2020, Vol. 41
2. 北京大学环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 环境科学与工程学院, 北京 100871
2. State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China
黑碳(BC)气溶胶是大气中重要的气溶胶之一, 其粒径为0.01~1 μm.它由含碳物质不完全燃烧产生, 主要有化石燃料燃烧和生物质燃烧两大类型[1].它在大气中的停留时间很短, 通常为数日至两周[2], 还能吸收太阳辐射, 同时又能释放红外辐射, 因此可加热大气, 造成温室效应.有研究认为黑碳的致暖效应大约是二氧化碳的三分之二[3], 降低BC排放可能有助于缓解由于增加而引起的一些大气变暖[4].此外, 由BC引起的低水平会聚和垂直速度的增加克服了气溶胶的稳定作用[5], 并随后影响大气的动态和水文场[6]. BC与云滴混合后, 云的光学特性会发生变化[2], 从而影响气候系统.BC还可以影响大气化学[7]和空气质量[8].当BC浓度过高时, 大气能见度降低[9], 且能进入人及动物的呼吸系统, 对健康造成威胁[10].此外, BC还会影响植物的生长, 影响生态系统[11].
21世纪以来, 全球多国开始逐步开展化石燃料和生物质燃烧对BC浓度的研究[12], 方法有：碳同位素分析法[13~16]、特征标志物比值分析法[17]和黑碳仪模型法等[18~21].现阶段, 国内外不少地区开始使用黑碳仪模型来测定含碳气溶胶的来源, 如瑞士部分城市[19]、印度戈勒克布尔[20]以及中国杭州地区[21]等.中国的BC排放大致占全球人为来源的四分之一[22], 相对较高的排放水平主要分布在西南, 华北, 长江三角洲和珠江三角洲地区[23].中国国内对BC的研究进行得较晚, 现关注较多的是BC的来源分析[24, 25], 浓度特点[26~31]和辐射强迫等[32, 33].在BC的源解析中使用最广泛的方法是碳同位素分析法.总结Liu等[14]、Zhang等[15]以及Li等[16]对源解析的研究, 可以发现BC来源因为地理、气象和地域结构的不同而存在巨大差异.近几年有研究表明城市中心位置的较高交通流量导致全天BC浓度较高[34~36], 且季风系统在BC的运输和空间分布中起着重要作用[37, 38].目前对于BC直接辐射强迫效应的估算由于其强迫作用的极大不确定性和辐射模式本身的不完善而无法做到很精确, 且BC在大气中的停留时间太短, 其空间和时间分布的差异性较大, 因此BC研究还需继续深入.
长三角地区作为世界经济发展最快的地区之一, BC排放量较高, 对区域气候和空气质量造成较大影响[23].南京作为长三角及华东地区的中心城市, 大气具有复合型污染的特征.南京的BC污染相对严重, 而且发现BC的来源多种多样[39].但是目前针对该地区BC的时间演变特征及其主要影响因素的研究还相对较少.本研究使用多波长Aethalometer(AE-33)每个季节选取典型月份观测了BC质量浓度, 结合大气污染物数据(PM2.5、O3、CO、NO2和SO2)、气象要素和边界层探测数据, 分析了BC的季节变化、日变化、周末效应和来源特征, 重点分析了气象要素和逆温层结构对BC的季节、日和周末效应的影响.
1 材料与方法 1.1 观测站点介绍观测地点位于江苏省省会南京市(32.05°N, 118.78°E).该地区位于西风带, 属于典型的季风性气候, 冬春季以偏北风为主, 夏秋季以正西风为主.选择南京信息工程大学气象楼楼顶为BC采样地点, 海拔高度62 m.学校以东6 km外分布有扬子石化、南京钢铁集团等大型化工和能源企业, 且校园周围有几条明显交通污染的主要道路, 日均车流量较大[40].
