环境科学  2020, Vol. 41 Issue (1): 90-97   PDF    
引用本文
梁永莉, 田瑛泽, 刘童, 冯银厂. 基于颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法构建与评估[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 90-97.
LIANG Yong-li, TIAN Ying-ze, LIU Tong, FENG Yin-chang. Construction and Evaluation on Size Resolved Source Apportionment Methods Based on Particle Size Distribution of Chemical Species[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 90-97.
基于颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法构建与评估
梁永莉, 田瑛泽, 刘童, 冯银厂     
南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300071
收稿日期: 2019-07-19; 修订日期: 2019-08-28
基金项目: 国家自然科学基金项目（21707071）
作者简介: 梁永莉(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染防治, E-mail:liangyl@mail.nankai.edu.cn
通信作者: 田瑛泽, E-mail:tianyingze@hotmail.com
摘要: 大气颗粒物污染来源解析可以为大气污染防控提供科学支撑.大部分颗粒物源解析研究是以化学组分为基础，此外，粒径特征也是颗粒物的重要属性之一，通过分析化学组分的粒径特征，有助于提高解析结果准确性.针对目前组分粒径分布信息利用不充分的问题，在三维多粒径因子分析模型（ABB）基础上，将已知源类标识组分粒径分布信息作为约束限制，构建基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型（SDABB）.通过模拟数据集对模型进行了评估，探究了SDABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性的敏感程度.结果表明，ABB模型对源谱共线性和源贡献粒径分布相似性较敏感，将粒径分布规律纳入后的SDABB模型，两种情景效果均明显变优，即SDABB模型可以较好解析共线性源类，并且对贡献粒径分布相似性不敏感.
关键词: 大气颗粒物      多粒径因子解析      化学组分      粒径分布      敏感性     
Construction and Evaluation on Size Resolved Source Apportionment Methods Based on Particle Size Distribution of Chemical Species
LIANG Yong-li , TIAN Ying-ze , LIU Tong , FENG Yin-chang     
State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China
Abstract: The analysis of the sources of atmospheric particulate pollution can provide scientific support for the prevention and control of air pollution. Most particulate matter (PM) source analysis studies are based on the chemical composition of PM. In addition, particle size characteristics are also one of the important properties of PM. The accuracy of analytical results can be improved by analyzing the particle size characteristics of chemical components. In this study we aim to to solve the problem of insufficient utilization of component particle size information by using a the three-dimensional multi-particle size factor analysis model (ABB), where the particle size distribution of marked components is regarded as the constraint limit, and a multi-particle size source analytical model (SDABB) based on the characteristics of the components particle size distribution is constructed. The sensitivity of the SDABB model to the collinearity of the source spectrum and the similarity of the particle size distribution of the source contributions are investigated by evaluating the model through the simulation of the data set. The results showed that the ABB model was sensitive to the collinearity of the source spectrum and to the similarity of the particle size distribution of the source contributions. When particle size distribution rules were incorporated into the SDABB model, the effects of the two scenarios were significantly improved, that is, the SDABB model was able to better analyze collinear source spectrum and was insensitive to the similarity of the contribution particle size distribution.
Key words: particulate matter      size-resolved factor analysis      chemical constituent      size distribution      sensitivity     

颗粒物是影响人类健康和能见度的重要大气污染物之一[1, 2], 颗粒物通过其直接和间接的影响, 在全球气候变化和生态系统的循环中发挥着重要作用[3~5].因此为提出有效的大气污染防控措施, 准确识别并定量污染源在我国十分重要.目前源解析技术中, 受体模型得到广泛应用, 如基于长时间序列受体数据的正定矩阵因子分解(PMF)模型, 基于详细源成分谱和受体数据的化学质量平衡(CMB)模型等[6~10].这些源解析方法都是基于颗粒物的化学组分, 对颗粒物化学组分的粒径分布信息利用不足.

