2020, Vol. 41
引用本文
石绍萱, 杨艳蓉, 秦娟娟, 周雪明, 段菁春, 谭吉华, 陈荣志. 北京市PM2.5中砷污染特征[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 57-64.
SHI Shao-xuan, YANG Yan-rong, QIN Juan-juan, ZHOU Xue-ming, DUAN Jing-chun, TAN Ji-hua, CHEN Rong-zhi. Chemical Characteristics of Arsenic in PM2.5 in Beijing[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 57-64.
北京市PM2.5中砷污染特征
1. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
2. 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085;
3. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012
2. 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085;
3. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012
摘要: 本研究于2011年7月至2012年5月期间采集了北京市春夏秋冬4个季节的PM2.5样品，使用电感耦合等离子质谱仪（ICP-MS）分析了样品中的总砷，并使用高压液相色谱（HPLC）和氢化物发生-原子荧光光谱法（HG-AFS）分析了样品中的As（Ⅲ）和As（Ⅴ）.结果表明，在采样期间，北京市PM2.5中总As的平均浓度为（21.82±17.01）ng·m-3，总As在春夏秋冬春4个季节的平均浓度分别为（16.62±5.80）、（18.34±9.00）、（21.49±10.22）和（29.52±27.97）ng·m-3，呈现出冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.PM2.5中As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的平均浓度为（3.15±1.94）ng·m-3和（10.78±5.39）ng·m-3.春夏秋冬四季As（Ⅲ）的平均浓度分别是（5.42±2.5）、（1.61±0.51）、（2.88±1.12）和（3.27±1.23）ng·m-3，表现出春季>冬季>秋季>夏季的特征；不同季节As（Ⅴ）的平均浓度分别为夏[（13.57±13.34）ng·m-3] >秋[（12.75±6.54）ng·m-3] >冬[（8.68±3.57）ng·m-3] >春[（7.55±1.47）ng·m-3]，不同季节PM2.5中As（Ⅲ）的平均浓度都高于As（Ⅴ），这种季节特征可能是由季节扩散条件、排放源和大气氧化性的差异等造成，As（Ⅲ）/As（Ⅴ）的季节变化也可以反映这些差异性，不同季节As（Ⅲ）与As（Ⅴ）的比值为春季（0.67）>冬季（0.44）>秋季（0.27）>夏季（0.13）.As（Ⅲ）/As（Ⅴ）与相对湿度（Rh）呈现出一定的负相关性，表明高湿度条件可能不利于As（Ⅲ）转化成As（Ⅴ）.As（Ⅲ）/As（Ⅴ）和As（Ⅲ）与Ca2+呈现出一定的正相关性，表明土壤扬尘可能是As（Ⅲ）的重要来源.
关键词:
北京市
PM2.5
As
As(Ⅴ)
As(Ⅲ)
污染特征
Chemical Characteristics of Arsenic in PM2.5 in Beijing
SHI Shao-xuan1,2
, YANG Yan-rong1,2 , QIN Juan-juan1,2 , ZHOU Xue-ming1,3
, DUAN Jing-chun3 , TAN Ji-hua1,2 , CHEN Rong-zhi1,2
, YANG Yan-rong1,2 , QIN Juan-juan1,2 , ZHOU Xue-ming1,3 , DUAN Jing-chun3 , TAN Ji-hua1,2 , CHEN Rong-zhi1,2
1. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
2. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
2. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
Abstract: This study assesses the chemical characteristics of As in aerosol PM2.5 samples that were collected from July 2011 to May 2012 in Beijing, China. Total As, As(Ⅲ), and As(Ⅴ) were analyzed by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), high performance liquid chromatography (HPLC), and hydride generation atomic fluorescence (HG-AFS), respectively. The average concentrations of total As, As(Ⅲ) and As(Ⅴ) over the entire sampling period were (21.82±17.01), (3.15±1.94), and (10.78±5.39) ng·m-3, respectively. The average concentrations of total As, As(Ⅲ) and As(Ⅴ) were (16.62±5.80), (18.34±9.00), (21.49±10.22), and (29.52±27.97) ng·m-3 during the spring, (5.42±2.5), (1.61±0.51), (2.88±1.12), and (3.27±1.23) ng·m-3 during the summer, and (7.55±1.47), (13.57±13.34), (12.75±6.54), and (8.68±3.57) ng·m-3 during the winter, respectively. The average concentrations of As(Ⅲ) in different seasons were higher than As(Ⅴ) concentrations. Seasonal characteristics may be caused by seasonal differences in diffusion conditions, emission sources, and atmospheric oxidation. The ratios of average concentrations of As(Ⅲ)/As(Ⅴ) were 0.67 in spring, 0.13 in summer, 0.27 in autumn, and 0.44 in winter. Ratios of As(Ⅲ)/As(Ⅴ) were negatively correlated with relative humidity, which indicates that high humidity conditions may not have been favorable for the transformation of As(Ⅲ) into As(Ⅴ). As(Ⅲ)/As(Ⅴ) and As(Ⅲ) both showed positive correlations with Ca2+, thereby indicating that soil dust may have been an important source of As(Ⅲ).