1.2 观测仪器介绍2018年4月、7月、10月和12月, 使用Aethalometer(美国Magee Scientific的AE-33型)进行BC的质量浓度的近实时连续测量.AE-33能够通过双点位测量技术订正并降低负载效应的影响, 使得仪器的测量性能更加高效准确[41].在该仪器中, 大气空气以5.0 L·min-1的所需流速泵送通过入口, 并连接PM2.5的采样切割头.且该仪器有370、470、525、590、660、880和940 nm共7个测量通道.黑碳仪运用光学灰度测量法, 通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来反算BC的光学吸收系数, 从而推断出BC的质量浓度.此次研究AE-33的常规校准于2017年12月进行.在采样期间有连续的胶带推进.AE-33型黑碳仪的精度为1 ng·m-3.黑碳仪采样频率为1 min, 后续分析中将数据处理成1 h平均值, 用于分析讨论的数据中不包含明显异常值.在此前提下进而获取数据的日平均和月平均数据.
PM2.5、CO、SO2和NO2数据由中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台提供.气象要素数据来自南京市禄口机场气象观测站.边界层数据来自怀俄明大学天气数据网站.
1.3 吸收系数的波长指数计算BC对光的吸收特性与波长之间的计算公式为：
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(1) |
式中, σabs是吸收系数；K为常数；α为吸收系数的Ångström指数, 它反映了气溶胶的理化特征[42].
1.4 黑碳仪模型Sandradewi等[41]的模型表明光吸收系数是液体燃料与固体燃料的和, 通过建立黑碳仪模型来了解这两种主要排放源对BC的相对贡献率的原理便是基于此模型.黑碳仪模型中, 吸收系数随着波长的不同而变化.α、BC和贡献率的关系式为：
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(2) |
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(3) |
式中, BC6是880 nm处测得的BC浓度值；BC1是370 nm处测得的BC浓度值；510即为所用BC6与BC1的波长之差, 880-370 nm所得；P为液体燃料对BC浓度的贡献率.
2 结果与讨论 2.1 南京BC的季节分布特征由图 1可知南京的BC具有显著地季节变化, 春季和冬季浓度较高, 夏季较低.其中春季浓度最高[(3 351±919)ng·m-3], 其次是冬季[(3 234±2 102)ng·m-3], 秋季[(3 064±967)ng·m-3], 夏季浓度最低[(2 632±1 705)ng·m-3].年平均BC浓度相对较低[(3 070±1 423)ng·m-3], 但在春秋季和冬季可以发现高浓度BC, 而夏季则浓度较低, 这意味着在春秋冬季可能会发生大量的BC污染事件.中国化石燃料的人为BC排放量在夏季相对较低, 在春冬季则高于其他季节, 由此推断南京BC的主要来源可能是化石燃料燃烧, 同时冬季BC浓度较高可能与冬季频繁出现的逆温天气有关.
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图 1 观测期间BC小时浓度变化序列 Fig. 1 Time series of hourly mean BC concentration during observation period |
南京市秋冬季的平均风速分别为2.3 m·s-1和2.08 m·s-1, 要低于春季(3.18 m·s-1)和夏季(2.84 m·s-1).由于观测地点所处地理位置, 西风及西-西南风的盛行风向下输送气团较为清洁.观测期间南京市夏季为正西风向, 冬季盛行偏北风, 因此夏季BC浓度低于冬季.夏季梅雨季节漫长且降水过程多, 因此大的清除效率可能直接导致BC浓度减少.
图 2中不同季节的BC浓度均遵循典型的对数正态模式.BC的浓度分布在1 000~6 000 ng·m-3的范围内为主, 占总数据样本的70.9%以上, 春季、夏季、秋季和冬季位于1 000~6 000 ng·m-3的数据分别占总数据样本中的约67.5%、74.5%、71.8%和69.7%.
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图 2 BC小时平均浓度频率分布 Fig. 2 Frequency distribution of hourly BC concentration |
同时, 春季、秋季和冬季大于6 000 ng·m-3的高值仍占有较高比例, 而夏季BC浓度高值很少, 且占的比例也偏低, 6 000 ng·m-3以上的高值仅占1.6%.以上BC浓度季节变化和频率分布情况表明南京市夏季BC重污染事件明显低于其他3个季节.
