2020, Vol. 41
2. 西安建筑科技大学陕西省环境工程重点实验室, 西安 710055;
3. 西安建筑科技大学西北水资源与环境生态教育部重点实验室, 西安 710055;
4. 西安市环境监测站, 西安 710018
2. Shaanxi Key Laboratory of Environmental Engineering, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China;
3. Key Laboratory of Northwest Water Resource, Environment and Ecology, Ministry of Education, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China;
4. Xi'an Environmental Monitoring Station, Xi'an 710018, China
溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)是环境中有机物的重要组成部分[1, 2], 能结合环境中各种污染物, 改变其生物可利用性、毒性和迁移转化规律[3, 4], 对地球碳循环具有显著贡献[5, 6].大气环境中DOM影响着大气能见度、大气光化学过程、云层的反射率和降水pH等[7].近期关于大气DOM的研究主要集中于气溶胶(如PM2.5等)类腐殖质(humic-like substances, HULIS)及水溶性有机碳(water soluble organic carbon, WSOC).降水监测是大气监测的一部分, 降水过程能够将空气中有机污染物冲刷下来, 以反映大气污染概况, 其中降雪是湿沉降的重要形式之一.
天然降水(如降雨、降雪和雾等)中DOM特性一直受到研究者的重视[8~11].三维荧光激发-发射矩阵光谱(three-dimensional fluorescence excitation emission-matrix spectroscopy, EEMs)是广泛用于研究DOM组成、来源及动力学特征的荧光光谱分析技术, 主要用于湖泊、海洋、河口和饮用水等光谱特性分析[11~15].此外, 由于荧光团之间相互叠加, 传统的峰识别方法只能识别谱图中较明显的荧光峰, 而平行因子分析(parallel factor analysis, PARAFAC)法能够充分利用DOM的荧光数据, 鉴别每个荧光组分[15~17]. Stedmon等[16]利用三维荧光和平行因子模型(EEMs-PARAFAC)分析出丹麦淡水和海口DOM中存在5种组分, 且来源不同, 并对污染源进行追踪.甘淑钗等[17]利用EEMs-PARAFAC及紫外可见吸收光谱, 发现长江上游至河口近4000 km主流区域DOM的荧光组分特征及分布变化.祝鹏等[18]论证了应用PARAFAC法解析太湖水样DOM组分数正确选择的重要性, 且在太湖水样未扣除水本底的情况下, 平行因子分析法也能够将水本底光谱作为独立因子分解出来.
在DOM分析中, 常用荧光指数(fluorescence index, FI)表征DOM中腐殖质来源及其芳香性的灵敏度[19, 20], 生物源指数(biological source index, BIX)表征DOM自生来源强弱特征, 腐殖化指数(humic index, HIX)评价DOM腐殖化程度. FI小于1.4和大于1.9时, 表征DOM主要分别来自外源(陆源)和内源(生物源)[19]. BIX大于1.0时, 表明DOM主要为自生来源且有机质为新近产生；在0.8~1.0、0.7~0.8和0.6~0.7时, 分别表示具有较强自源特征、中度新近自生源特征和较少的自生组分[21]. HIX小于4表示以自生源为主, 大于6表示DOM具有强腐殖质特征和陆源贡献较大[22].此外, 后向轨迹模型被普遍应用于计算空气气团在大气中的传输轨迹, 以分析大气污染物输送和扩散轨迹[23, 24]. Yassin等[23]利用混合单粒子拉格朗日综合轨迹模型(hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory model, HYSPLIT)分析科威特沙尘暴后轨迹和来源. Zhao等[24]利用HYSPLIT模型揭示了四川盆地城市群的PM2.5和臭氧区域污染与传输.因此, 本研究利用EEMs-PARAFAC和三维荧光光谱法揭示降雪中DOM的荧光组成, 利用荧光参数和后向轨迹模型初步鉴定其来源, 并分析荧光强度与DOC、UV254及荧光参数之间的相关性, 通过加深对降雪中DOM的认识, 探寻是否存在适宜的荧光参数表示降水DOM的含量或相对含量, 以期为大气有机污染物的化学组成、理化性质和来源提供基础研究数据.
