环境科学  2020, Vol. 41 Issue (1): 125-132   PDF    
引用本文
王倩, 黄凌, 王杨君, 殷司佳, 张琪, 易鑫, 李莉. 长江三角洲2017年机动车IVOCs排放清单构建及其对SOA的生成影响[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 125-132.
WANG Qian, HUANG Ling, WANG Yang-jun, YIN Si-jia, ZHANG Qi, YI Xin, LI Li. Emission Inventory of Intermediate Volatility Organic Compounds from Vehicles in the Yangtze River Delta in 2017 and the Impact on the Formation Potential of Secondary Organic Aerosols[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 125-132.
长江三角洲2017年机动车IVOCs排放清单构建及其对SOA的生成影响
王倩1, 黄凌1, 王杨君1, 殷司佳1, 张琪2, 易鑫2, 李莉1     
1. 上海大学环境与化学工程学院, 环境污染与健康研究所, 上海 200444;
2. 东华大学环境科学与工程学院, 上海 201620
收稿日期: 2019-07-21; 修订日期: 2019-08-11
基金项目: 上海市青年科技英才扬帆计划项目（19YF1415600）；国家自然科学基金青年基金项目（41105102）；国家重点研发计划项目（2018YFC0213600）
作者简介: 王倩(1996~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染成因分析, E-mail:1651119057@qq.com
通信作者: 黄凌, E-mail:linghuang@shu.edu.cn; 王杨君, E-mail:yjwang326@shu.edu.cn
摘要: 中等挥发性有机物（IVOCs）对大气中二次有机气溶胶（SOA）的生成有重要贡献，但尚未包括在目前的排放清单中.本研究以长三角地区为研究对象，分别基于排放因子法和IVOCs/POA比例系数法对长三角地区2017年机动车IVOCs的排放量进行估算，构建长三角地区2017年机动车IVOC排放清单，分析其不确定性并估算其对SOA生成潜势的影响.基于排放因子法的结果表明，2017年长三角地区机动车IVOCs排放总量为3.58万t，SOA的生成潜势为695 t，其中载货汽车的IVOCs排放量在长三角大部分城市的占比均超过70%；从燃料类型来看，柴油车的IVOCs排放量远高于汽油车.基于IVOCs/POA比例系数法的结果表明，由不同的IVOCs/POA比例以及不同的POA/PM2.5占比得到的排放清单结果差别巨大，最大值可达64.2万t，最小仅为5.2万t，造成的SOA生成潜势分别为1.55万t和1032 t.本研究表明基于不同的估算方法构建的IVOCs排放清单结果差别巨大，具有很大的不确定性，将直接影响后续空气质量模型对SOA的模拟结果.因此，需进一步将不同清单结果用于空气质量模型中对SOA进行模拟，通过与观测值的比较，从而获得较为准确的长三角地区机动车IVOCs排放清单.
关键词: 中等挥发性有机物(IVOCs)      机动车      排放清单      长江三角洲      二次有机气溶胶(SOA)     
Emission Inventory of Intermediate Volatility Organic Compounds from Vehicles in the Yangtze River Delta in 2017 and the Impact on the Formation Potential of Secondary Organic Aerosols
WANG Qian1 , HUANG Ling1 , WANG Yang-jun1 , YIN Si-jia1 , ZHANG Qi2 , YI Xin2 , LI Li1     
1. Institute of Environmental Pollution and Health, School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China;
2. College of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China
Abstract: Intermediate volatility organic compounds (IVOCs) have a significant contribution to the formation of secondary organic aerosols (SOA) in the atmosphere, but are not included in the current emission inventory. In this study, IVOC emissions from vehicles are estimated for the Yangtze River Delta region (YRD) for 2017 based on two methods:the emission factor method and the IVOCs/POA scaling factor method. Uncertainties in the estimated IVOCs emissions and the impact on their potential formation are discussed. The results based on the emission factor method showed that the total vehicular IVOCs emission in the YRD in 2017 was 35800 tons, and that the formation potential of SOA was an estimated 695 tons. IVOCs emissions from trucks accounted for>70% of total IVOCs emissions in most cities in the YRD region. In terms of fuel type, IVOCs emissions from diesel vehicles were much higher than of those from gasoline vehicles. Results based on the IVOCs/POA scaling factor method showed that the emissions calculated by different combinations of IVOCs/POA ratios and POA/PM2.5 ratios that could vary significantly, with a maximum of 64.2×104 tons and a minimum of just 5.2×104 tons. The resultant SOA formation potential was 1.55×104 tons and 1032 tons for the maximum and minimum, respectively. This study shows that the results of IVOCs emissions based on different estimation methods are associated with large uncertainties, which could directly affect the simulation results of SOA in subsequent air quality models. Therefore, it is necessary to use different inventory results in air quality models and perform model evaluation of SOA in order to obtain more accurate IVOCs emission inventories of vehicles in the YRD region.
Key words: intermediate volatility organic compounds (IVOCs)      vehicles      emission inventory      Yangtze River Delta      secondary organic aerosols (SOA)     