2.2 南京黑碳气溶胶日变化特征由图 3可知, 4个季节BC的日变化均为双峰型, 峰值时间分别位于06:00~08:00和20:00~23:00, 分别与上下班早晚高峰对应.由图 3可知BC的日变化与NO2和CO的日变化基本一致.城市大气中的NO2主要来自汽车尾气的排放[43], CO主要来自煤和汽油等燃料的不完全燃烧过程[1].因此, BC早晚高峰值很大一部分来自汽车尾气排放, 研究也表明汽车尾气是城市大气中BC的重要来源之一[43].但是由图 3可发现NO2的晚高峰值要高于早高峰值, 与BC的峰值变化相反.CO的早高峰值要高于晚高峰值.此外, 由图 3还可发现SO2在07:00~12:00也有一明显的峰值, 这说明南京市BC早高峰值除受汽车尾气的影响之外, 工业燃煤的排放也是非常重要的来源.
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图 3 不同季节BC、CO、NO2、O3、PM2.5及SO2小时平均浓度日变化 Fig. 3 Diurnal variation of hourly mean BC, CO, NO2, PM2.5, and SO2 concentration in different seasons |
此外, 早晨太阳刚刚开始加热地面, 夜间稳定的边界层结构尚未破坏, 因此不利于大气污染物的扩散, 这也是BC出现早高峰的原因之一.由图 4可知07:00之后, RH开始快速降低, 风速开始逐渐增加, 表明大气的扩散条件逐渐加强, 也有利于大气污染物的扩散.随着太阳辐射持续增强, 边界层混合层高度也持续抬高, 此时BC和PM2.5的浓度由于大气扩散条件加强而持续降低, 但是强辐射下有利于O3的形成, 因此由图 3可发现O3的浓度反而在逐渐升高.午后太阳辐射开始减弱, 由图 4可发现15:00之后RH开始增加、风速降低, 此时稳定边界层开始形成, 此时大气扩散条件开始减弱.此外, 此时叠加下班高峰期和居民烹饪活动也开始增加, 因此BC开始在近地层堆积, 浓度增加, 最终在20:00~23:00形成一个次高峰期.进入午夜后, 交通排放和烹饪等人为活动迅速减少, 因此BC浓度有所下降, 但下降程度不是很大, 这可能与南京市相对较高的逆温频率有关.
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图 4 不同季节相对湿度和风速小时平均浓度日变化 Fig. 4 Diurnal variation of hourly mean RH and wind speed concentration in different seasons |
由图 3可发现南京市BC不同季节的早晚高峰分布特征不同.早峰值春季浓度最高, 秋季和冬季浓度次之, 夏季浓度最低.冬季峰值出现时间要比其他季节滞后2 h.但在BC的第二个峰值中, 冬季浓度最高, 春秋季浓度差别不大, 夏季浓度最低, 夏季峰值出现时间要比其他季节提前2 h.
由图 4可发现4个季节的RH日变化趋势基本一致, 夏季长三角地区受东亚夏季风的影响, RH要高于其他季节.RH的日变化与BC日变化类似, 白天低, 夜间高.但是由图 4可发现在BC早晚高峰期间, RH的季节差异较小, 远小于BC的季节差异, 因此RH并不是影响南京市BC早晚高峰季节分布差异的主要因素.
由图 4可发现风速的日变化与BC呈现明显的负相关. 4个季节的风速分别在05:00~07:00和20:00~22:00出现谷值, 对应BC的两个峰值；风速在13:00~15:00出现峰值, 对应BC的最小值.风速越大, 大气的扩散条件越好, 因此BC的浓度越低.在BC浓度的早高峰期间, 夏季风速最大, 春季和秋季次之, 冬季最小, 冬季风速谷值出现的时间滞后于其他季节.在BC浓度的晚高峰期间, 风速依然是夏季最高, 冬季最低, 但是冬季风速谷值出现时间最早, 因此冬季午后BC浓度最先开始积聚, 造成冬季BC晚高峰浓度较高.风速对BC日变化季节分布差异的影响远大于RH.
边界层内的逆温层结类似于“穹顶”, 可以阻碍大气污染物往高空扩散, 使得逆温层以下的范围内污染物大量积聚.由图 5可发现08:00, 春季具有明显的厚而强的接地逆温, 逆温厚度、高度和强度分别为312 m、586 m和3.4℃·(100 m)-1, 此时春季的BC峰值也最高.夏季逆温层离地较高且最薄, 逆温层厚度仅为119 m, 为春、秋和冬季的0.38、0.41和0.42.同时夏季逆温层也最弱, 约0.8℃·(100 m)-1, 分别为春、秋和冬季的0.24、0.2和0.25.夏季BC早高峰浓度最低.