1 材料与方法 1.1 采样点位置和样品采集采样点位于西安建筑科技大学环境与市政工程学院楼顶(34.24°N, 108.96°E), 距地面约25 m, 地形平坦, 靠近雁塔路交通主干道, 无明显局地排放源, 周围5 km内主要为文教、行政和居民区等, 属于二类环境空气功能区.采样高度为高于基础面1.4 m.
采样时间为2018年1月的3、6、7、24~25和26~28日.每次采用经酸浸泡24 h再清洗晾干的专用集降水器, 分别采集降雪的过程样品(2个平行样混合)及全程样品.将样品通过0.45 μm微孔滤膜过滤, 装入棕色玻璃试剂瓶密封, 于4℃冷藏保存, 2 d内测定.
1.2 三维荧光光谱法和EEMs-PARAFAC三维荧光光谱采用日本岛津Jasco FP-7000 spectrofluorometer型荧光分光光度计测定.激发波长(Ex)和发射波长(Em)的扫描范围分别为200~450 nm和220~550 nm, 波长间隔分别为5 nm和2 nm, 狭缝宽度和扫描速度分别为5 nm和12 000 nm ·min-1.
EEMs-PARAFAC分析采用MATLAB R2014a中的DOMFluor工具箱, 通过运行“N-way toolbox”和“DOMFluor toolbox”程序包, 对导入的数据进行瑞利散射、拉曼散射、异常样与异常值的异常样品识别和剔除.再在MATLAB R2014a软件进行PARAFAC分析, 通过裂半分析法、裂半验证法及残差分析法对样本进行2~7组分的模型模拟, 确定适用于该样本的组分数, 完成PARAFAC模型的建立[25].
1.3 pH、电导率、DOC和UV254的测定pH和电导率分别采用上海雷磁PHS-3C型pH计和DDS-11A型数字电导率仪测定. DOC采用德国elementar vario TOC cube总有机碳分析仪和燃烧法测定. UV254是指波长为254 nm时的吸光度, 采用日本HITACHI U-3900紫外可见分光光度计测定, 以超纯水为空白.
1.4 相关性分析利用IBM SPSS Statistics 19软件对降雪中DOM各荧光峰荧光强度、荧光强度之和、DOC与UV254, 及FI、BIX和HIX的相关性进行分析.
1.5 DOM的来源分析利用荧光特征参数(FI、BIX和HIX)和后向轨迹模型分析降雪中DOM的来源和传输轨迹. FI是指Ex=370 nm时, Em分别为450 nm和500 nm处的荧光强度比值[19], BIX是指Ex=310 nm时, Em分别为380 nm和430 nm处荧光强度的比值[21], HIX是指Ex=255 nm时, Em分别为434~480 nm区域积分值与300~346 nm区域积分值的比值[22].
建立以采样点为起始点500 m高空48 h气团后向轨迹模式.气象数据来自美国国家海洋和大气管理局GDAS数据库[26], 模拟每日每小时整点数据后, 再进行聚类分析, 得到具有代表性降雪DOM的气团传输轨迹.
2 结果与讨论 2.1 降雪过程DOM的荧光特性监测期间, 降雪的pH值为5.89~7.66, 电导率为10.1~105.2 μS ·cm-1.降雪DOM的DOC含量为0.88~10.92 mg ·L-1[均值(5.88±2.78)mg ·L-1], UV254为0.02~0.20 cm-1[均值(0.11±0.050)cm-1].
