环境科学  2020, Vol. 41 Issue (2): 1005-1012   PDF    
引用本文
朱为静, 朱凤香, 王卫平, 洪春来, 姚燕来. 4种粪便堆肥过程中抗生素的降解特性[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 1005-1012.
ZHU Wei-jing, ZHU Feng-xiang, WANG Wei-ping, HONG Chun-lai, YAO Yan-lai. Degradation Characteristics of Antibiotics During Composting of Four Types of Feces[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 1005-1012.
4种粪便堆肥过程中抗生素的降解特性
朱为静, 朱凤香, 王卫平, 洪春来, 姚燕来     
浙江省农业科学院环境资源与土壤肥料研究所, 杭州 310021
收稿日期: 2019-07-03; 修订日期: 2019-09-12
基金项目: 浙江省重大科技专项重点社会发展项目(2015C03006);国家重点研发计划项目(2018YFD0500203);浙江省重大科技专项重点农业项目(2015C02028);浙江省重点研发计划项目(2019C02051)
作者简介: 朱为静(1989~), 女, 博士, 助理研究员, 主要研究方向为废弃物资源化利用, E-mail:zhuweijing@zaas.ac.cn
通信作者: 姚燕来, E-mail:yaoyl0679@hotmail.com
摘要: 饲料中抗生素的广泛使用导致了粪便中抗生素的大量残留，堆肥工艺可以降解残留的抗生素.本研究以蛆粪、鸡粪、猪粪和牛粪为对象，利用中试好氧堆肥装置，研究不同类型粪便的抗生素残留情况及其堆肥降解特性.结果表明，磺胺类、氟喹诺酮类、四环素类和大环内酯类是主要存在的抗生素类型，不同类型粪便其优势抗生素均不同.对各粪便堆肥中抗生素降解规律研究发现：氟喹诺酮类抗生素和土霉素在堆肥第7 d检出水平为0，降解速度最快；强力霉素在4种粪便堆肥中的降解幅度在85%以上；磺胺类抗生素在鸡粪、猪粪和牛粪堆肥中的降解幅度在80%以上，但是在蛆粪堆肥中的降解效果较差；大环内酯类抗生素仅存在蛆粪中，经堆肥其降解幅度为70.79%.相关性结果显示，含水率和容重是影响4种粪便堆肥抗生素降解率最主要的环境因子.
关键词: 粪便      抗生素      堆肥      降解      环境因子     
Degradation Characteristics of Antibiotics During Composting of Four Types of Feces
ZHU Wei-jing , ZHU Feng-xiang , WANG Wei-ping , HONG Chun-lai , YAO Yan-lai     
Institute of Environmental, Resources and Soil fertilizer, Zhejiang Academy of Agricultural Sciences, Hangzhou 310021, China
Abstract: The widespread use of antibiotics in feed results in a large number of antibiotic residues in feces. Composting technology can degrade these residual antibiotics. A pilot-scale aerobic composting device was used to analyze the antibiotic residues and composting degradation characteristics of four types of feces (maggot manure, chicken manure, pig manure, and cow manure). Results showed that sulfonamides (SAs), fluoroquinolones (FQs), tetracycline (TCs), and macrolides (MAs) were the main antibiotics, and different type of feces had different dominant antibiotics. The contents of FQs and oxytetracycline (OTC) were none on the seventh day of the compost, and their degradation rates were the fastest. After composting, the degradation rate of doxycycline (DOX) in the four types of fecal composts was more than 85%. Meanwhile, the degradation rates of SAs in chicken, pig, and cow manure composts were also more than 80%, which was much lower in the one in maggot manure compost. MAs were only found in maggot manure, and the degradation rate was 70.79% after composting. Correlation analysis indicated that the water content and bulk density were the most important environmental factors affecting the degradation rates of antibiotics in the four types of fecal composts.
Key words: feces      antibiotics      composting      degradation      environmental factors     