大气细颗粒物(PM2.5, 即空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)对大气能见度、人体健康及气候变化都有着重要影响[1~4].有机气溶胶(organic aerosol, OA)是PM2.5的重要组成部分, 其质量占PM2.5的20%~60%[5].其中, 二次有机气溶胶(secondary organic aerosol, SOA)是OA的重要组成部分, 占OA质量的一半以上[6].与二次无机气溶胶(如硫酸盐的生成)相比, SOA的前体物及其形成机理更为复杂[7], 由于含氧、含氮等极性官能团的引入, SOA具有更强的溶解度和吸湿性, 对气溶胶的光学特性及健康效应等有更大的影响[8, 9].

中等挥发性有机化合物(intermediate volatility organic compounds, IVOCs)是一种有效饱和浓度在103~106 μg·m-3之间的有机物, 挥发性介于挥发性有机物(VOCs)和半挥发性有机物(SVOCs)之间, 大致相当于C12~C22的烷烃[10].有研究表明, IVOCs是SOA的重要前体物[11], 对SOA的生成有显著的影响[12, 13].许多研究中都发现将IVOCs加入模型中之后, 对SOA的产量及日变化的模拟都更接近测量值[14~16].但目前的排放清单仅包括了VOCs[17~20], 尚未包括IVOCs.IVOCs的主要来源包括机动车尾气排放[21]、生物质燃烧[22, 23]、烹饪[24]和船舶[25]等.近年来, 国内外学者对IVOCs排放开展了许多研究.例如, Zhao等[26, 27]研究了美国加利福尼亚州汽油车及柴油车的IVOCs排放量及化学成分；Cross等[28, 29]研究了加利福尼亚州爱德华兹机场的飞机及柴油发动机的IVOCs总排放量.在国内, Huang等[25]对长江大型货船的IVOCs排放进行了表征, 确定了不同燃料类型的IVOCs排放因子；Liu等[30]采用排放因子法建立了基于省份的中国机动车IVOCs排放清单；Wu等[31]建立了珠江三角洲IVOCs源排放清单并研究了IVOCs对SOA的生成影响.

长三角地区是我国最发达的三大重点城市集群之一, 经济发达, 人口密集, 机动车保有量大, 同时也长期面临着灰霾的困扰.有研究表明PM2.5中的SOA占比高达75%[32], 是造成霾的主要物质之一[33, 34].长三角地区PM2.5中有机组分的贡献超过40%[35], 其中SOA对有机组分的贡献高达69%.因此, 为进一步改善长三角地区PM2.5污染状况, 需要针对长三角地区SOA的化学组成、时空分布和形成机制等开展一系列相关研究.但目前缺乏针对长三角地区IVOCs的研究, 尚未建立完整的IVOCs源排放清单.

本文以长三角地区为研究对象, 采用两种方法对长三角地区机动车的IVOCs排放量进行估算, 构建长三角地区IVOCs排放清单, 分析其不确定性, 并估算IVOCs的SOA生成潜势, 以期为更精准地揭示长三角地区SOA的生成、来源及污染规律以及制定科学的大气污染防控计划提供重要基础数据.