Key words:
Beijing
PM2.5
As
As(Ⅴ)
As(Ⅲ)
pollution characteristics
PM2.5是指空气动力学直径小于或等于2.5 μm的大气颗粒物, 其粒径小而比表面积大, 可以吸附空气中的多种污染物[1].目前的研究结果显示, 大气中约有75%~90%的重金属分布在PM2.5中, 可以通过呼吸作用进入人体肺部从而影响人体健康[2].
砷(As)不仅是一种有毒的环境污染物, 也是一种致癌物质, 且其毒性表现出遗传性[3~6].As的毒性与其形态和浓度密切相关[7], As(Ⅲ)的毒性高于As(Ⅴ), 无机砷毒性大于有机砷[8].As广泛分布于空气、水、土壤和沉积物等环境介质中, 环境中As的来源主要有自然来源和人为活动来源, 其中人为活动约占全球大气砷来源的57%, 人为来源包括有色金属的生产、化石燃料与固体废弃物的燃烧和农药的使用等[9~12].PM2.5中As可以借助PM2. 5粒径的优势进入并滞留在人体, 对人类健康造成极大危害.我国2009~2011年间城市大气总悬浮物(TSP)中As含量平均值达130 ng·m-3[10], 中国除个别地区PM10和PM2.5中As的平均含量低于限制标准外, 其他均超出我国现行环境空气质量标准(As浓度参考限值6 ng·m-3)[13].
目前大部分关于As的研究都集中在土壤和水环境, 大气中砷污染的研究多集中于总量研究, 价态分析方面的研究相对较少.Zwozdziak等[14]对欧洲污染热点城市的PM10和PM2.5进行了包括As在内的痕量元素分析, 但并未讨论它们的价态；Thomaidis等[15]对雅典PM2.5中As的含量进行了表征, 但并没有讨论不同价态砷的含量及其特征.Yang等[11]对北京大气总悬浮颗粒物中砷的含量和形态进行了研究, 发现砷的含量在春季和秋季表现出相对较高的水平, 且As(Ⅴ)是大气总悬浮颗粒物中可提取As的主要部分, 占81%~99%；Sánchez-Rodas等[16]对西班牙南部的PM10中As、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的含量进行了分析, 研究发现As含量与天气条件存在一定的关系.对于大气PM2.5中不同价态As含量的研究相对较少, 而不同价态的As毒性不同, 因此对大气PM2.5中As的价态和含量研究具有重要意义.
1 材料与方法 1.1 样品采集样品采集地点位于北京市朝阳区中国环境科学研究院的大气楼楼顶(N40°02′30.80″, E116°25′6.44″), 仪器距地面15 m.如图 1所示, 采样点属于典型的城市背景, 周围为住宅和办公混合区域, 没有明显的工业区及局地污染源.本研究使用TE-6070(Thermo Scientific, USA)大流量采集器采集PM2.5, 采样滤膜为石英纤维滤膜(Whatman, 20 cm×25 cm), 采样流量为1.13 m3·min-1.采样时间为2011年7月至2012年5月, 共采集了15个有效样品.石英纤维滤膜采样前用铝膜包裹, 放入500℃马弗炉中烘烤4 h, 以去除有机物质的影响, 采样结束后将滤膜用铝箔包裹后置于冰箱(-20℃)保存.
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图 1 采样点示意 Fig. 1 Sampling sites |
将采样膜放入消解罐中, 用体积比为3:1的硝酸(BV-Ⅲ级)和过氧化氢(BV-Ⅲ级)混合液作为大气颗粒物样品的消解液, 并用微波消解仪消解.消解完成的样品溶液在130℃恒温条件下赶酸, 赶酸完成的样品经超纯水定容后通过ICP-MS检测.