近年来, 随着我国畜禽养殖业的迅速发展, 畜禽粪便产生量激增, 给环境带来了巨大的潜在风险.据估测全国每年产生的以猪粪、鸡粪和牛粪为主的畜禽粪便达38亿t[1].由于具有促进动物生长和治疗控制疾病等优点, 兽用抗生素在集约化畜禽养殖业中得到了广泛地应用.中国科学院广州地球化学研究所发布的一项研究结果显示, 2013年中国抗生素总使用量约为16.2万t, 其中8.4万t用于畜禽养殖业[2].目前, 在畜禽养殖过程中广泛使用的抗生素包括磺胺类、四环素类、氟喹诺酮类、大环内酯类、多肽类和氨基糖苷类六大类[3].但我国畜禽饲料中存在超量添加抗生素的现象, 且抗生素在动物体内不能被完全吸收代谢, 大部分(约30%~90%)以原药或代谢产物的形式随粪便排泄出来, 将会通过多种途径对环境和人体健康产生巨大的潜在危害, 如影响微生物生长代谢、危及生态系统平衡、增强人体耐药性和干扰人类内分泌系统等[4~6].截至目前, 畜禽养殖业中由于抗生素滥用导致的环境污染问题尤为突出, 已成为当前国际上的研究热点之一[7].

畜禽粪好氧堆肥, 即在好氧条件下, 好氧微生物对畜禽粪便进行吸收、氧化和分解的过程.最终将有机污染物分解为CO2和H2O等简单的无机物, 使堆体中有害物质降低, 达到无害化标准[8, 9].目前的研究表明, 好氧堆肥能够有效去除畜禽粪便中残留的抗生素, 是畜禽粪便无害化和资源化利用的主要手段[10].堆体类型、含水率、pH值和C/N等因素是决定堆体中抗生素等有机污染物能否被快速有效分解的关键影响因子[11].本研究拟利用中试好氧堆肥装置, 分析不同类型粪便中抗生素种类和含量以及在堆肥过程中各抗生素的降解规律, 并明确堆肥过程中抗生素降解与堆体环境因子变化之间的关系, 以期为进一步解析堆肥过程中各抗生素降解机制提供理论依据.

1 材料与方法 1.1 堆肥材料

堆肥原料采用新鲜的蛆粪、鸡粪、猪粪及牛粪, 其中, 鸡粪、猪粪和牛粪委托浙江省杭州市萧山汇仁复合有机肥料有限公司收集于不同养殖企业.蛆粪由湖州市千金镇宏泉生物科技有限公司经蝇蛆养殖获得：将猪粪接种蝇蛆幼虫, 按照一定的养殖工艺养殖7 d后, 剩下的粪渣即为蛆粪[12].堆肥原料基本理化性质及抗生素含量见表 1和表 2.

表 1 堆肥原料理化性质 Table 1 Physical and chemical properties of compost raw materials

表 2 堆肥原料中抗生素含量(干基)1)/μg·kg-1 Table 2 Antibiotic content in raw compost materials (dry base)/μg·kg-1

1.2 试验设置

堆肥试验在浙江省杭州市萧山汇仁复合有机肥料有限公司进行, 堆肥共设4个处理, 分别为蛆粪堆肥、鸡粪堆肥、猪粪堆肥和牛粪堆肥.经7 d蝇蛆养殖后产生的蛆粪渣即蛆粪, 其含水率在50%左右, 呈颗粒状, 通气性较好, 不需要添加辅料即可满足快速发酵升温的要求.另外, 尽管牛粪含水率为73.06%, 但由于其本身含有一些垫料, 透气性较好, 也不需要额外添加辅料.而鸡粪和猪粪的含水率接近80%, 为了满足堆肥的要求, 将鸡粪和猪粪按20%(质量分数)的比例加入木屑.混合均匀后, 将4种粪便堆制成条垛状(长2 m, 宽1.5 m, 高0.8 m), 堆置63 d, 每3 d进行一次人工翻堆.在堆肥第0、7、14、21、28、35、42、49、56和63 d进行取样, 每次按四分法从堆体上部、中部、下部各取约500 g样品, 制成混合样约1.5 kg；然后将样品一分为二, 一份保存在4℃冰箱用于抗生素含量指标的测定, 一份风干磨细用于理化性质的测定.