由图 1可知, 降雪DOM的荧光等高线图谱中可能主要存在荧光峰T1、B2、A、D、E和M, 其激发波长和发射波长(即Ex/Em)分别位于225 nm/(336~344)nm、(270~280)nm/(274~304)nm、(225~235)nm/(378~396)nm、(250~270)nm/(372~398)nm、(325~335)nm/(368~378)nm和285 nm/400 nm, 表明降雪DOM中可能含有低激发区类色氨酸、高激发波长类酪氨酸、紫外光类腐殖质、紫外光类富里酸、可见光类富里酸和海洋类腐殖质.重庆市夏季降雨DOM中含有紫外光区类腐殖质、可见光区类腐殖质、类酪氨酸、类色氨酸, 冬天缺失类酪氨酸[27].在伯明翰大学开放的城市场地收集的雨水DOM中, 鉴定出类腐殖质、类酪氨酸和类色氨酸[6].印度拉梅斯沃勒姆天然雨水CDOM中存在紫外光类腐殖质、可见光类腐殖质、酪氨酸类物质、色氨酸类物质和海洋类腐殖质[28], 这与本研究的结果类似.
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(a) 1月3日09:50~16:30；(b) 1月3日16:30~18:30；(c) 1月3日20:00~1月4日07:00；(d) 1月6日06:00~09:00；(e) 1月6日09:00~12:00；(f) 1月6日12:00~16:30 图 1 降雪过程中DOM的荧光等高线谱图 Fig. 1 Fluorescent contour maps of DOM during snowfall |
1月3日降雪过程中, 09:50~16:30所采集降雪样品DOM中主要含有低激发区类色氨酸、高激发波长类酪氨酸、紫外光类腐殖质、可见光类富里酸和海洋类腐殖质；16:30~18:30所采集样品DOM中代表可见光类富里酸的荧光峰E消失, 而代表低激发波长类酪氨酸的荧光峰B1出现；于1月3日20:00~1月4日07:00所采集样品DOM中代表海洋类腐殖质的荧光峰M消失.降水量由降水迹象~0.1 mm增大到3~5 mm, 风速为4~7 m ·s-1, 降雪DOM主要荧光峰荧光强度明显下降, 西安市的空气质量指数类别由中度污染变为轻度污染. 1月6日降雪过程中, 降雪DOM中所含主要发射荧光的有机物种类基本没发生变化, 降水量为0.4~4 mm, 风速为1~2 m ·s-1, 不利于污染物扩散和去除, 荧光峰T1、B2、A、D和E的荧光强度有所上升, 说明降雪过程空气中的这些有机污染物累积、含量增大. 1月7日的降水量为0.1~1 mm, 风速为2~4 m ·s-1, 风速比1月6日的大, 降雪DOM的总荧光强度、荧光峰B2、A、D和E的荧光强度有所降低, 说明降雪过程空气中的有机污染物含量降低, 西安市的空气质量指数类别由中度污染变为轻度污染, 荧光峰A、D和B2的位置均红移, 荧光峰E的位置蓝移. 1月24日降雪初期DOM中主要含有紫外光类腐殖质、海洋类腐殖质、低激发区类色氨酸和高激发波长类酪氨酸, 16:00~18:30所采集样品DOM中代表海洋类腐殖质的荧光峰M消失.降水量为降水迹象~1 mm, 风速由4 m ·s-1增大为6 m ·s-1(1月25日02:00~05:00), 又降为4 m ·s-1, 因此1月24日23:00~1月25日07:00降雪样品DOM的总荧光强度、荧光峰T1、B2和A的荧光强度相对较低. 1月26~27日的降水量由降水迹象增至0.5 mm, 风速为1~5 m ·s-1, 降雪样品DOM的荧光强度有所下降. 1月28日的降水量为降水迹象, 风速2~3 m ·s-1.所以, 1月26~28日的降雪中, 荧光峰T1、B2、A、E和M的荧光强度呈现先下降再上升至变化不大的趋势. 1月24~28日西安市空气质量指数类别为中度污染.以上说明降雪在一定程度上能“冲刷”空气中DOM, 但降雪量(降水迹象~1 mm)和风速较低时, 对环境空气质量影响有限, 不能使污染物得到有效地稀释和清除.
2.2 EEMs-PARAFAC分析由PARAFAC分析表明降雪DOM中存在3类主要荧光组分(图 2).组分1的荧光谱图中存在Ex/Em分别为235 nm/388 nm和300 nm/388 nm的荧光峰A和M, 所代表的物质是类腐殖质, 分别是紫外光类腐殖质和海洋类腐殖质, 且荧光峰A荧光强度明显大于荧光峰M的荧光强度.
