2020, Vol. 41
, SUN Shan-wei , DUAN Xiao-li , XU Jin-rong , WANG Juan , KANG Yi-jin , LIANG Wei-gang , CAO Su-zhen
随着社会经济和工业的快速发展, 水环境污染特别是水体重金属污染问题日益突出, 饮用水健康已经成为全球关注的重点[1].重金属作为饮用水中一类重要的污染物, 其来源主要是自然因素和人为活动, 如矿石风化、工业活动、城市废水排放、农药污染以及交通污染等[2, 3].饮用水中重金属的长期暴露可对身体健康造成严重危害[4, 5], 如摄入过量的Cd, 会造成人体的肾脏损害、骨骼损伤甚至对神经产生毒害作用[6, 7]；饮用水As的长期暴露, 会严重影响胃肠道、皮肤、神经、肾脏、肝脏、血液、心血管系统, 甚至诱发皮肤癌、膀胱癌和肝癌等[8, 9]；饮用水Cr的暴露会带来较高的致癌风险[10]；而Pb的暴露可对儿童的神经系统造成不可逆的损害[11], 并随着暴露量的增加引发失眠, 注意力和记忆力受损等问题[12].而Cd、As、Cr和Pb这4种元素也被列入我国第一批优先控制化学品名录之中, 作为重点管控对象.
中国城镇居民饮用水一般来自市政自来水厂, 然而其采用的净化水工艺过程在大多数情况下并不能完全有效地去除无机和有机污染物[13], 且市政自来水输送过程受输水管网的影响可能对饮用水造成重金属的二次污染[14].相关研究表明, 我国水源地水体存在不同程度的重金属污染现象[15~17], 虽然经自来水厂处理的饮用水中重金属浓度基本满足我国饮用水水质标准, 但已有研究表明自来水中重金属的健康风险也不容忽视[18].此外, 管网末梢水与直接饮用水还存在着加热或过滤等人为处理的差异性[19], 管网末梢水重金属暴露的健康风险并不能等同于直接饮用水重金属暴露的健康风险.因此, 基于人群实际的饮用水暴露特征, 精细化评价并探究饮用水重金属暴露的健康风险具有重要的现实意义.然而, 目前我国关于饮用水中重金属暴露健康风险评价的研究主要集中于水源地[15, 16]或者自来水厂水源水和市政管网末梢水[20], 或管网末梢水的季节性影响[21], 鲜见基于人体饮用水的实际暴露行为开展精细化的健康风险研究, 人体经饮水和用水暴露的健康风险特征亟待科学研究的支撑.此外, 儿童作为重金属等环境污染物暴露的敏感人群, 其生长发育可能受重金属铅等严重损害, 其经饮用水重金属暴露的健康风险目前也缺少科学研究, 不利于其环境健康风险的防范[22].
兰州市西固区是我国典型的工业地区, 以生产石油、化工为主, 其经济快速发展的同时给环境也带来一定压力.黄河作为该地区唯一的饮用水源, 其水体中Cd、Cr和Pb存在不同程度的污染, As虽低于国家相关标准, 但仍有增加态势[23, 24].然而, 目前关于该地区重金属健康风险的研究主要集中于大气环境[25, 26], 针对饮用水中重金属暴露的健康风险研究甚少.
因此, 本研究从儿童经饮用水重金属暴露健康风险防范的角度出发, 采集该地区采暖期和非采暖期儿童的饮水(直接饮用的水)和用水(主要来自市政管网末梢水), 基于不同时期两种水体中重金属的分布特征及儿童饮用水暴露行为模式特征, 开展儿童饮水和用水重金属暴露的精细化评估及其健康风险研究, 以期为该地区儿童的饮用水安全做出科学地评估, 为饮水水质健康管理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 采样地点和人群兰州市西固区地处黄河河谷盆地, 紧邻黄河中上游, 海拔1 500 m, 该区属于温带半干旱大陆性气候, 年最高气温35℃以上, 最低-23℃, 年降雨量200~300 mm, 年蒸发量1 300~2 100 mm.此外, 兰州曾开展八项国家重点建设工程, 其中七项在西固区, 涉及石油、化工、机械和冶炼这四大产业, 经过多年发展, 已经形成了电力、化学和冶炼等门类齐全的工业体系, 是我国西北地区典型的工业区, 也是甘肃省和兰州市的核心工业区、中国西部最大的石油化工基地.黄河是该研究地区的主要饮用水源, 居民的日常用水为经过自来水厂处理的自来水.