1 材料与方法 1.1 研究范围

本研究以2017年为基准年, 研究区域为长三角三省一市(江苏省、浙江省、安徽省及上海市)共41个城市(图 1).长三角地区是我国经济活动、能源消费最为密集的区域之一, 2017年汽车保有量达到3745万辆(数据来源：各市2018年统计年鉴), 其中柴油车占9.2%, 汽油车占比90.7%；载客和载货汽车分别占比91.3%和8.7%.车辆行驶过程中会产生大量的一次污染物(如CO、NOx及一次颗粒物)及二次污染物的前体物(如VOCs和IVOCs), 对大气污染物的排放贡献不可小觑[36].

图 1 研究区域示意 Fig. 1 Map of the study area

1.2 机动车IVOCs排放清单估算方法 1.2.1 排放因子法

本研究中基于排放因子法的机动车IVOCs排放量估算如公式(1)所示：

(1)

式中, Ei表示i市汽车的IVOCs排放量(t), EFj, k表示车型为j型, 排放控制标准为k的机动车IVOCs排放因子(g·km-1), VPi, j, k表示i市中车型为j型、排放控制标准为k的数量, VKTj表示车型为j型的年均行驶里程(km).VP数据来自长三角各市2018年统计年鉴[37~40], VKT数据参考Liu等[30]的研究.

1.2.2 机动车排放因子的确定

本研究将机动车分为载客汽车和载货汽车, 并进一步根据燃料类型(汽油、柴油)和车型进行了细分.其中载客汽车分为5类, 分别是小微型客车、中型客车、大型客车、出租车和公交车；载货汽车分为轻微型货车、中型货车及重型货车这3类.不同车型的IVOCs排放因子参考Zhao等[26, 27]的研究, 如表 1所示.本研究假设出租车的排放因子与小微型载客汽车一致, 公交车的排放因子与中型载客汽车一致.按车型分, 载货汽车的排放因子略大于载客汽车；按燃料类型分, 汽油车的排放因子远大于柴油车.

表 1 本研究使用的IVOCs排放因子 Table 1 IVOCs emission factors used in this study

1.2.3 基于IVOCs/POA比例的方法 1.2.3.1 POA的确定

本研究中机动车PM2.5的排放因子主要来源于本地实测校正以及参考国家清单指南再结合IVE模型计算. 2017年长三角PM2.5排放量为10.4万t, 柴油车和汽油车分别为7.2万t和3.0万t.机动车POA的排放量基于OC×1.2计算得到.不同研究报道的OC在PM2.5中的占比有较大不同, 表 2为不同研究中OC在PM2.5中的占比.对柴油车来说, OC/PM2.5在16%~94.9%之间, 相差5倍.汽油车的OC/PM2.5数据相对较少, 分别为27%和64.6%, 相差1.4倍.表 3为柴油车POA/PM2.5比值的均值、最大/小值以及95%置信区间.

表 2 不同研究中OC/PM2.5占比/% Table 2 OC/PM2.5 ratio in different studies/%

表 3 不同车型的POA/PM2.5占比/% Table 3 POA/PM2.5 ratio of different vehicle types/%

1.2.3.2 IVOCs/POA比例法情景设置

不同的研究在使用POA估算IVOCs排放量时选取的IVOCs/POA比值不同(如表 4), 且变化幅度在1.5~30之间.譬如, Robison等[12]使用1.5倍POA排放量作为移动源的IVOCs排放总量；Hodzic等[48]则使用1.5~3.0倍POA的值作为柴油车的IVOCs排放总量；Zhao等[49]使用4.5倍POA作为柴油车IVOCs的排放量.由于IVOCs/POA比值选取的不同, 导致最终估算的IVOCs排放量差别非常大.因此, 本研究选取POA/PM2.5的均值和置信区间的上、下限(汽油车由于数据有限, 直接采用已有报道数据)与不同IVOCs/POA比值进行组合, 共设置6种柴油车IVOCs估算情景(S1D~S6D)以及4种汽油车IVOCs估算情景(S1G~S4G, 如表 4).

