2020, Vol. 41
2. 中国科学院南京地理与湖泊研究所, 湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008;
3. 中国科学院地球环境研究所, 黄土与第四纪地质国家重点实验室, 西安 710061;
4. 江苏省环境科学研究院, 江苏省环境工程重点实验室, 南京 210036
2. State Key Laboratory of Lake and Environmental Sciences, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China;
3. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China;
4. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science, Nanjing 210036, China
随着人类工农业活动的加剧, 重金属污染已成为水体生态环境最突出的问题之一, 沉积物作为湖泊生态系统重要的一部分, 是元素N、P和重金属的重要载体, 但水文过程的变化可能使其成为重要的二次污染源[1, 2].白洋淀是中国北方最具典型性和代表性的湖泊和草本沼泽湿地, 对维持华北地区的生态环境有着不可替代的重要作用, 被誉为“华北明珠”.但近几十年来, 由于人类活动的影响, 大量工业、农业及生活污水排入淀内, 使得湖区污染愈加严重, 水质恶化、富营养化及重金属污染等日趋严重, 再加上气候变干, 白洋淀正面临着不同程度的污染、收缩甚至干涸等生态环境威胁[3~5].自2017年中共中央、国务院决定成立河北雄安新区以来, 白洋淀作为其核心水系, 湖区生态环境的建设与保护显得更为重要.
目前, 关于白洋淀流域水体和沉积物方面的研究已取得一定的成果, 尤其是在有机污染物[6, 7]、沉积物重金属污染评价[8~10]以及与底栖动物群落的关系[11]、水体富营养化[12, 13]、湿地景观格局演变[14]、水文、水质变化及其原因[3, 5, 15]以及府河重金属[16]、营养盐[17]和有机污染物[18]变化对白洋淀的影响等方面, 但结合沉积物中营养盐和重金属共同分析其空间变化特征和来源, 以及运用数学方法定性区分来自河流的面源污染和淀内村庄的点源污染等方面报道不多.为此, 本研究通过对白洋淀流域表层沉积物营养元素N、P及重金属含量的分析, 描绘其空间变化, 评价其污染状况, 在此基础上, 结合河流沉积物, 利用多元统计方法揭示白洋淀污染物的主要来源及其分布规律, 并与相关结果进行对比, 以期为白洋淀表层沉积物质量管理、针对性的预防和控制区域工农业污染以及当前新区的生态文明建设等提供参考, 具有重要的科学和实际意义.
1 材料与方法 1.1 研究区概况白洋淀是华北地区最大的淡水湖型湿地, 位于海河流域大清河水系中游, 淀区地势自西北向东南倾斜, 主体在安新县境内.白洋淀流域总面积约366 km2, 淀内构成了淀中有村, 村中有淀, 沟壕相连的地貌特征, 其中水域面积约占18.4%, 居民面积约占6.0%, 而芦苇面积接近41.4%[19].入淀河流主要有府河、唐河、孝义河、潴龙河以及1970年人工开挖的白沟引河等, 出水口自赵王新河入大清河(图 1).该区域受东亚季风影响, 属于暖温带半干旱区, 大陆性气候显著, 多年平均气温7.3~12.7℃；年均降水量约563.9 mm, 但时间分布不均；年均蒸发量约1 369 mm, 年均蒸发量远超于年均降水量[15].
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图 1 白洋淀土地利用类型及采样点分布示意 Fig. 1 Land use patterns surrounding Baiyangdian Lake and sampling sites |
近年来, 白洋淀上游和周边经济发展迅速, 人口数量逐年增长, 到2013年保定市常住人口已超过一千万人, 府河发源于河北保定市西部, 是白洋淀最重要补给水源, 但约1960年以来, 就已成为保定市生活污水和工业废水排污、纳污的河流, 之后虽然建立污水处理厂, 但污水处理量不及污水排放量, 导致废水由府河入淀, 污染严重；另外几条流入淀内的河流如唐河、孝义河及潴龙河等也位于保定市境内, 同样受到工农业活动的污染[5, 11].同时, 白洋淀湖区内部人口也增加迅速, 包括6个乡镇45个行政村, 留守人口约10万人, 对湖区生态环境的威胁也越来越明显[20].
