2020, Vol. 41
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 曲阜师范大学地理与旅游学院, 日照 276826
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. College of Geography and Tourism, Qufu Normal University, Rizhao 276826, China
磷是农田生态系统必须的营养元素, 是影响作物生长和产量的关键因素[1].为增加粮食产量, 土壤磷肥使用量逐年增加, 而作物对磷素的利用率为10% ~20%[2], 大部分的磷在土壤中日益累积, 有效磷含量明显增加, 1980~2007年, 中国农田土壤有效磷平均从7.4 mg·kg-1增加到24.7 mg·kg-1[3].当土壤中磷素累积量超过土壤吸附饱和度, 土壤中磷素的流失风险会急剧增大[4].土壤当中过量的磷素可以通过径流或渗漏到达水体导致富营养化, 造成湖泊和近海水环境恶化, 严重影响了地区经济可持续发展[5].根据2013~2017年中国近海环境质量公报显示, 我国近海主要污染因子是无机氮和活性磷酸盐.
滨海湿地位于陆地生态系统和海洋生态系统的过渡地带, 是磷输送、累积和再生的重要场所[6], 特殊的水动力作用以及咸淡水交汇使得环境因子频繁变化, 导致滨海湿地沉积物具有磷“源”和“汇”的双重作用.湿地磷的含量和形态, 对水体磷截留去除、吸附容量及潜在的释放风险已经引起众多学者关注.长江口潮滩潜在生物可利用磷主要是弱吸附态磷、铁结合态磷和有机磷, 约占总磷的33.16%, 是导致水体富营养化的潜在因素[7].闽江口湿地无机磷占总磷的66.21%, 且总磷含量的均值为737 mg·kg-1, 相对较高, 其污染指数为0.819~1.618, 总体上为轻度污染[8].黄河三角洲新生湿地对外源磷有较强的吸附能力, 沉积物磷释放风险较小[9].环渤海湿地土壤中的磷主要是无机磷, 且主要是不易释放的钙磷[10].莱州湾滨海湿地总磷(TP)浓度随沉积深度变化不明显, 但未来应该考虑沉积物磷形态的差异[11].目前对环渤海湿地磷的含量、形态和控制因素开展了研究, 而对湿地磷的吸附容量和释放风险认识有限.本文以环渤海地区湿地表层沉积物为研究对象, 通过批处理实验分析了湿地磷的吸附容量和释放风险, 阐明了湿地对沉积物磷吸附固定和释放风险的影响, 旨在为环渤海地区湿地的保护利用和近海磷污染防治提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理环渤海地区河流众多, 在大河河口发育了面积广大的滨海湿地.环渤海主要的芦苇湿地共设置6个研究样地(图 1), 分别为：寿光滨海湿地, 黄河三角洲湿地, 南大港湿地, 北大港湿地, 七里海湿地, 辽河三角洲湿地.每个样地核心区选取3采样点, 每个采样点用柱状沉积物采集器随机采集3~5个沉积物样品, 表层沉积物(0~20 cm)混合均匀后密封保存, 样品经冷冻干燥后, 去除杂质, 粉碎过100目筛, 于4℃冰箱中冷藏保存待用.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Sample sites covered in this study |
取样品0.500 0 g于50 mL离心管中, 依次加入50 mL用0.01mol·L-1的KCl配制的不同浓度的KH2PO4溶液, 其中可溶性磷浓度(c0)依次为0.00、0.50、1.00、2.50、5.00、10.00、15.00、30.00、50.00、75.00、100.00、120.00、160.00和240.00 mg·L-1.混匀后于恒温摇床中振荡, 温度控制在25℃. 24 h后在离心机上用4 000 r·min-1离心10 min.用连续流分析仪测定上清液中磷含量.吸附数据利用修订的Langmuir模型拟合[12], 拟合得到沉积物磷的最大吸附容量(Qmax)、吸附常数(K), 计算沉积物本底吸附磷(NAP)、临界平衡磷浓度(EPC0), 计算方法详见文献[12].
