2020, Vol. 41
2. 金溪县气象局, 抚州 344800;
3. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089;
4. 乌拉特中旗气象局, 巴彦淖尔 015300
2. Jinxi Meteorological Bureau, Fuzhou 344800, China;
3. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China;
4. Wulatezhongqi Meteorological Bureau, Bayannur 015300, China
黑碳气溶胶(black carbon, BC)主要是由化石燃料和生物质燃料不充分燃烧产生[1].虽然BC的质量浓度在PM2.5(空气动力学直径≤2.5 μm的颗粒)中的占比较小, 一般为百分之几到百分之十几.但作为大气中主要的光吸收性气溶胶, 其对大气的加热能力仅次于CO2这样的温室气体[2], 从而对气候和环境造成较大影响.主要表现在：①大气中的BC吸收可见光, 削弱了到达地面的太阳辐射, 造成地气系统辐射收支改变[3]；②BC的光吸收效应使大气上层增温, 底层降温, 大气稳定度因此而增强, 造成强烈的“穹顶”效应[4], 导致大气垂直活动减弱, 极不利于其中水汽的循环和污染物的扩散；③BC在大气中的老化过程中能够吸附各类污染物, 并为这些污染物的非均相转化过程提供活性载体, 这一方面会增强BC自身对可见光的散射和吸收能力, 不仅会促进和加强上述两个过程, 而且能够降低大气能见度[5, 6], 另一方面使原本无法活化成为云凝结核的BC在老化之后能够直接作为云凝结核或者冰核[7, 8], 改变云的微物理特征和辐射特性, 进而对气候造成间接影响.此外, 老化的BC还可以进入人类的呼吸系统, 严重危害人体健康[9].
中国作为BC的主要源区之一[1, 10], 曹国良等[1]和Zhang等[10]利用统计和模型的手段获得了我国BC排放清单, 其结果表明四川盆地作为中国西部人口密度和经济发展水平较高的区域, BC的排放量已经成为继长江三角洲(长三角)地区和京津冀地区后的第三高排放区, 该地区也成为除京津冀地区、长三角地区和珠江三角洲(珠三角)地区外, 我国第四大污染较严重区域[11, 12].成都地处四川盆地, 四面环山, 复杂的地形所导致独特的气象条件(逆温常年出现)极不利于污染物的扩散[13, 14].其作为我国西南地区科技、商贸、金融和交通枢纽中心, 人口超过1 600万, 城市机动车拥有量已超过500万辆(http://www.sc.stats.gov.cn/), 在成都开展针对黑碳气溶胶的研究显得尤为重要.一般观测研究中, 测量BC浓度的仪器主要为黑碳仪[15], 该仪器通过光学手段得到不同波长BC的质量浓度, 选用特定波长下的数据, 则可尽量减少有机碳(棕碳)的影响[5, 16].我国学者秦世广等[17]于1999~2000年在四川温江进行了BC浓度观测, 分析得出BC浓度及其变化特征与盆地气候、人为活动以及降水湿清除之间有很大的关系；孙欢欢等[18]系统分析了成都市2013~2014年BC污染特征及其与气象因子的关系, 并对BC和PM2.5、降水、风速等做了相关性分析；郑超[19]对成都地区2013~2015年BC长期变化特征进行了分析, 获得了BC的浓度变化规律及生物质燃烧影响下BC的特征.然而, 总体来看, 在成都地区开展的有关BC的观测研究还显得较为缺乏, 尤其在近年来大力整治大气环境的背景下, 虽然成都市PM2.5水平有所下降(http://www.cdepb.gov.cn/), 但该地区BC的基本变化特征和来源尚不十分清晰, 造成数值模式在该区域的气候和环境效应的评估存在较大的偏差.因此, 本文利用2017年12月至2018年11月的BC资料, 对其质量浓度进行统计分析, 获得了成都地区BC浓度的日, 月, 季节变化特征；利用黑碳仪模型解析了BC排放来源特征(液体燃料排放, 例如交通排放, 或固体燃料排放, 例如煤和生物质燃烧)；同时结合后向轨迹模型, 应用潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT), 探清了成都地区BC的潜在源区及浓度贡献.