本研究在西固区随机抽选当地土生土长的30名0~17岁儿童为调查对象, 开展饮用水暴露行为模式问卷调查, 及儿童的饮水和用水样品采集分析, 以开展人群饮用水重金属暴露及其健康风险的精细化评估, 最终抽选的儿童中, 男生占16人, 女生占14人；0~5岁儿童为13人, 6~17岁儿童为17人.
1.2 饮用水行为模式问卷调查在获取知情同意的前提下, 对所选的30名儿童开展饮用水暴露行为模式问卷调查.问卷调查内容包括饮水行为, 基本信息和生活方式等, 以期获取相关暴露参数信息和关键风险因素.饮水行为调查内容包括日常饮用水的类型、饮用频次和摄入量等；基本信息调查内容包括年龄、体重等；生活方式调查内容包括日常洗澡、游泳等用水行为和频次等信息.饮用水暴露行为模式问卷调查通过一对一, 面对面询问儿童家长或监护人的形式开展.
1.3 样品采集及分析测定依据《水质采样技术指导(HJ 494-2009)》和《生活饮用水标准检验方法-水样的采集与保存(GB/T 5750.2-2006)》, 针对每名儿童均开展一对一的入户样品采集, 分别采集不同时期儿童饮水和用水样品, 并设置采集10%的平行双样, 每批样品带一个全程序空白和一个运输空白.儿童用水样品一般来自家庭自来水, 而饮水均是采集儿童直接经口摄入的水, 如凉开水、桶装水、瓶装水等.样品采集时, 需将水样注满经过酸洗处理的聚乙烯采样瓶至溢流, 立即滴加浓硝酸, 盖紧瓶塞并摇匀, 密封保存, 4℃冷藏运输至实验室.
取一定量的水样过0.45 μm微孔滤膜后, 用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)(Agilent 7500a)测定采暖和非采暖期Cd、Cr和Pb的浓度, 利用原子荧光分光光度计(AFS)(ThermoFisher)测定采暖期As的浓度.样品测定过程中, 每10个样品测1次空白样和1次水质标准品.
1.4 饮用水暴露及健康风险评价 1.4.1 重金属暴露剂量评价本研究采用美国环保署(USEPA)推荐的暴露评价模型对儿童经饮用水途径暴露重金属的量进行评价.在饮用水暴露评价中, 一般考虑经口摄入、经呼吸和经皮肤接触这3种暴露途径, 其中呼吸途径主要针对特殊情景下(如洗澡)有机污染物的暴露[27], 本研究主要关注饮用水中的重金属暴露特征, 故仅考虑经口摄入(饮水-口摄入暴露)和经皮肤接触(用水-皮肤暴露)暴露途径, 其评价模型分别见式(1)和式(2)[28].其中, 非致癌物质的暴露量通常用日均暴露剂量(average daily dose, ADD)表征, 致癌物质的暴露量用终生日均暴露剂量(life-time average daily dose, LADD)表征.
饮水-经口摄入重金属的日均暴露剂量计算模型：
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(1) |
式中, ADDoral/LADDoral为饮水中非致癌和致癌性污染物经口摄入的日均暴露剂量, μg·(kg·d)-1；c为饮水中污染物的浓度, μg·L-1；IR为日均饮水摄入量, L·d-1；EF为暴露频率, d·a-1；ED为暴露持续时间, a；BW为体重, kg；AT为平均暴露时间, d.