1.3 测定方法

每日测定堆体温度, 利用电子温度计分别测定堆体上部(表面下10 cm)、中部和底部(底部以上10 cm)的温度, 取平均值作为整个堆体的温度值.pH值和电导率按堆肥样品与去离子水1:10的比例进行稀释, 之后利用电极法进行测定.堆肥样品含水率采用质量法(105℃烘干)进行测定；总碳和总氮分别采用重铬酸钾氧化-外加热法和凯氏定氮法进行检测[13].抗生素的测定：通过固相小柱进行萃取, 称取0.50 g样品(精确至0.01 g), 利用McIlvaine-Na2EDTA缓冲液浸提, 然后用草酸甲醇溶液洗脱净化, 经氮气吹干后定容, 最后利用高效液相色谱仪(Thermo Scientific, 美国)进行测定[14].

1.4 数据处理与分析

不同类型粪便堆肥进程中, 抗生素含量随时间的变化趋势, 用一级动力学方程进行拟合：

式中, c指t(d)时测得的抗生素含量(μg·kg-1), c0指堆肥开始时的抗生素含量(μg·kg-1), k为抗生素降解速率常数(d-1).对所有的曲线回归关系进行F检验, P＜0.05时, 表明拟合度较好.根据公式t1/2=ln2/k计算抗生素半衰期, t1/2为半衰期(d).

利用IBM SPSS Statistics 20.0对各抗生素含量随时间的变化趋势进行一级动力学方程拟合, 同时利用SPSS软件对抗生素的降解率与堆体理化性质之间的相关性进行统计分析, 采用Origin 8.0软件作图.

2 结果与分析 2.1 不同类型粪便堆肥过程中基本理化性质的变化分析 2.1.1 温度和含水率

温度是评价堆肥过程中堆肥腐熟进程的重要指标之一.在63 d的堆置期间, 鸡粪、猪粪和牛粪有明显的中温期、高温期和腐熟期.其中, 牛粪在堆肥第21 d进入高温期, 高温期维持至第45 d(最高达74℃)；其次为猪粪, 在堆肥第28 d进入高温期, 高温期维持至第49 d(最高达64℃)；鸡粪在整个堆肥过程中的温度要低于猪粪和牛粪, 堆肥第26 d进入高温期, 高温期维持至第45 d且其温度大多低于50℃[图 1(a)].而蛆粪堆肥的温度变化趋势与其他3种堆肥表现出了明显的不同, 其中温期较短, 在堆肥第5 d就迅速进入高温期(最高达72℃), 并维持高温期超过40 d[图 1(a)].含水率也能在很大程度上影响堆肥发酵过程, 水份能调节堆肥温度、溶解有机物, 并参与微生物的新陈代谢.由图 1(b)可知, 随着堆肥进程的发展, 4种堆肥含水率总体上均呈下降趋势, 且蛆粪堆肥的含水率变化趋势与其他3种堆肥表现出了明显的差异.其中, 鸡粪、猪粪和牛粪3种堆肥的初始含水率均在70%以上, 至堆肥结束时, 这3种堆肥的含水率均下降至60%左右.而蛆粪堆肥的初始含水率仅为53.29%, 至堆肥结束时, 蛆粪堆肥的含水率下降至25.61%[图 1(b)].

图 1 不同类型粪便堆肥过程理化性质变化曲线 Fig. 1 Change in physical and chemical properties in different types of fecal composts

