2020, Vol. 41
2. 江西师范大学鄱阳湖湿地与流域研究教育部重点实验室, 南昌 330022
2. Key Laboratory of Poyang Lake Wetland and Watershed Research, Ministry of Education, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022, China
目前, 人类正生活在一个“塑料世”崛起的时代[1], 全球塑料制品产量正以成倍的速度逐年增长, 仅2015年, 年产量已达3.22亿t[2].由于塑料材质具有轻便、耐用、耐蚀和价格低廉等特点, 因此在食品包装、工农和医疗等方面被广泛应用[3].但塑料的非循环利用已引发一系列环境问题, 进入环境中的微塑料(< 5 mm)除易对生物产生视觉混淆而被误食外, 还可通过积累、诱捕、缠绕和窒息等方式对生物构成直接威胁[4].此外, 由于微塑料疏水性强、比表面积大, Cu、Zn、Fe、Cd、Cr、Pb和Ni等多种重金属可吸附在其表面而在水环境中运输和迁移[5, 6].这种吸附过程主要受环境中的总有机碳(TOC)、pH值、电导率(EC)和沉积物粒径等理化因素影响, 并受微塑料的材质、重金属的化学特性等因素影响[7].微塑料还可改变水环境中重金属的生物有效性[8], 进而影响生物的蛋白质合成、能量储存和生物转化等一系列生理过程和变化[9].因此, 微塑料和重金属的复合污染及生物效应近年来正备受人们高度关注.
已有研究表明, 沉积物中重金属的环境行为和生态毒理效应不仅与其含量有关, 而且与其化学形态密切相关[10].沉积物中重金属的迁移能力、生物有效性及其潜在环境危害很大程度上取决于其赋存形态, 重金属形态的判断是其毒性响应及生态风险的重要指标[11, 12].一般可将重金属形态分为弱酸提取态(F1态)、可还原态(F2态)、可氧化态(F3态)和残渣态(F4态), 前三态统称为有效态.其中, F1态生物有效性和毒性最高, 在酸性条件下容易释放；F2态在还原条件下容易释放, 对水体环境造成二次污染；F3态在碱性或氧化环境下可转化至活性态, 对生物具有潜在的危害性；F4态性质十分稳定, 活性与毒性最小, 通常被认为不具生物有效性[13, 14].因此, 研究重金属形态与分析环境中重金属的迁移转化及生物效应具有重要的现实意义.
鄱阳湖是我国面积最大的内陆淡水湖泊, 也是国际上重要的湿地[15], 在调蓄洪水和保护生物多样性等方面发挥着重要的生态功能.近年来, 随着鄱阳湖生态经济区的建设, 社会经济持续发展、矿产资源的开发利用不断增长, 来自农业面源、工业污染源和城镇生活的污染负荷逐年增加, 鄱阳湖面临的环境污染问题也日益突出[16].目前有关于河流沉积物中重金属污染评价的研究较多[17, 18], 关于微塑料污染方面的研究也有一些调查[19, 20], 但关于鄱阳湖沉积物中微塑料与重金属等赋存关系与复合污染方面的研究尚较缺乏.本文选择鄱阳湖湖口与长江交汇区的沉积物为研究对象, 通过监测并分析其主要理化性质、微塑料与重金属的赋存特征, 揭示沉积物中微塑料与重金属污染物的相互关系.
1 材料与方法 1.1 采样站位及样品采集鄱阳湖湖口-长江段位于鄱阳湖最北端湖口段, 该区域既是鄱阳湖水系汇入长江的终点, 也是长江下游的起点.湖口段的水文状况极其复杂, 正常水情下鄱阳湖水汇入长江, 但历史上也出现过6次完整的周期性长江自湖口倒灌鄱阳湖[21].历史时期, 由于长江南摆至湖口, 导致江水倒灌鄱阳湖盆地以及天然堤(梅家洲)与沙坝(张家洲)的形成, 它们对鄱阳湖盆地泄水的阻碍, 促进了现代鄱阳湖的形成与发展；过去的研究表明, 鄱阳湖水位尤其退水水位主要受江湖关系控制, 退水迟早与快慢取决于长江水情[22].