表 4 情景设置 Table 4 Scenario settings

1.3 SOA生成潜势估算

本研究基于IVOCs排放量初步估算SOA的生成潜势, 计算方法如公式(2)所示：

(2)

式中, MSOA为SOA的生成量(t), EIVOC为IVOCs排放量(t), ωi为物种i占总IVOCs的质量分数(μg·mg-1), Yi为物种i的SOA产率.本研究考虑了15种IVOCs物种的SOA生成潜势, 相关参数参考Zhao等[26, 27]的研究, 各物种的质量分数以及SOA产率(OA浓度为9 μg·m-3)如表 5所示.

表 5 各IVOCs物种占总IVOCs的质量分数(ω)及其SOA产率(Y) Table 5 Mass fraction of each IVOCs in total IVOCs ω and SOA yield

2 结果与讨论 2.1 基于排放因子法的IVOCs排放清单

本研究利用排放因子法得到2017年长三角机动车IVOCs排放总量为3.58万t, 各车型IVOCs排放量及其本省占比详见表 6.其中, 由于重型柴油货车的IVOCs排放因子较大, 重型货车的IVOCs排放量为2.22万t, 占长三角机动车IVOCs排放总量的62%.另外, 2017年长三角地区小微型客车保有量为3355万辆, 超过长三角机动车总保有量的90%, 其IVOCs排放量仅次于重型货车, 为8347 t, 占长三角机动车IVOCs总排放量的23%.从各省份的排放量来看, 江苏省IVOCs排放量最多(为1.37万t), 占比38%；安徽省次之(为1.04万t), 为29%.

表 6 长三角各车型IVOCs排放量及其占各省总排放量比例1) Table 6 IVOCs emissions from vehicles in the Yangtze River Delta and their proportion of total emissions in each province

图 2为长三角地区2017年各市IVOCs排放量.在41个城市中, 由于上海市和苏州市2017年机动车保有量显著高于其他各市(上海市约为365.4万辆, 苏州市约为357.5万辆, 分别为平均值的24倍和23倍), 因此两市的IVOCs排放量明显高于其他城市.上海市IVOCs排放量为2632 t, 约为平均值的3倍；苏州市次之, 排放量为2390 t；黄山市最低, 仅为147 t.从车型来看, 长三角地区载客汽车IVOCs排放量为8546 t(占24%), 载货汽车排放量为27232 t(76%), 载货汽车IVOCs排放量远高于载客汽车.长三角有29个城市载货汽车IVOCs排放量均占该市机动车IVOCs排放总量的70%以上.其中, 安徽省蚌埠市、亳州市、阜阳市、宿州市及浙江省台州市的载货汽车IVOCs排放量占比均超过90%.

图 2 长三角各市机动车IVOCs排放量 Fig. 2 IVOCs emissions from vehicles in the Yangtze River Delta

从燃料类型来看, 汽油车排放总量为8562 t(占24%), 柴油车排放总量为2.72万t(占76%).由于柴油车的排放因子高于汽油车, 因此柴油车的IVOCs排放量显著高于汽油车.长三角各市的柴油车IVOCs排放量约占该市机动车IVOCs排放总量41%~94%.其中, 上海市柴油车IVOCs排放量最大, 为2268 t, 黄山市柴油车排放量最小, 仅为104 t.苏州市汽油车IVOCs排放量最大, 池州市最小, 分别为896 t和36 t.