1.2.2 磷释放风险的评估方法根据土壤有效磷(Olsen-P)的含量和沉积物磷的最大吸附量, 磷吸附饱和度(DPS)[13]可以根据式(1)获得：
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(1) |
根据黄清辉等提出的方法[14], 用磷吸附饱和度(DPS)和磷吸附指数(PSI)计算沉积物磷释放风险指数(ERI)：
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(2) |
沉积物pH采用pH计测定(土水比为1 :2.5)；总磷(TP)采用浓硫酸-高氯酸酸溶后, 钼锑抗比色法测定；总有机碳(TOC)采用元素分析测定；活性铁(Feox)草酸铵浸提, 采用ICP-AES上机测定[15]；钙和镁采用Mehlich 3通用浸提剂浸提后采用原子吸收分光光度计(TAS-990)测定[15].粒度采用激光衍射仪测定(Mastersizer 2000, Malvern, England).实验中每个样品均重复测定3次, 并加入国家标准土样GBW07333进行质控, 标样的测定误差小于5%.
1.3 数据处理实验数据采用Excel 2010作图, 吸附等温线数据采用Origin 8.0拟合处理, 采用SPSS 19.0进行数据单因素方差分析.
2 结果与分析 2.1 环渤海湿地沉积物基本理化性质环渤海不同芦苇湿地沉积物的理化性质如表 1所示.湿地沉积物呈弱碱性, pH为8.00~8.60, 渤海湾湿地(如南大港湿地和七里海湿地)pH较高(8.56~8.60), 其它地区湿地pH范围在8.00~8.14.沉积物TOC含量为5.7~32.1g·kg-1, 其中渤海湾湿地(七里海湿地, 北大港湿地)的TOC含量为28.4~32.1 g·kg-1, 显著大于其它滨海湿地(P < 0.05).湿地沉积物中黏粒含量范围为6.4% ~21.9%, 黄河三角洲湿地黏粒含量最高(21.9%), 而寿光滨海湿地的黏粒含量(7.6%)较低.沉积物中总磷(TP)的含量为516~1 887 mg·kg-1, 平均值为1 081 mg·kg-1, 渤海湾的北大港湿地和七里海湿地TP含量明显高于其它地区, 而黄河三角洲湿地的TP含量最低.环渤海地区沉积物Feox的含量变化范围分别为2 011~4 428 mg·kg-1, 其中北大港湿地Feox的含量显著高于其它地区.沉积物中的Ca含量变化范围为7 010~9 956 mg·kg-1, 南大港湿地的Ca含量显著高于其它地区.沉积物中的Mg含量变化范围为1 038~2 408 mg·kg-1, 不同湿地的Mg含量差异显著, 其中辽东湾湿地和渤海湾湿地(七里海湿地)的Mg含量显著高于莱州湾湿地(寿光滨海湿地)和黄河三角洲湿地.
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表 1 样点理化性质表征1) Table 1 Physical and chemical properties of studied samples |
2.2 环渤海湿地沉积物对磷的等温吸附特征
环渤海地区湿地沉积物等温吸附实验数据拟合结果如图 2所示, 相关参数如表 2所示.结果表明, 改进Langmuir模型能较好地对不同沉积物等温吸附过程进行拟合, R2均在0.93以上, 这说明该模型能较好地反映磷在环渤海地区沉积物的吸附行为.具体来说, 就是在磷浓度较低的情况下, 湿地沉积物会出现磷的负吸附, 即存在着磷的解吸现象, 而随着磷浓度的增大, 开始发生磷的吸附行为.环渤海湿地的沉积物Qmax范围是693.7~2 117.2 mg·kg-1, 平均值为1 468.6 mg·kg-1.Qmax的大小顺序为七里海湿地>北大港湿地>南大港湿地>辽河三角洲湿地>寿光滨海湿地>黄河三角洲湿地.其中渤海湾滨海湿地的Qmax数值(1 611.3~2 117.2 mg·kg-1)明显高于辽东湾湿地Qmax值, 而辽东湾湿地Qmax值又高于莱州湾湿地Qmax值.其中七里海湿地的Qmax值最大, 为2 117.2 mg·kg-1, 黄河三角洲湿地的Qmax值最小, 为693.7 mg·kg-1.Qmax值越大, 表明湿地沉积物对水体磷的吸附能力越强.湿地沉积物对磷的吸附结合能K值在9.24~117.19 L·mg-1之间变化, 不同K值变化同Qmax变化类似, 即渤海湾湿地>辽东湾湿地≈莱州湾湿地.