1.2.2 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的分析测试方法取一定量的采样膜置于聚四氟乙烯管中, 加入10 mL H3PO4(1 mol·L-1)超声提取40 min, 过0.22 μm滤膜, 取2 mL过滤液, 用流动相A(10mmol·L-1 NH4H2PO4溶液)定容至5 mL待测.另外, 用流动相A稀释砷形态标准溶液得质量浓度为1、5、25、50和100 mg·L-1的混标溶液.使用HPLC和HG-AFS设备, 控制色谱进样流速为1 mL·min-1, 进样量为100 μL, 对样品进行测定, As(Ⅲ)检测限为0.1ng·m-3, As(Ⅴ)检测限为0.4ng·m-3.
1.3 质量控制测量背景污染空白(包括水空白和膜空白), 本研究将砷的背景污染纳入考虑.实际的砷浓度是测量的浓度减去两个空白(背景污染)值.空白值非常低, 通常低于或接近该检测方法的检测限.
2 结果与讨论 2.1 北京市砷的污染特征2011年7月至2012年5月期间, 总As的平均质量浓度为(21.82±17.60)ng·m-3, 质量浓度范围为5.20~77.10ng·m-3, 是国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)As浓度限值(6 ng·m-3)的3.64倍, 2002~2016年间北京市总As浓度整体呈下降趋势(表 1).与国内其他城市对比发现, 太原大气颗粒物中总As浓度最高, 达到197ng·m-3 (2012年2月)；拉萨最低, 为1ng·m-3(2007~2008年).
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表 1 北京市2002~2016年间与国内其它城市大气颗粒物中As的质量浓度 Table 1 Mass concentrations of As in atmospheric particulate from 2002 to 2016 in Beijing and other cities in China |
从季节分布看, 春夏秋冬4个季节总As的平均浓度分别为(16.62±5.80)、(18.34±9.00)、(21.49±10.22)和(29.52±27.97)ng·m-3, 呈现出冬季>秋季>夏季>春季的特征.季节分布特征与Tan等[17]的研究结果一致, 造成这种季节特征的原因可能有两方面：一是季节扩散条件的不同, 冬季辐射逆温频率高, 湍流输送作用弱, 不利于颗粒物的扩散；二是季节排放源的差异, 大气中As主要来源有化石燃料燃烧、金属冶炼和杀虫剂使用[9], 秋冬季节As含量较高可能是由城市供暖燃煤增加所导致.
2.2 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的污染水平有研究表明As(Ⅲ)的毒性高于As(Ⅴ), 无机砷毒性大于有机砷, 而实验表明本研究中的有机砷低于检测限. 2011年7月至2012年5月期间PM2.5中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的平均浓度分别为(3.15±1.94) ng·m-3和(10.78±5.39)ng·m-3, 浓度范围分别为0.90~7.50ng·m-3和4.00~22.20ng·m-3(表 2), 分别占PM2.5中总As的14.44%和49.4%.
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表 2 北京市与国外城市PM2.5中不同形态As的含量 Table 2 Concentrations of different forms of As in PM2.5 in Beijing and foreign cities |
与国外相比, 葡萄牙、西班牙、希腊雅典、希腊、西班牙南部和威尼斯等国家和城市采样点的总As、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)浓度均低于2011年7月至2012年5月期间北京市的情况.González-Castanedo等[52]对西班牙南部的自然公园和城市地区PM2.5中As相态含量的研究中, 两个不同类型的采样点均表现出了As(Ⅴ)>As(Ⅲ)含量的特点, 结果与本研究一致.Huang等[54]对广州地区7~8月期间PM2.5中As及其价态进行研究, 结果显示As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的浓度分别为4.00 ng·m-3和15.53ng·m-3, 也表现出As(Ⅴ)>As(Ⅲ)的特点.
2.3 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)污染特征春夏秋冬四季As(Ⅲ)的平均浓度分别是(5.42±2.5)、(1.61±0.51)、(2.88±1.12)和(3.27±1.23)ng·m-3, 表现出春季>冬季>秋季>夏季的特征；不同季节As(Ⅴ)的平均浓度为夏[(13.57±13.34)ng·m-3]>秋[(12.75±6.54)ng·m-3]>冬[(8.68±3.57)ng·m-3]>春[(7.55±1.47)ng·m-3], As(Ⅲ)与As(Ⅴ)季节分布呈现出相反特征.造成这种季节特征的原因可能是季节扩散条件、排放源和大气氧化性的差异等, As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的季节变化也可以反映这些差异性.如表 2与图 2所示, 2011年7月至2012年5月期间, As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的平均值为0.36, 不同季节As(Ⅲ)与As(Ⅴ)的比值为春季(0.67)＞冬季(0.44)＞秋季(0.27)＞夏季(0.13).宗雪梅等[55]的研究认为北京边界层大气臭氧浓度夏季最高, 夏季As(Ⅲ)/As(Ⅴ)比值最小说明PM2.5中As(Ⅲ)氧化程度可能较高.春季As(Ⅲ)/As(Ⅴ)最大, 可能是由于春季的排放源中As(Ⅲ)来源较多和大气氧化性较弱.