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图 5 上午08:00与晚上20:00的逆温层季节变化 Fig. 5 Seasonal variation in the inversion layer at 08:00 am and 20:00 pm |
由图 5可发现与08:00相比, 4个季节20:00逆温层厚度较薄, 逆温强度较弱, 这也是BC晚高峰浓度值低于早高峰浓度值的一个重要原因.冬季20:00逆温层高度最低, 仅为447 m, 且冬季逆温强度最大, 为2.1℃·(100 m)-1.夏季依旧为薄而弱的逆温层结, 逆温高度、厚度和强度分别为1 738 m、120 m和0.4℃·(100 m)-1.
由图 5可发现秋季08:00的逆温层厚度与春季和冬季类似, 秋季逆温层的高度最高, 但是此时秋季BC的浓度却明显高于夏季和冬季的浓度.从中可发现秋季的逆温强度要明显弱于春季和冬季.这说明逆温层结对大气污染物浓度的影响机制比较复杂, 在不同季节中逆温的高度、厚度和逆温强度对污染物的影响机制不同.因此, 在不同季节或者不同地点需要综合考虑逆温层的高度、厚度和强度对大气污染物浓度的影响.
2.3 不同季节BC的周末效应为了分析人为活动对BC浓度的影响, 本次研究分别分析了工作日和周末的BC浓度特征.由图 6可知4个季节工作日和周末BC浓度的日变化均为双峰型分布, 高峰时间分别为06:00~09:00和20:00~22:00.其中春季和冬季工作日的早高峰出现时间晚于周末, 但春季工作日晚高峰出现时间早于周末, 冬季工作日晚高峰出现时间早于周末.夏季和秋季的周末与工作日高峰时间几乎一致.
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图 6 工作日和周末BC小时平均浓度日变化 Fig. 6 Diurnal variation of hourly mean BC concentration on workday and non-workday |
此外, 由图 6可知春季和夏季工作日和周末BC的浓度差异要比秋季和冬季的差异小, 这说明了春夏季BC浓度的变化深受风场影响和降水影响.秋季周末BC小时平均浓度低于工作日, 这是因为秋季周末的人为活动以及交通排放减少, 所以BC浓度相对较低；而冬季BC则刚好相反, BC浓度在周末明显更高, 这可能与冬季更稳定的天气形势有关.
由图 7知, 工作日与周末的风速变化基本一致, 日出前的小时平均风速较小, 日出后开始增大, 与BC浓度变化呈现负相关.但其工作日与周末的风速差异与BC的差异相关性很小, 这表明风速也不是造成BC周末效应的主要原因.
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图 7 工作日和周末小时平均风速变化 Fig. 7 Diurnal variation of hourly mean wind speed on workday and non-workday |
由图 8可发现春季上午8:00时, 逆温强度为3.6℃·(100 m)-1, 是周末的4倍.同时春季工作日逆温层高度低于周末, 此时春季的工作日BC浓度高于周末.春季20:00周末逆温层高度仅为工作日的0.5, 周末的逆温强度是工作日的2倍, 同时由图 7发现, 春季20:00时周末的平均风速明显小于工作日, 结合逆温层强度、高度及风速特征, 可以解释春季BC次高峰周末高于工作日的现象.
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图 8 工作日和周末逆温层小时平均强度、高度和厚度变化 Fig. 8 Diurnal variation of hourly average intensity, height and thickness in the inversion layer on workday and non-workday |
夏季08:00时周末的逆温层厚度高于工作日；而20:00时夏季工作日逆温层强度略强于周末, 且逆温层高度周末为工作日的2倍, 由此可解释夏季早高峰时周末BC浓度高于工作日, 而次高峰时工作日BC浓度略高于周末.说明夏季的BC周末效应早上主要受逆温层厚度影响, 晚上主要受逆温层高度与强度影响.
秋季08:00时工作日逆温层高度为907 m, 比周末高52 m, 工作日逆温层比周末厚22 m, 此时秋季工作日BC浓度高于周末. 20:00时秋季工作日逆温层强度为1.6℃·(100 m)-1, 周末为1.1℃·(100 m)-1.此时秋季工作日BC浓度依旧高于周末.由此说明秋季早高峰BC周末效应主要与逆温层高度与厚度有关, 而次高峰时周末效应主要受逆温层强度影响.