2018年7月21日, 在区域内分别选择出湖前的陡山(29°41′N, 116°11′E, DS)、出湖段的渡口(29°45′N, 116°13′E, DK)和出湖后的拓机(29°46′N, 116°15′E, TJ)这3个站位进行观测采样(图 1).每个站位各选取3个平行采样点, 每个平行样点各采集3个沉积物样品, 每个站位各9个样品, 共采集并分析测试27个沉积物样品.采样时用彼得逊不锈钢采泥器(金水华禹公司供, 最深可达30 m水深)采集各点水体底部5 cm表层沉积样.所有沉积物样品均装入铝箔封口袋中密封后运回实验室, 将样品中植物残体、砾石、贝壳等杂质剔除后, 置于避光处自然风干.所有样品均分成3等份, 前2份均用玛瑙研钵磨细, 其中过60目筛的样品用于理化指标测定, 过100目筛的样品用于重金属监测前处理；最后1份样品不做过筛处理, 仅用于微塑料的浮选分离.
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图 1 鄱阳湖湖口-长江段站位示意 Fig. 1 Map of the estuary of the Poyang Lake and the Yangtze River and sampling sites |
沉积物中影响微塑料吸附重金属的主要理化因素主要有沉积物粒径、总有机碳(TOC)、pH值和电导率(EC)等指标[7], 本研究选择上述指标进行监测.分别采用比重法测定样品粒径大小[23]；用重铬酸钾氧化-分光光度法(HJ 615-2011)测定TOC[24]；采用梅特勒-托利多Seven2Go系列电导仪测定EC和pH值.
1.3 微塑料的分离依据密度分离原理将微塑料(0.8~1.4 g ·cm-3)和沉积物颗粒(2.5~2.6 g ·cm-3)分离.由于NaCl溶液难以浮选出密度大的塑料颗粒, 而NaI溶液能改善此不足且能提高微塑料的回收率, 本研究采用两步分离法(NaCl~NaI饱和溶液)进行浮选分离[25], 借鉴周倩等学者的浮选分离装置[26]并加以改进后成连续流动分离浮选装置[19].称取1 kg沉积物样品(干重)置于样品杯中, 先将饱和NaCl(1.2 g ·cm-3)持续通入样品中进行初次分离浮选；初次分离浮选后仍有一些密度大的塑料颗粒和有机质, 再持续通入饱和NaI溶液(1.6g ·cm-3)进行分离, 为避免NaI浮选液对部分微塑料产生的染色问题, 同时加入30% H2O2溶液除去有机质并收集上清液.将收集的上清液用真空抽滤装置(GM-0.33A)过滤, 滤膜采用Φ50 mm×5 μm的醋酸-纤维素滤膜, 将抽滤好的滤膜置于玻璃培养皿中风干备用.为防止背景污染, 实验所用液体均须经滤膜过滤, 同时采用>0.25 mm的石英砂作为背景样本.其中, NaCl和NaI溶液对密度为1.05~1.07 g ·cm-3、粒径0.2~0.5 mm的聚苯乙烯(阿拉丁试剂公司供)的回收率分别达到97.5%和95.5%, 沉积物中微塑料的分离提取和观察操作均在超净工作台中进行.
1.4 微塑料的鉴定采用倒置生物显微镜(XD-202, 上海仪圆光学厂供)下观察微塑料的特征(颜色、粒径、形态), 并采用Nano Measuer 1.2软件统计各样点微塑料的丰度值(n ·kg-1, 每kg沉积物干物质中微塑料的数量), 微塑料粒径以最长一边的长度记为粒径大小, 鉴定出微塑料粒径均小于5 mm.其次, 对于不确定的颗粒或粒径小于500 μm的微塑料, 采用扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS, S-3400N, 日本日立电子)进一步观察微塑料形貌及其表面附着物化学成分.最后, 取各形态微塑料(n=298, 确保每份样品中鉴定数量不少于10个)鉴定其聚合物成分, 置于傅立叶变换红外光谱仪[Nicolet 6700, 美国热电(尼高利)公司供]测定各样品的红外光谱图.
