环境科学  2020, Vol. 41 Issue (3): 1167-1175   PDF    
引用本文
吴红璇, 史常青, 张艳, 赵廷宁, 胡平, 刘韵, 陈童. 乌海市煤矿区及周边春季降尘污染特征及来源分析[J]. 环境科学, 2020, 41(3): 1167-1175.
WU Hong-xuan, SHI Chang-qing, ZHANG Yan, ZHAO Ting-ning, HU Ping, LIU Yun, CHEN Tong. Characteristics and Source Apportionment of Dustfall Pollution in the Coal Mine Area and Surrounding Areas of Wuhai City in Spring[J]. Environmental Science, 2020, 41(3): 1167-1175.
乌海市煤矿区及周边春季降尘污染特征及来源分析
吴红璇, 史常青, 张艳, 赵廷宁, 胡平, 刘韵, 陈童     
北京林业大学水土保持学院, 北京 100083
收稿日期: 2019-07-04; 修订日期: 2019-10-20
基金项目: 国家重点研发计划项目(2017YFC0504400)
作者简介: 吴红璇(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为林业生态工程和大气环境污染, E-mail:whx_852456@126.com
通信作者: 史常青, E-mail:scqbj@126.com
摘要: 为探究乌海市煤矿区及周边区域春季降尘中重金属元素的含量水平、各功能区的污染特征以及污染物的来源情况，于2018年3~6月选取乌海市5个（露天矿区、矿外运煤专线、工业园区、商住混合区和沙区），共采集43个大气降尘样品，利用电感耦合等离子体光谱仪（ICP-OES）测定样品中Al、As、Ba、Be、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mg、Mn、Ni、Pb、Sb、Ti、V和Zn共18种元素的含量.结果表明，乌海市大气降尘中As、Cd、Cu、Pb、Cr、Ni、Sb和Zn共8种元素平均含量分别为408.78、1.97、27.40、38.93、45.97、25.41、2.71和277.76 mg·kg-1，均高于内蒙古土壤元素背景值.18个元素中仅5种元素在个别区间差异显著，且18种元素在5个功能区具有相似的富集特征，说明乌海市各功能区降尘重金属污染情况相似.降尘中As、Cd、Cr和Pb元素综合污染指数分别为3.332、2.622、1.369和0.523，是当地降尘的显著污染因子，其中As和Cd是首要污染因子.主成分法因子分析得出，乌海市大气降尘主要来源于工业排放、煤炭燃烧、交通尘和煤炭开采运输.因子分析-多元线性回归结果显示，煤炭是Cd污染的主要来源，其中煤炭开采和运输、工业排放分别占77.58%和22.42%；As来源复杂，18.99%来源于工业排放、15.87%来源于煤炭燃烧、6.79%来源于煤炭开采及运输和58.34%的来源未知.
关键词: 降尘      重金属      来源      污染特征      露天矿区     
Characteristics and Source Apportionment of Dustfall Pollution in the Coal Mine Area and Surrounding Areas of Wuhai City in Spring
WU Hong-xuan , SHI Chang-qing , ZHANG Yan , ZHAO Ting-ning , HU Ping , LIU Yun , CHEN Tong     
School of Soil and Water Conservation, Beijing Forestry University, Beijing 100083, China
Abstract: To study the concentration levels, pollution characteristics of each functional area, and sources of pollutants of the dust heavy metals Al, As, Ba, Be, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Li, Mg, Mn, Ni, Pb, Sb, Ti, V, and Zn in spring in Wuhai, 43 groups of dust samples were collected from different locations within the city from March to June 2018. The heavy metal mass concentration was then measured using an inductively coupled plasma optical emission spectrometer (ICP-OES). The results showed that:①The average contents of As, Cd, Cu, Pb, Cr, Ni, Sb, and Zn were 408.78, 1.97, 27.40, 38.93, 45.97, 25.41, 2.71, and 277.76 mg·kg-1, respectively, which were higher than the background values of the element soil. ②Only 5 of the 18 elements had significant differences in individual intervals, and the 18 elements had similar enrichment characteristics in 5 functional areas. This meant that the heavy metal pollution of dustfall in various functional areas of Wuhai was similar. ③As, Cd, Cr, and Pb elements were key pollution factors, and their comprehensive pollution indexes were 3.332, 2.622, 1.369, and 0.523, respectively, with As and Cd as primary factors. ④Through the analysis of pollution sources, it was found that in the Wuhai area the atmospheric dustfall was mainly caused by industrial emissions, coal burning, traffic dust, and coal mining and transportation. Factor analysis and multiple linear regression showed that coal was the main source of Cd pollution, with coal mining and transportation and industrial emissions accounting for 77.58% and 22.42%, respectively. The sources of As were complex, with 18.99% from industrial emissions, 15.87% from coal burning, and 6.79% from unknown sources.
Key words: dustfall      heavy metal      sources      pollution characteristics      opencast mine area     