1 材料与方法 1.1 观测时间和地点本次观测于2017年12月1日至2018年11月30日在成都信息工程大学城市环境气象综合观测站(30°35′N, 103°59′E)设点(图 1), 对该时段内BC的质量浓度进行了连续观测, 该采样点位于居住区和工业区的混合区, 2 km范围内无明显大气污染源, 一定程度上能够代表成都地区大气污染物水平.为了方便讨论BC浓度的季节变化特征, 将观测时段中12~2月分为冬季, 3~5月分为春季, 6~8月分为夏季, 9~11月分为秋季.
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图 1 本研究观测站点示意 Fig. 1 Location of the sampling site in this study |
黑碳质量浓度由黑碳仪AE-33(Magee, USA)获得.该仪器提供了7个波段(分别为370、470、520、590、660、880和950 nm)黑碳质量浓度, 放置于观测站恒温的集装箱内, 采样口带有PM2.5切割头, 距地面高度约3 m, 体积流量为5 L·min-1, 数据时间分辨率为5 min.与AE-31相比, AE-33消除了气溶胶负载效应引起的测量误差, 提高了仪器的高效性和精确性[20].
黑碳仪中, 气溶胶样品被连续采集到黑碳仪内石英滤纸带上.当光源照射附有BC的滤纸袋时, BC对可见光的吸收而造成光的衰减(ATN)[公式(1)].
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式中, I0和I分别代表滤纸带上参照点和采样点的衰减量.AE-33测量BC对不同波长光的衰减量ATNλ, 计算不同波长下BC的吸光系数σabs[21, 22][公式(2)~(3)].
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式中, σATN、S、Fin和C分别指光衰减系数, 采样点大小, 仪器流量以及采样点处气溶胶散射所导致吸收系数偏高的校正因子[23]；MACλ为质量吸收系数, MBC, λ为BC质量浓度.考虑到880 nm处其他气溶胶粒子(例如棕碳或矿物粉尘)的吸收并不显著[20, 24], 本文使用880 nm处测得的数据作为BC浓度值.观测期间因电路改造导致仪器关闭数次, 将仪器每次开机前5个数据及明显异常值(5 min平均值大于或小于前10个数据滑动平均的3倍)提出后, 做小时平均, 得到BC浓度的小时时间序列.
同期的气象资料(风速、风向、温度、相对湿度和降水等)来源于气象数据共享网(http://data.cma.cn/)双流站, 常规污染物(PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3)双流站数据来源于成都市环境监测站(http://sthj.chengdu.gov.cn/), 时间分辨率为1 h；小时边界层高度值来源于欧洲中期天气预报中心(ECMWF)0.25°×0.25° ERA5再分析资料(https://cds.climate.copernicus.eu/).成都周边排放源(主要为燃烧源)的分布参考美国国家航空航天局可见光红外成像辐射仪观测的火点分布(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/).
1.3 黑碳仪模型由于BC主要来自液体燃料(例如交通排放)和固体燃料(例如煤和生物质)的燃烧[10], 黑碳仪模型基于BC对不同波长光的吸收特征, 获得上述两种不同来源BC的比例.模型中假定吸收系数主要由液体燃料和固体燃料产生的BC贡献：
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(5) |
根据AE-33厂商推荐的质量吸收系数(MAC370 nm=18.47 m2·g-1和MAC880 nm=7.77 m2·g-1)可计算得到370 nm和880 nm处BC的吸收系数σabs(370 nm)和σabs(880 nm), 更详细的信息见文献[20].两个波长下液体燃料来源和固体燃料来源的吸收系数满足波长的幂指数关系[25][公式(6)和公式(7)], 即σabs, λ-λ-α, 其中α为吸收Ångström指数.
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式中, αliquid=1和αsolid=2分别表示液体燃料和固体燃料的Ångström指数[26, 27].通过求解[方程(4)~(7)]计算液体来源贡献的P部分：
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(8) |
本文利用潜在源贡献分析法(potential source contribution function, PSCF)[28], 结合气团轨迹和观测BC浓度给出观测站点BC的潜在源区.该方法基于美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气研究实验室(ARL)和澳大利亚气象局联合开发的Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory模式(Hysplit-4)[29].