1.5 重金属含量的测定与形态分离沉积物样品预处理采用HCl-HNO3-HClO4三酸消解体系, 并按等温梯度设置控制条件消解[27]；重金属的形态按照欧共体标准物质局(Community Bureau of Reference)提出的一种三步连续提取法：BCR法[28].样品中重金属含量及各形态均采用等离子体发射光谱仪[725-ES, 美国Varian(瓦里安)公司供]测定, 分析过程中利用国家土壤顺序提取形态标准品(GBW07437)、平行样、空白样进行质量控制, 重金属各元素的回收率均在88% ~102%, 相对标准偏差均小于10%.连续提取法中各元素的回收率计算公式为[29]：
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采用SPSS 20.0软件对沉积物的理化因素、重金属含量数据进行单因素方差检验(One-way ANOVA), 相关性分析则采用Pearson检验法.运用CANOCO 5.0软件中的冗余分析处理微塑料及理化因素对重金属含量的相关性；采用方差分解分析(variation partitioning analyses, VPA)处理微塑料及主要理化因素对重金属有效态的贡献率[30].所有数据结果均在显著性水平P=0.05上进行检验并以Origin 9.0软件整理绘图.
2 结果与分析 2.1 沉积物理化特征根据粒径大小, 分别划分为砂粒、粉粒和黏粒这3种不同粒径.如表 1所示, 研究区内沉积物的粒径主要以砂粒为主(50.00% ~91.16%), 渡口沉积物中砂粒含量显著高于其它站位(P < 0.05), 而黏粒含量显著最低(P < 0.05), 因此沉积物质地主要划分为砂质土及砂壤土.渡口处于鄱阳湖与长江交汇点, 水动力冲刷作用较大, 该站位的pH值、EC值和有机质含量显示出不同于其它站位.
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表 1 沉积物的理化性质1) Table 1 Physicochemical properties of sampled sediments |
2.2 微塑料赋存特征 2.2.1 微塑料的主要形态及其表面特征
通过倒置生物显微镜鉴定发现微塑料的形态主要有纤维类、薄膜类和碎片类(图 2).纤维类主要呈细长线型或两头有卷须, 颜色多为白色和彩色.薄膜类多为大小均匀的无规则片状, 质地轻且易卷曲, 颜色以透明、黑色为主.碎片类多为块状或条状的一些塑料编织袋碎片和硬质塑料碎片, 主要以半透明、黑色及彩色为主.
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(a)红色纤维；(b)白色纤维；(c)红色薄膜；(d)透明薄膜；(e)半透明碎片；(f)彩色碎片 图 2 沉积物中微塑料的表面形貌特征 Fig. 2 Surface morphology of microplastics in sampled sediments |
微塑料丰度值范围为356~1 452 n ·kg-1, 平均丰度值为982.33 n ·kg-1.其中渡口微塑料的丰度最高, 范围为1 090~1 452 n ·kg-1, 其次是拓机, 丰度值范围为858~1 114 n ·kg-1, 陡山丰度值范围为356~877 n ·kg-1；渡口微塑料丰度显著高于拓机和陡山(P < 0.05)[图 3(a)].
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图 3 不同站位微塑料的赋存特征 Fig. 3 Occurrence characteristics of microplastics at different stations |
微塑料以碎片类为主, 所占比例平均值为48.23%；其中渡口碎片类所占比例高达58%[图 3(b)], 显著高于拓机和陡山(P < 0.05).
按照粒径≤0.5、0.5~1、1~2.5和2.5~5 mm范围划分, 约80.68%的微塑料粒径 < 1 mm.其中, 1~2.5 mm和2.5~5 mm粒径范围的微塑料所占比例在渡口和拓机相对较高[图 3(c)].
微塑料颜色主要划分为黑色、白色、透明和彩色(如蓝色、红色等)4种, 主要以彩色为主, 彩色微塑料所占比例平均值为34.67%, 渡口彩色微塑料所占比例高达59%[图 3(d)], 显著高于拓机和陡山(P < 0.05).
2.2.3 微塑料的红外光谱特征鉴定样品中94%的微塑料可鉴定出聚合物成分.碎片类主要为聚乙烯(polyethylene, PE), 薄膜类主要为聚丙烯(polypropylene, PP), 纤维类主要为低密度聚乙烯(low density polyethylene, LDPE).对各站位沉积物样品中微塑料的不同聚合物成分比例进行统计(图 4), 渡口的聚乙烯比例相对高于拓机和陡山, 但差异不显著；拓机的低密度聚乙烯比例显著(P < 0.05)高于渡口和陡山.
