中性组分HoN、亲水中性组分HiN和疏水酸性组分HoA的浓度均远高于道路B；说明交通密度越大, 道路雨水径流DOM含量越高, 各化学组分的含量也越高.从图 2(b)道路雨水径流DOM不同化学组分DOC浓度所占比例来看, 道路A、B雨水径流DOM均以疏水性组分为主, 分别占总DOM的65.26%和73.91%；其中, 疏水中性物质HoN含量最高, 分别占38.00%和58.29%；且道路A雨水径流中疏水酸性组分HoA占比高于道路B.可见, 交通密度并未影响道路径流DOM化学组成, 道路径流DOM含大量疏水性组分, 且HoN含量最多；交通密度越大, 疏水性组分中HoA含量越多.一般认为, DOM中的疏水性组分由芳香族化合物和多环芳烃类物质等组成, 亲水性组分由多糖和蛋白质等化合物组成[16, 17].道路径流DOM中大量的疏水性组分可能是由于车辆行驶过程中汽油滴漏、汽车尾气排放、沥青溶出或轮胎磨损出的沥青颗粒等致使径流中含多环芳烃的物质较多而造成的[18].
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图 2 道路雨水径流DOM不同化学组分DOC浓度及其占比 Fig. 2 DOC concentration and proportion of different chemical fractions of DOM in road runoff |
相关研究表明, DOM疏水性组分可采用混凝、氧化和吸附等方法去除, 亲水性组分则可通过微生物降解去除[19~21].因此, 针对道路径流DOM的化学组分分布特点, 可通过路旁生物滞留带源头控制实现径流DOM去除, 降低径流DOM与其他污染物的结合迁移能力, 减少其对地表水体造成的污染.如, 采用活性填料介质吸附实现DOM中大量疏水性组分的去除, 生物滞留内部微生物作用实现其亲水性组分去除.
2.2 道路雨水径流DOM不同化学组分荧光光谱分析 2.2.1 三维荧光光谱道路A、B雨水径流DOM不同化学组分的三维荧光光谱图如图 3所示.一般而言, 三维荧光光谱图中不同位置的荧光峰代表着不同物质：A峰(Ex/Em=240~250 nm/400~420 nm)代表类富里酸物质, C峰(Ex/Em=200~230 nm/300~320 nm)代表类络氨酸物质, D峰(Ex/Em=270~280 nm/330~370 nm)代表类色氨酸物质；其中类色氨酸物质和类络氨酸物质均属于类芳香蛋白物质[8].
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图 3 道路雨水径流DOM不同化学组分三维荧光光谱图 Fig. 3 Three-dimensional fluorescence spectrum of different chemical fractions of DOM in road runoff |
由图 3可见, 道路A、B径流DOM不同化学组分三维荧光谱图中均含有C峰或D峰, 说明各组分中均含有类芳香蛋白物质；且亲水碱性组分和所有疏水性组分的三维荧光谱图中还均含有A峰, 说明这些组分中除含类芳香蛋白物质外, 还含类富里酸物质.此外, 道路A和道路B径流DOM相同化学组分三维荧光谱图中出现的峰一致, 如HiN和HiA均以C峰为主, HiB和疏水性组分谱图中均存在A、C和D峰, 说明交通密度不会改变径流DOM相同性质化学组分中物质的组成.
通常, 三维荧光光谱图中峰的强弱可代表物质含量的多少.由图 3可见, 道路A雨水径流DOM不同化学组分的荧光峰强度均高于道路B雨水径流DOM中相应的化学组分；且除碱性物质外, 同一道路雨水径流DOM疏水性组分的荧光强度均高于相应性质的亲水性组分；疏水中性组分HoN荧光峰的强度明显高于其他化学组分的荧光强度.三维荧光光谱结果同样指示道路径流DOM疏水性组分含量较高, 且HoN组分含量最高, 这与DOC浓度结果一致.
综上可见, 道路雨水径流DOM亲水性组分主要由类芳香蛋白物质组成, 疏水性组分除含大量类芳香蛋白物质外, 还含有大量类富里酸物质；且交通密度越大, 疏水性组分中类富里酸物质含量越多.据报道, 类蛋白物质与重金属具有较强的络合作用, 可与重金属结合产生协同污染, 并影响雨水径流中重金属的迁移转化[5, 13]；由此推断道路径流亲水性组分更易与重金属结合并产生协同污染.因此, 针对道路径流DOM-重金属协同污染, 尤其是交通密度较大的道路径流, 应采取措施强化对径流DOM亲水性组分的去除.
2.2.2 同步荧光光谱通常, 同步荧光光谱中250~308 nm波长范围内的峰与类蛋白质物质和芳香性化合物的存在有关; 308~363 nm波长范围内的峰与类富里酸类物质中带3~4个苯环的多环芳香烃和带2~3个共轭体系的不饱和脂肪族结构有关[22].为进一步考察道路径流各化学组分的物质组成, 对道路雨水径流DOM不同化学组分进行同步荧光光谱扫描, 结果如图 4所示.
