2020, Vol. 41
2. 生态环境部环境规划院, 北京 100012;
3. 安阳市生态环境局, 安阳 455000
, YIN Sha-sha1
, YU Shi-jie1 , WANG Li-juan2 , ZHANG Rui-qin1 , HAO Jian-you3 , SU Fang-cheng1 , QI Yan-jie1
2. Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing 100012, China;
3. Anyang Ecological Environment Bureau, Anyang 455000, China
近地面臭氧(O3)与许多其他气态污染物直接排放不同, 主要由氮氧化物(NOx=NO+NO2)和挥发性有机化合物(VOCs)经过一系列光化学反应产生[1].由于强氧化作用, 近地面O3浓度的升高可对人类健康和动植物生存构成威胁, 增加急诊室就诊率、住院率与呼吸相关的死亡率以及造成农作物产量下降[2, 3].同时还会影响区域和城市环境空气质量.
近几十年来, 随着中国经济和城市化的快速发展, 化石燃料需求急剧增加, 导致大量光化学污染前体物排放, 我国的O3污染问题越来越突出[4].早期关于O3污染的研究集中在长江三角洲、珠江三角洲和京津冀地区[5~7]. 2012年以来, 随着新的环境空气质量标准颁布, 我国地级市监测能力逐步提高, 确保了O3等6项标准污染物的实时监测与发布.研究学者基于上述数据积累开展了不同地区O3的长时间序列分析.刘玉莲等[8]分析了2014~2017年哈尔滨市O3污染特征, 程麟钧等[9]分析了中国338个城市的时空变化特征, 齐冰等[10]对2012~2016年杭州市O3污染变化和气象影响因素进行了分析.此外, O3在空间分布上具有明显的城郊差异, 一般情况下郊区高于市区.Wang等[11]2005年6月到7月在北京郊区站监测发现O3含量高达286×10-9, Gao等[12]发现上海市2006~2016年城市站O3逐年上升, 而郊区站有小幅度下降趋势.同时, 气象条件对O3的形成、扩散和稀释至关重要[13].陈培章等[14]对兰州城区O3污染特征研究认为, 西风、近地面气温和850 hPa相对湿度等气象条件对O3变化起主导作用.上述研究表明, 我国不同区域和不同城市的O3污染特征、主要气象影响因素和潜在来源均有差异.
安阳市位于河南省最北部, 地处太行山东部和华北平原西部, 晋冀豫三省交界, 是“2+26”京津冀大气污染传输通道城市之一.由于安阳市特殊的地理位置和产业结构偏重、能源结构偏煤和交通结构偏公路等原因, 目前大气污染形势十分严重. 2018年生态环境部发布的全国169个重点城市空气质量排名中, 安阳排名164位.随着当地政府一系列污染控制措施的实施, 颗粒物污染问题开始逐步改善, 而夏季O3浓度则不降反升, 污染形势仍旧严峻.
因此, 本文利用2014~2017年国控环境空气质量监测站数据和常规气象数据, 对安阳市O3污染特征、变化规律、气象影响因素和一次典型污染过程进行研究, 加深对典型工业城市O3污染特征的认识, 以期为O3污染控制提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 站点与数据来源安阳市共有5个国控环境空气质量监测站, 包括一个郊区对照站棉花研究所(以下简称“棉研所”)站, 4个普通城市站：银杏小区、红庙街、信访局和铁佛寺站.本研究获取到空气质量6参数(PM2.5、PM10、SO2、O3、NO2和CO)逐小时数据, 常规气象数据使用国家基准站(安阳市气象局站)逐小时数据, 包括气温、气压、相对湿度、降水、风向和风速.数据时段均为2014~2017年.
对于城郊差异的分析, 本研究将4个城市站的平均值定义为城市平均值, 对于污染物的月变化和日变化, 则挑选其中3个站点, 代表不同功能分区(图 1).①城区：银杏小区(36°04′N, 114°21′E), 位于市区中心南部, 周边以居民住宅为主, 外围有商业、行政机关单位和学校, 人口及建筑密度较大；②工业区：铁佛寺(36°06′N, 114°17′E), 周边以工业企业为主, 涉及冶金、耐材、化工、制药、钢铁和燃煤电厂等100余家企业；③郊区：棉研所(36°03′N, 114°29′E), 距安阳市中心约11 km, 周边以村庄农田为主.