大气降尘指可自然降落于地表的空气颗粒物, 是城市的主要污染因子之一[1, 2].自然条件下大气降尘主要来源于土壤, 在人为活动的干扰下, 大气降尘呈现多源性特征.其中, 人为来源主要包括交通排放、化学燃料的燃烧排放、工业矿业排放等[2~6].降尘不仅本身是污染物还是其他污染物的反应床和运载体, 其携带的重金属可通过物质循环过程影响陆地及水体生态系统[7].重金属在自然条件下很难被降解, 长期吸附于土壤、粉尘环境中, 在再悬浮机制或食物链累积作用下都将对人类健康构成潜在危害[8, 9].

近年来对大气降尘的研究多集中于城市街道降尘的重金属含量、空间分布、污染特征、来源识别、生态风险及健康风险评价等方面[3~5, 10, 11].然而当前针对矿区降尘重金属污染的研究较少, 更多的是探讨煤矿区降尘量的空间分布或土壤重金属污染[12~15].相关研究显示大气降尘和土壤中重金属含量呈正相关关系, 且农田土壤中25%~85%的重金属来源于大气降尘[16, 17].作为土壤重金属的来源之一, 煤矿区及周边区域的降尘污染特征和来源解析的研究有着重要意义.

乌海市是西北干旱区典型的煤炭开采城市, 地处乌兰布和沙漠、库布齐沙漠和毛乌素沙地的交汇处, 特殊的气候和地理条件导致该区域生态环境脆弱.随着城市化和工业化的快速发展, 产生了大量的污染物.在春季频繁的大风条件下, 乌海市常遭受沙尘暴的干扰, 空气质量呈下降的趋势.目前, 对乌海市降尘的污染特征及来源研究尚未见报道, 为弥补这些方面的不足, 本文着重从统计学的角度分析乌海市大气降尘元素浓度、富集程度在矿区及其周边典型功能区的差异性, 以此探究煤炭开采对周边区域的影响.同时采用综合污染指数法和因子分析-多元线性回归法筛选出重要污染元素并探明其来源及贡献率, 以便乌海市针对重点污染物展开大气环境治理.

1 材料与方法 1.1 样品采集方法

综合考虑乌海市各区域的主要功能、地形地貌、气候特征和道路交通等, 在乌海市设置露天矿区、矿外运煤专线、工业园区、商住混合区和沙区这5个采样区域共布设43个采样点(图 1).露天矿区位于千里山矿区, 区域内包括矿区入口、采矿坑、排土场和排矸场, 共布设9个采样点; 矿外运煤专线位于试验矿区西部, 线路上共布设7个采样点; 工业园区是位于试验矿区西北部小片聚集的工业园, 内设彩钢厂和汽车爆破场等, 共布设8个采样点; 商住混合区指乌海市海勃湾区凤凰岭及海北街道住宅与商用房混合建设区域, 域内共布设14个采样点; 沙区指分布在矿区北部裸露的沙地, 域内共布设5个采样点.

图 1 乌海市样品采样点示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in Wuhai

大气降尘的采集器为高30 cm和内径15 cm内壁光滑底部平整的有机玻璃缸.采样点均布设于电线杆上, 降尘采集口均距地表 2 m高.记录采样地点、缸号、采样时间及时长, 样品采集完成后密封带回实验室, 去除降尘缸内树叶和飞虫等杂质, 用蒸馏水冲洗干净降尘缸, 使用蒸发皿蒸干, 编号后密封保存.本次样品采集于2018年3月3日至6月1日, 采集时长为90 d, 共收集43个样品.

