2020, Vol. 41
2. 上海大学环境与化学工程学院, 上海 200444;
3. 蚌埠市生态环境局, 蚌埠 233040;
4. 蚌埠市环境监测站, 蚌埠 233040;
5. 蚌埠市环境监察支队, 蚌埠 233040
, LI Qing2 , XU Jian2 , LI Liang3 , GE Chao-jun4 , HUANG Ling2 , SUN Deng-hong5 , LIU Zi-yi2 , ZHANG Kun2 , ZHOU Guo-zhu4 , WANG Yang-jun2 , HU Zi-mei4 , SONG Yan-xi1
, CHEN Yong-hang1 , LI Li2
2. School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China;
3. Bengbu Municipal Bureau of Ecology and Environment, Bengbu 233040, China;
4. Bengbu Environmental Monitoring Station, Bengbu 233040, China;
5. Bengbu Environmental Monitoring Team, Bengbu 233040, China
近年来, 随着我国经济社会的高速发展, 空气污染问题日益突显, 区域性大气污染频发.由于燃煤、工业和机动车等污染源密集排放以及不利天气条件影响, 我国东部地区时常出现持续时间长、影响范围广的重污染天气, 京津冀和长三角等重点城市群地区尤其严重[1~6].大气细颗粒物(PM2.5)是导致灰霾天气的主要污染物, 其在大气中滞留时间长, 降低能见度、危害人体健康[7~10].已有诸多学者对形成区域大气重污染的气象条件作了大量研究[11, 12], 表明在区域污染源排放相对稳定的情况下, 污染物浓度的高低主要取决于大气的扩散能力, 与地面天气形势尤其密切.区域气象条件的变化直接影响污染物累积以及重污染天气的形成、发展和消散[13, 14].江琪等[15]的研究发现, 低温高湿环境和静稳天气条件可加剧灰霾污染的生成, 且PM2.5对相对湿度和风速的响应较快.徐冉等[16]对北京地区2016~2017年多个重污染过程的研究发现, 地面弱气压、高湿度、低风速和较低的混合层高度以及不同强度的逆温层结构是北京地区秋冬季节重污染的主要气象特征, 污染累积阶段本地源排放居多.程念亮等[17]对北京及周边省市PM2.5进行空间分布的插值和层次聚类分析发现, 污染高区由南部(河南北部以及河北南部)逐渐向北蔓延.李莉等[18]利用后向轨迹结合潜在源贡献分析模型对2013年冬季不同源区对上海污染的潜在贡献进行分析, 明确了不同污染过程中区域对上海的贡献.
上述研究对深化认识秋冬季区域大气污染传输等科学问题提供了重要参考.大量研究表明[19~23], 秋冬季长三角区域性污染时常发生, 且许多城市空气污染达到重度以上.其中, 长三角北部地区城市, 既有区域内污染的交互影响, 又有受到京津冀鲁豫等长三角以北城市群的跨区域传输影响, 污染特征较为复杂.蚌埠市作为长三角北部区域代表性城市, 冬季大气污染频发, 在区域性大气污染过程的影响中具有代表性.本文选取2019年1月发生的两次区域性污染过程, 利用空气质量指数和常规污染物浓度等数据结合气象条件、层次聚类分析、后向轨迹和潜在源贡献函数等进行了深入分析, 同时对蚌埠地区PM2.5污染特征及来源做了进一步地研究.理论上, 空气污染物的来源可由污染源的排放和气象条件的影响这两个因子确定, 但不同方向的气流途经的区域污染源强度不同, 携带的污染物浓度也会有较大差异[24], 因此, 综合使用潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)[25, 26]能更好地确定污染物的潜在源区以及半定量污染物的来源[27], 更加深入地判别区域性大气污染对长三角北部城市的影响.
1 材料与方法 1.1 数据来源大气污染物浓度数据(包括PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2)来自生态环境部官方发布的实时数据(http://106.37.208.233:20035/).气象数据来源于中国国家气象中心(http://data.cma.cn/)及蚌埠市环境监测站点常规地面观测数据, 包括天气形势图、温度、相对湿度、气压、能见度、风向和风速等.潜在源贡献分析采用全球资料同化系统(GDAS)提供的分辨率为1°×1°的再分析资料.
