环境科学  2020, Vol. 41 Issue (1): 330-336   PDF    
引用本文
陈重军, 张敏, 姜滢, 郭萌蕾, 谢嘉玮, 谢军祥, 沈耀良. 基于SBR-ABR实现PN-SAD耦合工艺的运行与优化调控[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 330-336.
CHEN Chong-jun, ZHANG Min, JIANG Ying, GUO Meng-lei, XIE Jia-wei, XIE Jun-xiang, SHEN Yao-liang. Process Control and Operation Optimization of PN-SAD Coupling Process Based on SBR-ABR[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 330-336.
基于SBR-ABR实现PN-SAD耦合工艺的运行与优化调控
陈重军1,2,3,4, 张敏1, 姜滢1, 郭萌蕾1, 谢嘉玮1, 谢军祥1, 沈耀良1,2,3     
1. 苏州科技大学环境科学与工程学院, 苏州 215009;
2. 江苏水处理技术与材料协同创新中心, 苏州 215009;
3. 江苏省环境科学与工程重点实验室, 苏州 215009;
4. 江苏省厌氧生物技术重点实验室, 无锡 214122
收稿日期: 2019-07-01; 修订日期: 2019-08-23
基金项目: 国家自然科学基金项目（51508366）；江苏水处理技术与材料协同创新中心预研项目（XTCXSZ2019-3）；江苏省环境科学与工程重点实验室开放基金项目（Zd1804）；江苏省厌氧生物技术重点实验室开放基金项目（KFLAB201701）
作者简介: 陈重军(1984~), 男, 博士研究生, 副教授, 主要研究方向为废水生物处理技术与机制, E-mail:chongjunchen@163.com
摘要: 采用序批式活性污泥反应器-厌氧折流板反应器（SBR-ABR）组合工艺，构建"部分亚硝化-厌氧氨氧化反硝化"（PN-SAD）反应链实现深度脱氮除碳.设定3种不同的运行工况，工况Ⅰ将SBR出水（NO2--N/NH4+-N为1~1.32）直接接入单隔室ABR厌氧氨氧化系统，发现虽然实现了厌氧氨氧化反应的稳定运行，但联合工艺总氮（TN）去除率低于80%，出水TN约20 mg·L-1.为在ABR内增加反硝化功能，向ABR反应器第三隔室添加反硝化污泥，于工况Ⅱ将SBR出水接入，发现耦合反应对TN去除率仍偏低，若实现深度脱氮需在厌氧氨氧化后段补充碳源.故在工况Ⅲ调控SBR出水（NO2--N/NH4+-N=5）与部分原水混合（NO2--N/NH4+-N=1.4；C/N=2.5），接入单隔室ABR厌氧氨氧化反硝化系统，不仅实现了厌氧氨氧化段基质的良好配比，也为反硝化提供了良好的有机碳源，整个工艺出水COD为50 mg·L-1左右，TN在6 mg·L-1以下，TN去除率达到95%.在SBR-ABR反应器内构建PN-SAD联合反应为废水深度脱氮除碳提供了理论基础.
关键词: 序批式活性污泥反应器-厌氧折流板反应器(SBR-ABR)      厌氧氨氧化      反硝化      贡献率      脱氮除碳     
Process Control and Operation Optimization of PN-SAD Coupling Process Based on SBR-ABR
CHEN Chong-jun1,2,3,4 , ZHANG Min1 , JIANG Ying1 , GUO Meng-lei1 , XIE Jia-wei1 , XIE Jun-xiang1 , SHEN Yao-liang1,2,3     
1. School of Environmental Science and Engineering, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215009, China;
2. Jiangsu Collaborative Innovation Center of Technology and Material of Water Treatment, Suzhou 215009, China;
3. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Science and Engineering, Suzhou 215009, China;
4. Jiangsu Key Laboratory of Anaerobic Biotechnology, Wuxi 214122, China
Abstract: This study uses three different operating phases for a sequencing batch reactor (SBR) combined with an anaerobic baffled reactor (ABR) to determine the effect of deep nitrogen and carbon removal by the "partial nitrification-anaerobic ammonium oxidation combined denitrification" (termed PN-SAD) reaction. The effluent of the SBR (NO2--N/NH4+-N ratio range of 1-1.32) was accessed directly to the single compartment ABR anammox system in phase Ⅰ. The results showed that although the anammox reaction was stable, the combined process total nitrogen (TN) removal efficiency was < 80%, and the TN concentration of effluent was~20 mg·L-1. In order to increase the denitrification function in the ABR, denitrifying sludge was added to the third compartment of the ABR in phase Ⅱ. We found that the TN removal efficiency of the coupling reaction was still low. An organic carbon source should be supplied in the latter stage of anammox if deep nitrogen removal is required. Therefore, in phase Ⅲ, the effluent of the SBR (NO2--N/NH4+-N ratio of ~5) was mixed with the partial raw water (mixed water NO2--N/NH4+-N ratio of ~1.4; C/N ratio of 2.5). The mixed water was connected to the single compartment of the ABR. The PN-SAD system not only achieved a good matrix ratio at the anammox stage, but also provided a good carbon source for denitrification. The chemical oxygen demand (COD) concentration of the effluent in the whole process was 50 mg·L-1, the TN concentration of the effluent was < 6 mg·L-1, and the TN removal efficiency was 95%. We conclude that the stable operation of the combined PN-SAD reaction provides the basis for deep nitrogen and carbon removal using the combined SBR-ABR process.
Key words: SBR-ABR      anaerobic ammonium oxidation      denitrification      contribution efficiency      nitrogen and carbon removal     