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图 1 安阳市地理位置和监测站点分布示意 Fig. 1 Location of Anyang City and the air quality monitoring stations |
依据环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)[15], O3污染分为优、良、轻度、中度和重度污染, 对应的每日最大8 h滑动平均值(MDA8)O3浓度范围分别为0~100、100~160、160~215、215~265和265~800 μg·m-3.
当O3污染水平为轻度污染及以上时, O3超标日定义为1 d, O3小时超标定义为O3小时均值超过二级标准(200 μg·m-3)的情况, O3和CO的评价浓度分别为评价期内的第90百分位和第95百分位.
1.3 潜在源分析潜在源贡献因子分析(potential source contribution function, PSCF)是一种基于空气质量监测数据和后向轨迹统计, 通过计算每个网格的相对污染贡献点来识别潜在来源区域的方法[16].首先, 后向轨迹采用HYSPLIT(hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory Model)模式进行计算, 该模式是欧拉和拉格朗日混合型的扩散模式[17], 其平流和扩散计算采用拉格朗日方法, 可以跟踪气流所携带的粒子的移动方向, 用于计算和分析大气污染物长距离输送和扩散轨迹.选取2016年为基准年, 将全年划分为四季(春季：3~5月, 夏季：6~8月, 秋季：9~12月, 冬季：12~2月).基于美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全时段全球资料同化系统(GDAS)数据(1°×1°)计算气团72 h后向轨迹, 计算时间为全年, 间隔为6 h(UTC 04:00、10:00、16:00、20:00；即当地时间00:00、06:00、12:00和18:00), 模拟高度为500 m, 能够准确反映边界层平均流场特征[18].
随后, 基于GIS平台的Trajstat[19]工具对安阳市O3进行PSCF分析.PSCF值为所选研究区域内经过ijth网格的污染轨迹数mij与经过该网格的所有轨迹数nij的比值, 见公式(1)：
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(1) |
考虑计算过程中总端点少的单元格会导致结果偏大并可能导致极高的不确定性, 引入权重函数W(nij)：当某一网格中的nij小于研究区域每个网格平均轨迹点数(nave)的3倍时, 需乘W(nij)来降低PSCF结果的不确定性, 即WPSCF=W(nij)×PSCFij.权重值参数的选取参照以往学者经验[20], 定义如下：
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(2) |
安阳市2014~2017年O3的MDA8浓度级别逐日变化如图 2所示.总体来看, O3超标时间一般发生在4~9月, 最高水平出现在5~6月, 以轻中度污染为主, 城市站和棉研所站O3超标时间范围和超标程度均在增加, 郊区棉研所站较城市站严重, 表现出明显的城郊差异.相比2016年, 城市站污染程度有所加重, 并且首次出现5 d重度污染.
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图 2 2014~2017年棉研所站和城市站O3 MDA8污染级别时间序列 Fig. 2 Time series of O3 MDA8 pollution level in ICR site and urban site from 2014 to 2017 |
对比来看, 从2014~2017年, 城市站O3超标日起始时间从6月不断提前到4月.且不容乐观的是, 虽然2017年污染时间与上年相似, 但超标天数却呈现明显增加态势, O3中度污染及以上的超标时间几乎覆盖了5~9月.与城市站相似, 棉研所O3超标日起始时间也逐渐提前, 从6月初提前至5月中旬.
此外, 本研究统计了棉研所站、铁佛寺站和银杏小区站2014~2017年不同频数分布的MDA8 O3浓度, 如图 3所示.一般来说, MDA8低百分位的第5分位数代表背景浓度, 高百分位的第90分位数用于评价污染水平, 平均浓度代表站点全年O3浓度的整体水平.除棉研所站2017年略有下降之外, 这3个站点MDA8 O3浓度呈逐年增加趋势.棉研所站、铁佛寺站和银杏小区站MDA8 O3的年均平均浓度分别增长8.9、13.0和3.8 μg·m-3, 年均第90百分位数分别增长10.3、16.0和5.4 μg·m-3, 年均第5百分位数分别增长13.2、7.5和0.02 μg·m-3, 城郊差异明显.具体来看, 第5和第90百分位MDA8 O3浓度在铁佛寺站和银杏小区站变化趋势一致, 且前者不同分位数的增长幅度均高于银杏小区站.需要注意的是, 各站点第90百分位数的O3浓度在2017年明显上升, 这一现象与2017年京津冀地区污染加重导致的区域性高百分位数O3浓度快速上升有关[21].