1.2 测定方法

元素含量测试前, 所有样品均使用玛瑙研钵充分研磨, 过0.15 mm筛孔; 准确称取25 mg样品粉末于消解罐中, 加入8 mL HNO3、2 mL HF、2 mL HCl和0.5 mL HClO4, 封盖, 静置后采用高压微波消解仪(Mars 6型, 美国CEM公司)进行消解、赶酸.待测样品冷却后, 用高纯水定容至25 mL.每38个样品设置2个全试剂空白对照, 以减小误差.降尘中Al、As、Ba、Be、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mg、Mn、Ni、Pb、Sb、Ti、V和Zn元素均采用电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-OES, 5100型, 美国Agilent公司)测定.

1.3 评价方法 1.3.1 重金属综合评价法

参考熊秋林等[2]对大气降尘综合污染状况的计算方法, 计算出乌海市的综合污染指数(integrated pollution index of the dust heavy metal, IPI.dhm), 其计算公式如下：

(1)

式中, PIi均为归一化系数, PI1表征降尘重金属含量与背景值比值的归一化系数, PI1＞0.15表示社会经济活动对降尘重金属影响显著; PI2表征降尘重金属单因子污染指数的归一化系数, 单因子污染标准参考GB 36600-2018中第二类用地的风险筛选值[18], PI2＞0.15表示降尘中各重金属对污染的贡献率显著; PI3表征降尘重金属地累积指数的归一化系数[19], PI3＞0.15表示降尘重金属的污染显著; PI4表征降尘重金属潜在风险指数的归一化指数[20], PI4＞0.15表示重金属的潜在生态危害显著.当重金属的IPI.dhm＞0.5, 则该元素为降尘中显著污染因子.

1.3.2 富集因子法

富集因子(enrichment factor, EF)在大气降尘这一研究领域不仅可判断大气降尘中元素富集的程度, 还可定性判别和评价元素的初步来源及其贡献, 其计算公式为[21]：

(2)

式中, EF为富集因子系数, Ci为待测定的元素含量(mg·kg-1); Cn为所选参比元素的含量; (Ci/Cn)样品和(Ci/Cn)背景值分别为环境样品和土壤背景中研究元素与参比元素含量的比值.各金属元素的背景值参考文献[22]中内蒙古A层土壤元素含量.根据范晓婷等[23]选取参比元素的方法, 基于因子分析及聚类分析, 选取Al为本文参比元素.将大气降尘汇总重金属元素的富集程度分为5个级别(表 1)[24].

表 1 富集因子(EF)分级标准 Table 1 Classification standards of enrichment factors

1.3.3 数据统计与分析方法

采用单因素方差分析(ANOVA)和最小显著差异法(LSD)比较大气降尘中各元素含量在不同功能区域的差异, 显著水平设定为α=0.05.各元素含量在差异性分析前对所有数据进行对数转换, 以提高数据的正态性和方差齐性.运用主成分法因子分析辨别重金属来源, 在此基础上采用多元线性回归模拟各污染物的来源贡献率.采用反距离权重插值法对乌海市重要降尘污染元素进行空间插值分析.本文所有数据分析在SPSS 22和Rx64 3.5.2软件进行.

2 结果与讨论 2.1 乌海大气降尘重金属含量特征

对研究区不同功能区大气降尘中18种元素含量进行描述性统计, 如表 2.大气降尘中Al、Co、Fe、Li、Ba、Be、Mn、Ti和V元素含量均值均低于内蒙古土壤元素背景值, 其中Al、Co和Li元素超标率为0%, Ba、Be、Mn、Ti、Fe和V元素超标率均值在2%~16%之间; As、Cd、Cu、Pb、Cr、Ni、Sb和Zn元素含量均值均高于内蒙古元素土壤背景值, 其中As、Cd、Cu和Pb元素超标率为100%, Cr、Ni、Sb和Zn元素超标率均大于79%, 乌海市的大气降尘可能受到As、Cd、Cu、Pb、Cr、Ni、Sb和Zn元素的污染.变异系数表现了数据的离散程度, 小于0.15为小变异、在0.16~0.36之间为中等变异, 大于0.36为高度变异[13].Cd、Mg和Zn元素变异系数远大于0.36, 变异性极强.说明这3种元素浓度整体上分布较为离散, 可能存在突出高值区即污染严重区域.