1.2 研究方法 1.2.1 层次聚类分析系统层次聚类法在解决实际问题时, 将每个分类对象称为样品, 并根据对象的性质和分类目的选定若干指标(特征变量), 测出每个样品所有的指标值.将得到的结果列成一个数据矩阵, 这个矩阵就是聚类分析的出发点[28], 即公式(1).
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(1) |
式中, n为样品数, m为特征变量数, 则i第个样品的观测值为：(xi1, xi2, …, xim)T, i=1, 2, …, n.
使用聚类水平算法对原始数据矩阵进行运算, 得到其聚类水平矩阵, 最后再以聚类水平矩阵作为聚类的依据.在计算得到聚类水平矩阵后, 就可以对样本进行聚类分析.子集与子集之间的差异的衡量有很多种方法, 其中离差平方和法是最常用的方法.
聚类结果的解释性方差可以用来衡量聚类效果的好坏, 它定义为子集内的方差比上总体样本的方差.通过要求解释性方差小于某一阈值来确定聚类的子集数.方差由公式(2)和(3)定义：
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(2) |
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(3) |
式中, xi是每小时的平均浓度, Xh是子集内的浓度平均值, X是所有样本的浓度平均值, N是样本的总数, Nh是每个子集内的样本总数.
最优子集数(k)可由平均轮廓法和肘方法两种方法确定.平均轮廓系数法是用来评估聚类质量的方法, 高的轮廓系数指标意味着好的聚类效果, 聚类的最佳数量k, 是在k的可能值范围内使平均轮廓系数最大的数量.肘方法将k从1计算到指定子集数(此处根据经验值, 取10).对于每个k, 分别计算群内的平方总和(WSS), 根据聚类数k绘制WSS曲线, 曲线中的拐点位置就是最适合的子集数指标.
1.2.2 后向轨迹模型后向轨迹模型即混合型单粒子拉格朗日综合轨迹(hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory model, HYSPLIT)模型(http:/www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html), 由美国国家海洋局与大气管理局(NOAA)和澳大利亚气象局联合开发.该模型是拉格朗日和欧拉混合扩散模式, 可对大气气流方向进行识别, 进而进行轨迹模拟[29].本文利用后向轨迹模型对长三角区域污染中的典型城市蚌埠(32.929 25°N, 117.356 8°E)进行污染过程时间段内500 m高度的48 h气团后向轨迹模拟, 探究大气污染期间的气团来源.
1.2.3 PM2.5潜在源分析潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)是一种基于气流轨迹识别计算大气污染来源区域的方法[30~33], 该方法可根据网格颜色一定程度上反映源区域对受体点污染程度的贡献大小.利用经过网格ij的污染轨迹数(mij)与在此网格的所有轨迹数(nij)的占比确定PSCF大小, 计算公式如下：
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(4) |
由于PSCF的误差会随网格与受体间的距离不同而变化[34], 为降低网格的不确定性, 引入权重函数Wij, 权重函数的确定参考文献[35~37]的研究成果.引入Wij后的潜在源贡献因子函数(WPSCF)定义为：
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(5) |
PSCF在一定程度上可以反映网格对受点污染程度的贡献大小, 然而无法区分相同PSCF值的网格对受点污染物浓度贡献大小.为了弥补不足, 本文在PSCF的基础上引入了浓度权重轨迹分析(concentration weighted trajectory, CWT), 用CWT方法[38]计算轨迹的权重浓度, 以表征不同轨迹的污染程度.PSCF及CWT的网格均为0.2°×0.2°, CWT计算公式如下:
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(6) |
式中, L是轨迹; CL是轨迹L经过网格(i, j)时对应的要素浓度; τijL是轨迹L在网格停留时间.值越大, 说明网格(i, j)区域对受体区域的污染物的潜在贡献能力越大.