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图 4 不同聚合物微塑料比例 Fig. 4 Proportion of different polymer microplastics at different stations |
通过扫描电子显微镜(SEM)与能谱仪(EDS)相结合分析上述各站位沉积物中粒径小于500 μm的聚乙烯(PE)、低密度聚乙烯(LDPE)及聚丙烯(PP)的微塑料表面, 结果如图 5.SEM图像表明各种微塑料表面均多具粗糙、多孔、裂痕和撕裂等特征, 这种表面多样化的形貌特征有利于增加其比表面积, 提高微塑料对重金属的吸附能力.EDS分析发现大部分微塑料表面均含有C、O、S、Si、Ti和Cl元素, 并检测出吸附有一定量的金属元素, 不同组分微塑料对金属的亲和力及吸附能力表现出差异性.聚乙烯表面吸附的金属种类及频次要高于聚丙烯和低密度聚乙烯；而渡口的3种不同聚合物的微塑料吸附重金属的质量比与原子比均相对较高.
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图 5 沉积物中微塑料的SEM-EDS局部影像图 Fig. 5 SEM-EDS images of microplastics in the sediments |
另一方面, 微塑料表面重金属能谱分析如表 2所示, Cd与Al主要以氧化态形式存在, 其化合物多为常用的塑料稳定剂；Pb主要以PbF2的形式存在, 是一种常见的有毒、强腐蚀的助溶剂；Fe主要以可氧化态的有效形态(Fe2O3)存在；Ti为检测浓度最高的金属元素, TiO2是一种广泛应用于复合材料的抗腐蚀性颜料.其他重金属元素Cu、Zn、Cr和Mn等的存在形态未能在仪器上反映出, 仅测出其质量比及原子比.
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表 2 微塑料表面金属元素的能谱分析统计结果 Table 2 Statistical results of EDS analysis of metal elements on the surface of microplastics |
2.3 沉积物中重金属的赋存 2.3.1 重金属的含量分布特征
沉积物中各重金属含量见表 3, Cu、Cd、Pb、Zn和Cr含量平均值分别为29.87、0.84、84.13、86.45和74.23 mg ·kg-1, 各值均高于鄱阳湖沉积物中背景值, 并与相关的调查结果对比发现, 5种重金属的含量大多高于鄱阳湖沉积物背景值.此外, 不同站位间重金属含量也表现出显著的空间差异, 渡口5种重金属含量均显著高于拓机和陡山站位(P < 0.05).
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表 3 各站位沉积物中重金属含量1)/mg ·kg-1 Table 3 Total contents of heavy metals in the sediments at different stations/mg ·kg-1 |
2.3.2 重金属的形态特征
所有样品的重金属各形态平均值所占百分比如图 6.结果显示, 残渣态(F4)是所有重金属主要的存在形态(Cd除外).单独分析不同元素, Cd的弱酸提取态(F1)占比最高, Pb的可还原态(F2)相对较高；5种重金属元素有效态(F1+F2+F3)所占比例(质量分数)依次为Cd (73.48%)>Pb(51.44%)>Zn(35.66%)>Cu(28.83%)>Cr(18.02%).各站位的差异表现为, 渡口重金属有效态质量分数均显著(P < 0.05)高于陡山和拓机.
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图 6 沉积物中重金属的形态特征 Fig. 6 Chemical speciation of heavy metals in the sediments |
分别从微塑料的形态、颜色、粒径及聚合物组分赋存特征方面分析微塑料与重金属间的相关性, 采用Pearson检验法, 结果如表 4.碎片类与纤维类与Cu、Cd、Pb显著相关(P < 0.05), 彩色和透明微塑料与大多重金属显著相关(P < 0.05), 粒径≤0.5 mm和1~5 mm的微塑料与Cu、Cd、Pb、Cr显著相关(P < 0.05), 聚乙烯与Cu、Pb、Zn显著相关(P < 0.05).由此可见, 无论按何种标准对微塑料进行分类, 微塑料的数量与重金属含量间多具正相关显著效应.