表 2 研究区大气降尘中元素统计1) Table 2 Statistics of dustfall trace elements in the surrounding region of the study area

2.2 乌海市各功能区大气降尘污染情况差异性分析

各降尘元素含量在不同功能区差异性分析见表 3, 乌海市大气降尘18种元素中有13种元素在各功能区无显著性差异, 仅Ba、Be、Cd、Co和Zn这5种元素在个别区域存在显著差异.Ba元素质量分数在沙区显著高于露天矿区; Be元素质量分数在露天矿区显著高于其他区域; Cd元素质量分数在矿外运煤专线显著高于其他区域; Co元素质量分数在露天矿区显著高于沙区; Zn元素质量分数在露天矿区和商住混合区显著高于其他区域.矿外运煤专线的Cd与Zn元素显著高于(P＜0.05)其他区域, 可能与煤炭运输存在一定关系.乌海大气降尘的Cd易沉降区域与李芳等[14]对鲁西煤矿区Cd沉降区域一致, 多集中于矸石山、运煤公路和运煤中转站等区域.汽车轮胎磨损引起的交通尘中Zn排放比重大这一现象也符合乌海市交通繁忙区Zn的排放特征[5].

表 3 不同功能区的大气降尘重金属质量分数1)/mg·kg-1 Table 3 Concentrations of heavy metals in dustfalls of different areas

根据乌海市各功能区降尘元素富集情况(图 2), 各区域As和Cd元素富集因子远大于100.矿外运煤专线、商住混合区及总研究区Zn元素均值富集因子为5级, 均属于极强富集.乌海市As和Cd富集因子均值高达434.88和297.11, 存在严重污染, 主要受人为污染源影响.Co和Li元素EF均值均小于2, 呈轻度富集, 主要来源于地壳土壤.露天煤矿区、工业园区的Ba元素和沙区的Be元素富集因子在2~5之间, 属中度富集, 主要来源于地壳与土壤, 受轻微程度人为干扰.各分区中Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、Sb、Ti和V元素富集程度为5~40之间, 已达到显著富集及以上等级, 存在一定污染, 主要受人为污染影响.

图 2 研究区春季大气降尘中元素富集因子 Fig. 2 Boxplot of EF for elements in the atmospheric deposition during spring in the study area

乌海市5个区域降尘富集等级中As、Cd、Co、Cr、Fe、Li、Mn、Ni、Ti和V变异系数为0, 呈无变异性; Sb、Pb、Be和Cu的变异系数分别为0.1、0.13、0.15和0.14, 呈小变异性; Ba和Zn变异系数分别为0.18和0.22, 呈中等变异性.这表明乌海市大气降尘的重金属元素在5个不同功能区具有相似的富集特征.春季频繁的大风对大气降尘中侵蚀搬运沉积的过程具有促进作用, 可有效地扩散污染源区的土壤或其他排放物.

2.3 春季降尘中重金属综合污染评价

由于区域间富集程度区别较小, 在此仅对研究区进行整体污染评价.基于文献[18]中第二类用地的风险筛选值, 计算乌海市春季降尘中As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb和V这8种金属的综合污染指数(表 4).

表 4 研究区春季降尘重金属污染水平1) Table 4 Pollution levels of dust heavy metals during spring in the study area