2 结果与讨论 2.1 区域污染过程 2.1.1 层次聚类本文选取了2018年10月至2019年1月期间长三角地区13次区域性大气污染过程(污染时长总计1 498 h), 并对其首要污染物PM2.5小时浓度均值进行了区域间的层次聚类.由平均轮阔系数法得到子集数(k)为4时, 聚类的结果最合理(如图 1).区域聚类结果如图 2所示, 4类子集依次为：①长三角南部城市, 包括浙江省全部区域以及安徽省黄山市；②长三角北部城市, 包括安徽省北部四城市以及江苏省徐州市；③长三角中西部城市, 主要为安徽省部分城市；④长三角中东部城市, 包括上海市, 安徽省滁州市、马鞍山市以及江苏省大部分城市.每类子集中城市在所有大气污染过程的PM2.5均值分别为46.9、112.7、76.6和87.6 μg·m-3.可见, 长三角北部城市污染最为严重, 南部城市处于污染区域边缘, 污染物浓度最低.
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图 1 平均轮廓系数法子集(k)分布 Fig. 1 Number of clusters (k) of the average contour coefficient |
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图 2 层次聚类结果 Fig. 2 Hierarchical clustering result |
秋冬季是长三角区域性大气污染频发时段, 受温度、湿度及风速风向等气象条件和污染源变化特征的影响, 每次污染过程的发生、累积、扩散、消除也存在差异.为了解不同大气污染过程的差异性, 选取了2019年1月两次区域污染过程作为主要研究对象.根据两次污染过程中的气象条件、污染的形成及扩散等特征对其归类如下.
EP1(Episode 1)：跨区域传输过程, 2019-01-01~2019-01-08；EP2(Episode 2)：区域内累积污染过程, 2019-01-11~2019-01-15.
对EP1和EP2两次污染过程分别进行层次聚类, 利用肘方法选择k=4为两次污染过程的区域聚类的子集数, 如图 3所示.聚类结果城市分布如图 4所示.
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图 3 肘方法子集(k)分布 Fig. 3 Number of clusters (k) of the elbow method |
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图 4 污染过程层次聚类空间分布 Fig. 4 Map of pollution process hierarchical clustering results |
EP1中, 子集1包含安徽北部城市和江苏的徐州市；子集2包含安徽中部, 江苏北部和中部城市；子集3包含安徽东南部、江苏东南部、上海及浙江东部等城市；子集4包含安徽的黄山市和浙江的南部城市及舟山.
EP2中, 子集1在EP1结果基础上增加了安徽中部和江苏北部等城市, 子集2包含城市范围则有所缩小, 子集3主要包括上海市及江苏东南部几个城市, EP2影响范围较为集中, 浙江全部地区及安徽黄山市受此次污染影响小, 为子集4.
根据2019年1月1~16日空气质量指数(air quality index, AQI)空间分布(图 5)可知, EP1持续时间较长, 并且经历了1月的6、7日部分区域污染消散的过程以及8日污染的反弹和9日的污染过程完全结束.EP1中长三角北部地区污染最为严重, 苏北和皖北地区达到中度污染, 其中皖北几个城市甚至达到重度及其以上污染.
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图 5 污染期间AQI等级空间分布 Fig. 5 Map of AQI level during the pollution period |
EP2持续时间较EP1短, 然而影响范围更广, 随着时间的变化, 污染从苏北、皖北一直蔓延至整个江苏、安徽和上海地区, 浙江北部也受到小范围影响.EP2更多的是区域内污染物积累的贡献.
根据AQI日均变化及聚类结果可以看出, 两次污染过程都是子集1~4污染强度由北向南依次减弱, 即子集1为污染最为严重区域, 子集4为清洁区.EP1中, 子集1~4污染强度递减规律更为明显, 受北方污染气团影响, 污染侵入的更加深入, 影响范围大；EP2则主要为区域内交互污染, 污染严重区域东西向延伸, 污染较为集中, 且污染较轻及清洁区域范围大于EP1过程.聚类结果与污染过程及污染强度范围相符合.
2.1.2 天气形势图 6和图 7分别为2019年1月的7~9日(EP1)及13~15日(EP2)每天08:00(UTC时间00:00)的气压场和地面风场图, 结合地面天气形势和风场可对污染传输进行定性分析.