粒径是颗粒物的重要属性, 不同的污染源有不同的标识组分, 而这些标识组分的粒径分布特征也存在差异.如研究发现K+在细粒径段标识生物质燃烧源, 在粗粒径段来源于土壤尘或海盐气溶胶[11, 12]；在3~4 μm粒径段的Ca2+主要来自长距离输送, 而7~8 μm粒径段则来源于本地源；粗模态的F-来源于土壤和生物的腐烂, 而积聚态可以通过光化学反应生成[13].因而在大气环境中, 不同的组分由于排放源差异以及排放至大气后的变化造成组分粒径分布的差异性, 不同组分呈现出不同的峰值情况, 单峰、双峰或者多峰分布[3, 14, 15].如民用散煤排放的颗粒物质量和钢铁厂排放的Na粒径分布特征为在细模态呈现一个峰值, 在粗模态呈现两个峰值[14, 15].因此研究颗粒物化学组分的粒径分布特征、筛选稳定的粒径分布规律和探究粒径分布的变化对于研究大气中的颗粒物有非常重要的意义[16, 17].

随着监测手段的发展, 可以获得包括组分、粒径和时间的多维受体数据.目前使用的二维源解析技术解析多粒径数据主要采用单粒径单独解析、利用所有粒径的平均值解析或是所有粒径通过“首尾相接”组成二维数据集进行解析[18], 解析出的不同粒径段是相同的源成分谱, 与实际情况存在出入.基于平行因子分析的三维模型(PMF3)是较常用的多维源解析方法, 有学者通过PMF3模型分析了同步采集的PM10和PM2.5数据, 建议在能得到多粒径的颗粒物组分数据时可以使用PMF3模型[19]；也有学者通过模拟实验方法研究了粒径之间源成分谱差异性对PMF3的影响, 结果证明差异性越大, PMF3结果越不理想, 基于此, 其对该算法进行发展, 建立新型多粒径受体模型(ABB), 提出多维因子分析模型可以更好地挖掘粒径信息[20].有研究在ABB模型的基础上将实际源成分谱中标识组分的粒径分布以比值形式纳入算法中, 增加模型的物理限制, 解析得到的成分谱粒径分布更合理, 源贡献的粒径分布与实际更为相符[21].

目前的多维因子分析模型研究尚未深入, 对粒径分布信息的利用尚不充分, 需要研究更精细的多粒径受体模型[22].通过将不同污染源标识组分的粒径分布信息纳入源解析体系, 可以充分挖掘化学组分、粒径和时间等多维度信息, 解决源类共线性等问题, 提高源解析结果准确性[18].因此, 本研究针对目前颗粒物组分粒径分布信息利用不充分的问题, 在三维因子解析基础上, 将标识组分粒径分布信息作为约束, 构建一种基于大气颗粒物化学组分粒径分布特征的源解析方法，并通过模拟数据集对模型进行了评估, 通过利用颗粒物化学组分粒径分布信息提高了模型源解析结果的可靠性.

1 材料与方法 1.1 模拟数据集构建

为了评估改进模型的性能, 利用模拟数据集进行模拟实验可以对模型计算值与环境真实值进行差异与相关性比较, 从而更可靠地评估改进模型的适用性[17, 18].本研究构建的源谱来源为实测源谱和文献[23~28].源贡献粒径分布构建方式为, 依据已有研究和实验中粒径分布特征, 得到每个源在不同粒径段的归一化占比, 依据每个源在各粒径段的源贡献占比构建源贡献浓度, 使得每个源在不同粒径段源贡献浓度加和为100 μg·m-3.用SPSS输出均值为1, 标准偏差为0.1的300 d标准贡献矩阵, 用各个源各个粒径段贡献均值乘以输出的标准贡献矩阵得到贡献矩阵G.设置标准贡献矩阵的原因一是同一源在不同粒径段的日贡献变化趋势是相同的, 故用一套日贡献值满足实际情况；二是不同源贡献线性无关以防影响后续源解析共线性问题的突出.

为测试模型的性能, 共设计两种情景.情景一用于探究模型对于源谱共线性的敏感程度, 在构建的源谱中, 扬尘源和燃煤电厂在各粒径段的平均相关性为0.70(表 1), 源谱相似性很高, 因此采用机动车尾气尘、二次硫酸盐、扬尘和电厂燃煤这4个源类7个粒径段的模拟源谱数据来探究模型对于源谱共线性的敏感程度, 各类源贡献粒径分布见图 1.情景二用于探究模型对源贡献粒径分布相似性的敏感程度, 为避免源谱共线性对源贡献粒径分布相似性的影响, 在源谱相似性较高的机动车和燃煤电厂源谱中选择一个源谱进行情景二的探究, 本研究采用机动车尾气尘、二次硫酸盐和扬尘源这3个源类, 这3个源都采用相同源贡献粒径分布, 即图 1中“相同源贡献”, 符合源贡献粒径分布相似性.图 2为构建的模拟源谱.颗粒物浓度X矩阵构建具体公式为：