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图 2 PARAFAC分析出的荧光组分及其激发/发射载荷 Fig. 2 Fluorescent components analyzed by PARAFAC and their excitation/emission loadings |
组分2的荧光谱图中存在Ex/Em为255 nm/406 nm的荧光峰D, 所代表的物质是紫外光类富里酸.且荧光峰D的峰形不尖锐, 其荧光峰向高激发波长方向有明显延伸, 在Ex=375 nm处有一个小肩峰, 即荧光峰E(Ex/Em=375 nm/406 nm), 代表可见光类富里酸.
组分3的荧光谱图中存在Ex/Em分别为225 nm/340 nm和275 nm/340 nm的荧光峰T1和T2, 所代表的物质是类蛋白, 分别是低激发区和高激发区的类色氨酸, 可能来源包括植物物质、细菌、酵母、道路扬尘[28]、生物质燃烧和人为污染[29]及人体[30]等.由组分3的激发/发射载荷图可知, 在发射波长为306 nm处存在小肩峰, 该肩峰的Ex/Em分别为225 nm/306 nm和275 nm/306 nm, 分别对应荧光峰B1和B2, 所代表的物质是类蛋白, 分别是低激发区和高激发区的类酪氨酸, 可能是由于云水中存在生物成因和蛋白质物质而形成云层, 从而形成该物质.
降雪DOM中紫外光类腐殖质、低激发区类色氨酸、高激发波长类酪氨酸、紫外类富里酸、海洋类腐殖质、高激发区类色氨酸、低激发波长类酪氨酸和可见类富里酸的荧光强度占总荧光强度的比例分别为14.4% ~27.9%、14.4% ~24.7%、11.6% ~29.2%、8.2% ~16.6%、5.5% ~13.7%、7.6% ~12.4%、5.6% ~12.2%和0.73% ~1.3%(见图 3).其中紫外光类腐殖质占比较高, 可见类富里酸占比最少.
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图 3 降雪过程DOM荧光组分的相对比例 Fig. 3 Relative proportion of fluorescence components |
由表 1可知, 降雪DOM中代表类腐殖质(A+M)、类富里酸(D+E)、类蛋白(T1+T2或B1+B2)的荧光强度与荧光强度总和、DOC和UV254呈显著正相关, 其r分别大于等于0.931、0.660和0.826(P＜0.01).荧光强度总和与DOC、UV254的r分别为0.720和0.883(P＜0.01), DOC与UV254的r为0.917(P＜0.01).以上说明代表类腐殖质(A+M)、类富里酸(D+E)、类蛋白(T1+T2或B1+B2)的荧光强度与荧光强度总和可以用于表示降雪DOM的含量或相对含量.
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表 1 荧光峰荧光强度与DOC和UV254相关性1) Table 1 Correlations between fluorescence intensity, DOC and UV254 |
此外, 荧光峰A、M、D、E、T1、T2、B1和B2的荧光强度相互两两呈显著正相关(r≥0.835, P＜0.01), 说明每个荧光峰所代表的荧光物质含量不同, 但来源可能相似.重庆2013年夏季雨水DOM中类腐殖组分或类蛋白组分分别具有相似来源, 冬季雨水中类腐殖质组分与类蛋白质组分来源类似[27].