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图 2 不同湿地沉积物对磷的等温吸附曲线 Fig. 2 Phosphorus adsorption isothermal curves of sediments from different wetlands |
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表 2 不同湿地沉积物的Langmuir模型等温吸附特征值 Table 2 Parameters of phosphorus adsorption isotherms for different wetland sediments |
环渤海地区的本底吸附态磷(NAP)的变化范围为0.172~17.812 mg·kg-1, 其中寿光滨海湿地的NAP值(17.812 mg·kg-1)显著高于其它湿地NAP值(0.172~2.214 mg·kg-1).湿地沉积物的临界磷平衡浓度(EPC0)的变化范围为0.002~0.213mg·L-1, 同样表现为寿光滨海湿地的EPC0值高于其它湿地.环渤海地区沉积物NAP和EPC0值变化规律基本一致.
2.3 湿地沉积物对磷吸附/释放风险评估环渤海湿地沉积物磷吸附指数(PSI)变化范围为31.84~60.11, 平均值为47.02. PSI在不同地区湿地表现出一定的差异(图 3), 尤其是黄河三角洲湿地显著低于其它地区.环渤海地区湿地沉积物磷吸附饱和度(DPS)变化范围为0.28% ~4.50%, 平均值为1.49%.寿光滨海湿地DPS数值最高, 显著高于其它湿地.七里海湿地DPS同样也显著高于其它地区(除寿光外).参照黄清辉等提出的由PSI和DPS等因素构成的磷释放风险指数(ERI), 把ERI分成4个等级, 分别为高度风险(ERI>25%)、较高风险(20% < ERI < 25%)、中度风险(10% < ERI < 20%)和较低风险(ERI < 10%).环渤海地区湿地沉积物磷释放风险指数(ERI)为0.53% ~10.10%(图 3), 只有寿光滨海湿地的释磷风险为中度风险, 其余湿地释磷风险较低.
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图 3 环渤海滨海湿地沉积物磷的PSI、DPS和ERI特征 Fig. 3 Phosphorus PSI, DPS, and ERI values for different wetlands |
湿地沉积物对磷吸附作用是湿地除磷的主要过程和机制[16].已有研究表明, 沉积物对磷吸附主要受沉积物黏粒类型与含量、有机质含量、Fe, Al氧化物、Ca, Mg含量及沉积物pH的影响[17].一般来说, 对于pH < 6.5沉积物而言, 无定型、非晶质的铁铝氧化物被认为是磷的主要吸附剂, 而对与pH>7.5沉积物而言, 钙和镁被认为是磷的主要吸附固定剂[18].本研究中相关性分析的结果表明(表 3), 环渤海地区磷吸附的主要基质是Ca和Mg, 这与环渤海湿地磷主要形态为钙磷是一致的.李洁等[10]发现环渤海湿地土壤中的磷主要是无机磷, 且主要是不易释放的钙磷.Ca2+促进沉积物中的磷吸附, Ca2+浓度越大沉积物对磷的吸附量越大[19].而通过主成分分析, 发现交换性钙镁含量对磷吸附的贡献率达到47%[20].沉积物有机质含量显著影响磷素的吸附.有机质对沉积物磷吸附作用较为复杂, 具体表现为增加、降低或无影响.有机质中含有酸性和低分子有机物, 通过溶解作用和竞争吸附降低沉积物对磷的吸附[21].同时, 有机质同金属离子通过络合或桥键作用增加了沉积物对磷吸附能力[22].本研究表明, 环渤海湿地有机质的积累有利于增加对水体磷的吸附.