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图 3 3个不同站点MDA8 O3浓度第5百分位数、第90百分位数和平均值 Fig. 3 The 5th, 90th percentiles, and average MDA8 O3 concentrations at the three sites |
以2016年为基准, 对污染物月度变化进行统计分析, 结果显示：各站点O3、NO2和CO浓度在不同月份存在明显差异, O3呈“M”双峰型, NO2、CO呈典型“V”型分布(图 4).由图 4(c)可以看出, 3个站点O3浓度均在12月达到最小值, 分别为铁佛寺28.3 μg·m-3, 银杏小区35.3 μg·m-3, 棉研所45.4 μg·m-3.这种现象通常出现在北半球中纬度地区[22], 主要与冬季光化学过程相对较弱有关. 3个站点的双峰值分别出现在夏季的6月和秋季的9月, MDA8 O3浓度范围在61.5~102.6 μg·m-3, 8月出现一个谷值, 这是由于8月降水量增加抑制了太阳辐射从而抑制O3的形成, 并通过湿沉降促进了O3的去除[10, 12].
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图 4 2016年三站点O3、CO和NO2月均浓度和日均浓度时间序列 Fig. 4 Monthly and daily variations of O3, CO, and NO2 levels at the three sites in 2016 |
进一步分析可以看出, 不同站点O3浓度月变化的空间差异显著[图 4(c)], 郊区棉研所站明显高于城市银杏小区和工业站铁佛寺站.对于O3的关键前体物NO2而言, 3个站点的月均浓度范围从22.3~79.0 μg·m-3 [图 4(a)], 在12月或1月达到峰值后开始下降并在8月降到最低, 与O3呈负相关.这与以下几个方面因素有关：采暖季北方家庭取暖用煤或其他化石燃料消耗量大, 污染处理措施弱, 会增加NOx排放；秋冬季气候干燥, 降水、温度、辐射较低, 湿沉降和光化学过程较弱；冬季易出现逆温效应限制了NOx的对流扩散[23].与NO2一致, 3个站点CO的变化趋势与O3相反[图 4(e)], 在1~12月呈现先下降后上升的趋势, 3个站点的浓度分布相对分散, 基本在4.0 mg·m-3以下, 工业站铁佛寺浓度明显高于郊区站棉研所和城市站银杏小区, 且1月平均浓度超过国家空气质量标准一级限值.
2.1.3 日变化特征如图 5所示, 安阳市O3日变化为单峰, 谷值在06:00~07:00之间, 峰值在16:00左右, 晚于我国其他南部城市(如：杭州14:00[24], 南京15:00[25]), 与北京地区接近(15:00~16:00[7]), 这与不同纬度的日出时间差异有关.O3浓度的振幅(最大值和最小值之间的波动范围)在不同站点之间存在显著差异, 其中郊区棉研所站振幅最大, 范围从23.5~115.9 μg·m-3, 银杏小区和铁佛寺站范围分别为19.9~99.3 μg·m-3和17.0~86.1 μg·m-3, O3在小范围内的空间差异可能主要是由站点周边的排放源差异影响日间大气光化学反应引起的.NO2的谷值(铁佛寺：39.1 μg·m-3, 棉研所：27.6 μg·m-3, 银杏小区：29.6 μg·m-3)出现在15:00左右, 比O3峰值延迟1 h左右.夜间光照强度减弱, 可能还有一些人为排放的影响, 导致NO2浓度在00:00~02:00达到峰值(铁佛寺：55.3 μg·m-3, 棉研所：53.8 μg·m-3, 银杏小区：46.2 μg·m-3).然而, 这一过程在棉研所站约晚2 h, 这可能是因为更多的O3被NO消耗, 导致反应时间延长并产生了更多的NO2[26].
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图 5 三站点2016年O3、NO2和CO浓度日变化 Fig. 5 Diurnal variation of O3, NO2, and CO concentrations at the three sampling sites in 2016 |
各污染物在3个站点的日变化趋势基本一致, O3浓度在夜间减少, 而NO2和CO呈现相反的趋势.这是由于夜晚大气环境有更高的稳定性和缺少光照等原因, 减弱了光化学氧化剂的消除反应[27], 以及边界层的日变化现象[28](夜间边界层高度较低, 大气扩散较弱, 白天边界层升高, 污染物浓度稀释)共同导致.