本文利用Wang等[30]开发的Meteoinfo软件中TrajStat插件(1.4.4R6版本)将研究区域划分为0.25°×0.25°的网格, PSCF值为某网格内气团到达观测点时所研究的要素值(本文为黑碳浓度和液体燃料来源贡献P)超过设定阈值的条件概率[28].PSCF值越大, 表明该网格区域内要素值大于阈值的概率越大, 其经过的网格区域对观测点要素值贡献的可能性就越大[5].如果令网格中所有轨迹端点数为ni, j, 落在该网格内要素值浓度高于设定阈值的轨迹端点数为mi, j, 那么网格的PSCF值则为：
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(9) |
当网格区域内ni, j较小时, PSCF算法存在较大的不确定性.因此, 为了降低计算的不确定性, 引入Zeng等[31]所建议的权重函数Wi, j：
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式中, nave为研究区域内的平均轨迹端点数.此时PSCF可通过公式(11)计算得到：
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(11) |
PSCF反映的是某网格中污染轨迹所占的比例, 定性的给出对成都地区BC浓度有贡献的区域.在此基础上, 结合Hsu等[32]建立的浓度权重轨迹分析法(concentration weighted trajectory, CWT)进一步计算轨迹的浓度权重, 以反映不同源区对观测点要素值的贡献大小[31].与PSCF分析相同, 在CWT分析中, 研究区域被划分为0.25°×0.25°的网格, 每个网格点都有一个权重浓度Ci, j, 当轨迹穿过网格点(i, j)时, 观测点处的加权浓度值Ci, j如下：
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(12) |
式中, M是通过网格点(i, j)的轨迹条数, Cl是观测点处的要素值, τi, j, l是轨迹l在网格点(i, j)停留的时间, Wi, j是PSCF中的权重函数.
2 结果与讨论 2.1 黑碳质量浓度变化特征 2.1.1 黑碳总体变化特征图 2为整个观测期间(2017年12月1日至2018年11月30日)成都地区小时平均和日平均BC质量浓度的时间序列.可以看出, 观测期间BC浓度变化波动较明显, 最低值仅为0.18 μg·m-3, 最高值高达40.51 μg·m-3, 其中以冬季BC浓度的变化幅度最大.BC年平均浓度(标准差)为5.26(4.67) μg·m-3.表 1列出了中国其他地区不同类型站点BC的浓度值.从中可见, 当前成都BC浓度水平与2013年前的北京地区的BC浓度相当, 但低于广州地区.然而, 随着近几年大气环境问题的凸显, 中国针对颗粒物严格的排放政策下, 中部地区(以武汉为例)、长三角地区(以上海和南京为例)和珠三角地区(以深圳为例)的黑碳浓度明显得到控制.相比于2013~2015年, 尽管当前该地区的BC浓度在一定程度上有所降低, 但还远高于长三角以及珠三角城市地区BC浓度水平, 总体处于偏高水平, 仅略低于华北污染较为严重的邯郸地区.虽然成都地区地处深盆地形, 较小的风速下导致污染物不易扩散[13], 但成都地区黑碳排放控制依然需要进一步加强.
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图 2 2017年12月1日至2018年11月30日成都地区黑碳(BC)质量浓度的时间序列 Fig. 2 Time series of BC concentration in Chengdu from December 1, 2017, to November 30, 2018 |
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表 1 中国部分地区BC质量浓度 Table 1 Mass concentrations of BC in some regions of China |
2.1.2 黑碳的月及季节变化特征
图 3为观测期间月均值的统计特征, 反映出成都地区BC浓度的季节变化：呈现冬季最高, 夏季最低.季节平均值由高到低依次为：冬季>春季>秋季>夏季.冬季BC的平均浓度为(8.18±4.84) μg·m-3, 是夏季(3.28±1.39) μg·m-3的2.5倍, 而春季和秋季BC平均浓度分别为(5.11±2.78) μg·m-3和(3.91±2.25) μg·m-3.BC的月平均浓度在12月达到峰值, 为11.11 μg·m-3, 7月份为谷值, 仅为2.30 μg·m-3.图 4给出了不同季节BC小时平均浓度的频率分布.春季、夏季和秋季的高频值对应的BC浓度范围基本都分布在0~6 μg·m-3之间, 占比分别为65%、97%和82%, 大于9 μg·m-3的值占比很小, 夏季BC浓度值在9 μg·m-3以上的占比为0.但冬季BC浓度值高频分布向大值区延展, 高值(>9 μg·m-3)占比较高, 达到了42%.从图 3中BC浓度与月累积降水量和月平均温度的变化关系来看, 成都地区冬季BC浓度最高, 夏季最低.这种浓度的季节差异与各季节扩散和清除条件有关.由于BC在大气中不易与其他物质发生反应, 夏季气温高, 大气湍流作用强烈, 再加上降水量较大, 这有利于BC的扩散与湿清除；冬季气温较低, 多静稳天气, 降水也较少, 不利于BC在垂直方向上的扩散和清除, 导致BC在近地面累积, 浓度升高.