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表 3 环渤海地区沉积物理化性质与磷吸附参数的相关性1) Table 3 Correlation analysis between physicochemical properties and P adsorption parameters for wetland sediments |
沉积物对磷的等温吸附实验研究表明, 在磷浓度较低情况下, 沉积物存在向上覆水体释放磷素即解吸的现象, 这可能与沉积物含有一定量的本底吸附态磷(NAP)有关.NAP可以指示水体磷的污染程度, 与水体富营养化程度显著相关, 污染程度越高的湖泊其NAP值越高[13, 23], 如太湖严重富营养化和中度富营养化沉积物NAP值分别为44~380 mg·kg-1和12~15 mg·kg-1[12].环渤海湿地NAP的变化范围为0.172~17.812 mg·kg-1, 显著低于严重富营养化和中度富营养化的内陆湖泊湿地, 这说明环渤海滨海湿地引发水体富营养化风险较低.其中寿光滨海湿地的NAP值显著高于其它湿地, 结合寿光滨海湿地ERI指数为中度风险, 说明寿光滨海湿地存在磷释放风险, 有可能引发水体富营养化.寿光滨海湿地磷污染与受纳水体小清河磷含量超标有关.孙伟等[24]研究小清河中TP浓度为0.19~0.57 mg·L-1, 均值为0.35 mg·L-1, 其含量超出《地表水环境质量标准》Ⅲ类水质标准.
3.2 环渤海湿地磷的释放特征及主要影响因素沉积物磷的吸附饱和度(DPS)用以评估沉积物对磷的吸附容量的指标及指示磷径流、淋溶流失的风险[22].DPS的大小可以作为衡量沉积物含磷水平和评估沉积物对磷吸附容量的可靠指标[25~26], DPS越高, 磷释放到上覆水体中的风险也越大.有研究表明, 土壤磷吸附饱和度小于10%, 土壤磷的解吸量很少, 超过此值, 土壤磷的解吸量随土壤磷吸附饱和度的增加而增加, 当土壤的DPS值大于25%时, 磷素就会有流失的危险[27].另有研究表明可以将DPS值大于15%作为土壤磷素的流失的临界值[28]. Gao等[29]发现闽江河口的鳝鱼滩湿地DPS为18.29%, 大量磷从沉积物释放上覆水中, 增加湿地的富营养化风险.本研究中, 环渤海芦苇湿地DPS值变化范围为0.28% ~4.50%, 说明环渤海芦苇湿地磷素流失风险较低, 具有较大的固定去除水体磷的潜力.
沉积物对磷的平衡吸附浓度(EPC0)是决定沉积物磷吸附或释放的重要指标.当上覆水可溶性磷浓度>EPC0, 沉积物会吸附水体中的磷, 沉积物作为“磷汇”, 反之则向水体释放磷, 沉积物作为“磷源”.而环渤海地区EPC0的变化范围为0.002~0.213mg·L-1, 寿光滨海湿地的EPC0值(0.213 mg·L-1)明显大于其它地区.杭州湾滨海湿地的EPC0值为0.034~0.049 mg·L-1, 扮演磷“汇”的角色[30].佛罗里达Okeechobee湿地, 由于湿地恢复前为农田, 因此表层0~2 cm的EPC0为0.8~3.3 mg·L-1, 是水体磷“源”[31].环渤海芦苇湿地是河口淤积地基础上建造的湿地, 湿地磷负荷较低, 总体表现为水体磷“汇”.
环渤海芦苇湿地中寿光滨海湿地释磷风险为中度风险, 其它湿地为较低风险.相比较南方河口滩涂湿地, 环渤海湿地整体上磷释放风险较低.如珠江河口芦苇湿地ERI值为40.45% ~78.26%[32], 其沉积物中的磷易释放到上覆水体中, 磷释放风险为高度风险.闽江河口天然湿地ERI值为9.47% ~13.74%[33], 互花米草入侵对土壤磷潜在释放风险具有一定削弱作用.ERI数值说明环渤海芦苇湿地沉积物释磷风险整体处于较低水平, 这与环渤海芦苇湿地至今未发生大规模的富营养化情况相符.
4 结论本研究表明环渤海芦苇湿地具有较强的吸附截留磷的能力, 沉积物磷的最大吸附容量为693.7~2 117.2 mg·kg-1, 平均值为1 468.6 mg·kg-1, 磷的最大吸附量主要受湿地沉积物Ca、Mg和TOC含量的影响.环渤海芦苇湿地磷吸附饱和度(DPS)和释放风险指数(ERI)表明除寿光滨海湿地磷释放风险为中度风险外, 其它湿地磷释放风险较低.因此, 建议在保护湿地生态的同时, 应充分发挥滨海湿地对磷素拦截和净化功能, 降低磷素对近海的环境污染.
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