08:00时冬季逆温层高度在工作日略高于周末, 而在20:00时工作日逆温层高度高于周末, 且由图 7发现冬季工作日的风速大于周末.而冬季周末高峰BC浓度高于工作日说明冬季周末效应主要受逆温层高度与风速影响.
通过不同季节的周末效应与逆温层特征分析, 更加凸显上文中提到的逆温层对BC浓度的影响复杂.
2.4 南京市黑碳气溶胶的来源解析对于BC来说, 当BC的主要来源为固体燃料燃烧时, α约为2.2, 而当BC主要来源为液体燃料燃烧时, α约等于1[39, 44~46].观测期间南京地区春、夏、秋、冬四季α的平均值分别为1.35、1.14、1.36和1.4, 总平均值约为1.31.由此可知, 南京地区液体燃料燃烧对BC的贡献较大, 固体燃烧对BC贡献较小.虽然整体上以液体燃料燃烧为主, 但不同季节液体燃料与固体燃料这两种排放源对BC贡献的比值大小仍有差异.α的日均波动同BC的波动类似, 位于1.01~1.68之间, 具有较为明显的双峰特征, 在凌晨04:00~05:00有早高峰, 晚间23:00~24:00有次高峰.BC浓度及其吸收参数变化的原因比较复杂, 它取决于大气边界层高度, 盛行风向, 以及气溶胶的源强等[46~48].
由图 9可发现不同季节α和P的变化趋势具有明显季节变化特征, α是冬季>春季>秋季>夏季, 而P与α变化趋势完全相反.观测期间的α季节平均值都大于1, 其中冬季有最大值1.4, 夏季有最小值1.14.P差异更明显, 夏季最大值为90.36%, 冬季仅69%.由于颗粒粒径对BC吸收指数影响较小[18], 因此不同季节α值的变化可能来源于南京市BC化学组分的变化, 以及BC的来源及其贡献率的改变.
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图 9 α和P的季节平均变化特征 Fig. 9 Seasonal variations of α and P |
需要注意的是黑碳仪模型具有一定的局限性, 首先BC的α=1存在一定的不确定性, 例如Yuan等[49]在深圳隧道的研究发现, 汽车尾气排放的BC的α范围是0.63~0.89之间.再者, α的增加可能受到透明包裹物或棕碳两种因素的影响.以往研究发现透明物质包裹在BC可以造成AAE上升到1.5[50, 51], 因此在环境大气中, 观测到AAE范围为1.14~1.4, 并不能简单将其归结为是由液体燃烧的棕碳造成的.也就是说通过AAE的值来进行的黑碳气溶胶的来源解析并不是非常确切的解析方法, 仅能粗略地反映出某地的黑碳气溶胶的来源.
3 结论(1) 南京的BC浓度表现出强烈的季节性, 春季和冬季较高, 平均值分别为[(3 351±919)ng·m-3]和[(3 234±2 102)ng·m-3], 秋季为[(3 064±967)ng·m-3], 夏季浓度最低达到[(2 632±1 705)ng·m-3]. 4个季节BC日变化均为双峰型分布, 峰值分别位于06:00~08:00和21:00~23:00.
(2) BC不同季节的早晚高峰分布特征不同.早高峰春季BC浓度最高, 晚高峰冬季浓度最高.冬季早高峰出现时间要比其他季节滞后2 h, 而夏季晚高峰时间反而比其他季节提前2 h.风速对BC日变化季节分布差异的影响远大于RH.逆温层结对大气污染物浓度的影响机制比较复杂, 在不同季节中逆温的高度、厚度和逆温强度对污染物的影响机制不同.
(3) 春季和冬季工作日的早高峰出现时间晚于周末, 但春季工作日晚高峰出现时间早于周末, 冬季工作日晚高峰出现时间早于周末.夏季和秋季的周末与工作日高峰时间几乎一致.风速对BC周末效应的影响较小, 逆温层结差异是造成BC周末效应的主要原因.
(4) 南京地区BC的α及P的日均波动范围分别在1.01~1.68和34.62%~99.8%, 月均波动范围分别在1.14~1.4和69%~90.36%.南京地区液体燃料燃烧对BC的贡献较大, 固体燃烧对BC贡献较小.
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