2.2 基于IVOCs/POA比例法的IVOCs排放清单

表 7为不同IVOCs/POA情景设置下长三角2017年机动车IVOCs的排放总量.其中, 汽油车IVOCs排放量在1.0~50.6万t之间, 柴油车IVOCs排放量在3.9~15.0万t之间.由于POA/PM2.5以及IVOCs/POA比值选取的不同, 各情景设置下的排放清单差异巨大.例如, 24个情景中(6个柴油车情景×4个汽油车情景)IVOCs排放总量最低为4.9万t(S1G+S1D), 最高为65.5万t(S4G+S6D), 相差12倍.取其中6种情景的计算结果与排放因子法计算结果进行对比(图 3), IVOCs排放总量分别为4.9、7.7、27.4、59.2、32.5、65.5和3.6万t.在S1G+S1D和S2G+S2D两种情景中, 柴油车与汽油车的IVOCs/POA的比例系数分别为2和1.5, 这两种情景中柴油车和汽油车的IVOCs排放量占比为79%和21%、67%和33%.而S3G+S3D、S4G+S4D、S3G+S5D和S4G+S6D这种情景中柴油车与汽油车的IVOCs/POA的比例系数分别为4.5和30, 造成汽油车的IVOCs排放量远高于柴油车, 具体表现为这3种情景中柴油车的IVOCs排放量占15%~36%, 汽油车占64%~85%.由此可见, 系数选取的不同会对清单结果造成巨大差异.

表 7 不同情景下长三角机动车IVOCs排放量/104 t Table 7 IVOCs emissions from vehicles in the Yangtze River Delta under different scenarios/104 t

图 3 不同情景下IVOCs排放总量 Fig. 3 Total IVOCs emissions under different scenarios

两种计算方法相比, 基于排放因子法计算的IVOCs排放总量远低于基于IVOCs/POA比例法, 前者排放量与S1G+S1D的结果最接近(相差1.3万t)；与S4G+S6D相比, 排放因子法的计算结果仅为后者结果的5.5%.基于排放因子法的结果中柴油车的IVOCs排放量占76%, 汽油车占24%, 与S1G+S1D和S2G+S2D这2种情景类似.但S3G+S3D、S4G+S4D、S3G+S5D和S4G+S6D这4种情景中柴油车与汽油车的排放量占比与前4种有显著的差别(柴油车占15%~36%, 汽油车占64%~85%).由此可见, 不同IVOCs的计算方法对IVOCs排放量的结果有巨大影响.因此, 以往的研究中用基于IVOCs/POA比例法计算的IVOCs排放量有相当大的不确定性.

2.3 SOA生成潜势

本研究考虑了15种IVOCs物种在不同情景下的SOA生成潜势, 如图 4所示.由于SOA生成潜势与IVOCs排放量为简单的线性关系, 在IVOCs/POA比例法的6种情景中, S4G+S6D的SOA生成潜势最大, 为1.58万t, 其中柴油车和汽油车的SOA生成潜势分别为2591 t(占16.4%)和1.32万t(占83.6%)；S1G+S1D的SOA生成潜势最小, 为938 t.而基于排放因子法算出的SOA生成潜势显著低于IVOCs/POA比例法的结果, 其SOA生成潜势仅为695 t.由此可见, 基于不同方法算出的SOA生成潜势差别很大, IVOCs排放清单的不确定性势必影响后续空气质量模式对SOA的模拟准确性.

图 4 不同情景下SOA的生成潜势 Fig. 4 SOA generation potential in different scenarios

2.4 不确定性分析

已有的研究对IVOCs的估算方法有所不同, 主要采用两类方法对IVOCs排放量进行估算：①排放因子法[30, 31], 即基于实测的源排放因子及相应地活动水平数据计算IVOCs排放量.这种方法相对可靠, 但数据来源有限, 且排放因子具有较强的本地特征; ②基于IVOCs/POA比例法[27, 48], 即基于一次有机气溶胶(primary organic aerosol, POA)的排放量及固定的IVOCs/POA比例计算得出.这种方法相对简单、直接, 但存在较大不确定性.结果表明, 基于这两种方法获得的长三角地区2017年机动车IVOCs排放量在3.6~65.5万t之间, 估算结果存在较大的不确定性.基于排放因子法构建IVOCs清单的不确定性主要来自活动水平数据的获取以及排放因子的确定.活动水平主要来源于各市的统计年鉴以及相关文献资料通过间接计算得到. 2018年各市统计年鉴中车辆数据分类(如车型)不一致, 且分类有详有简, 因此, 在计算过程中采取了一些简单假设.除此之外, 本研究中使用的排放因子为已有报道数据, 与本地机动车的排放因子可能存在一定差异.