用水-经皮肤摄入重金属的日均暴露剂量计算模型：
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(2) |
式中, ADDdermal/LADDdermal为用水中非致癌和致癌性污染物经皮肤暴露的日均吸收剂量, μg·(kg·d)-1；SA为涉水活动过程中与水接触的皮肤表面积, cm2；PC为污染物皮肤渗透常数, cm·h-1；ET为暴露时间, h·d-1；CF为体积转换因子(1 L·1 000 cm-3)；c、EF、ED、BW和AT同公式(1).
本研究中饮水的摄入量参数(IR)、涉水活动的时间(ET)、暴露持续时间(ED)和体重(BW)等参数基于本研究现场行为模式问卷调查获取；其他参数如涉水活动过程中与水接触的皮肤表面积(SA)等参数基于中国人群暴露行为模式调查获取[29, 30], 污染物皮肤渗透常数等取自相关公开报告[31].各相关参数的详细取值见表 1.
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表 1 儿童饮用水重金属暴露评价相关参数 Table 1 Factors of the exposure assessment of heavy metals in water for children |
1.4.2 健康风险评价模型
化学物质的健康风险根据其毒理学性质分为非致癌性化合物(即有阈)和致癌性化合物(即无阈)两类.非致癌物的健康风险以危险熵(hazzard quotient, HQ)作为衡量指标, 可通过每个暴露途径的ADD除以特定暴露途径的参考剂量(reference dose, RfD)来计算, 推荐模型见式(3)[32].
污染物非致癌风险评估模型：
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(3) |
式中, ADD为非致癌物质的日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1；RfD为不同暴露途径的日均参考暴露剂量, mg·(kg·d)-1.当HQ < 1时, 表明污染物经该暴露途径的非致癌风险可接受, 可能带来的健康风险较小；而当HQ≥1时, 认为可能存在潜在的非致癌风险[33].如果同一介质有多种暴露途径, USEPA假定污染物不产生协同的健康风险, 可加和不同暴露途径下的风险来表征个体综合暴露风险, 用危险指数(hazard index, HI)来表示, 计算模型见式(4)[34]：
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(4) |
式中, HI为个体同一介质多种暴露途径下的综合暴露风险.当HI < 1时, 表明污染物经多途径综合暴露的非致癌风险可接受；而当HI≥1时, 认为可能存在潜在的综合非致癌风险, 则需再细分每种暴露途径的风险, 分别评价其潜在危害[33].
致癌物以终生增量致癌风险(incremental lifetime cancer risk, ILCR)来表征人群致癌发生的概率, 通常以单位数量人口出现癌症患者的比例表示, 即风险值(risk)或者个体因接触潜在致癌物而在一生中患癌的增量概率[35], 计算见式(5)[36],
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(5) |
式中, ILCR为发生某种特定有害健康效应而造成等效死亡的终身危险度, 无量纲；LADD为致癌污染物的日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1；SF为由动物推算出来的某致癌物的致癌斜率因子(slope factor), kg·d·mg-1.若评价多种无阈化学物质的综合致癌风险, 可假设各无阈化合物之间无相互作用, 将每种无阈化合物的致癌风险相加即可评价其综合致癌风险.当ILCR≤10-6时, 认为不存在致癌风险或致癌风险很小；1.0×10-6~1.0×10-4设为可接受的风险水平；当ILCR≥10-4时, 认为可能存在潜在致癌风险[32].
根据国际癌症研究机构(IARC)对化合物毒性的定义和分类[37], 本研究将Cr、As和Cd视为可经口产生致癌效应的致癌物, 但是目前仍未发现Cd经水体暴露可产生致癌效应；Cr虽经水体暴露可产生致癌效应, 但缺乏水经皮肤暴露途径的致癌斜率因子, 因此, 本研究考虑Cr、As、Cd和Pb经口和经皮肤暴露的非致癌风险, 同时考虑As和Cr经口, As经皮肤暴露的致癌风险.各化合物相应地RfD[39, 40]和SF[40]值如表 2所示.