如表 4所示, As和Cd元素PI1均大于0.5, 是乌海市降尘中受社会经济活动影响程度极强的重金属, 重金属的背景比值的归一化系数(PI1)排序为As＞Cd＞Pb＞Cu＞Ni＞Cr＞V＞Co; Cr和As元素PI2均大于0.5, 是乌海市降尘中对污染的贡献率极高的重金属, 单因子污染指数的归一化系数(PI2)排序为Cr＞As＞V＞Pb＞Cd=Ni＞Co＞Cu; As、Cd元素PI3均大于0.5, 对乌海市降尘中的污染程度极高, Cr、Cu、Ni、V和Pb元素PI3均大于0.3, 对乌海市降尘中的污染程度较高, 地累积指数的归一化系数(PI3)排序与背景比值的归一化系数(PI1)排序相同; 乌海市春季降尘中Cd(PI4＞0.5)存在极高的生态风险, As存在较高生态风险, 潜在生态风险指数的归一化系数(PI4)排序为Cd＞As＞Pb＞Cu＞Cr=Ni＞Co=V; 综合污染指数(IPI.dhm)排序为As＞Cd＞Cr＞Pb＞Cu＞Ni＞V＞Co. 4个指标综合评定结果显示, 降尘中As、Cd、Cr和Pb综合污染指数分别为3.332、2.622、1.369和0.523, 是当地降尘的显著污染因子(IPI.dhm＞0.5).其中As和Cd是乌海市降尘的首要污染元素.

2.4 春季降尘中As和Cd污染分布特征

基于富集因子及综合污染评价结果, 绘制研究区污染最严重的As和Cd元素空间分布(图 3).

图 3 研究区春季大气降尘中As和Cd元素分布 Fig. 3 Spatial distribution of dust As and Cr during spring in the study area

As元素分布图存在多个高值区(图 3), 第一高值区为露天矿区的矸石山与洗煤厂附近, 区域含量最高值为703.74 mg·kg-1.As元素含量呈现由矸石山向矿区入口降低的趋势, 表明矸石堆放起尘是矿区As污染的主要源头.煤炭中有机态的As元素在煤层水氧化放出大量热能, 伴随着煤矸石及煤层的自燃, As及其化合物极易在挥发-冷凝作用机制下富集于大气颗粒物表面, 并以气溶胶的形式迁移[25, 26].次高值区为矿外运煤专线十字路口, 十字路口煤炭运输时频繁地刹车与启动扬起的煤粉尘、地表尘或是乌海市As污染另一源头.第三高值区为新开区未开放公路附近的裸地, 包含有As和Cd元素一类有害物质的建筑垃圾可用作公路建设, 此处高值可能为降雨-径流-蒸发这一水循环过程对裸地表土造成污染, 并通过大风吹蚀作用, 使得携带有As和Cd的颗粒物进入大气环境[27].Cd元素在矿外运煤线含量最大, 区域均值为5.25 mg·kg-1.最高值分布在矿外运煤专线与金沙湾景区道路的十字路口附近, 含量为16.68 mg·kg-1.次高值区与As元素第三高值区分布相似.Cd元素在矿外运煤专线含量整体上呈现朝西南方向扩散的规律, 且浓度与扩散距离成负相关趋势.

2.5 春季降尘来源与贡献率分析 2.5.1 金属元素来源识别

为探究乌海市2018年春季降尘主要来源, 本文结合前人对不同来源大气降尘的研究, 总结出不同污染源排放的主要元素[4, 10, 28].从所测18种元素中选取Al、As、Ba、Cd、Cr、Co、Cu、Fe、Ni、Pb、Sb、Ti、V和Zn共14种元素作为不同来源的标识性元素.采用主成分法因子分析对标识性元素进行来源识别, 根据特征向量大于1, 累计方差贡献率大于80%的原则提取主因子, 提取结果见表 5和表 6.

表 5 解释总方差 Table 5 Total variance explained

表 6 研究区降尘元素因子载荷 Table 6 Factor matrix of elements in dust in the study area

表 6显示, 因子1中Cr、Ni、Ti和V元素因子载荷较大, 均大于0.8.Cr、Ni、Ti和V与金属冶炼、电镀、合金生产、钢铁制造等产业相关, 富集因子均值大于5属于人为来源[29~31], 综合分析因子1代表工业活动.因子2中As和Fe元素因子载荷较高, 均大于0.8, 富集因子均值大于5属人为来源.As是煤炭燃烧的标识元素, 且民用燃煤排放的细颗粒物种含有富Fe颗粒[10, 32].综合分析因子2代表煤炭燃烧.因子3中Pb和Zn元素占有较大因子载荷, 其次Ba、Cu和Ni元素也占有一定比重载荷.Ba、Cu、Zn和Pb元素通常来源于汽车制动、轴承或轮胎及刹车片的磨损, 极易通过磨损释放到空气中[33, 34], 且Pb、Ba、Ni和Zn元素均为燃油及汽车尾气排放的主要元素[4].综合分析因子3表征为交通尘.因子4中Cd元素的载荷最高, 为0.950.Cd元素在区域内富集因子均值高达410.11, 属极强富集, 受人为活动干扰剧烈.Cd与矿区煤炭开采及煤矸石堆风化关系密切, 结合乌海市煤炭运输专线Cd元素高值分布特征, 因子4的来源可能为煤炭开采及运输扩散[26].