现阶段, 厌氧氨氧化(anaerobic ammonium oxidation, ANAMMOX)具有脱氮效率高、能耗低、无需有机碳源等特点而备受关注[1, 2], 它的实现分为两种形式, 一种为单级反应, 以全程自养脱氮工艺(CANON)为代表[3]；另一种为两级反应, 以短程硝化-厌氧氨氧化联合工艺(SHARON-ANAMMOX)为代表[4, 5], 其中两级反应具有控制便捷、运行稳定等特点.在两级式的工艺中, ANAMMOX反应器多采用连续流[6], 前置的部分亚硝化反应器常采用能够快速启动、稳定控制的SBR反应器实现[7, 8].近年来, 有研究表明ANAMMOX可与反硝化在同一反应器内实现耦合[9-12], 解决了TN去除不完全及同步脱碳弱的难题, 但对于利用部分亚硝化-厌氧氨氧化反硝化(PN-SAD)组合工艺实现废水的深度脱氮除碳的研究还较少.因此, 将两种不同类型的反应器组合并实现高效深度脱氮除碳对厌氧氨氧化工艺的推广应用具有重要意义.

为了考察在同一反应体系中, 厌氧氨氧化菌(anaerobic ammonia oxidation bacteria, AAOB)和反硝化菌共同和分离生长环境下的协同作用, 采用ABR反应器进行试验.ABR反应器一般分为不同隔室, 各隔室间存在显著差异的生物相, 且生物富集和截留能力强, 运行效果稳定[13, 14], 可为AAOB的生长提供良好的生存环境, 并保持较高的活性[15, 16].本研究采用ABR反应器构建SAD系统, 在探明最佳深度脱氮除碳的运行模式下, 基于SBR-ABR, 确定间歇流与连续流相联合的控制策略, 以期为联合工艺的实际运行和调控提供借鉴和参考.

1 材料与方法 1.1 试验装置

如图 1所示, 试验采用SBR-ABR两级反应器, 反应器由有机玻璃制成.ABR分为3个隔室, 第一隔室用于ANAMMOX反应, 第二隔室用于反硝化反应, 第三隔室作为沉淀区, 防止污泥的流失, 降低出水SS浓度, 总有效容积为7.65 L, 其中第一隔室的有效容积是第二隔室的2倍.ABR反应器各隔室分升流区和降流区, 隔间宽度比分别为4:1, 折流板导向45°, 并在各隔室连接部分设置筛网, 以保持良好的微生物截留效应, 采用精密蠕动泵从中间池连续进水.ABR反应器整体采用塑料膜遮阳避光, 且密封保证厌氧环境, 在水浴锅中控制温度在33℃±2℃.