2.2 气象因子影响相关性分析表 1列出了三站点O3小时浓度与气象参数的Pearson相关系数, 不同点位与气象因子相关系数之间没有明显差别.一般来说, 能见度可以反映大气消光强度, 温度可以间接反映辐射强度, 并直接影响光化学反应速率和O3的生成过程[29].由表 1可见, O3浓度与温度和能见度呈正相关, 而与相对湿度呈负相关.O3与温度的相关系数R为0.63左右, 且高于O3与能见度的相关系数.O3浓度与风速并没有显著的相关性, 这可能是由于风速对O3水平的双向影响, 高风速通常会稀释污染物, 但也会导致自由对流层空气的向下输送[30].
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表 1 O3和常规气象参数的Pearson相关系数(P < 0.05) Table 1 Pearson's correlation coefficients between O3 and meteorological parameters (P < 0.05) |
进一步对比分析了2014~2017年超标日和非超标日的超标天数、O3浓度和气象参数, 由表 2可以看到, 超标天气温和能见度高于非超标天, 而气压和相对湿度则低于非超标天.各气象参数也有明显地年际变化趋势, O3超标天数和全年平均浓度伴随年平均温度的升高逐年上升, 而超标天的平均温度则逐年降低, 且能见度的明显升高也可能对O3的上升有一定贡献.
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表 2 超标日和非超标日污染物浓度及气象参数统计 Table 2 Statistics of pollutant concentrations and meteorological parameters on episode days and non-episode days |
图 6展示了2016年O3在不同风速风向下的超标浓度及风频分布, 由于安阳地处季风区, 风向存在季节性差异, 此处只考虑O3小时浓度超标情况.可以看出, O3超标时以南风为主, 高风速主要分布在南风到西风之间, 且高浓度O3超标主要发生在风速为5 m·s-1左右的西南偏南风.以往的研究表明, 光化学污染物可通过夏季风从中国东部由南向北输送, 导致中国北部O3污染水平升高[31], 此外, 还应考虑安阳南部周边县区的排放影响.
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图 6 O3小时超标浓度分布及风频图 Fig. 6 Distribution of hourly O3 concentrations and wind frequency chart during pollution episodes |
图 7则是不同湿度下O3小时浓度-气温散点图.观察发现, O3浓度随气温升高而升高, 两者明显呈正相关；气温相同的情况下, O3浓度随相对湿度降低而升高, 明显呈负相关, 与表 1结果一致.且O3小时浓度超标主要在气温大于23℃且相对湿度小于58%的条件下出现.
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图 7 不同湿度下O3小时浓度-气温散点图 Fig. 7 Hourly O3 concentration-temperature scatter diagram with different humidity |
综合以上分析, 当夏季出现5 m·s-1的南风且气温大于23℃, 相对湿度小于58%时, 环保部门应重视, 并采取措施防止O3出现小时超标情况.
2.3 潜在来源分析如图 8所示, 不同季节O3的潜在来源差异明显.春季受长距离高空传输影响, O3的潜在源区分布在鄂西和长三角地区, WPSCF值较高, 为0.5~0.6, 安阳东南部也有较高的WPSCF值, 可能是O3潜在源区.夏季潜在源主要分布在安阳周边地区, 另外河北南部的工业地区和湖北宜昌地区的WPSCF值较高, 可能通过远距离传输影响安阳地区.秋季主要受长距离运输影响, 鄂北中部、山西、陕西和内蒙古交界地区被确定为高WPSCF值的潜在源区.冬季, 潜在源区集中在河南省东南部.由于冬季O3总体浓度较低, 超过阈值的轨迹数较少, WPSCF值只有0.1, 且总体覆盖面积相对较小.
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图 8 安阳市O3分季节潜在源分析 Fig. 8 Seasonal variation of PSCF density maps for Anyang City |
2017年5月23日至6月3日安阳地区出现了一次持续性O3污染天气, 从图 9可以看出, 5月28日和6月2日铁佛寺站点O3小时浓度最高超过400 μg·m-3, 且全天的空气质量均达到重度污染, 以此过程中两个重污染天为参照将污染过程分为阶段1和阶段2, 以下重点对2个阶段重污染过程进行分析.