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箱线图触须底部和顶部、箱体底部和顶部及箱体中间横线分别为10%和90%分位数、25%和75%分位数及中值, 圆点为平均值 图 3 BC质量浓度与温度月平均值和降水量月累计值变化 Fig. 3 Monthly average of BC concentration and temperature and the monthly precipitation |
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图 4 不同季节BC质量浓度频率分布 Fig. 4 Frequency distribution of BC mass |
不同季节BC浓度、温度、风速及边界层高度的日变化绘制于图 5, 以探讨BC质量浓度的日变化特征及其影响因素.总体来看, 4个季节BC日变化均呈现出早晚峰值, 午间和夜间低值的分布.这与大多数城市气溶胶浓度变化特征相一致[41, 42].BC浓度在早间(06:00~09:00)的浓度峰值主要是由于该时段内为上班高峰, 交通排放增加, 在较低的边界层内累积所致.从图 5中还可以看出, 冬季上午峰值较其他季节相对滞后, 09:00左右才开始出现最大值, 这一定程度上与冬季人为活动时间较晚有关.此外, BC浓度的日变化在下午14:00~17:00时间段呈现低值, 一方面, 由于边界层活动的日变化影响, 随着一天中的辐射增强, 地面温度逐渐升高, 大气湍流活动随之加强, 大气边界层高度抬升, 风速也稍有增加, 有助于BC的垂直输送和扩散稀释；另一方面, 该时段内车辆数量相比于早晚高峰期有明显的减少.晚间(18:00~次日00:00)BC浓度出现了缓慢的上升, 并在00:00~05:00这一时间段内呈现出相对稳定, 略有下降的状态, 这种变化趋势由夜间边界层的下降, 加上下班交通高峰的影响, BC再次在边界层内累积导致.夜间至凌晨, 人为活动减少, BC的沉降导致其浓度稍有降低, 但由于BC一般所处粒径范围较小(0.01~1 μm)[10], 其沉降作用有限, 所以其浓度仅呈现略微下降的趋势.
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箱线图触须底部和顶部、箱体底部和顶部及箱体中间横线分别为10%和90%分位数、25%和75%分位数及中值, 圆点为平均值 图 5 不同季节BC浓度的日变化 Fig. 5 Diurnal variations of BC concentration in different seasons |
为了探究成都地区不同季节BC的排放来源, 采用1.3节描述的黑碳仪模型, 将排放源分为液体燃料和固体燃料来源.计算所得P值月平均如图 6所示, 其变化表明BC排放来源的不同.各季节P值由高到低依次为：夏季(0.82)>春季(0.78)=秋季(0.78)>冬季(0.69), 表明液体燃料来源是BC全年的主要来源, 尤其是在夏季.相比于其他季节, 冬季固体燃料贡献的BC比例最高.Jing等[21]在南京的研究结果显示, 南京地区P值在冬季最高, 表明由液体燃料燃烧贡献的BC比例在冬季最大, 这与本研究结论有较大差异, 这主要与两省能源结构和农业发展程度有很大关系, 四川为农业和农村人口大省[1], 冬季农村散煤燃烧排放在低风速, 低边界层内累积, 会造成固体燃料排放BC比例的增加, 因此成都P值在冬季最小.