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表 4 微塑料与重金属的相关性1) Table 4 Correlation between microplastics and heavy metals |
2.4.2 沉积物中微塑料及理化因素对重金属含量的影响
为进一步探究微塑料及相关理化因素对重金属含量的影响, 对各站位沉积物中微塑料的赋存特征、各参数及沉积物主要理化因素等进行前置筛选(P < 0.05), 得到结果如图 7.根据冗余分析以及蒙特卡罗检验分析发现, 沉积物的主要理化因素(EC、沉积物粒径、TOC、pH等)是影响重金属含量的关键因素；而微塑料的颜色(彩色)、粒径(≤0.5 mm、1~5 mm)、形态(碎片类、纤维类)和聚合物组分(PE)等相应赋存特征也是影响沉积物重金属含量的显著因素.
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图 7 微塑料及理化因素对重金属含量的冗余分析 Fig. 7 Redundancy analysis of heavy metals contents by microplastics and physicochemical factors |
为了揭示沉积物中微塑料及各理化因素对重金属有效态百分比变化的贡献率, 采用方差分解分析(VPA)进一步发现(图 8), 理化因素中的TOC、EC、pH和沉积物粒径等关键因素对重金属有效态比率的变化贡献率为33.7%, 微塑料单独的贡献率虽然仅有0.7%, 但两者的协同贡献率达到49.6%, 反映出微塑料能进一步激化重金属形态向有效态转化, 提高重金属污染物的生物有效性及其生态风险.结果还表明, 微塑料(F=7.9, P=0.002)及理化因素(F=22.5, P=0.002)均对重金属有效态的增加产生显著影响, 而微塑料对重金属形态的改变依赖于环境因素的协同贡献.
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图 8 方差分解分析微塑料与理化因素对重金属有效态的贡献 Fig. 8 Contribution of microplastics and physicochemical factors in sediments to the bioavailability of heavy metals as determined by variation partitioning analysis |
鄱阳湖湖口段是鄱阳湖水系对长江输入通量的关键区域, 出湖口输出的塑料垃圾可能成为长江微塑料污染的重要来源之一.渡口站位微塑料丰度显著高于拓机和陡山.其原因可能是渡口为生活垃圾及点源污染与面源污染排放的聚集区, 拓机站位靠近大型石油制品化工厂等工业企业, 而陡山站位靠近山区, 人口分布稀少, 人为活动影响较小.湖口段沉积物微塑料丰度(以dw计算, 下同)水平要高于鄱阳湖流域微塑料丰度值[20](54~506 n ·kg-1)、太湖[34](11.0~234.6 n ·kg-1)和长江河口[35](20~340 n ·kg-1), 意大利波尔塞纳湖和丘西湖[36](112~234 n ·kg-1), 加拿大安大略湖[37](500~28 000n ·kg-1).湖口段微塑料污染整体处于中等偏上水平.鄱阳湖出湖口和长江流域都分离出碎片类和纤维类两种形态, 但鄱阳湖湖口段以碎片类为主(< 5 mm), 而长江口、太湖以纤维类为主(< 1 mm)；波尔塞纳湖和丘西湖以碎片类和纤维类为主(< 1 mm), 安大略湖以碎片类和纤维类为主(< 2 mm)；上述不同站位的微塑料形态具有差异性可能是微塑料来源和塑料材质特性不同所导致.
微塑料颜色多样性的原因是塑料在生产过程中常加入粒径5 μm以下的颜料分子作为着色剂, 而着色剂与树脂大多是机械结合的, 容易在老化过程中从树脂内部逐渐移至表面, 形成新的污染[38].本研究中, 粒径 < 1 mm的微塑料所占比例高达80.68%, 与鄱阳湖蛤蜊和鲫鱼体内微塑料的粒径(0.25~1.00 mm)较相似[20, 39], 由于小粒径彩色微塑料与浮游动物具有相似性, 进入水体后将在一定程度上混淆生物的视觉, 易被水生生物或鸟类误食, 并通过食物链或食物网向高等生物迁移或富集[40], 进一步加剧湿地环境生态风险.