基于IVOCs/POA比例法构建的IVOCs排放清单的不确定性相对更大.首先, OC/PM2.5取值具有一定的不确定性, 造成计算出的POA排放量差别较大.其次, IVOCs/POA的比值也存在较大不确定性.已有研究中IVOCs/POA比值的取值范围在1.5~30之间不等.上述两种原因都会造成排放清单的不确定性.因此, 需进一步结合空气质量模式对SOA进行模拟, 通过与观测值的对比验证以评估IVOCs排放清单的准确性.

3 结论

(1) 基于两种不同估算方法首次对长三角地区机动车IVOC排放总量进行了估算.

(2) 基于排放因子法的结果表明, IVOCs排放量以小微型客车和中型货车为主, 上海和苏州的IVOCs排放量显著高于长三角其他城市.

(3) 两种IVOCs排放清单计算方法结果相差甚远, 表明IVOCs排放清单具有很大的不确定性, 由此计算的SOA生成潜势相差巨大. IVOCs清单的不确定性可进一步造成后续空气质量模式SOA模拟的不确定性.

参考文献
[1] Kampa M, Castanas E. Human health effects of air pollution[J]. Environmental Pollution, 2008, 151(2): 362-367.
[2] Liu Y Z, Jia R, Dai T, et al. A review of aerosol optical properties and radiative effects[J]. Journal of Meteorological Research, 2014, 28(6): 1003-1028.
[3] Pui D Y H, Chen S C, Zuo Z L. PM2.5 in China: Measurements, sources, visibility and health effects, and mitigation[J]. Particuology, 2014, 13: 1-26.
[4] 谢元博, 陈娟, 李巍. 雾霾重污染期间北京居民对高浓度PM2.5持续暴露的健康风险及其损害价值评估[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 1-8.
Xie Y B, Chen J, Li W. An assessment of PM2.5 related health risks and impaired values of Beijing residents in a consecutive high-level exposure during heavy haze days[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 1-8.
[5] 郝吉明. 大气二次有机气溶胶污染特征及模拟研究[M]. 北京: 科学出版社, 2015.
[6] Ayres B R, Allen H M, Draper D C, et al. Organic nitrate aerosol formation via NO3+ biogenic volatile organic compounds in the southeastern United States[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(23): 13377-13392.
[7] Hallquist M, Wenger J C, Baltensperger U, et al. The formation, properties and impact of secondary organic aerosol: current and emerging issues[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(14): 5155-5236.
[8] 高杰, 乔利平, 楼晟荣, 等. 上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(6): 2510-2518.
Gao J, Qiao L P, Lou S R, et al. Secondary aerosol formation in urban Shanghai: insights into the roles of photochemical oxidation and aqueous-phase reaction[J]. Environmental Science, 2019, 40(6): 2510-2518.
[9] 郑玫, 闫才青, 李小滢, 等. 二次有机气溶胶估算方法研究进展[J]. 中国环境科学, 2014, 34(3): 555-564.
Zheng M, Yan C Q, Li X Y, et al. A review of methods for quantifying secondary organic aerosol[J]. China Environmental Science, 2014, 34(3): 555-564.
[10] Zhao Y L, Hennigan C J, May A A, et al. Intermediate-volatility organic compounds: a large source of secondary organic aerosol[J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(23): 13743-13750.
[11] Tkacik D S, Presto A A, Donahue N M, et al. Secondary organic aerosol formation from intermediate-volatility organic compounds: cyclic, linear, and branched alkanes[J]. Environmental Science & Technology, 2012, 46(16): 8773-8781.
[12] Robinson A L, Donahue N M, Shrivastava M K, et al. Rethinking organic aerosols: Semivolatile emissions and photochemical aging[J]. Science, 2007, 315(5816): 1259-1262.
[13] Jathar S H, Woody M, Pye H O T, et al. Chemical transport model simulations of organic aerosol in southern California: model evaluation and gasoline and diesel source contributions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(6): 4305-4318.
[14] Couvidat F, Kim Y, Sartelet K, et al. Modeling secondary organic aerosol in an urban area: application to Paris, France[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(2): 983-996.
[15] Hayes P L, Carlton A G, Baker K R, et al. Modeling the formation and aging of secondary organic aerosols in Los Angeles during CalNex 2010[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(10): 5773-5801.