图 1 SBR-ABR组合工艺示意 Fig. 1 Schematic of the SBR-ABR process

1.2 接种污泥及运行条件

为探索ABR脱氮除碳的最佳运行模式, 将试验分为3个工况, 各工况下SBR和ABR进水水质见表 1和表 2.工况Ⅰ, ABR反应器仅在第一隔室接种长期储存且具有ANAMMOX功能的污泥, 通过稳定运行恢复AAOB活性.工况Ⅱ, 在ABR第二隔室接种某城市污水处理厂反硝化池内的反硝化污泥, 观察运行条件下系统脱氮除碳效能；工况Ⅲ, 将ANAMMOX污泥和反硝化污泥以2:1的比例混合至第一隔室, 并通过调控中间池内SBR进出水配比改变ABR进水, 确定最佳运行工况.

表 1 SBR反应器进水水质 Table 1 Characteristics of the wastewater used in the SBR

表 2 ABR反应器运行工况 Table 2 Operating conditions of the ABR

1.3 测试项目及方法

整个试验过程中每隔2~3 d采集ABR反应器各隔室水样, 采样后立即测定, 主要分析水样的NH4+-N、NO2--N、NO3--N和COD等指标, 测定方法采用文献[17]规定的标准方法.

1.4 厌氧氨氧化-反硝化反应脱氮除碳贡献率分析

在SAD碳氮脱除的过程中, 主要存在以下反应, 包括厌氧氨氧化脱氮反应[式(1)], 以硝酸盐为基质的反硝化反应[式(2)]、以亚硝酸盐为基质的反硝化反应[式(3)]以及以厌氧发酵、厌氧微生物生长等厌氧脱氮除碳过程[18].因此, 为分析SAD耦合系统中的去除途径, 以系统中厌氧氨氧化去除的NO2--N量, 占整个系统中NO2--N和NO3--N去除总量的比值, 作为厌氧氨氧化反应脱氮贡献率[19]：

(1)
(2)
(3)
(4)

式中, (NH4+-N)rem和(NO2--N)rem分别为NH4+-N和NO2--N的去除量；ΔNO3--N为NO3--N变化量.

2 结果与讨论 2.1 厌氧氨氧化启动和水质适应性分析

工况Ⅰ期间, 控制SBR出水NO2--N/NH4+-N为1.1~1.32, HRT < 8 h, 利用中间池将SBR和ABR反应器连接, 并设置ABR的HRT在24 h, 保证反应器的连续进水.该阶段仅利用ABR的第一隔室, 启动ANAMMOX反应的同时, 观察其对SBR出水的适应性.由图 2可知, 反应器运行的第1~8 d, NH4+-N去除率仅为15%~30%, NO2--N去除率约25%, 出水中NO3--N浓度变化不大, 可知该阶段为ANAMMOX反应的适应期.运行至第9 d时, 系统对NH4+-N及NO2--N出现同步去除现象, 去除率达86%和75%, 出水NO3--N浓度增加, 说明ANAMMOX反应启动成功.第10 d后, 系统氮素去除率增加, NH4+-N及NO2--N的去除率增至99%和95%, 平均TN去除率为78%, 出水NO3--N浓度为15~20 mg·L-1, 其增加量是NH4+-N的0.17~0.25倍, 刘晓萍等[20]通过在3个反应器R1、R2和R3中接种不同硝化污泥和反硝化污泥, 成功启动ANAMMOX反应器后稳定运行阶段的ΔNH4+:ΔNO2-:ΔNO3-分别为1:1.30:0.23、1 :1.35:0.10和1:1.23:0.18, 而公认的ANAMMOX反应中, ΔNH4+:ΔNO2-:ΔNO3-为1:1.32:0.26, 不同试验中接种物、试验方法、培养基质的不同, 使与ANAMMOX反应共存的其他反应不同[21], 是造成氮素增减量不同的主要原因.

图 2 工况Ⅰ期间进出水氮素变化情况 Fig. 2 Changes of nitrogen in influent and effluent during phase Ⅰ

如图 3所示, 工况Ⅰ期间, 进水COD为50 mg·L-1左右, C/N=1, 经反应后出水COD浓度略有增加, COD去除率为负值, 推测经部分亚硝化反应后检测到的出水COD增量为微生物代谢产生的难降解有机物(SMP), SMP易在饥饿及内源代谢的条件下产生[22], 而TN去除率持续保持在80%以下, 说明SBR出水中的有机物不足以作为培养反硝化的基质条件, 且易生物降解的有机碳源是发生反硝化的先决条件[23], 故该工况下SBR出水基质不能为单隔室ABR厌氧氨氧化实现同时脱氮除碳提供条件.