3.2 重金属的赋存特征本研究重金属Cu、Cd、Pb、Zn和Cr在沉积物中均有不同程度积累, 以渡口站位沉积物中的重金属含量最高, 渡口站位是生活垃圾及其他各污染排放的聚集区, 有机质及矿物质含量均相应较高, 沉积物极化性强, 易吸附金属阳离子达到电荷平衡[41]. 5种重金属元素的含量大多高于鄱阳湖其他区域沉积物中重金属的含量[31, 32], 不同形态重金属具有不同的地球化学特性, 而有效态所占比例决定其生态风险与毒性效应.本研究表明, 各站位Cd的有效态比例最高, 在水体沉积物中存在较高的生态风险及隐患.渡口的5种重金属元素有效态比例最高, 在很大程度上受其周围沉积物理化特性的影响, 有效态离子和含氧化合物容易形成不溶性复合物, 并可能与含有重金属的泥质砂土及黏土胶体相互作用[42].
3.3 微塑料与重金属共存的复合生态效应塑料在生产过程中往往会通过添加稳定剂来提高塑料制品的交联稳定性, 而稳定剂中常含有包括Pb、Cd、Ba和Sn等有毒的金属离子, 这是微塑料毒性的重要来源之一[43].本研究通过SEM-EDS分析, 5种重金属元素在微塑料表面均被检测到, 同时不同微塑料表面位置上的金属元素具有差异性, 结果表明微塑料携带的金属元素并不完全是塑料生产过程中所添加物, 也可能通过吸附并积聚周围环境中的重金属而形成.这一吸附累积过程可能与塑料表面附着的有机物质对表面的改性有关[44], 金属阳离子或络合物可与微塑料表面的带电位点或中性区域相互作用, 并与水合氧化物共同沉淀或吸附[45].值得注意的是, 这些金属元素可能在水生生物体内酸性、酶富集消化系统中被激活, 从而影响它们的繁殖和发育, 并干扰其体内重要的生物代谢过程[46, 47].相关性分析发现, 碎片类、纤维类微塑料与Cu、Cd、Pb显著相关(P < 0.05), 其原因可能是环境中聚乙烯和低密度聚乙烯颗粒受到磨损、挤压后, 二价金属阳离子和含氧阴离子与微塑料表面带电的非极性位点间相互作用, 以及中性金属和疏水性化合物间的非特异性相互作用增加了吸附重金属的可能[8]；彩色微塑料(F=11.9, P=0.002)是影响重金属含量的关键因素, 其原因可能是微塑料表面的着色剂(如TiO2、PbF2等)会释放到环境中, 从而增加沉积物重金属的含量[38].本研究还发现, 微塑料与沉积物理化因素的共同作用不仅导致沉积物中重金属的位置发生移动, 而且显著提高了其有效态比例, 可促进重金属形态间的转化.游离有效态重金属比例的提高, 使得水生生物机体面临更大的生态风险, 影响湿地生态安全, 并威胁人类健康.
4 结论(1) 鄱阳湖湖口-长江段沉积物中微塑料丰度范围为356~1 452 n ·kg-1, 平均丰度值为982.33 n ·kg-1.形态主要以碎片类、纤维类和薄膜类为主, 其聚合物成分主要为聚乙烯、低密度聚乙烯和聚丙烯.微塑料表面具有粗糙、多孔、裂痕和撕裂特征, Cu、Pb、Zn、Cd和Cr这5种重金属在其表面均有吸附.
(2) 重金属Cu、Pb、Zn、Cd和Cr在沉积物中均有不同程度积累, 各元素有效态所占比例依次为Cd (73.48%)>Pb(51.44%)>Zn(35.66%)>Cu(28.83%)>Cr(18.02%).
(3) 沉积物的理化因素(TOC、pH值、EC及粒径)是影响微塑料吸附重金属的关键因素, 理化因素和微塑料对重金属有效态比例的贡献率分别为37.7%和0.7%, 两者的共同作用达49.6%(P < 0.05), 可导致重金属形态向有效态转化.微塑料可作为重金属的附着载体将进一步增强重金属污染物的生物有效性, 对湿地生态安全构成潜在威胁.
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