(1)
表 1 模拟源谱中各粒径段扬尘和燃煤源谱相关性 Table 1 Correlation between dust and coal source spectra in the simulated source spectrum

图 1 模拟各类源贡献粒径分布 Fig. 1 Simulation of contribution particle size distribution of various sources

图 2 模拟实验机动车、二次硫酸盐、扬尘和燃煤电厂源谱 Fig. 2 Source spectrum of motor vehicle emissions, secondary sulfate, dust, and coal-fired power plant emissions in the simulation experiment

式中, cijk是第k粒径颗粒物的第i个样品中第j个组分的浓度(μg·m-3)；gipk是第p个源类对第k粒径第i个样品的贡献(μg·m-3)；fjpk是第p个源中第k粒径颗粒物的第j个组分的含量(g·g-1)；eijk为残差矩阵, 此处未加扰动.

1.2 多粒径三维因子分析(ABB three-way)模型原理

之前的研究发现对于多粒径三维受体数据集, 不同粒径段源谱存在差异, 传统的因子分析模型解析得到的是同一套成分谱矩阵, 与实际情况不符.因此其在平行因子分析模型的算法上构建了新型多粒径三维因子分析模型[18].该模型对不同粒径段解析得到不同源谱矩阵和相同源贡献趋势矩阵, 其主要计算原理如公式(2)所示[18, 29]：

(2)

式中, xijk是第k粒径颗粒物的第i个样品中第j个组分的浓度(μg·m-3)；aip是模拟计算得到的第p个源类对第i个样品的贡献(μg·m-3)；bjpk是第k粒径颗粒物的第p个源类成分谱中第j个组分的含量(g·g-1)；eijk为残差矩阵.

矩阵表达式如下:

(3)

式中, Xz是第z个粒径颗粒物的受体浓度数据矩阵；cz是比例因子；A是各粒径相同的源贡献值矩阵；Bz是第z个粒径颗粒物的源成分谱矩阵.由于此模型解析得到的是一个源贡献矩阵A和多个源谱矩阵B, 因此多粒径新型三维因子分析模型的英文名称为“ABB three-way”模型[18].

1.3 基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型构建

ABB模型考虑了粒径间的关系, 但未纳入源类标识组分的粒径分布规律, 无法充分利用组分粒径分布信息.为解决上述问题, 建立了SDABB(ABB factor analyis method based on size distribution of markers)模型.SDABB为基于大气颗粒物标识组分粒径分布特征的三维因子分析, 并定量估算各源贡献[30].具体构建方式如下.

SDABB模型基于ME2(multi-linear engine 2)原理, 其中ME2是由Paatero建立的灵活的因子分析方法[30, 31], 并得到广泛应用的源解析方法.由于来自同一源的组分有相似的时间变化趋势, 故ME2通过分析化学组分的时间序列将源进行区分.具体公式为：

(4)

式中, 组分浓度矩阵xij为第i天的样品中第j个组分的浓度；源贡献矩阵gik为第i天第k个源的贡献；源谱矩阵fkj为第k个源中第j个组分的占比；eij为误差矩阵；p为源的个数.

ME2方法被称为“脚本文件”, 它允许添加一系列限制.先验信息作为加强目标函数的拉伸方程, 并取目标函数的最小值[29].通过辅助方程实现限制[32]：

(5)
(6)

式中, a代表目标值；拉动参数S指定拉力的“柔软度”：S的值越大, 拉力越弱, Q的增加越小.dQ为用户定义的Q值改变的限制, 每次迭代后, 如果不收敛, 则a调整为：

(7)

基于不同源的标识组分粒径分布特征存在差异, 选取了各源的标识组分作为指标化组分.机动车的标识组分OC和EC, 模型计算与模拟值的差异相似, 二次硫酸盐的SO42-、NH4+同样差异相似, 扬尘的Al和Si差异也相似, 故对于不同源类的标识组分, 最后选择机动车的OC、二次硫酸盐的SO42-、扬尘的Si和燃煤电厂的Cl-作为指标化组分[23~28].

本研究注重方法学研究, 利用模拟数据集进行实验, 主要对模型的构建和其敏感性进行了探究, 在研究中存在一个基本假设, 即颗粒物从源排放到受体中其主要组分和标识组分的粒径分布未发生明显变化.而在将实际观测数据纳入模型应用时, 需要积累大量真实环境数据, 筛选出稳定的粒径分布信息以及如何对粒径段进行合并.