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表 2 重金属的参考剂量和癌症斜率因子 Table 2 Reference doses and cancer slope factors of heavy metals |
1.5 数据的处理分析
本研究主要借助统计分析软件SPSS 21, 制图软件Orgin 8等对数据进行统计分析.为反映人群经饮用水重金属暴露的分布特征及不确定性, 本研究使用Crystal Ball软件(16.0)进行蒙特卡罗模拟10 000次迭代, 研究儿童经饮用水途径对重金属暴露的分布特征及其可能的不确定性.
2 结果与讨论 2.1 饮水和用水中重金属浓度兰州市西固区采暖期和非采暖期儿童饮用水中不同重金属的浓度结果如图 1所示.采暖期, 儿童饮水中Cd、Cr、Pb和As的浓度分别为(0.02±0.01)、(1.54±0.51)、(0.52±0.40)和(1.14±0.83)μg·L-1.用水中4种金属元素的浓度分别为(0.02±0.02)、(1.96±0.82)、(0.38±0.43)和(1.07±0.67)μg·L-1；而非采暖期, 儿童饮水中Cd、Cr和Pb的浓度分别为(0.01±0.00)、(1.59±0.92)和(0.27±0.16)μg·L-1.用水中这3种重金属的浓度分别为(0.11±0.09)、(2.26±0.58)和(1.94±2.57)μg·L-1.与《生活饮用水卫生标准》 (GB 5749-2006)中As、Cd、Cr和Pb的浓度限值(As 0.01 mg·L-1、Cd 0.005 mg·L-1、Cr 0.05 mg·L-1和Pb 0.01mg·L-1)对比发现, 不同时期儿童饮用水中4种重金属的平均浓度均未超过国家标准浓度限值.采暖期, 饮水和用水中重金属的平均浓度大小为Cr>As>Pb>Cd；非采暖期, 两种水中重金属的平均浓度大小为Cr>Pb>Cd.两时期水体中Cr浓度较高, 这与其他研究结论一致[41], 主要与该地区石油化工行业的生产排放相关.
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图 1 不同时期不同水体中重金属的浓度 Fig. 1 Concentrations of heavy metals in different water samples in different periods |
从不同时期来看, 非采暖期用水中Cd、Cr和Pb的浓度高于采暖期, 主要因为重金属可通过该地区的工业生产活动被释放至大气[42], 附着在大气降尘[43]或累积于土壤[44]；相比采暖期, 非采暖期雨量较大, 水源水周围土壤和大气中的重金属易被冲刷或通过雨水携带进入水源水或渗透至地下水[45], 该因素相比于雨水的稀释作用更加显著.此外, 水体中重金属的浓度还受其他因素的影响, 如人类活动, 管网污染等[46].与用水不同, 采暖期饮水中Pb的浓度约为非采暖期的2倍, 而Cd、Cr的浓度接近于非采暖期, 故季节性变化对饮水中Pb浓度的影响较大, 这可能主要与饮水的类型相关[47].本研究行为模式问卷调查发现采暖期饮用生水和开水的量与非采暖期存在明显差异, 采暖期饮用开水的比例明显升高, 这与他人的研究发现一致[48]；自来水的含Pb化合物虽不易溶解且加热条件也比较稳定, 基本不发生反应[49, 50], 但本研究发现采暖期不锈钢材质的加热容器占比较高, 而不锈钢材质加热容器的使用会显著增加水体中Pb的浓度[51].
从不同水体类型来看, 用水中Cd和Cr的浓度高于饮水, As的浓度低于饮水, 这与儿童的饮水方式及类型相关.该研究饮用水行为模式问卷调查表明, 当地居民对饮水的处理方式主要包括加热和安装过滤装置等, 其中绝大部分儿童以烧开的自来水作为饮水.据研究表明, 加热过程对水中Cd、Cr、Pb和As浓度具有较大的影响, 随着温度的升高, 自来水中的Cd和Cr的浓度最终降低, 而As的浓度会随着温度的升高而逐渐增加[49]. Pb的沉降具有季节性变化, 主要是降雨对大气颗粒物的去除作用[52].在非采暖期, 降雨过程向市政自来水厂水源水输入Pb的浓度远高于其加热条件下Pb的变化量；而采暖期降雨量减小, 空气和土壤向水源水输入Pb的浓度显著降低, 从而表现出非采暖期用水中Pb浓度远高于饮水中铅浓度, 而采暖期规律相反.