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箱线图触须底部和顶部、箱体底部和顶部及箱体中间横线分别为10%和90%分位数、25%和75%分位数及中值, 圆点为平均值 图 6 P值的月变化特征 Fig. 6 Monthly variations of P values |
BC与大气中一些污染性气体, 例如NO2、SO2和CO, 可来源于相同的燃烧过程.BC和CO一般来自于不完全燃烧, NO2能够作为交通排放的指示物, SO2能够作为燃煤排放的指示物[43].表 2列出了4个季节BC与NO2、CO、和SO2的相关系数, 可以看出, BC和NO2的相关系数在4个季节都较高(0.75~0.81), 表明交通排放对成都BC的贡献在4个季节都占有主导地位, 该结论与上述黑碳仪模型得到的结果具有一致性.BC和SO2的相关系数存在较大的季节变化, 表明燃煤排放对BC的贡献存在较明显的季节变化, 呈现出夏季最低, 冬季最高的变化, 说明燃煤排放来源夏季较弱, 冬季较强, 这也与上述黑碳仪器模型所得到的固体燃料燃烧排放对BC的贡献在冬季升高的结果较为一致.表 2中还可以发现, BC在夏季与CO的相关性较差, 主要是由于夏季较多的降水对BC和CO不同的清除效率, 造成夏季BC与CO相关系数的低值.
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表 2 BC浓度与污染性气体浓度的相关系数1) Table 2 Correlation coefficient of BC and tracer gas |
图 7为P值的日变化, 可以发现, P值日变化趋势呈现出双峰特征, 即早晚高, 午间低, 早晚高峰由于交通排放贡献增加, 导致P值的峰值.不同季节峰值出现的时间在夏季最早, 冬季最晚.P值日变化与BC浓度日变化特征稍有差异, 晚高峰后P值稍有回落, 但BC日变化显示该时段BC浓度值在低边界层内继续升高, 说明夜间煤炭或生物质等固体燃料燃烧排放有所增加.
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箱线图触须底部和顶部、箱体底部和顶部及箱体中间横线分别为10%和90%分位数、25%和75%分位数及中值, 圆点为平均值 图 7 不同季节P值的日变化 Fig. 7 Diurnal variations of P values in different seasons |
气团可携带包括BC在内的大量污染物, 为了追踪不同季节成都地区BC的可能源地, 本文首先利用Hysplit-4模式对观测期间影响成都的气团进行后向轨迹模拟, 并对轨迹进行聚类分型.模式采用美国气象环境预报中心全球数据同化系统(NCEP, GDAS)分辨率为1°×1°的气象场资料, 轨迹终点设定在成都信息工程大学城市气象综合观测站(30°35′N, 103°59′E), 模式高度为地面以上500 m(500 m AGL).选取数据完整的1、3、6和10月每日24个时次进行了72 h后向轨迹模拟, 根据组内各轨迹差异较小, 组外差异较大的原则[29], 将各月模拟得到的轨迹进行分型, 结果如图 8所示, 分别代表冬季、春季、夏季和秋季, 其中轨迹两个标记点间的距离代表了该气团的传输速度, 距离越长, 传播速度越快.
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图 8 不同季节气团72 h后向轨迹聚类分型 Fig. 8 Cluster analyses of 72 h backward trajectories in different seasons |
图 8显示, 4个季节影响成都的主要气团均源自于四川东部, 占比达到65%~79%, 该气团传输距离较短, 扩散高度相对较低, 属于局地类气团.由图 1可知, 川渝城市群主要集中于四川东部, 污染严重, 该气团以较缓慢的速度经过此区域, 将携带大量污染物及老化的BC到达成都, 造成成都地区BC的堆积.此外, 各季节其他气团来源存在着较大差异, 冬季气团2(15%)和气团3(12%)的气流轨迹均从西边传输而来, 占比较小, 移动速度快, 为远距离输送, 扩散高度在2 000 m以上, 此类气团属于清洁气团；春季气团2(11%)源于甘肃途经甘肃南部抵达成都, 扩散高度可达2 500 m, 气团3(10%)源于河南途经湖北、重庆从四川东北部上空抵达成都, 扩散高度低于1 500 m, 两气团均从成都北部进入, 并造成影响, 属于区域输送；夏季气团2(16%)源于青海中部从四川西北部上空抵达成都, 气团3(11%)源于陕西南部从四川东北部上空抵达成都, 两者的扩散高度均超过2 000 m, 同样属于区域性输送气团.此外, 夏季还存在来自南方, 经广西, 贵州抵达成都的气团4, 但占比较小(8%)；秋季气团2(7%)轨迹与春季气团2轨迹来向接近, 但传输距离相对较远, 气团3(14%)来自西部青藏高原, 经高原后迅速下沉影响成都, 该气团属于清洁气团.因此总结可以发现, 局地污染对成都BC浓度贡献具有重要作用, 在影响成都的各气团中, 仅夏季存在南方气团输送的影响, 且夏季局地气团影响的占比在4个季节最低, 这也成为成都夏季BC浓度较低的原因之一.此外, 成都各季节BC除了主要受到局地气团传输的影响, 来自北方偏北、偏西或偏东方向的气团输送也对成都BC有一定影响.