1.2 样品采集与实验分析2018年7月, 对雄安新区白洋淀进行调研, 并依据白洋淀国家控制位点[21]、河流入淀的分布特征、湖区水域面积及居民地人类活动的影响程度[12], 选择淀内9个地区作为代表, 包括南刘庄(B5)、烧车淀(B12)、端村(B33)、圈头(B44)、东淀(B50)、光淀张庄(B62)、王家寨(B81)、枣林庄(B93)和采蒲台(B103), 运用彼得森采泥器采集9个湖泊表层沉积物样品, 并在区域主要河流(包括府河、唐河、孝义河及潴龙河)的下游至入淀口采集15个表层样品, 所采集的每个样品是在样点周围的3次取样混合而成(图 1).获得的样品运回实验室后经冷冻干燥, 除去动植物残体等杂物, 200目过筛, 利用凯氏定氮法(K1100F)测定总氮(TN), 碱熔-钼锑抗分光光度(HJ 632-2011)测定总磷(TP), 样品经消解后, 电感耦合等离子体原子发射质谱仪(ICP-MS, iCAPQ)测定Pb、Cu、Zn、Cd、Cr、Co和Sn元素.上述所有样品做2个平行, 数值取平均值, 平行样消解后的测量误差结果小于2%.
1.3 数据处理采用ArcGIS 10.2软件绘制白洋淀流域采样点的空间位置及元素空间分布特征；采用加拿大安大略省环境和能源部1992年制定的标准评价白洋淀表层沉积物的营养盐状况；运用内梅罗指数法和潜在生态危害指数法评价沉积物重金属的污染和生态风险状况；SPSS 19.0 for windows软件对相关数据进行相关性分析和系统聚类分析.
2 结果与分析区域河流和白洋淀表层沉积物元素变化特征见表 1.对于研究区河流表层沉积物, TN和TP平均值分别为2.30 mg ·g-1和0.91 mg ·g-1, 其中府河最高, 分别约是潴龙河的4倍和3倍；Pb、Cu、Zn、Cd、Cr、Co、Ni及Sn平均数值均高于全国土壤背景值, 前4种重金属也高于流域背景值, 其中Pb、Co及Sn元素在孝义河沉积物中富集显著, 含量最高, 尤其是Pb, 数值高达389.51 mg ·kg-1, 约是流域背景值的37.5倍, 全国背景值的16.6倍, 而其它元素Cu、Zn、Cd、Cr及Ni在府河表层沉积物中数值最大, 含量分别是全国背景值的2.8、4.7、13.8、1.7及1.8倍.此外, 不同河流中值粒径(Md)数值变化较小.
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表 1 区域河流和白洋淀表层沉积物理化指标含量变化1) Table 1 Changes in physicochemical indexes in surface sediments from rivers and Baiyangdian Lake |
对于湖泊表层沉积物, 营养元素TN和TP的平均值分别为4.02 mg ·g-1和0.73 mg ·g-1, 其中烧车淀和光淀张庄TN数值较大, 超出6.80 mg ·g-1, 圈头最小, 大小为2.62 mg ·g-1；端村、光淀张庄及王家寨TP数值达0.80 mg ·g-1以上, 采蒲台最小, 大小为0.60 mg ·g-1.湖区表层沉积物Pb、Cu、Zn、Cd平均含量高于流域背景值, 约是其3.9、1.01、1.4及4.1倍, 所有重金属平均含量同样均高于全国土壤背景值, 分别约是其1.7、1.5、1.5、3.8、1.5、1.2、1.4及1.3倍, 其中Pb、Ni及Sn在圈头地区数值相对较高, 分别为68.37、45.27及3.41 mg ·kg-1；Cu、Zn及Cd含量在东淀和光淀张庄地区高于淀内其他地区, 最大值分别为38.86、130.21及0.41 mg ·kg-1；元素Cr在枣林庄地区含量最高, 约是全国背景值的2.5倍.另外, 淀内不同地区表层沉积物 < 2 μm的粒径占50%以上, Md平均值为8.45 μm, 标准差为0.87, 说明研究区各位点表层沉积物粒径较为相似, 沉积物质地偏细、差异较小.
总体而言, 白洋淀表层沉积物的TN、TP和重金属含量呈现不同的空间分布格局(图 2), 整体上呈现出营养元素“西北高东南低”, 而重金属“中部高南北低”的特点, 其中光淀张庄(B62)及王家寨(B81)地区表层沉积物元素含量相对较高；烧车淀(B12)重金属含量相对较低, 但TN偏高, 而东淀却相反；采蒲台(B103)地区为静水区, 人类活动影响相对较小, 营养元素和重金属含量均较低.
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图 2 白洋淀表层沉积物元素含量的空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution characteristics of elemental contents in surface sediments from Baiyangdian Lake |
根据加拿大安大略省环境和能源部1992年发布沉积物中营养盐的环境质量标准, TN和TP能够引起最低级别生态毒性效应的含量分别为0.55 mg ·g-1和0.60 mg ·g-1；严重级含量分别为4.80 mg ·g-1和2.00 mg ·g-1[23].白洋淀表层沉积物营养盐的评价结果见表 2, TN和TP的最低级污染指数(Pi)均≥1, 表明沉积物已受到污染, 其中烧车淀和光淀张庄地区污染更为严重, TN的Pi数值已超过严重级, 底栖生物群落已遭受明显地危害.