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图 4 道路雨水径流DOM不同化学组分同步荧光光谱 Fig. 4 Synchronous fluorescence spectra of different chemical fractions of DOM in road runoff |
由图 4可见, 道路A、B雨水径流DOM不同化学组分同步荧光光谱图的荧光峰主要集中在250~300 nm波长范围内, 说明道路雨水径流DOM不同化学组分均含类芳香蛋白物质；且HoN、HoA、HoB和HiB这4种组分在308~363 nm处还出现了一个微弱的波峰, 说明这4种组分中还含有类富里酸物质, 这与三维荧光光谱的结论一致.从道路A、B径流DOM不同化学组分同步荧光峰的峰强来看, 道路A径流DOM不同化学组分在250~300 nm范围内峰的强度均高于道路B相应的化学组分；说明交通密度越大, 各化学组分中所含的类芳香蛋白物质也越高；但不管交通密度如何, HoN均为道路雨水径流DOM的主要组分.从道路雨水径流DOM不同化学组分同步荧光峰的波长来看, 道路A雨水径流样品的HoN和HoA组分在250~300 nm波长范围内均发生了明显红移, 这可能是由于交通密度增加致使HoN和HoA组分中类富里酸物质增加, 进而导致组分中所含的物质结构发生变化[23].
2.3 道路雨水径流DOM不同化学组分紫外可见吸收光谱分析通常, 紫外-可见吸收光谱中253 nm和203 nm处的吸光度之比A253/A203可表征DOM的芳香化程度以及芳环取代程度[24], A253/A203值较低说明有机物的芳香性较低且芳环上的取代基多是脂肪族官能团结构, A253/A203值较高表示芳香性较高且芳环上的取代基多为含氧官能团(如羟基、羧基、羰基和酯类等)；紫外-可见吸收光谱中300 nm和400 nm处的吸光度之比A300/A400可表征有机物的腐殖化程度[25], A300/A400的值小于3, 表示物质结构复杂, 苯环含量较多, 腐殖化程度较高；A300/A400的值大于3, 表示物质的腐殖化程度较低, 富里酸含量较多, 腐殖酸含量较少[26].道路雨水径流DOM不同化学组分的紫外-可见吸收光谱指数结果见表 2.
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表 2 道路雨水径流DOM不同化学组分紫外-可见吸收光谱指数值 Table 2 UV-visible absorption spectral index values of different chemical fractions of DOM in road runoff |
由表 2可知, 道路A雨水径流DOM不同化学组分的A253/A203和A300/A400值均高于道路B的相应组分, 且同一道路径流DOM中疏水性组分的值也均高于亲水性组分；说明交通密度越大, 道路雨水径流DOM的芳香化程度越高, 腐殖化程度越低；且疏水性组分的芳香化程度高于亲水性组分, 腐殖化程度低于亲水性组分.此外, 道路A雨水径流DOM中疏水中性组分HoN的A253/A203值远高于其他疏水性组分, 说明道路A径流中的HoN组分芳香性最强、且芳环上的含氧取代基也较多.道路A雨水径流DOM疏水性组分的A300/A400值均大于3, 说明其腐殖化程度较低, 含有较多的富里酸物质, 易被去除[27]；反之, 道路A雨水径流DOM亲水性组分和道路B雨水径流DOM各化学组分的A300/A400值均小于3, 说明其腐殖化程度较高, 物质结构复杂, 含有较多的苯环, 难以被去除.
2.4 道路雨水径流DOM不同化学组分官能团分析选取交通密度较大的道路A雨水径流DOM不同化学组分的样品进行红外光谱分析, 其结果如图 5所示.从中可知, 道路雨水径流DOM各化学组分红外光谱图中均出现了在3 300~3 500 cm-1处的—OH伸缩振动峰, 1 590~1 670 cm-1处的C=O键或芳香环上的C=C伸缩振动峰, 以及1 370~1 465 cm-1范围内的脂肪族化合物中的C—H变形, 羧酸类化合物中的O—H弯曲振动及醇类化合物的C—O振动[28~31], 说明所有组分均含有—OH、—C=O基团、—COOH和C=C双键等官能团；且亲水性组分在1 370~1 465 cm-1范围和1 590~1 670 cm-1范围内的吸收峰强度明显高于疏水性组分, 说明亲水性组分中的—C=O基团、C=C双键、—COOH等官能团的含量较高, 这些官能团使得亲水性组分更易与重金属等结合[13].此外, 道路雨水径流DOM中疏水性组分和相同性质的亲水性组分之间的红外光谱图差异不大, 而酸性、碱性和中性组分之间略有差异.如, 酸性组分均在605~860 cm-1范围内出现了羧酸化合物中O—H变形振动或苯环C—H的弯曲振动吸收峰[32], 说明酸性组分中含有异构化的羧基和不饱和烷烃等官能团.碱性组分和中性组分均在1 000~1 137 cm-1范围内出现了C—O的伸缩振动峰[29], 说明碱性组分和中性组分中含有醚键、酯基、酚类和醇类等官能团.
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图 5 道路A雨水径流DOM不同化学组分红外光谱图 Fig. 5 Fourier infrared spectroscopy of different chemical fractions of DOM in road A runoff |
(1) 道路雨水径流DOM不同化学组分以疏水性组分为主, 且HoN组分最多.交通密度对道路雨水径流DOM的化学组成无明显影响, 仅会影响不同化学组分的含量；交通密度越大, 道路雨水径流DOM不同化学组分的含量越高.
(2) 道路雨水径流DOM亲水性组分主要由类芳香蛋白物质组成, 疏水性组分除含大量类芳香蛋白物质外, 还含有大量类富里酸物质；交通密度越大, 疏水性组分中类富里酸物质含量越多.
(3) 道路雨水径流疏水性组分的芳香化程度高于亲水性组分, 腐殖化程度低于亲水性组分.随交通密度增加, 道路雨水径流DOM不同化学组分的芳香化程度越高, 腐殖化程度越低.
(4) 道路雨水径流DOM不同化学组分均含有—OH、—C=O、—COOH基团和C=C双键以及醇类羟基等官能团；酸性组分含有异构化的羧基和苯环等官能团；碱性组分和中性组分还含有醚键、酯基、酚类和醇类等官能团.
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