2.2 儿童饮水和用水重金属暴露量 2.2.1 饮水暴露量0~5岁儿童与6~17岁儿童在饮食习惯和行为模式上存在较大差异, 故其经饮用水的重金属暴露量也存在较大差异.儿童经饮水途径的重金属暴露水平如图 2所示.采暖期和非采暖期儿童经饮水中重金属的暴露量均为Cr最高, Cd最小.不同人群来看, 0~5岁儿童饮水途径的重金属摄入量高于6~17岁儿童, 根据本研究人群饮用水暴露行为模式调查可知, 该地区6~17岁儿童的饮水摄入量随体重的增加而增加, 其总饮水量高于0~5岁儿童, 但单位体重饮水量低于0~5岁儿童, 故当暴露于同一重金属污染水平的饮水时, 0~5岁儿童经饮水途径重金属的暴露量高于6~17岁儿童, 说明开展饮用水污染物的暴露评估时, 单位体重饮水摄入量对其暴露评估的结果影响更大.此外, 饮水中重金属摄入量存在季节性差异, 饮水中Cr浓度在不同时期差异性不显著, 而非采暖期饮水摄入量高于采暖期[53], 致使饮水中Cr暴露量的季节性差异明显.
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图 2 儿童饮水和用水途径的重金属暴露量 Fig. 2 Exposure doses of heavy metals via drinking and household water for children |
采暖期和非采暖期儿童经用水途径对重金属的暴露量均表现为Cr最高, Pb最小(如图 2), 这主要与水体中较高的Cr浓度有关.此外, 不同年龄儿童的用水暴露行为模式不同, 儿童经用水-皮肤途径的重金属暴露量受污染物浓度、暴露时间、与水接触皮肤表面积等因素的影响, 本地区6~17岁儿童的用水暴露时间(0.208 7 h·d-1)约为0~5岁儿童的(0.078 76 h·d-1)2.64倍, 在其他因素差异不明显的情况下, 0~5岁儿童用水途径的重金属暴露量低于6~17岁儿童, 这与他人的研究结果一致[54].从不同时期来看, 采暖期儿童用水中Cd、Cr和Pb暴露量低于非采暖期, 主要由于采暖期水体的浓度和儿童与水接触皮肤表面积及暴露水体的时间均低于非采暖期所致, 这与我国其他地方人群用水暴露行为模式特征相似[48, 55].
2.2.3 饮水和用水综合暴露量重金属As、Pb、Cd和Cr的每日耐受摄入量(provisional tolerated daily intake, PTDI)分别(以BW计, 下同)是2.14、3.57、1.0和3 μg·(kg·d)-1 [56, 57].本研究非采暖期0~5岁儿童经饮水和用水的各重金属综合暴露量分别为2.77E-02、1.26E-02、4.25E-04和3.75E-02 μg·(kg·d)-1, 6~17岁儿童分别为2.72E-02、1.24E-02、4.18E-04和3.69E-02 μg·(kg·d)-1；采暖期0~5岁儿童Pb、Cd和Cr的综合暴露量分别为1.23E-02、4.66E-04和7.30E-02μg·(kg·d)-1, 6~17岁儿童分别为9.27E-03、3.59E-04和5.52E-02μg·(kg·d)-1, 均远低于推荐的重金属每日耐受摄入量, 说明本研究人群经饮用水暴露重金属的风险可能处于安全水平.
从图 2看出, 经饮水和用水的重金属综合暴露量与经饮水的重金属暴露量基本接近, 而儿童经饮水途径的重金属暴露量高于用水的重金属暴露量, 证明饮水的经口暴露是人体暴露水体重金属的主要途径, 这与他人的研究结果相同[58, 59].