2.5.2 污染源贡献率分析

基于因子分析结果, 采用多元线性回归解析各主因子中重要金属元素来源及其贡献率(表 7).E/O表示多元线性回归模型模拟出的重金属含量与实测值的比值.E/O结果均接近1, 说明实测值与模拟值之间拟合关系较好.As、Cd、Pb、Cr、Fe、Ni、Ti和V元素的回归方程的决定系数(R2)均大于0.8, 模型整体拟合度较高; Zn元素模拟的决定系数(R2)为0.480, 模型拟合度较低.处理结果按归一法取舍各主因子的贡献率, 即小于1%的值贡献很小忽略不计, 仅保留大于1%的贡献率.部分金属元素的4个主因子贡献率之和小于100%, 表明还有其他污染贡献存在, 记作不确定因子, 以US表示.

表 7 重金属来源贡献率、模拟值与实际值比率(E/O)及相关系数(R2) Table 7 Source contribution and estimation to observation ratios (E/O) of heavy metals using factor analysis/multiple linear regression (R2)

如表 7所示, 在乌海市, 工业活动、煤炭燃烧、煤炭开采及煤尘扩散分别贡献18.99%、15.87%和6.79%的As元素, 煤炭相关活动产生的As元素占22.66%.工业活动、交通尘、煤炭开采及运输扩散分别提供36.77%、14.39%和1.26%的Fe元素.降尘中58.34%的As元素与47.58%的Fe元素存在未知来源.工业活动产生了大气中80%以上的Cr、Ni、Ti和V元素, 交通尘中含有9.96%的Ni、5.62%的Ti、8.06%的V, 12.62%的Ti来源于其他未知污染活动.交通尘提供了55.55%的Pb和98.62%的Zn元素, 工业活动提供了43.17%的Pb元素.Cd元素主要来源于煤炭开采及运输, 煤炭开采及运输提供了降尘中77.58%的Cd元素, 工业活动提供剩下22.42%的Cd元素.

因子分析-多元线性回归结果表明, 乌海市主要重金属元素贡献率由大到小依次为工业活动、煤炭燃烧、交通尘、煤炭开采及运输扩散, 污染物来源复杂且贡献率不同.As、Fe和Ti元素还存在未知来源.

3 结论

(1) 乌海市春季降尘18种重金属中, As、Cd、Cu、Pb、Cr、Ni、Sb和Zn元素含量分别为408.78、1.97、27.40、38.93、45.97、25.41、2.71和277.76 mg·kg-1, 均值均高于内蒙古土壤元素背景值.且As和Cd元素超标率为100%, 于露天矿区、矿外运煤专线均有浓度高值分布.

(2) 乌海市降尘各功能区的降尘元素含量基本无差异, 仅Ba、Be、Cd、Co和Zn元素在个别功能区存在显著差异, 且降尘元素在各区域富集等级基本呈现无变异性或小变异性.表明乌海市在5个典型功能区具有相似的污染特征.

(3) 乌海市As、Cd、Cr和Pb元素综合污染指数分别为3.332、2.622、1.369和0.523, 是当地降尘的显著污染因子.其中As和Cd为乌海市首要污染元素.

(4) 乌海市大气降尘主要来源于工业排放、煤炭燃烧、交通尘、煤炭开采及运输.煤炭开采及运输、工业排放分别贡献降尘中77.58%和22.42%的Cd元素, 煤炭是Cd污染的主要来源; 工业排放、煤炭燃烧、煤炭开采及运输分别贡献18.99%、15.87%和6.79%的As元素, 降尘中58.34%的As元素来源未知.

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