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图 6 EP1天气形势 Fig. 6 Surface pressure field and wind field during pollution EP1 |
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图 7 EP2天气形势 Fig. 7 Surface pressure field and wind field during pollution EP2 |
气象条件与天气形势的演变对大气污染尤其是重污染过程的产生与变化具有直接影响[39~41].EP1中, 1月7~9日, 高压中心由蒙古国向我国内蒙古地区及京津冀地区推进, 且伴随着新高压中心的产生, 1月7~8日长三角地区气压梯度不明显, 高压中心向南推进.由地面风场图可得知, 长三角地区存在弱东北风和北风, 8日出现静稳天气, 风量减少, 天气形势不利于污染物的扩散. 1月8~9日高压中心南下, 京津冀地区位于新产生的高压中心前部, 长三角气压梯度变化大, 气象条件对污染物扩散有利, 长三角受到东北强风影响, 污染物被驱散, 本次污染过程结束.
EP2中, 1月13日, 长三角地区处于静稳天气状态下, 高压中心位于京津冀以北地区, 气压梯度不明显, 且大部分地区基本无风, 气象条件不利于污染物扩散. 1月14日气象扩散条件进一步变差, 京津冀地区位于新出现的低压槽控制区域, 长三角地区相邻等压线之间距离扩大, 整个区域以静风为主, 部分地区有微弱东风, 静稳等不利气象条件使污染物进一步累积. 1月15日天气条件转好, 低压槽消失, 受高压中心影响, 京津冀及长三角地区等压线分布密集, 气压梯度较大, 地面风力增强, 长三角地区受北方强风影响.由于1月13~14日长三角地区及京津冀地区一直处于静稳天气状态, 导致污染物不断累积, 15日受北方强风影响, 长三角地区污染物浓度迅速上升再快速消散, EP2污染过程结束.
2.2 污染物浓度变化特征秋冬季由于我国北方及中部地区存在燃煤供暖和生物质燃烧活动, 污染物排放量骤增[42].同时冬季高湿静稳等不利气象因素也大大提高了重污染发生的可能性, 导致区域性污染过程频率远高于其他季节[16].受季风气候影响, 我国东部地区冬季主要以偏北风为主, 长三角城市除本地污染物累积, 还受北方污染气团传输的影响.并且, 冬季污染物“缓慢积累快速消散”的特点较为突出, 污染物浓度通常呈多个非对称的“锯齿状”结构变化[43].
2019年1月1~16日期间长三角地区发生的两次污染过程中各污染物平均浓度如表 1所示.本研究时间段内代表性城市PM2.5小时浓度变化如图 8所示.两次污染过程中聚类区域PM2.5均值浓度比较, 长三角北部地区城市污染明显较重, 两次污染过程聚类子集1区域PM2.5浓度均值分别达到(131.7±53.2) μg·m-3和(115.4±54.2) μg·m-3, 中部地区污染较轻, 南部城市受污染影响小, 为清洁区.PM10浓度(μg·m-3)和CO浓度(mg·m-3)变化与PM2.5呈现一致性的变化趋势, 污染严重地区分别达到166.3±60.7、157.1±66.4和1.3±0.4、1.3±0.5.
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表 1 2019年1月1~16日污染期间长三角地区各污染物浓度 Table 1 Pollutant concentrations in the YRD region from January 1 to 16, 2019 |
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图 8 长三角典型城市PM2.5浓度时间序列(2019年) Fig. 8 Time series of PM2.5 concentration in typical cities in the YRD(2019) |
由于两次污染过程类型不同, NO2浓度变化在两次污染过程也不同.EP1受北方传输影响大, 子集1中NO2浓度最高, 而子集3中包含城市的NO2浓度大于子集2和子集4中NO2浓度, 主要是因为NO2浓度受机动车排放等本地一次来源影响大[44, 45], 子集3中包含了上海、杭州等省会城市, 机动车排放大于其他地区.EP2偏向于区域污染累积型, NO2的区域性排放特征更为明显, 子集3所含城市的NO2平均浓度在4个子集中最大.SO2浓度受污染类型的影响较大, 污染过程1中各子集SO2浓度均值皆大于污染过程2各子集, 主要因为污染过程1更偏向于区外传输型, 受北方燃煤所排放的SO2气团传输影响较大, 因此, 污染过程1污染严重区域SO2浓度为污染过程2对应聚类结果子集所含区域的1.7倍.