2.1.2 pH和电导率

pH是影响微生物有效发挥作用的重要环境因素之一, 堆肥最适pH为6.5~8.5, 腐熟时pH一般在8~9左右呈弱碱性.堆肥初始, 鸡粪和猪粪的pH分别为7.91和8.18, 蛆粪和牛粪的pH略高, 分别为9.31和9.70.随着堆肥进程的发展, 蛆粪堆肥pH呈逐渐下降的趋势, 而鸡粪、猪粪和牛粪堆肥pH值在高温阶段有明显的上升, 至腐熟阶段pH又开始回落.堆肥结束时, 蛆粪和牛粪pH较初始降低, 分别为8.54和9.44, 鸡粪和猪粪pH较初始升高, 分别为9.34和8.28[图 1(c)].就电导率而言, 其变化在一定程度上反映了堆肥过程中有机氮和无机氮的相互转化及可溶性盐的含量.堆肥初始, 蛆粪和鸡粪堆肥的电导率分别为4.07 mS·cm-1和4.71 mS·cm-1, 要明显高于猪粪和牛粪堆肥的电导率2.43 mS·cm-1和1.64 mS·cm-1.随着堆肥进程的发展, 蛆粪和牛粪堆肥的电导率呈现上升趋势, 而鸡粪和猪粪堆肥的电导率呈现先降低后上升的趋势.堆肥结束时, 蛆粪、猪粪和牛粪堆肥的电导率较初始升高, 分别为6.13、3.03和4.24 mS·cm-1, 而鸡粪堆肥较初始下降, 为4.38 mS·cm-1[图 1(d)].

2.1.3 容重和C/N

容重间接反映了堆肥的孔隙度及空气穿过堆肥的难易程度, 是影响通气供氧效果的关键因素.堆肥初始阶段, 蛆粪堆肥的容重最低, 仅为0.49 g·cm-3, 而鸡粪、猪粪和牛粪的容重均在0.70 g·cm-3以上.随着堆肥进程的发展, 4种粪便堆肥的容重均降低, 堆肥结束时在0.40~0.51 g·cm-3之间[图 1(e)].此外, 适当的C/N也是堆肥顺利进行的必备条件.堆肥初始, 牛粪的C/N最大(28.30), 其次为鸡粪(25.61)、猪粪(18.25)和蛆粪(14.92).随着堆肥进程的发展, 蛆粪、鸡粪和猪粪的C/N呈现先上升后降低的趋势, 堆肥结束时, 这3种堆肥的C/N分别降至11.26、24.71和15.30.而牛粪堆肥的C/N呈现逐渐下降的趋势, 堆肥结束时, 其C/N降至14.17[图 1(f)].

2.2 不同类型粪便堆肥过程中抗生素的降解效果

本试验共检测了16种磺胺类(SAs)、19种氟喹诺酮类(FQs)、8种大环内酯类(MALs)、4种四环素类(TCs)、4种氨基糖苷类(AGs)和14种β-内酰胺类(β-lactams)抗生素.其中, 用于蝇蛆养殖的猪粪中共检测到8种抗生素：磺胺二甲嘧啶(SM2)、磺胺-6-甲氧嘧啶(SMM)和磺胺氯哒嗪(SCP), 恩诺沙星(ENR), 土霉素(OTC)和强力霉素(DOX), 秦乐菌素(TYL)和替米考星(TMS)；经过7 d蝇蛆养殖产生的蛆粪中, 共检测到5种抗生素：SM2、SMM、SCP、DOX和TMS；鸡粪中共检测到3种抗生素：SMM、氟罗沙星(FLE)和DOX；猪粪中共检测到6种抗生素：SM2和SMM, 环丙沙星(CIP)和ENR, OTC和DOX；牛粪中共检测到4种抗生素：SMM、ENR和诺氟沙星(NOR), DOX(表 2).

2.2.1 不同类型粪便中抗生素种类及堆肥降解率

用于蝇蛆养殖的猪粪中主要存在四大类抗生素, 其含量的高低次序为MAs>TCs>SAs>FQs.其中, MAs含量最高, TMS达2843.08 μg·kg-1；其次为TCs, OTC和DOX分别为779.56 μg·kg-1和820.22 μg·kg-1；再次为SAs, SCP达340.74 μg·kg-1；FQs含量相对较低.经7 d蝇蛆养殖产生的蛆粪中仅存在三大类抗生素, 其含量的高低次序为MAs>SAs>TCs.其中, MAs含量最高, TMS达2109.45 μg·kg-1；其次为SAs, SCP达481.45 μg·kg-1；再次为TCs, DOX达317.34 μg·kg-1(表 2).经7 d蝇蛆养殖后, 猪粪原料中FQs、TCs和MAs均有不同程度地降解, 其中ENR、OTC和TYL的降解幅度达到100%, 而SAs中SM2、SMM和SCP的含量均有不同程度地上升.此外, 图 2(a)显示了蛆粪堆肥中各抗生素含量随时间变化的趋势.经63 d的堆肥进程, DOX和TMS的降解幅度分别为95.14%和70.79%.SAs中SM2、SMM和SCP的降解幅度分别为76.12%、56.11%和44.29%.