[16] Woody M C, Baker K R, Hayes P L, et al. Understanding sources of organic aerosol during CalNex-2010 using the CMAQ-VBS[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(6): 4081-4100.
[17] 夏思佳, 刘倩, 赵秋月. 江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 592-599.
Xia S J, Liu Q, Zhao Q Y. Emission inventory of anthropogenically sourced VOCs and its contribution to ozone formation in Jiangsu province[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 592-599.
[18] 卢滨, 黄成, 卢清, 等. 杭州市工业源VOCs排放清单及排放特征[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 533-542.
Lu B, Huang C, Lu Q, et al. Emission inventory and pollution characteristics of industrial VOCs in Hangzhou, China[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 533-542.
[19] 项成龙, 王杨君, 周怀中, 等. 金华市人为源大气污染物排放清单[J]. 环境科学与技术, 2017, 40(S2): 229-237.
Xiang C L, Wang Y J, Zhou H Z, et al. Development of the anthropogenic air pollutants emission inventory in Jinhua[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 40(S2): 229-237.
[20] 孙西勃, 廖程浩, 曾武涛, 等. 广东省秸秆燃烧大气污染物及VOCs物种排放清单[J]. 环境科学, 2018, 39(9): 3995-4001.
Sun X B, Liao C H, Zeng W T, et al. Emission inventory of atmospheric pollutants and VOC species from crop residue burning in Guangdong province[J]. Environmental Science, 2018, 39(9): 3995-4001.
[21] Pye H O T, Seinfeld J H. A global perspective on aerosol from low-volatility organic compounds[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(9): 4377-4401.
[22] Posner L N, Theodoritsi G, Robinson A, et al. Simulation of fresh and chemically-aged biomass burning organic aerosol[J]. Atmospheric Environment, 2019, 196: 27-37.
[23] 卢雅静, 冯艳丽, 钱哲, 等. 民用固体燃料源的IVOCs排放特征及燃烧温度的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(10): 4404-4411.
Lu Y J, Feng Y L, Qian Z, et al. Emission characteristics of IVOCs for combustion source of residential solid fuels and the impact of burning Temperature[J]. Environmental Science, 2019, 40(10): 4404-4411.
[24] Liu T Y, Wang Z Y, Huang D D, et al. Significant production of secondary organic aerosol from emissions of heated cooking oils[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2018, 5(1): 32-37.
[25] Huang C, Hu Q Y, Li Y J, et al. Intermediate volatility organic compound emissions from a large cargo vessel operated under real-world conditions[J]. Environmental Science & Technology, 2018, 52(21): 12934-12942.
[26] Zhao Y L, Nguyen N T, Presto A A, et al. Intermediate volatility organic compound emissions from on-road diesel vehicles: chemical composition, emission factors, and estimated secondary organic aerosol production[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(19): 11516-11526.
[27] Zhao Y L, Nguyen N T, Presto A A, et al. Intermediate volatility organic compound emissions from on-road gasoline vehicles and small off-road gasoline engines[J]. Environmental Science & Technology, 2016, 50(8): 4554-4563.
[28] Cross E S, Hunter J F, Carrasquillo A J, et al. Online measurements of the emissions of intermediate-volatility and semi-volatile organic compounds from aircraft[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(15): 7845-7858.
[29] Cross E S, Sappok A G, Wong V W, et al. Load-dependent emission factors and chemical characteristics of IVOCs from a medium-duty diesel engine[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(22): 13483-13491.