图 3 工况Ⅰ期间进出水COD变化情况 Fig. 3 Changes of organic matter in influent and effluent during phase Ⅰ

2.2 双隔室厌氧氨氧化-反硝化

工况Ⅱ, 为了增加ABR的反硝化功能, 提高系统对TN的去除率, 在反应器的第二隔室接种反硝化污泥, 利用ABR的相分离在不同隔室内培养不同功能的微生物, 实现协同脱氮除碳.如图 4和图 5所示, 反应器进水基质浓度不变, 增加反硝化隔室后的第1~8 d, 出水NO3--N浓度低于8 mg·L-1, 去除率为70%~80%, 随后出水NO3--N并未维持在低浓度, 而是恢复至15~20 mg·L-1左右.根据式(2)和式(3)可知, 反硝化脱氮过程将消耗掉2.86倍ΔNO3--N的COD和1.71倍ΔNO2--N的COD, 而本试验ABR内可微生物降解的有机物较少, 故反应初期, 反硝化效果良好是由于反硝化菌利用了自身细胞中的碳源进行脱氮, 而造成NO3--N出现先降低后升高的现象.

图 4 工况Ⅱ期间进出水氮素变化情况 Fig. 4 Changes of nitrogen in influent and effluent during phase Ⅱ

图 5 ABR工况Ⅱ下进出水COD变化情况 Fig. 5 Changes of organic matter in influent and effluent during phase Ⅱ

反应的第25 d, 人工投加一定量的乙酸钠至ABR第二隔室, 使第二隔室内的COD浓度为65~80 mg·L-1, 为反硝化提供优质碳源.经过培养, 第28 d时出水NO3--N浓度出现降低, 后稳定为10 mg·L-1左右, 出水TN浓度最终降至10 mg·L-1以下, TN去除率升至88%, 第二隔室COD去除率约40%, 实现了系统的脱氮除碳.杨敏等[24]在研究不同外加碳源下反硝化的技术经济性时得到乙醇、乙酸、乙酸钠这3种碳源单位NO3--N去除量的投加成本分别为15.08、15.20、28.98元·kg-1, 其中, 乙酸钠的投加成本最高, 进一步说明了尽管该工况在外加碳源的条件下完成了碳氮的同步去除, 但在一定程度上碳源投加消耗了资源, 与节能降耗的理念不符.

2.3 单隔室厌氧氨氧化-反硝化

AAOB与反硝化菌在适宜的C/N下可相互耦合, 两者相互作用, 共同促进, 达到同步脱氮除碳的过程, 而良好的进水基质比是ABR实现功能反应的必要前提, Chamchoi等[25]的研究表明, 当COD浓度在100~200 mg·L-1之间(C/N为0.9)时, ANAMMOX菌可以有效地与反硝化菌竞争, 表现为高TN去除率和低COD去除率, 但ANAMMOX菌适合处理低碳氮比的废水；黄孝肖等[9]综合各研究表明ANAMMOX与反硝化的耦合反应最适C/N为0.5~1.0, 本研究在工况Ⅲ期间控制ABR进水C/N在2左右的条件下进行培养.该工况具有两个关键调控：一是调控SBR出水基质比, 二是调控ABR的超低排放.

2.3.1 SBR出水基质比的调控

本试验采用SBR进出水配比的方式为ABR提供适宜的进水, 根据SBR进水属于低C/N的特点, 通过张敏等[8]的调控方法, 在环境温度为28℃±2℃下, 将pH终值设为7.86, 稳定MLSS在4 000 mg·L-1, 可得到NH4+-N为10~12 mg·L-1, NO2--N为60~75 mg·L-1(NO2--N/NH4+-N=5), NO3--N为15~20 mg·L-1, COD为50 mg·L-1的出水, 然后将该出水在中间池内与进水(NH4+-N=250 mg·L-1、COD=400 mg·L-1)以8:1的体积配比得到基质浓度：NH4+-N为32~35 mg·L-1、NO2--N为45~50 mg·L-1、NO3--N为2~5 mg·L-1、COD为80~100 mg·L-1(NO2--N/NH4+-N=1.4、C/N=2.5)的混合水.