图 2 不同类型粪便堆肥中抗生素的降解效果 Fig. 2 Degradation effect of antibiotics in different types of fecal composts

鸡粪、猪粪和牛粪堆肥原料中主要存在3种类型抗生素, 分别为SAs、FQs和TCs.鸡粪中SAs含量最高, SMM达88.83 μg·kg-1.此外, DOX和FLE分别为39.78 μg·kg-1和9.52 μg·kg-1(表 2).随着堆肥进程的发展, FLE在堆肥第7 d检出水平为0, 降解幅度达100%.堆肥结束时, SMM和DOX的降解幅度分别为81.88%和85.78%[图 2(b)].猪粪中, TCs含量最高, OTC和DOX分别为3727.13 μg·kg-1和1560.27 μg·kg-1；其次为FQs, CIP和ENR分别为697.06 μg·kg-1和840.39 μg·kg-1；SAs含量最低, SM2和SMM均低于30 μg·kg-1(表 2).随着堆肥进程的发展, CIP、ENR和OTC在第7 d检出水平为0, 降解幅度达100%；堆肥第56 d, SMM的降解幅度为100%；至堆肥结束时, DOX和SM2的降解幅度分别为97.87%和81.83%[图 2(c)].牛粪中FQs含量最高, NOR达1904.59 μg·kg-1, TCs和SAs含量较低(表 2).随着堆肥进程的发展, ENR和NOR在第7 d检出水平为0, 降解幅度达到100%.此外, 堆肥第56 d, SMM和DOX的降解幅度均为100%[图 2(d)].

2.2.2 不同类型粪便堆肥中抗生素降解半衰期

由于鸡粪中FLE, 猪粪中CIP和ENR, 牛粪中ENR和NOR在堆肥第7 d检出水平即为0, 其变化趋势不符合一级动力学方程.除上述抗生素外, 笔者对4种粪便堆肥中剩余的抗生素含量随时间的变化趋势进行曲线拟合, 发现4种堆肥中各抗生素的变化趋势均符合一级动力学方程c=c0e-kt(P＜0.05, 表 3).蛆粪堆肥中, SM2、SMM和SCP的降解半衰期分别为35、50和69 d, DOX和TMS的降解半衰期分别为18 d和33 d.因此, 蛆粪堆肥中各抗生素降解速率大小依次为：DOX>TMS>SM2>SMM>SCP；鸡粪堆肥中, SMM和DOX的降解半衰期分别为22 d和26 d, 各抗生素降解速率大小依次为：FLE>SMM>DOX；猪粪堆肥中, SM2、SMM和DOX的降解半衰期分别为25、26和11 d, 各抗生素降解速率大小依次为：CIP、ENR、OTC>DOX>SM2>SMM；牛粪堆肥中, SMM和DOX的降解半衰期分别为16 d和20 d, 各抗生素降解速率大小依次为：ENR、NOR>SMM>DOX.

表 3 不同类型粪便堆肥中抗生素的降解半衰期 Table 3 Half-life of antibiotic degradation in different types of fecal composts

2.3 堆肥过程中抗生素降解率与环境因子间的相关性

为了评估不同类型粪便堆肥中抗生素降解率与堆体理化性质之间的相关性, 笔者对这些参数进行了Spearman相关分析.由表 4可知, 除了极易降解的抗生素外, 其余抗生素在不同粪便堆肥中其含量变化均与堆肥理化性质存在显著相关性.其中, 4种堆肥中的抗生素降解率几乎都与含水率和容重表现出了显著或极显著的负相关关系(P＜0.05或P＜0.01).同时, 蛆粪和牛粪中抗生素降解率分别与电导率和C/N呈正相关和负相关(P＜0.05或P＜0.01), 而鸡粪和猪粪中抗生素降解率与电导率和C/N无显著相关性(猪粪中SM2除外).此外, 堆体pH只与蛆粪中抗生素降解率有显著或极显著负相关性(P＜0.05或P＜0.01), 而堆体温度只与鸡粪堆肥中DOX降解率有极显著正相关性(rho=0.841, P＜0.01).