2.2.4 饮用水精细化暴露评估以非采暖期0~5岁儿童饮水和用水中Cd和Pb精细化综合暴露为例(如图 3), 对于Cd和Pb, 基于用水开展的经口和经皮肤的综合暴露量远高于饮水经口和用水经皮肤的综合暴露量, 而饮水经口和饮水经皮肤的综合暴露量略低于饮水经口和用水经皮肤的综合暴露量.结合2.2.1、2.2.2和2.2.3节可知, 饮水暴露是儿童水体暴露的主要方式, 故饮水经口和饮水经皮肤的综合暴露与饮水经口和用水经皮肤的综合暴露差异较小, 但不能忽视.而用水经口和用水经皮肤的综合暴露与饮水经口和用水经皮肤的综合暴露存在较大差异, 故在饮用水综合暴露评估中, 应结合人体实际暴露的主要途径, 展开精细化暴露评估, 如受条件限制无法开展精细化暴露评估, 一定程度上可参考饮水暴露来反映饮用水综合暴露, 以降低结果的不确定性；而如果将人体用水暴露等同于饮水暴露或饮用水综合暴露可能会过高(如Cd)或过低(如As)估算人体的真实暴露水平, 容易导致在饮用水健康风险管理中出现“过保护”或“欠保护”的现象, 不利于管理决策的实施, 因此建议开展精细化暴露评估以反映人群实际的暴露水平, 并以此开展人群健康风险研究.
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A:饮水经口+用水经皮肤; B:饮水经口+饮水经皮肤; C:用水经口+用水经皮肤 图 3 非采暖期0~5岁儿童饮水和用水Cd和Pb的精细化综合暴露量 Fig. 3 Expose doses of Cd and Pb in drinking and household water for children aged 0-5 years using the refined assessment |
儿童经饮水和用水途径重金属暴露的非致癌健康风险如图 4所示.采暖期, 经饮水和用水暴露的非致癌风险均为As最高, 其次为Cr暴露的风险, 各重金属暴露的非致癌风险均处于可接受的风险水平.较高的As暴露非致癌风险与As来源众多、工业和生活采暖中的煤燃烧释放有关[60, 61].非采暖期, 经饮水和用水暴露的非致癌风险均为Cr最高, Pb和Cd的风险较低.从不同时期来看, 非采暖期用水中Cd、Cr和Pb的非致癌风险均高于采暖期, 故需从用水类型、方式及暴露时间等方面着手以降低健康风险.从不同途径来看, 与不同暴露途径的重金属暴露量分布特征相似, 重金属经饮水暴露的非致癌风险高于经用水途径的非致癌风险.从不同人群来看, 0~5岁儿童经饮水途径重金属暴露的非致癌风险高于6~17岁儿童, 而经用水暴露的非致癌风险低于6~17岁儿童, 主要由于水体污染物暴露的非致癌风险不仅与污染物毒性相关, 还与暴露方式以及单位体重摄入量等因素相关[54], 由此说明该地区0~5岁儿童的饮水健康更值得关注, 且不能忽视6~17岁儿童用水暴露的健康风险.
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图 4 儿童饮水和用水中重金属暴露的非致癌风险 Fig. 4 Non-cancer risks due to exposure to heavy metals via drinking and household water for children |
不同重金属经饮水和用水的综合非致癌风险分布特征, 与经饮水暴露途径的非致癌风险分布特征一致, 饮水暴露对综合非致癌风险的贡献相对较大(大于99%).结合图 3, 说明开展饮用水重金属暴露的健康风险评估时应重点关注饮水暴露途径, 且不能直接将用水替代饮水开展单一途径的风险或多途径的综合致癌风险分析, 否则影响结果的科学合理性.
2.4 致癌风险儿童经水暴露重金属致癌风险的计算结果见表 3.饮水和用水中Cr和As的致癌风险均处于可接受水平.从采暖期As的健康风险看出, 儿童经饮水摄入重金属的致癌风险高于经用水暴露的风险, 这与他人的研究结果相似[54].从不同年龄看, 6~17岁儿童饮水和用水及综合暴露的致癌风险高于0~5岁儿童, 故从致癌风险角度应重点关注6~17岁儿童的饮用水健康问题.从不同季节, 非采暖期饮水中Cr致癌风险高于采暖期, 与Cr的非致癌风险分布规律相似, 说明非采暖期饮水的健康安全更应得到重视.