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表 2 白洋淀表层沉积物营养盐的污染指数(Pi)1) Table 2 Pollution index of nutrients in surface sediments of Baiyangdian Lake |
3.1.2 重金属的污染评价
内梅罗指数法[24, 25]突出了污染最严重的参评因子, 同时也一定程度上兼顾其他较好的评价因子对总体结果的贡献, 避免计算过程中各因子权重人为赋值的主观影响.本研究中, 运用内梅罗指数法对Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Ni、Co及Sn进行评价, 参比值均采用中国土壤元素背景值[26], 评价结果见表 3.整个淀内表层沉积物综合污染指数(I)大小顺序为Cd>Pb>Cr>Cu=Zn>Ni>Sn>Co, 其中Cd数值为4.54, 介于3≤I＜6, 综合污染程度评价为重度污染, 但淀内圈头和光淀张庄地区污染更强, 其Cd污染指数(Pi)均大于4, 为严重污染级别；其它元素Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Co及Sn的I数值位于1≤I＜3之间, 综合污染程度为中度污染级别, 而圈头、光淀张庄及枣林庄地区沉积物中元素Pb的Pi数值均大于2, 表现为重度污染；枣林庄地区Cr也不可忽视, 其Pi数值达2.47, 为重度污染.
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表 3 内梅罗指数法评价表层沉积物的重金属元素1) Table 3 Heavy metals in surface sediments using the Nemerow index method |
3.1.3 潜在生态危害评价
Hakanson潜在生态风险指数法[11, 26]优点在于考虑重金属元素对生物的毒性, 揭示多种污染物的综合效应, 并能够定量划分潜在生态危害的程度.本研究运用Hakanson生态风险指数法评价白洋淀表层沉积物中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr和Ni元素, 采用的背景值同上, 其评价结果见表 4.从白洋淀单个重金属潜在生态危害来看, 潜在生态危害系数(Eri)大小顺序为Cd>Pb>Cu>Cr>Ni>Zn, 表层沉积物中除Cd外, 元素Cu、Pb、Zn、Cr及Ni的Eri数值均小于40, 表明具有轻微的潜在生态风险；除采蒲台外, 其他地区Cd的Eri数值位于80~160之间, 具有强的潜在生态风险.
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表 4 白洋淀表层沉积物潜在生态危害系数(Eri)及危害等级1) Table 4 Potential ecological risk coefficients (Eri) and hazard rating of heavy metals in surface sediments from Baiyangdian Lake |
3.2 白洋淀表层沉积物元素来源分析
将白洋淀表层沉积物元素数据进行标准化处理后, 应用SPSS for windows 19.0软件对元素含量进行相关性分析(表 5).淀内沉积物中的Cu、Zn、Cd三者之间以及Co、Ni、Sn三者之间在P < 0.01水平上均具有显著相关性, 说明有相同的来源或者沉积特征, 空间分布特征较为相似；营养元素N、P之间以及与重金属之间无明显相关性(P < 0.01), 此外元素Pb和Cr与其他元素也无明显相关性(P < 0.01).
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表 5 白洋淀表层沉积元素相关性分析1) Table 5 Correlation analysis of elements in surface sediments from Baiyangdian Lake |
为进一步探讨沉积物中元素的来源及其空间变化规律, 对研究区河流和白洋淀沉积物元素数据进行系统聚类分析, 分析结果见图 3(a)和3(b).在组间平均距离为“20”处, 河流和白洋淀表层沉积物在分组结果上具有很好地相似性, 元素均可分为两大类, 第I类包括Zn、Cd、TP、Cu及TN, 第二类包括Cr、Ni、Co、Pb及Sn, 表明河流和白洋淀沉积物中的元素地球化学作用存在关联或者具有共同的来源.由于研究区沉积物的元素值均高于背景值, 府河、唐河、孝义河及潴龙河是白洋淀主要的水源补给, 且两者沉积物元素聚类结果相似可以说明河流带来的营养元素和重金属是影响白洋淀表层沉积物元素空间变化的主要因素.但如果在组间平均距离为“5”处进行分类, 出现不同的结果, 白洋淀沉积物中的元素尤其是TN、TP、Pb及Cr存在变异, 与上述相关性分析结果一致, 说明淀内存在点源污染.