表 4 不同类型粪便堆肥抗生素降解率与环境因子的相关性(rho值)1) Table 4 Correlation between antibiotic degradation rate and environmental factors in different types of fecal composts(rho)

3 讨论

本研究表明, 不同类型的粪便其抗生素种类和含量均有所不同.据报道, 目前用于畜禽养殖过程的抗生素主要是SAs、FQs、TCs和MAs[3].相应地, 在本研究的蛆粪堆肥原料中共检测到三大类抗生素：SAs、TCs和MAs, 抗生素总含量为3022.08 μg·kg-1, 以MAs为主.而经7 d蝇蛆养殖的猪粪原料抗生素总含量为5012.62 μg·kg-1, 此结果表明蝇蛆养殖能显著降低猪粪中抗生素总含量.在鸡粪、猪粪和牛粪堆肥原料中检测到三大类抗生素：SAs、FQs和TCs.鸡粪中抗生素总含量最低, 仅为138.13 μg·kg-1, 以SAs为主.猪粪中抗生素含量最高, 为6858.75 μg·kg-1, 以TCs为主, 且TCs在猪粪中的残留量远远高于其在其他畜禽粪便中的残留量.而牛粪中抗生素总含量仅高于鸡粪, 为2034.89 μg·kg-1, 以FQs为主.

由于不同类型的抗生素具有不同的化学结构, 导致其在堆肥过程中对环境因子的响应方式不同, 因此抗生素在环境中的降解(转化)机制因其种类不同而存在显著差异[3].本研究中, 由好氧堆肥对不同类型粪便中各抗生素的降解情况可知, 对于FQs这类抗生素, 不论是在鸡粪(FLE)中、猪粪(CIP和ENR)中、还是在牛粪(ENR和NOR)中, 均在堆肥第7 d检出水平为0.季秋洁等[15]在猪粪堆肥试验中, 通过设置光照组和避光组, 发现FQs在光照下降解较快, 而在避光条件下几乎不降解.本研究中所有的堆肥过程均在露天环境下进行, 且每3 d进行一次翻堆, 堆体能够与阳光进行充分接触, 由此推测FQs的降解可能与光照有关[16].同时, TCs中OTC也表现出了相同的趋势, 在堆肥第7 d检出水平即为0.此外, DOX在4种堆肥中的降解半衰期在11~26 d之间, 也表现出了很强的降解能力, 至堆肥结束时, DOX在蛆粪、猪粪和牛粪堆肥中的降解率几乎达到100%, 在鸡粪中的降解率略差, 但也达到了85.78%.结果表明, 好氧堆肥处置方式对不同类型粪便中TCs均有很好地降解作用, 一些对抗生素的吸附、水解、光解和其他药物动力学的研究发现, TCs更易进行非生物降解, 通过脱水、差向异构和质子转移等途径形成代谢产物[17], 因此TCs的降解性能的强弱可能与其本身的结构和理化性质有关.