此外, 通过计算不同污染过程时间段内大气颗粒物中细颗粒物(PM2.5)的比重可进一步判别污染所属类型.有研究发现[46], 当PM2.5在PM10中的比重大于0.6时, 重污染的发生主要是由人为原因产生的细颗粒物起主导作用.经计算统计, 两次污染过程各个区域及代表性城市PM2.5与PM10的比值在0.7~0.9范围内波动, 总体均值达到0.7以上, 污染类型已逐渐转型为细颗粒物污染, 需要加强人为源排放的控制.
综上, EP1为跨区域传输型, EP2为区域内(累积)交互影响型.研究期间内, 每个污染过程PM2.5小时质量浓度呈小振幅持续上升, 大部分浓度上升峰值增长速率[47]处于3.9~14.6 μg·(m3·h)-1不等, 且污染严重区域PM2.5浓度均值及两次污染过程PM2.5浓度峰值均表现为EP1>EP2, 即长三角区域交互型污染过程污染强度小于跨区域传输型污染.另外, EP2污染结束前, 受污染类型及天气条件影响, 颗粒物出现一次陡增型变化, 相应的速率也表现出一致性增大, 特别是受污染严重的子集1区域城市最为显著, 其PM2.5质量浓度达到峰值的增长速率高达15.5~32.0 μg·(m3·h)-1, 明显高于其他时间段内的增长率, 此特征与王占山等[48]得出的结论相符合, 即污染水平越重PM2.5浓度跃升幅度越大.
2.3 典型城市污染过程分析 2.3.1 长三角北部城市近地面气象条件分析稳定的天气形势对于污染物的累积、转化和二次污染生成、消散等具有多方面影响[49].长三角北部地区PM2.5浓度累积缓慢上升导致的污染通常伴随较高的相对湿度和偏东的弱风.本研究时期内蚌埠5项污染物浓度及气象条件时间序列如图 9所示.EP1和EP2两次污染过程的污染累积阶段, 多次出现静小风(< 1.5 m·s-1)天气, 且受偏东风的影响, 污染过程出现; 偏北的强风则会导致PM2.5浓度的下降.气压场在污染累积阶段则会有相对稳定的趋势, 直到污染物浓度累积到最大值, 这与其他课题组研究结果相一致[50~52].整个研究时段内气温总体偏低, 最高温度不到6℃, 清洁时段气温会有相对地升高, 这可能是因为高浓度的气溶胶会对太阳光产生散射和吸收, 使到达地面的太阳辐射减少, 进而引起地表温度下降[53].整个研究时期内相对湿度较大, 平均相对湿度为58.8%, 且较多时段达到95%以上, 促进颗粒物的吸湿增长, 消光性增强, 且促进部分气态前体物向二次污染转化.有研究表明, NO2在高湿环境下的转化速率是干燥条件下的6倍, 加快硝酸盐的二次生成[54].另外, 随着相对湿度的增大能见度降低, 可能由于颗粒物中二次无机盐离子的不断吸湿增长加上水汽的消光作用导致大气能见度降低[55].
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图 9 长三角北部城市(蚌埠)各污染物浓度及气象参数时序(2019年) Fig. 9 Pollutant concentration and meteorological parameters in Bengbu(2019) |
根据蚌埠市PM2.5小时浓度将EP1污染过程分为3个阶段, 由图 10 (a)~10(c)可见, 1月1~5日为污染发生和颗粒物开始累积阶段, 该阶段气团主要来源于山西、河北和山东等地, 轨迹由北逐渐向南移动.长三角北部蚌埠、淮安和连云港等城市PM2.5浓度达到本阶段峰值的浓度(μg·m-3)及其增长速率[μg·(m3·h)-1]分别为：蚌埠(213.0, 5.9)、淮安(210.6, 4.5)和连云港(198.5, 8.6).