2.3.2 潜在源贡献分析和浓度权重轨迹分析为了更清楚地说明BC源地, 本文在后向轨迹分型的基础上, 使用PSCF对研究期间1、3、6和10月的BC的潜在源区进行分析, 以代表各季节, 给出成都地区BC的潜在源区.模型中设定各月份BC的平均浓度(7.41、5.66、3.21和4.09 μg·m-3)为阈值.图 9显示了观测期间成都地区各季节BC潜在源贡献区域的计算结果, 同一时期内的火点也呈现在图 9中.可以看出, 各季节BC的潜在源区分布主要集中在成都周边以东至重庆局地区域, 对应川渝城市群, 该区域火点分布也相对较为密集, 这一结果与影响成都的主要气团来源方向一致.总体上, 冬季源区的分布范围相对其他季节较小, 且较为集中, 春季、夏季和秋季源区分布较分散.具体来看, 冬季在靠近四川东南部等地区, 存在一个PSCF高值带, 重庆西部、陕西和甘肃南部也存在BC可能源区, 此外成都以西至四川西北部分地区也存在可能源区, 但该源区对应火点较少, 结合轨迹分型结果来看, 主要是由于冬季存在较大比例(27%)从西边远距离输送的气团, 因此在潜在源区计算中, 该区域所占权重较大, 导致PSCF值较高；春季BC的潜在源区主要分布在四川中部偏西和东南部局地和重庆地区, 甘肃南部以及陕西南部等地区也存在分散的源区, 各源区内火点较为明显, 其分布与后向轨迹分型中的主要气团方向较为一致；夏季BC的高潜在源区主要集中在四川东部, 重庆和湖北交界处的小部分区域, 甘肃南部也存在BC源区, 与其他季节不同的是, 广西, 贵州等地也有源区分布, 该区域分布于夏季影响成都的南方气团有关；秋季BC的高潜在源区主要分布在四川东南部成都周边区域, 陕西南部、重庆南部和贵州北部等小部分区域, 此外, 四川、青海、甘肃三省交界处存在一个东西走向的BC高值带.BC潜在源区的季节变化, 不仅与各季节影响成都的主要气团来源有关, 也与各季节排放源分布(火点分布)的差异有关.
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图 9 不同季节BC的潜在源贡献分析(PSCF)分析 Fig. 9 PSCF analyses of BC in different seasons |
图 10为对应各月成都地区BC浓度权重轨迹分析(CWT)结果, 以反映不同源区对成都BC浓度的贡献大小.可以看出, CWT结果分布范围与PSCF大致相同.各季节CWT高值区与火点分布基本一致.冬季CWT高值区主要集中分布在四川中西部、东南部以及重庆南部等地区, 陕西南部和甘肃南部潜在源区对BC的贡献超过9 μg·m-3.春季CWT高值区较为分散, 且各源区的贡献值较冬季低, 说明成都地区春季的BC浓度是各区域贡献并累积的结果.此外, 就各源区的贡献来看, 四川东南部、四川东部和重庆西部区域贡献大约在5~9 μg·m-3.夏季CWT整体较小, BC源区贡献的最大值不超过5 μg·m-3, 较大值集中分布在四川东部和甘肃陕西交界地区.秋季的CWT分布分散, 与其他3个季节不同的是, 秋季CWT的高值区分布在四川、青海和甘肃三省交界等小范围地区, 同时四川东南部和贵州小范围区域内也存在CWT较大值(5~7 μg·m-3).因此, 综合上述PSCF和CWT的结果可知, 成都BC排放源区以及高贡献源区主要集中分布在成都周边以东地区, 这与后向轨迹分析结果一致.