2 结果与讨论 2.1 SDABB模型对源谱共线性的敏感性探究

为比较模型计算结果与模拟真实结果的差异性, 本文利用分歧系数(CD)来评估模型解析得到的不同粒径的不同源类因子谱与真实源成分谱的差异, CD值接近0表明两源类之间相似度较大, 接近1表明差异较大, CD值计算公式见式(8)；采用平均绝对误差(AAE)来评估解析得到的不同粒径段每天的贡献值和模拟真实贡献值的差异, AAE值越小表明计算值与真实模拟值的差异越小, AAE计算公式见式(9)：

(8)

式中, xij为模型计算第i个组分的含量；xik为模拟第i个组分的含量；m为组分个数, 此处为21.

(9)

式中, aij为第i天的样品中第j个源的估计贡献；bij为第i天的样品中第j个源的真实模拟贡献；I是模拟天数, 本研究为300 d.

将包含7个粒径段4个源的X矩阵纳入SDABB模型, 因子识别为4个源, 因子1包含了大量的OC和EC, 识别为机动车；因子2对应高载荷Al、Si、Ca、Fe、AS、OC和EC, 因此识别为燃煤电厂源；因子3富集了SO42-和NH4+, 识别为二次硫酸盐；因子4对应高载荷Al、Si、Ca和Fe, 识别为扬尘源.从计算源谱和模拟源谱CD值分析(图 3), 各源在各粒径段的计算源谱与模拟源谱分歧系数较小, 各源在各粒径段的CD值小于0.4, 所有粒径段CD值加和分别为0.447、1.079、0.015和0.815.其中二次硫酸的计算源谱和模拟源谱差异较小, 模拟结果较好, 在各粒径段CD值均小于0.02；而对于扬尘源在0.1~0.6 μm粒径段CD值最大, 为0.342.所有源在各粒径段平均CD值为0.084.而对于未纳入粒径分布信息的ABB模型结果, 各源所有粒径段CD值加和分别为4.204、3.715、4.001和4.615, 所有源在各粒径段平均CD值为0.591, 与SDABB模型相比较结果源谱差异增加.所以模型纳入粒径分布信息后, 模型计算源谱与真实模拟源谱更为接近.

图 3 SDABB模型计算源谱与模拟源谱分歧系数 Fig. 3 Coefficient of divergence between the source spectrum calculated by the SDABB model and the simulated source spectrum

从SDABB模型计算的源贡献粒径分布结果来看(图 4), 源贡献粒径分布各源计算与模拟差异均较小.机动车、燃煤电厂、二次硫酸盐和扬尘各粒径段源贡献加和分别为101、101、101和100 μg·m-3, 与模拟值100 μg·m-3相接近, 且计算与模拟粒径分布的相关系数均为1.000.而ABB模型计算各类源贡献粒径分布与模拟粒径分布差异大, 机动车各粒径段源贡献加为104 μg·m-3, 与模拟值100 μg·m-3相接近, 相关系数为0.985；燃煤粗粒径段被过分高估, 后3个粒径段模拟加和为16 μg·m-3, 而计算加和为53 μg·m-3, 相关系数为0.873；二次硫酸盐在粗粒径段被高估, 相关系数为0.954, 整体粒径分布趋势较好；扬尘在0.1~0.6 μm粒径段被过分高估, 粗粒径段被过分低估, 后3个粒径段计算加和为4 μg·m-3, 而模拟加和为91 μg·m-3.扬尘细粒径段被高估, 粗粒径段被低估与燃煤计算情况正相反, 也表明燃煤和扬尘的共线性较强.因此, 从源贡献粒径分布结果比较, 利用粒径分布信息约束后模型对于共线性强的源类源贡献粒径分布解析结果变好.