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(a)~(c)污染发生-累积阶段; (d)污染波动阶段; (e)污染物再次累积阶段 图 10 EP1气团来源及其途径城市的PM2.5浓度 Fig. 10 Air mass source and route city PM2.5 concentration during pollution EP1 |
图 10(d)为EP1过程污染的波动阶段, 发生于内蒙古的冷气团, 经秦皇岛、大连和威海等城市, 经过江苏东部海域到达长三角北部城市上空, 由于此阶段为洁净气团, 使长三角北部地区各市PM2.5浓度皆有所下降, 明显小于污染累积阶段, 污染得到部分缓解.由图 10(e)可见, 长三角北部城市PM2.5浓度再次累积, 期间气团主要来自甘肃、山西、河南等西部地区, 长三角再次受到污染的跨区域传输, 甚至在以宿迁终点的轨迹中商丘作为气团的发源地, PM2.5浓度达到了250.0 μg·m-3以上, 且此时段内长三角内部也发生气流交汇, 污染物再次积累, 达到EP1污染过程的最大值, 部分城市达到的PM2.5浓度(μg·m-3)最大值及其增长速率[μg·(m3·h)-1]分别为蚌埠(243.7, 8.8)、宿迁(221.7, 7.3)和徐州(285.7, 10.8).由图 11可知, 1月8日受蒙古和西伯利亚强冷气团南下影响, 长三角地区污染物开始消散, 北部宿迁、蚌埠和徐州等城市空气质量于1月8日夜间到9日白天回到优良等级.总体来看, EP1过程主要受北方河北、山东等地来的气团携带的污染物的影响, 属于污染物跨区域传输型污染, 侵入长三角区域叠加长三角污染累积造成.
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图 11 EP1污染清除阶段气团轨迹 Fig. 11 Air mass source in the pollution removal stage during pollution EP1 |
图 12和图 13为EP2污染期间气团来源、途经城市和相应时刻的受体城市PM2.5浓度.由图 12(a)~12(c)可见, EP2污染的发生及污染物的累积过程为1月11~13日, 主要受长三角区域内部交互气团及西方气团影响, 本地及附近地区污染物累积占主要PM2.5污染贡献, 期间长三角北部受体点城市PM2.5达到的峰值分别为：淮安164.8 μg·m-3、宿迁158.0 μg·m-3和蚌埠145.5 μg·m-3, 区域内部污染物累积到达峰值小于EP1域外传输导致PM2.5浓度累积到达的峰值.
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(a)~(c)污染发生-累积阶段; (d)污染波动阶段; (e)污染物再次累积阶段; (f)污染清除阶段 图 12 EP2气团来源及途径城市 Fig. 12 Air mass source and route city during pollution EP2 |
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(a)~(c)污染发生-累积阶段; (d)污染波动阶段; (e)污染物再次累积阶段; (f)污染清除阶段 图 13 EP2受体城市PM2.5浓度变化 Fig. 13 Receptor cities of PM2.5 concentration during pollution EP2 |
由图 12(c)和12(d)可知, 1月13日夜间到14日上午, 气团由区域内部交互来源逐渐转为由北方的来源, 污染物累积出现波动, PM2.5浓度出现一段时间的下降, 紧接着污染物再一次累积, 其中宿迁于本次积累阶段达到此次污染过程的PM2.5浓度最大值225.3 μg·m-3; 由图 12(e)可见, 1月15日凌晨污染物浓度下降而后上升, 受北方来的气团的传输作用, 部分城市达到本次污染的PM2.5浓度最大值, 其PM2.5浓度(μg·m-3)最大值及其增长速率[μg·(m3·h)-1]分别为蚌埠(241.5, 28.4)和淮安(255.0, 20.8);由图 12(f)可知, 受西伯利亚和蒙古地区强冷气团南下的影响, 污染物逐渐开始清除, EP2污染过程结束.
综上, EP2污染发生及污染物累积都是在区域内交互气团及同纬度气团的作用下进行的, 属于区域内部污染物累积型污染过程, 其达到的污染浓度峰值小于跨区域传输而导致的污染, 污染结束前受到域外传输污染的影响, 使污染进一步加重, 最后在北方来的强冷空气的作用下污染得以消除.
为进一步探讨两次污染过程中长三角北部城市污染的来源特征, 利用PSCF和CWT对EP1和EP2两次过程的PM2.5进行定性和定量分析[56], 在PSCF中, PM2.5的阈值设为75.图 14和图 15分别给出了潜在源贡献因子分析和浓度权重轨迹分析结果, 图 14中网格颜色越深代表污染轨迹占比越高, 图 15中网格颜色越深表示潜在源区对长三角北部城市PM2.5浓度贡献越大.对比PSCF和CWT结果发现, 潜在源区域污染轨迹占比与PM2.5浓度贡献并没有呈现绝对的一致性.