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图 10 不同季节BC的浓度权重轨迹分析(CWT)分析 Fig. 10 CWT analyses of BC in different seasons |
运用同样的方法, 本文对成都四季P值做了潜在源分析(PSCF).需要说明的是, P值是交通排放BC占总BC的比例.因此, PSCF高值区代表交通源排放的源区, 低值区代表燃煤和生物质燃烧排放的源区, 结果如图 11所示.可以看出, 尽管源区内火点分布较为密集, 但成都地区4个季节BC都主要还是由液体燃料燃烧排放所贡献, 即主要受到交通排放源的影响, 这主要是由于川渝城市群的影响.结合4个季节P值源区, 可以发现, 成都以东区域的液体燃料燃烧排放对各季节BC起到主要贡献作用.在源区外侧边缘, 固体燃料燃烧排放BC的贡献才稍有增加.
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图 11 不同季节P值的PSCF分析 Fig. 11 PSCF analyses of P values in different seasons |
(1) 观测期间BC的小时浓度变化范围为0.18~40.51 μg·m-3, 年平均浓度为5.2 μg·m-3(标准差为4.67 μg·m-3).BC的季节平均值由高到低依次为：冬季[(8.18±4.84) μg·m-3]>春季[(5.11±2.78) μg·m-3]>秋季[(3.91±2.25) μg·m-3]>夏季[(3.28±1.39) μg·m-3].春季、夏季和秋季的BC浓度在高值(>9 μg·m-3)区域内占比很少, 冬季的占比高达42%.BC的月平均浓度在12月达到峰值, 为11.11 μg·m-3, 7月份为谷值, 为2.30 μg·m-3.
(2) 四季BC日变化均呈现出早晚峰值, 午间和夜间低值的结构.BC浓度各季节的日变化存在一定的差异, 春季、夏季和秋季早间峰值出现在06:00~09:00时段内, 而冬季则是在9:00左右出现峰值, 这与冬季人为活动较晚有关. 14:00~17:00时间段BC浓度较低, 这与该时段内车辆数量显著减少, 大气边界层高度抬升, 风速提升, BC的输送和扩散稀释能力增强有关. 18:00~次日00:00时段内BC浓度缓慢上升, 并在00:00~05:00时间段内呈现出相对稳定, 略有下降的状态, 这主要与夜间边界层的下降和下班交通高峰有关.此外, 夜间至凌晨, 人为活动减少, BC的沉降导致其浓度稍有降低.
(3) 各季节液体燃料贡献(主要为交通排放)(P值)由高到低依次为：夏季(0.82)>春季(0.78)=秋季(0.78)>冬季(0.69).液体燃料来源对BC的贡献在所有季节都占主导地位.冬季固体燃料燃烧排放(燃煤和生物质燃烧)的贡献较其他季节有所增加.P值的日变化呈现出双峰特征, 即早晚高, 午间低.不同季节峰值出现的时间在夏季最早, 冬季最晚.P值日变化与BC浓度日变化特征的差异主要表现在晚高峰后P值稍有回落而BC浓度继续升高, 这与夜间煤炭或生物质等固体燃料燃烧增加有关.
(4) 后向轨迹结果表明, 成都四季BC除了主要受局地气团传输的影响外, 北方偏北、偏西或偏东的气团输送对成都BC也有一定的贡献.潜在源贡献分析(PSCF)及浓度权重轨迹分析(CWT)表明, 成都各季节主要源区为成都周边及以东至重庆局地区域(川渝城市群), 该区域对成都BC浓度的贡献值较高, 且主要为液体燃料燃烧贡献区.此外, 陕西南部和甘肃南部也存在BC的潜在源区.受气团来源和排放源分布的影响, 不同季节的源区分布稍有差异, 夏季在广西, 贵州等地存在源区分布, 但贡献值较小.
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