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图 9 重污染期间污染物浓度和气象参数时间序列 Fig. 9 Time series of O3, related trace gases, and meteorological parameters for the pollution episode event |
两个污染阶段, 铁佛寺站的O3浓度普遍高于银杏小区站和棉研所站, 且浓度上升明显, 相比之下棉研所站变化幅度较小.在6月2日18:00, 铁佛寺站O3小时浓度高达405 μg·m-3, 是棉研所站的1.8倍, 国家空气质量二级标准的2.0倍.NO2作为O3的主要前体物之一, 表现出明显下降趋势, 6月1日和2日夜间的陡升也导致O3浓度在6月2日白天达到峰值. 5月29日05:00, 铁佛寺站点CO突然升高, 浓度为4.2 mg·m-3, 受持续西风影响, 银杏小区站点在07:00跃升至4.2 mg·m-3.上午CO的大量积累也对中午O3升高提供了大量前体物.这说明在西风控制系统下, 西部铁佛寺站周边排放的一次污染物对市区其他站点的影响非常明显.
观察850 hPa天气图(http://222.195.136.24/forecast.html)发现, 华北地区及西部地区受大范围的暖气团控制, 这是由于北方干热季节持续晴热天气, 导致西部沙漠地区因日照发热产生暖气团, 随西风转移至华北地区. 500 hPa天气图显示, 在5月27日14:00受弱槽控制的下沉运动影响下, 天气状况大多为晴转多云, 地表温度高, 太阳辐射强, 高温低湿的气象条件有利于局地O3的生成.如上分析O3浓度与气温呈明显正相关, 高温通常可以作为O3超标事件的预测因子[32].在阶段1期间, 气温从5月23日开始升高, 并在5月28日15:00达到38.3℃, 盛行西南风及南风, 最高风速约6 m·s-1.同时, 相对湿度和气压逐渐下降, 大气能见度在中午长时间保持在30 km以上, 5月27日持续将近9 h.同时, 强辐合气流易将污染物从河北、天津、山东和山西等地转移到安阳. 500 hPa高空气压梯度弱, 没有等值线交叉, 低风速不利于污染物扩散.因此, 本地排放、区域传输和不利的气象条件共同作用导致O3的严重污染.
5月29日, 华北平原出现了许多高压和低压中心, 周边地区大部分地区被高云覆盖, 华南地区出现大范围降水.安阳处于槽前脊后, 出现的正涡度平流使高空气流辐散, 中部垂直向上流动, 容易产生对流系统, 污染物扩散条件较好.相应地, 气温下降, 湿度上升, 能见度下降, 各种污染物的浓度也逐渐下降.但由于没有降水过程, O3当天仍处于中度污染状态, 之后湿度逐渐减小, 温度逐渐升高, 导致阶段2产生. 6月1日, 以北风和东北风为主, 风速较高, 郊区站棉研所O3浓度升高到与银杏小区相同的水平. 6月2日上午, 500 hPa环流稳定, 安阳仍处于低压后部, 压力梯度较小, 盛行西风气流, 中高纬度冷空气流入较少, 污染物扩散条件较差.随着地表风向转向南部和西南部, 银杏小区和铁佛寺站同样出现NO2的陡增, 分别达到134 μg·m-3和108 μg·m-3, 由于NO2的积累和高温低湿等不利气象条件, O3在当天达到严重污染级别. 6月3日气温明显下降, 气压逐渐上升, 各站点O3小时浓度均降到二级限值以下, 此次污染过程趋于结束.
3 结论(1) 安阳市2014~2017年O3污染状况加剧, 超标天出现时间不断提前, 各站点浓度水平差异明显, 棉研所>银杏小区>铁佛寺；O3月变化呈“M”型, O3每日峰值出现在16:00, 棉研所站点在3个站点中O3振幅最大.
(2) 安阳市O3浓度与温度呈明显正相关性, 和湿度呈负相关, 高浓度O3污染可能与气温>23℃、相对湿度＜58%和SSW(西南偏南)方向5 m·s-1风速有关, 年平均温度升高对近几年O3浓度升高有一定贡献.
(3) 除本地排放贡献外, 周边地区及远距离区域传输可能对O3污染产生影响, 且不同季节来源差异明显, 春夏季主要受周边近距离传输, 秋季明显受长距离远途运输影响.
(4) 重污染案例研究表明, 工业站铁佛寺在污染过程重响应最快, 并会随西风对市区产生较大影响, 受西部干热气团影响, 高空受持续性弱槽影响时安阳市更容易出现O3高浓度超标现象.
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