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图 14 潜在源贡献因子分析(PSCF) Fig. 14 Distribution of potential source contribution function (PSCF) |
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图 15 潜在源浓度权重轨迹分析(CWT) Fig. 15 Distribution of potential source concentration-weighted trajectories (CWT) |
由图 14(a)可见, EP1污染过程中, 蚌埠地区的潜在影响源区主要包括3类：①本地潜在源区以受体城市市区县与相邻时接壤的区域为主, 分布在研究点位的东及东北方向, 其WPSCF在0.9以上；②区域潜在源位于受体城市蚌埠北部及东北部城市, 主要包括安徽省北部城市宿州, 江苏省北部城市徐州、宿迁、连云港和淮安, 以及山东省与江苏省相邻的部分区域, WPSCF在0.7以上；③远距离传输源, 主要包括山东省部分地区, 安徽省滁州市部分地区和江苏省中部淮安、扬州和盐城等部分区域, 其WPSCF在0.4以上.可以看出, EP1过程受污染类型及气流来源的影响, 潜在源区域主要分布在长三角北部受体城市的北方, 受区域间传输影响.
图 14(b)给出了EP2污染过程中蚌埠地区的潜在影响源区, 主要包括：①本地潜在源区域, 主要包括长三角北部受体城市蚌埠与滁州市相邻区域和蚌埠市区与五河县中间区域, WPSCF在0.9以上；②区域潜在源分为两个区域, 位于研究点位的东北和西边, 主要包括安徽省内的宿州、蚌埠、淮南、亳州和阜阳等城市部分地区, 其WPSCF在0.6以上；③区域潜在源位于蚌埠市东边江苏省宿迁和淮安等城市部分区域, 其WPSCF在0.3以上, EP2潜在源区域主要分布在与受体点位同纬度的相邻区域, 区域内部交互影响.
依据气团传输轨迹及污染物观测数据, 将EP1和EP2时期分别做浓度权重分析.由图 15(a) CWT结果可知, EP1过程受体城市PM2.5的潜在贡献包括山东省中部城市, 山东省沿渤海城市以及江苏省中部及沿海城市, 污染物由图 14(a)中污染轨迹密集区域传输到长三角北部受体城市, 此期间CL值较高, 由公式(6)计算得出的CWT值普遍处于80以上, 最高可达200以上, 表明区域传输实际浓度值较高.由图 15(b)可知, EP2过程中潜在贡献区为安徽省及江苏省的中部和北部城市, 受体城市PM2.5的浓度受区域内部邻近城市影响较大, 此期间CWT值处于60以上, 最高达160以上, 区域内部城市间相互影响较大.
总体来说, 长三角北部城市PM2.5来源在受区域传输影响的同时, 长三角区域内部排放也占有很大比例, 安徽省、江苏省贡献最大, 大气污染物排放量相对较高[57].
3 结论(1) 长三角秋冬季区域性大气污染主要受远距离传输和区域内部污染物累积影响, 污染类型为区域污染累积型与区外传输型并存.在研究的两次污染过程中, 长三角北部省市地区皆为受污染严重区域, PM2.5浓度均值分别为131.6 μg·m-3和115.4 μg·m-3, 中部省市次之, 南部浙江省受污染影响最小.
(2) 由典型的地区的污染过程分析可知, 地面弱气压、高湿度、低温、低风速和低能见度是冬季长三角大气污染过程中的主要气象特征.研究时间段内平均相对湿度为58.8%, 污染过程中多时段高达95%以上, 冬季低温高湿的气象条件更加加剧污染物的累积.
(3) PSCF和CWT定性和定量分析可知, 长三角北部城市PM2.5污染由本地及周边区县贡献最大, WPSCF大于0.9, 属典型的区域性污染, 长三角北部省市地区污染物排放量较大.EP1过程受体城市PM2.5的潜在贡献为山东省中部城市, CWT值高达200以上, 区域传输实际浓度值较高.EP2过程中潜在贡献区为长三角北部城市, 受邻近城市影响, 此期间CWT高达160以上, 区域内部城市间相互影响较大.因此, 秋冬季重污染过程中的跨区域大气污染联动, 对于缓解长三角北部区域污染程度尤为重要.
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