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图 3 河流、湖泊表层沉积物的元素及采样点之间的系统聚类分析树状图 Fig. 3 Hierarchical clustering dendrogram of elements in river and lake sediments, and sampling sites |
图 3(c)为白洋淀不同区域采样点之间的聚类分析结果, 南刘庄(B5)、烧车淀(B12)、端村(B33)、东淀(B50)、光淀张庄(B62)、王家寨(B81)在聚类树形图上成为一个亚类, 根据淀中村庄的位置和河流入淀口的分布特征, 表明这些区域主要受河流影响；而圈头(B44)、采蒲台(B103)及枣林庄(B93)分布在另一树簇上, 如枣林庄(B93)沉积物的Cr含量高于河流, 圈头(B44)Pb含量较高, 进一步表明除受河流影响外, 由于白洋淀独特的淀-村相间的地貌特征, 淀内村庄的点源污染也是导致沉积物元素空间变化的重要因素.
在沉积物重金属方面, 杨卓等[8]对白洋淀底泥中Cd、Pb、Cu及Zn进行评价, 指出底泥受到重金属不同程度的污染, 尤其Cd和Pb污染较普遍；Su等[9]对表层沉积物中As、Hg、Cd、Cr、Pb、Cu及Zn进行分析, 同样认为Cd污染最强, 尤其是白洋淀的中部地区, 与文本研究结果一致.此外, Zhang等[11]通过主成分分析表明Cr与其他重金属在P < 0.01水平上无显著相关性, 指示Cr可能来源不同或者具有不同的沉积特征, 进一步证实了沉积物中Cr在淀内存在变异, 但元素Pb分析结果有差异, 由于Pb主要来源于含铅汽油的燃烧、含铅工业和生活污水的排放等[27], 根据研究区的自身特点, 推测可能与取样点位置的不同有关.
在元素来源方面, 长期以来, 保定市污水处理厂废水通过府河入淀, 保定市生产电池的废水排入唐河入淀, 印染工业废水通过孝义河进入淀内[11].胡国成等[16]采用相关性分析方法对沉积物重金属进行分析, 指出府河和白洋淀重金属污染具有相似污染源, 保定市工业废水、生活污水及府河沿岸金属冶炼企业很可能是白洋淀地区重金属的主要来源；王珺等[17]应用δ15N示踪法揭示保定市生产生活废水是府河氮污染物的主要来源.由此可以说明通过河流入淀的生活污水和工业废水是淀内营养元素和重金属的主要来源, 也是导致元素空间变化的主要因素, 这与本文应用多元统计方法得出的结果一致.另外, 白洋淀内常住人口约10万人, 其生活污水、垃圾溶淋、禽畜养殖排放以及旅游开发等[20]对淀内不同地区沉积物中的元素含量变化也不可忽视, 尤其是N、P、Pb及Cr.
此外, 有研究表明沉积物的粒径对元素含量的空间变化也有一定的影响, 不同粒度的沉积物具有不同的比表面积、质量、有机质含量等, 粒径小的颗粒物一般富集营养盐和重金属的能力更强[28, 29].但通过白洋淀不同地区沉积物中的粒度分析, 粒径 < 2 μm的黏土成分占50%以上, 说明淀内质地差异较小, 对元素含量空间上的变化影响不大.
湖泊表层沉积物中营养盐的释放会引起水体富营养化, 重金属的释放则会影响水生生物, 最终通过食物链对人类造成危害[2, 30].对白洋淀表层沉积物元素进行相关性分析(表 5), 结果表明总氮、总磷与重金属之间无明显相关性(P < 0.01), 可能是由于白洋淀流域特殊的淀中有村、村中有淀的地貌特征, 不同区域的人类活动使得营养盐与重金属的显著相关性很难表现出来.聚类分析结果进一步表明营养元素、Pb及Cr在淀内存在变异, 表层沉积物营养盐和重金属含量空间变化的相似性与差异性进一步证实了除区域河流污染外, 淀内不同地区人类活动对湖泊营养盐和重金属污染的方式存在空间差异.
4 结论(1) 白洋淀和河流表层沉积物重金属平均含量高于背景值, 淀内整体上呈现出营养元素“西北高东南低”, 重金属“中部高南北低”的空间变化特征.
(2) 整个淀内表层沉积物Cd评价为重度污染, 其它元素Cu、Zn、Cr、Ni、Co及Sn为中度污染, 但枣林庄地区Cr为重度污染；Cu、Pb、Zn、Cr及Ni具有轻微潜在生态风险, 而元素Cd除采蒲台地区, 具有强潜在生态风险.
(3) 多元统计分析表明, 区域河流的面源污染是影响白洋淀表层沉积物元素空间变化的主要原因, 但淀内村庄的点源污染引起N、P、Pb及Cr元素的变异也需重视.白洋淀表层沉积物粒径 < 2 μm的黏土成分均占50%以上, 淀内质地差异较小, 对元素含量空间上的变化影响不大.
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