值得注意的是, 经好氧堆肥, SAs在鸡粪、猪粪和牛粪堆肥中降解半衰期介于16~26 d之间(表 3), 至堆肥结束时, SAs在鸡粪、猪粪和牛粪堆肥中降解幅度均能达到80%以上.结果表明, 好氧堆肥对鸡粪、猪粪和牛粪中的SAs也有很好地降解作用.而蛆粪中的SAs经好氧堆肥后, 其降解率并不是特别高, 尤其是SMM和SCP, 其降解幅度仅为56.11%和44.29%.其原因可归结为蛆粪原料的初始含水率仅为53.29%, 因而没有外源添加木屑就直接进行了堆肥试验.前人的研究指出, SAs的去除可能主要归因于两个方面：一方面是SAs易溶于水发生水解；另一方面是锯末等有机质对其吸附的影响[18, 19].Kim等[18]的研究发现, 锯末有机质的存在有助于堆肥中SAs药物的去除.Selvam等[19]也通过试验发现在猪粪堆肥中添加锯末可以促进磺胺嘧啶的降解.作为堆肥载体和调理剂的锯末等有机质不仅可以提高堆肥孔隙率、调节含水率与C/N比, 也提供了大量能促使抗生素降解的结合位点[20].因此蛆粪堆肥中SAs的低降解率可能是由于堆肥原料含水率较低及锯末等有机质的缺乏造成的.此外, 本研究还发现, 经好氧堆肥过程, 蛆粪中TMS降解率能达到70.79%.综上所述, 好氧堆肥是各类粪便中抗生素快速降解的重要手段, 且绝大部分的抗生素降解半衰期在35 d以内, 适当延长堆肥时间对抗生素的降解有利.

抗生素在堆肥过程中含量的降低, 并非完全是由微生物降解所致, 堆肥温度、有机物吸附及抗生素自降解等非生物因素均存在影响[21].其中, 堆肥温度被认为是与抗生素降解相关的重要因素, 大量研究表明, 抗生素的去除主要发生在升温及高温阶段, 且其去除率随着堆体温度的升高而提高[22, 23].但本研究发现, 温度并不是影响堆肥中抗生素的最重要因素.Spearman相关性分析显示, 仅鸡粪中DOX降解率与温度表现出了极显著的正相关性(P＜0.01, 表 4).与温度相比, 含水率是影响4种粪便堆肥中抗生素降解率的最重要的因素, 含水率与4种粪便堆肥中抗生素降解率均表现出了显著或极显著的负相关性(P＜0.05或P＜0.01, 表 4).原因可能在于, 含水率直接影响着堆体内微生物新陈代谢速率, 从而影响温度的升高, 并进一步影响抗生素的降解速率[3].堆肥容重一方面受到含水率变化的影响, 另一方面与通气供氧息息相关, 因此也与抗生素的降解率表现出了显著或极显著的负相关性(P＜0.05或P＜0.01, 表 4).此外, 仅蛆粪和牛粪中抗生素的降解率分别与电导率和C/N表现出了正相关和负相关关系(P＜0.05或P＜0.01, 表 4), 鸡粪和猪粪中绝大多数的抗生素降解率与pH、电导率和C/N均没有表现出明显的相关性, 表明抗生素降解率与环境因子之间的相关性也会受到粪便类型的影响.

4 结论

(1) 蛆粪堆肥的理化性质与鸡粪、猪粪和牛粪堆肥表现出了明显的不同.蛆粪原料含水率仅为50%左右, 而鸡粪、猪粪和牛粪原料含水率均大于70%.堆肥原料含水率的差异是导致堆肥过程理化性质差异最主要的原因.

(2) 不同类型粪便中抗生素种类和含量均不同.本研究中蛆粪、鸡粪、猪粪和牛粪的主要抗生素类型分别为：大环内酯类、磺胺类、四环素类和氟喹诺酮类. 4种粪便中抗生素总含量大小顺序依次为：猪粪>蛆粪>牛粪>鸡粪.

(3) 不同种类抗生素在不同类型粪便堆肥中其降解效率存在差异.氟喹诺酮类和四环素类抗生素在4种粪便堆肥中的降解效果均较好, 其中氟喹诺酮类抗生素和土霉素在堆肥第7 d检出水平即为0, 强力霉素在4种堆肥中降解率能达到85%以上, 半衰期介于11~26 d.磺胺类抗生素在鸡粪、猪粪和牛粪堆肥过程中降解效果较好(80%以上), 半衰期介于16~26 d, 而在蛆粪堆肥中效果较差, 半衰期介于35~69 d.大环内酯类仅存在蛆粪中, 其堆肥降解半衰期为33 d.

(4) 含水率和容重是影响4种粪便堆肥中抗生素降解率的最主要因素.

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