2.3.2 部分亚硝化-厌氧氨氧化反硝化耦合阶段

图 6和图 7分别为ABR单隔室内运行同步厌氧氨氧化-反硝化反应(SAD)时进出水氮素和COD浓度与去除率的变化情况.从中可知, 耦合启动期间(前3 d), COD利用率仅20%, 出水NO3--N浓度略有增加, ΔNO3--N为5 mg·L-1左右, 是ΔNH4+-N的0.17倍, 低于工况Ⅰ下的增加量.另外, 出水NO2--N有剩余, 浓度为5~10 mg·L-1, 而NH4+-N去除率保持在99%以上, 说明反应系统内存在一部分的反硝化菌, 在基质条件充足的情况下, 开始参与反应.随着反应的运行, 系统内的碳氮进一步得到降解, 在第5 d之后, 出水NH4+-N、NO2--N、NO3--N和TN浓度分别低至0.5、3.0、3.5和6 mg·L-1以下, TN平均去除率为95%, 出水COD浓度为45~50 mg·L-1, 平均去除率为55%, 且稳定出水30 d左右, 实现了无外加能耗下的低碳氮排放.

图 6 工况Ⅲ期间进出水氮素变化情况 Fig. 6 Changes of nitrogen in influent and effluent during phase Ⅲ

图 7 工况Ⅲ期间进出水COD变化情况 Fig. 7 Changes of organic matter in influent and effluent during phase Ⅲ

为了进一步分析ABR单隔室内ANAMMOX与反硝化耦合反应对碳氮去除的贡献率, 根据反应方程式(1)~(3), 所有的NH4+-N都由ANAMMOX反应过程去除, 由式(1)可知, 去除NH4+-N的同时需同步去除1.32倍的NO2--N.同时, 余下的NO2--N由亚硝酸型反硝化去除, 由式(3)可知, 需要同步消耗ΔNO2--N的1.71倍COD.而且, 进水中带入的NO3--N与厌氧氨氧化反应生成的NO3--N由硝酸型反硝化反应去除, 由式(2)可知需要消耗掉ΔNO3--N的2.86倍COD.最后, 剩余的COD由其他厌氧生物除碳途径去除.厌氧氨氧化和反硝化的贡献率可由式(4)得出.

由工况Ⅰ和工况Ⅱ中NH4+-N、NO2--N的去除量及NO3--N的生成量可知, 本研究中ANAMMOX反应的ΔNH4+:ΔNO2-:ΔNO3-的平均值在1:1.15:(0.21), 利用该比值通过公式(4)可得到各去除途径占系统脱氮除碳的百分比, 如图 8所示.ANAMMOX反应占71.44%, 亚硝酸型反硝化占9.52%, 硝酸型反硝化占13.72%, 而其他厌氧过程占5.32%.

图 8 最优工况下各脱氮除碳途径所占的百分比 Fig. 8 Percentage of each nitrogen removal pathway in a typical cycle

比较3个运行工况, 工况Ⅲ具有一定的优势：①通过调控SBR进出水的配比, 可灵活改变ABR进水基质比(COD:NO2--N:NH4+-N), 为实现亚硝化-厌氧氨氧化反硝化提供良好的前提条件；②采用SBR进出水配比的方式可降低ABR进水NO3--N浓度；③将ANAMMOX与反硝化在单隔室和双隔室内的耦合相比较, 单隔室耦合反应的调控具有一定简易性, 无需考虑外加碳源的类型和投加量等因素.

3 结论

(1) 利用ABR多隔室的构型, 分别在单隔室和双隔室内实现了ANAMMOX和反硝化同步脱氮除碳的耦合反应.

(2) 双隔室实现的ANAMMOX-反硝化反应是通过投加乙酸钠作为外加碳源, 使出水TN和COD浓度达8 mg·L-1和50 mg·L-1以下, 但其对碳氮的去除效果受限于碳源的投加量, 经济性较差.而单隔室内实现的耦合反应是通过在中间池内将SBR进出水以8:1体积配比, 改变ABR进水基质比, 最终出水TN和COD浓度达到6 mg·L-1和50 mg·L-1以下, 且ANAMMOX对系统耦合脱氮的贡献率占71.44%, 占主导地位.

(3) 单隔室下实现的耦合反应无需外加碳源, 可根据反应器的实际去除情况灵活调控SBR出水水质或SBR进出水在中间池内的配比, 达到最佳的出水水质, 具有较强的实际应用价值.

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