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表 3 儿童饮水和用水中重金属暴露的致癌风险 Table 3 Carcinogenic risks due to exposure to heavy metals via drinking and household water for children |
2.5 不确定性分析
饮用水重金属暴露健康风险评估结果的准确性受样品的代表性、样品的均质性、人群抽样、暴露参数的准确性、模型稳定性等因素的影响.首先本研究的样本量相对较小, 可能导致结果存在一定的偶然性；其次, 由于儿童饮食习惯, 居住环境以及生理体质特征的差异, 通过问卷调查获取的暴露参数不一定完全适合本地区儿童, 可能增加健康风险评估结果的偏差；饮用水样品采集和实验室检测过程虽按照国家相关标准进行, 但仍存在许多干扰因素, 使得重金属的浓度结果存在一定的不确定性；此外, 人群样本抽样过程以及健康风险评估模型本身也存在一定的不确定性；而本研究的健康风险仅考虑了饮用水中Cd、Cr、Pb和As这4种元素, 其计算结果可能低于实际的健康风险值.为评估本研究儿童饮用水重金属暴露风险评价结果的不确定性[62], 以Cd饮水暴露途径的非致癌风险为例, 考虑儿童饮水摄入量、体重、饮水Cd浓度等因子的分布特征, 采用蒙特卡洛模拟对采暖期6~17岁儿童饮水经口Cd暴露的非致癌风险重复计算10 000次, 绘制非致癌风险的累积频率分布, 如图 5所示.结果表明儿童饮水途径Cd暴露非致癌风险的均值和中位值分别为8.31E-4和8.06E-4, 与利用USEPA推荐的健康风险评价模型评估的结果8.30E-4较为接近, 说明本研究开展的儿童经饮水和用水途径的重金属暴露健康风险评估结果的偏差较小, 当地儿童通过目前的饮水和用水途径暴露重金属的风险确实不足以引起显著危害.
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图 5 采暖期6~17岁儿童饮水Cd暴露非致癌风险累计频率概率分布 Fig. 5 Cumulative frequency and probability distribution of non-cancer risk of Cd exposure through water intake for children aged 6-17 years |
(1) 研究区域内, 采暖期和非采暖期儿童饮水和用水中Cd、Cr、As和Pb的浓度均低于国家《生活饮用水卫生标准》相应的限值.总体上, 饮水和用水的重金属水平非采暖期高于采暖期, 用水高于饮水, 且用水中重金属的浓度变化受季节影响较大.
(2) 各时期各重金属经饮水和用水途径的日均综合暴露量均低于其每日耐受摄入量.儿童经饮水途径的重金属暴露量远高于经用水途径, 饮水是儿童暴露水体重金属的主要途径. 0~5岁儿童经饮水摄入的重金属暴露量高于6~17岁儿童, 而经用水途径的暴露量低于6~17岁儿童.
(3) 该地区儿童经饮水暴露的非致癌健康风险高于经用水途径的健康风险. 0~5岁儿童经饮水途径的非致癌风险高于6~17岁儿童, 其致癌风险低于6~17岁儿童；而0~5岁儿童经用水途径的非致癌风险低于6~17岁儿童.各重金属经饮水和用水途径的综合非致癌风险均在可接受范围之内.由于本研究仅考虑了饮用水中部分重金属的健康风险, 因此不能说明该地区的重金属污染对儿童健康不存在影响, 仍需要长期重点关注儿童饮用水中重金属如As和Cr的健康风险.
(4) 评价人体经水暴露的健康风险时, 将用水的经口暴露量等同于人体饮水经口的暴露量, 与人体的真实暴露水平存在一定的差别.建议采用精细化暴露评估方法开展人体饮用水的健康风险评估.
致谢: 中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所分析测试中心陕红老师在前期实验室分析方面提供了极大帮助, 闫芳芳及其他课题组成员共同参与了现场入户调查和行为模式问卷调查, 在此一并致谢！
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