2.4 降雪DOM的来源分析 2.4.1 荧光特征参数图 4为降雪过程中DOM的FI、BIX和HIX值.降雪过程中DOM的FI值在1.50~1.75(均值1.62±0.057), 说明西安市降雪DOM兼具生物来源和陆源. 2018年1月6日DOM的FI值(1.66~1.72)相对较大, 说明此日降雪中DOM的生物来源比例相对较高, 芳香性相对较低[19]；1月24日降雪DOM的FI值(1.54~1.64)相对较小, 说明此日DOM的陆源比例和芳香性相对较高.西安降雪DOM的BIX为0.87~1.25(均值1.05±0.096), 表明降雪DOM主要为自生来源且有机质为新近产生或具有较强自源特征.相对比较, 1月6~7日降雪DOM的BIX值(1.05~1.25)相对较大, 其DOM自生源特征比1月25~28日DOM的强.降雪DOM的HIX值在1.11~1.97(均值1.54±0.2).重庆市冬季雨水DOM的FI、BIX和HIX分别为1.35~1.52、0.88~1.12和1.10~1.66[27], 采样点与本研究都位于文教区.相对比较, 西安市冬季降雪DOM的FI值较大, 说明其生物来源比例较高；BIX和HIX值与重庆冬季雨水DOM的接近.在兰州市环境保护局(位于商业区)内部建筑物屋顶所采集的冬季PM2.5中水溶性有机物(WSOC)的FI、BIX和HIX值分别为1.3~2.1、1.2~1.6和1.0~1.5[31].印度南部拉梅斯沃勒姆天然雨水CDOM的BIX和HIX分别为1.05~1.63和0.35~0.89[28].相对比较, 西安市降雪DOM生物来源比例较低, 所含腐殖质芳香性相对较高.
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图 4 降雪过程DOM的FI、BIX和HIX值 Fig. 4 FI, BIX, and HIX values of DOM during snowfall |
由表 2可知, 降雪DOM的FI与BIX和HIX分别呈正相关(r=0.475, P＜0.05)和负相关(r=-0.446, P＜0.05).
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表 2 FI、BIX和HIX相关性1) Table 2 Correlations between FI, BIX, and HIX |
2.4.2 后向轨迹模型分析
由图 5可知, 2018年1月西安具有代表性的气团传输轨迹主要以本地(类别4)传输为主, 占总量的38.78%.西北方向起始于新疆, 途经甘肃、宁夏到达西安的长距离传输(类别1), 占总量的24.04%；起始于内蒙古、途经宁夏到达西安(类别2)与起始于山东、途经河南到达西安的中距离传输(类别3), 分别占19.87%和17.31%.说明西安本地对降雪DOM的来源贡献最为显著；新疆、内蒙古和山东等地区污染物排放对西安也有较明显的贡献.且西安地处秦岭、黄土高原之间的盆地, 位于秦岭的北侧, 冬季静风频率较大, 空气污染物不易扩散.因此西安降雪DOM的来源可能是以采暖、交通工具尾气排放及大气化学过程形成的次级产物为主.此外, 梁俭等[27]利用观测点采样期间500 m高度72 h气流后向轨迹发现重庆市夏、冬季降雨中DOM输入主要以本地和短距离输送为主. Antony等[32]利用HySPLIT模型(地面1 500 m高度、6 h间隔、10 d后向轨迹)分析显示, 来源于南美陆地衍生的有机物对南极东部冰盖上雪中DOM具有明显贡献, 表明冰川向海洋的排放可能会改变沿海海洋碳的动态.
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图 5 后向轨迹模型 Fig. 5 Backward trajectory model |
(1) 由EEMs-PARAFAC法分析确定西安市降雪DOM中主要含有类腐殖质、类富里酸和类蛋白, 主要存在低激发区类色氨酸、高激发波长类酪氨酸和紫外光类腐殖质, 且不同场降雪过程中, DOM的荧光组成存在差异.降雪量和风速对降雪“冲刷”空气中DOM有一定影响, 当降雪量(降水迹象~1 mm)和风速较低时, 对环境空气质量影响有限.
(2) 代表降雪DOM中类腐殖质、类富里酸、类蛋白荧光峰的荧光强度及其总和与DOC和UV254的相关系数r≥0.660(P＜0.01), 说明类腐殖质、类富里酸、类蛋白荧光峰的荧光强度及其总和可用于表示降雪DOM的含量或相对含量.
(3) 利用FI、BIX和HIX分析表明, 降雪中DOM是由生物源和陆源共同组成, 具有较低的芳香性结构, 主要为自生来源且有机质为新近产生或具有较强自源特征, 具微弱的腐殖质特征.
(4) 根据后向轨迹模型分析, 西安本地对降雪DOM的来源贡献最为显著, 占总量的38.78%.
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