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图 2 总As、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的浓度变化 Fig. 2 Variation of total As, As(Ⅲ), and As(Ⅴ) concentrations |
人为源是大气中砷的最主要来源, 包括化石燃料燃烧、金属冶炼和杀虫剂的使用等[9].通过对13个样本数据进行相关性分析发现, As(Ⅲ)/As(Ⅴ)和As(Ⅲ)与温度、风速、Na+、NH4+、K+、Cl-、NO3-、SO42-、OC、EC、WSOC、WSOC/OC和PM2.5均无显著相关性(图 3和图 4).As(Ⅲ)/As(Ⅴ)与相对湿度(Rh)呈现出一定的负相关性, 表明高湿度条件可能不利于As(Ⅲ)转化成As(Ⅴ).As(Ⅲ)/As(Ⅴ)和As(Ⅲ)与Ca2+呈现出一定的正相关性, 表明As(Ⅲ)可能有土壤扬尘的来源.后向轨迹图显示2011年11月24日、2012年的3月20日和3月26日都受来自西北方向的内蒙古气团影响(图 5), 而这3 d的As(Ⅲ)浓度都很高, 分别为4.00、6.85和7.50ng·m-3.西北方内蒙古草原较为干旱, 沙漠与荒漠地带比较多, 气团中输送的土壤扬尘可能是As(Ⅲ)的重要来源.
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图 3 As(Ⅲ)/As(Ⅴ)与温度、相对湿度、风速、Na+、NH4+、K+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-、OC、EC、WSOC、WSOC/OC和PM2.5的相互关系 Fig. 3 Correlations between As(Ⅲ)/As(Ⅴ) and temperature, relative humidity, wind speed, Na+, NH4+, K+, Ca2+, Cl-, NO3-, SO42-, OC, EC, WSOC, WSOC/OC, and PM2.5 |
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图 4 As(Ⅲ)与温度、相对湿度、风速、Na+、NH4+、K+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-、OC、EC、WSOC、WSOC/OC和PM2.5的相互关系 Fig. 4 Correlations between As(Ⅲ) and temperature, relative humidity, wind speed, Na+, NH4+, K+, Ca2+, Cl-, NO3-, SO42-, OC, EC, WSOC, WSOC/OC, and PM2.5 |
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图 5 2011年7月至2012年5月北京市后向轨迹图 Fig. 5 Backward trajectories for July 2011 to May 2012 in Beijing |
(1) 采样期间总As的平均质量浓度为(21.82±17.01)ng·m-3, 质量浓度范围为5.20~77.10ng·m-3, 北京城区2002~2016年间As的质量浓度整体呈下降趋势.北京市PM2.5中总As在夏秋冬春四个季节的平均含量分别为(16.62±5.80)、(18.34±9.00)、(21.49±10.22)和(29.52±27.97)ng·m-3, 呈现出冬季>秋季>夏季>春季的季节性变化特征.
(2) PM2.5中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的平均含量为(3.15±1.94)ng·m-3和(10.78±5.39)ng·m-3, 浓度范围分别为0.90~7.50ng·m-3和4.00~22.20ng·m-3, 分别占PM2.5中总As的14.44%和49.4%.
(3) 春夏秋冬四季As(Ⅲ)的平均含量分别是(5.42±2.5)、(1.61±0.51)、(2.88±1.12)和(3.27±1.23)ng·m-3, 表现出春季>冬季>秋季>夏季的特征.不同季节As(Ⅴ)的平均含量为夏[(13.57±13.34)ng·m-3]>秋[(12.75±6.54)ng·m-3]>冬[(8.68±3.57)ng·m-3]>春[(7.55±1.47)ng·m-3].季节扩散条件、排放源和大气氧化性的差异等可能是造成这种季节特征的原因.
(4) As(Ⅲ)/As(Ⅴ)与相对湿度(Rh)呈现出一定的负相关性, 表明高湿度条件可能不利于As(Ⅲ)向As(Ⅴ)转化.As(Ⅲ)/As(Ⅴ)和As(Ⅲ)与Ca2+呈现出一定的正相关性, 结合后向轨迹图与As(Ⅲ)浓度变化, 表明土壤扬尘可能是As(Ⅲ)的重要来源.
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