[30] Liu H, Man H Y, Cui H Y, et al. An updated emission inventory of vehicular VOCs and IVOCs in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(20): 12709-12724.
[31] Wu L Q, Wang X M, Lu S H, et al. Emission inventory of semi-volatile and intermediate-volatility organic compounds and their effects on secondary organic aerosol over the Pearl River Delta region[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(12): 8141-8161.
[32] Wang G H, Zhou B H, Cheng C L, et al. Impact of Gobi desert dust on aerosol chemistry of Xi'an, inland China during spring 2009: differences in composition and size distribution between the urban ground surface and the mountain atmosphere[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(2): 819-835.
[33] 李璇, 聂滕, 齐珺, 等. 2013年1月北京市PM2.5区域来源解析[J]. 环境科学, 2015, 36(4): 1148-1153.
Li X, Nie T, Qi J, et al. Regional source apportionment of PM2.5 in Beijing in January 2013[J]. Environmental Science, 2015, 36(4): 1148-1153.
[34] 陈卓, 刘峻峰, 陶玮, 等. 中国地区二次有机气溶胶的时空分布特征和来源分析[J]. 环境科学, 2016, 37(8): 2815-2822.
Chen Z, Liu J F, Tao W, et al. Spatiotemporal distribution and source attribution of SOA in China[J]. Environmental Science, 2016, 37(8): 2815-2822.
[35] Cheng Z, Wang S, Fu X, et al. Impact of biomass burning on haze pollution in the Yangtze River delta, China: a case study in summer 2011[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(9): 4573-4585.
[36] Huang C, Chen C H, Li L, et al. Emission inventory of anthropogenic air pollutants and VOC species in the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(9): 4105-4120.
[37] 安徽省统计局. 安徽省环境统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2018.
[38] 江苏省统计局. 江苏省环境统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2018.
[39] 浙江省统计局. 浙江省环境统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2018.
[40] 上海市统计局. 上海市环境统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2018.
[41] 张英志.柴油车细颗粒物理化性质及其排放特征研究[D].北京: 清华大学, 2016. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10003-1017800356.htm
[42] 孙蜀.成都市柴油车颗粒物排放特征分析[D].成都: 西南交通大学, 2015. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10613-1016168432.htm
[43] 刘亚勇, 张文杰, 白志鹏.机动车排放PM2.5源成分谱特征初步研究[A].见: 第八届全国大气细及超细粒子技术研讨会暨PM2.5源谱交流会论文集[C].黄石: 中国颗粒学会气溶胶专业委员会, 2015.
[44] 张鹏飞.天津市柴油公交车尾气颗粒物成分谱建立及特征研究[D].天津: 南开大学. 2007. http://d.wanfangdata.com.cn/Thesis/Y1176689
[45] 黄成, 楼晟荣, 乔利平, 等. 重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征[J]. 环境科学研究, 2016, 29(9): 1352-1361.
Huang C, Lou S R, Qiao L P, et al. Physicochemical characteristics of real-world PM emissions from heavy-duty diesel buses[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(9): 1352-1361.
[46] 冯小琼.珠江三角洲机动车VOCs和PM2.5排放特征谱研究[D].广州: 华南理工大学, 2013.
[47] 李楠, 卞雅慧, 钟庄敏, 等. 广东省人为源BC、OC排放清单建立与校验[J]. 环境科学学报, 2017, 37(2): 419-428.
Li N, Bian Y H, Zhong Z M, et al. Development and verification of black carbon and organic carbon anthropogenic emission inventory in Guangdong Province[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(2): 419-428.
[48] Hodzic A, Jimenez J L, Madronich S, et al. Modeling organic aerosols in a megacity: potential contribution of semi-volatile and intermediate volatility primary organic compounds to secondary organic aerosol formation[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(12): 5491-5514.
[49] Zhao B, Wang S X, Donahue N M, et al. Quantifying the effect of organic aerosol aging and intermediate-volatility emissions on regional-scale aerosol pollution in China[J]. Scientific Reports, 2016, 6: 28815.