图 4 各粒径段计算与模拟源贡献粒径分布 Fig. 4 Particle size distribution of source contribution calculated and simulated in each particle size segment

对于计算源贡献与模拟源贡献的相对偏差, 在纳入粒径分布规律后, 各源各粒径段平均AAE值分别为1.67%、5.09%、0.79%和3.12%.相同源在不同粒径段的相对偏差存在较大差异, 燃煤电厂在2.0~5.0 μm和6.0~10.0 μm粒径段的相对偏差较大, 分别为9.83%和17.76%, 其他粒径段均较低；扬尘在小粒径段0~0.1 μm和0.1~0.6 μm粒径段相对偏差较大, 分别为6.68%和7.86%, 其他粒径段均较低.而对于ABB模型计算的源贡献结果, 各源在各粒径段的AAE值与SDABB模型相比较均较大, 4个源各粒径段AAE平均值分别为38.58%、56.29%、36.47%和71.62%.显然, 在纳入已知源类标识组分的粒径分布信息后, 模型计算的结果与真实模拟结果更为接近, 解析结果更加准确.综上, 纳入粒径分布信息后模型对共线性强的源类解析结果更为可靠.

2.2 SDABB模型对源贡献粒径分布相似性敏感性探究

为探究模型对于源贡献粒径分布相似性的敏感程度, 设计了不同源相同源贡献粒径分布的情景来探究SDABB模型对不同源相同源贡献粒径分布(即同一粒径段不同源贡献相同)的敏感性.将机动车尾气尘、二次硫酸盐和扬尘这3个源输入相同的模拟源贡献粒径分布.解析因子识别分别为机动车、二次硫酸盐和扬尘.从模拟源谱和计算源谱的CD值来看(图 5), 各源在各粒径段的CD平均值为0.290、0.026和0.171, 整体差异性较小.三个源中二次硫酸盐计算源谱与模拟源谱最接近, 各粒径段均小于0.007；最大值出现机动车的1.0~2.0 μm粒径段, CD值为0.55.所有源各粒径段加和为3.417.而对于ABB模型计算源谱与模拟源谱的CD值, 3个源平均值分别为0.582、0.271和0.423, 所有粒径段加和为8.931, 相较SDABB模型结果差异增加, 可见模型纳入粒径分布规律后计算源谱与模拟源谱的差异减小, 与真实源谱更为接近.

图 5 SDABB模型计算源谱与模拟源谱分歧系数 Fig. 5 Coefficient of divergence between the source spectrum calculated by the SDABB model and the simulated source spectrum

从SDABB模型计算源贡献粒径分布结果分析(图 6), 当3个源采用相同的源贡献粒径分布后, 模型的计算结果仍然稳定.各源各粒径段的源贡献与模拟值相当, 3个源在所有粒径段源贡献加和分别为113、119和103 μg·m-3, 与模拟值100 μg·m-3相似, 且模拟粒径分布与解析计算的粒径分布结果也具有高度一致性.对于ABB模型结果, 3个源的源贡献加和分别为182、41和80 μg·m-3, 机动车被过分高估, 计算值为模拟值的1.81倍, 二次硫酸盐被过分低估, 计算值为模拟值的0.41倍, 各源在各粒径段总加和为303 μg·m-3, 与模拟值300 μg·m-3相似, 但源贡献在各源分配上出现较大偏差.可见纳入粒径分布规律后计算源贡献粒径分布结果与模拟值相似性变高.

图 6 各粒径段计算与模拟源贡献粒径分布 Fig. 6 Particle size distribution of source contribution calculated and simulated in each particle size segment

分析计算源贡献与模拟源贡献的相对偏差, 对于纳入粒径分布规律的SDABB模型, 3个源在各粒径段的相对偏差分别为1.890%、5.610%和7.517%, 源贡献差异小且各源在各粒径段的差异相当.而ABB模型结果各源在各粒径段的相对偏差均较大, 分别为43.100%、60.573%和26.816%, 相对偏差显著增加.综上, 当不同源具有相同源贡献粒径分布时, 模型纳入粒径分布规律后解析结果与模拟情况相似性高, 表明SDABB模型对源贡献粒径分布的相似性不敏感, 与ABB结果相比, 纳入粒径分布规律后结果明显变优.

3 结论

(1) 针对目前颗粒物组分粒径分布信息利用不充分的问题, 将粒径分布规律纳入ABB模型, 构建基于组分粒径分布特征的多粒径源解析模型(SDABB), 具体指标参数化通过拉伸方程增加限制来实现.

(2) 针对源谱共线性强的源类, 通过纳入标识组分粒径分布信息, SDABB模型可以较好地解析共线性源类.

(3) 针对源贡献粒径分布相似性较强的源类, SDABB模型结果与模拟情况一致, 说明SDABB模型对源贡献粒径分布的相似性较不敏感.

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