2020, Vol. 41
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
3. 国家大气污染防治攻关联合中心, 北京 100012;
4. 石家庄市气象局, 石家庄 050081;
5. 西安市环境监测站, 西安 710119;
6. 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. National Joint Research Center for Tackling Key Problems in Air Pollution Control, Beijing 100012, China;
4. Shijiazhuang Meteorological Bureau, Shijiazhuang 050081, China;
5. Xi'an Environmental Monitoring Station, Xi'an 710119, China;
6. Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environment, Jinan University, Guangzhou 510632, China
近年来, 京津冀地区经济快速发展, 环境问题日趋严重, 空气污染问题尤为突出.特别是2013年以来, 区域大范围重污染天气过程频发, 引起社会各界关注[1, 2].石家庄市作为河北省省会, 地处河北省中南部, 是京津冀经济圈重要城市之一, 同时也是全国空气污染最为严重城市之一. 2013年后空气质量标准和评价体系发生了新的变化[3], 石家庄市政府加大了对空气污染的治理力度, 空气质量状况取得明显改善. 2018年中国生态环境状况公报[4]显示, 石家庄市PM2.5年均浓度为72 μg·m-3, 比2013年(126 μg·m-3)改善42.9%, 比2017年(86 μg·m-3)改善16.3%, 但仍超出国家环境空气质量二级标准年均限值(35 μg·m-3)1.06倍, 空气质量在全国169个城市中排名位居倒数第二.文献[5]中指出, 2018~2019年秋冬季石家庄市PM2.5平均浓度为100 μg·m-3, 重污染天数为38 d, 均为“2+26”城市中最高的3个城市之一, 大气污染问题仍较为突出.目前已有众多学者从天气背景及气象条件[6~8]、PM2.5时空分布及污染特征[9~12]、大气颗粒物化学组分特征及来源解析[13~16]等多个方面对石家庄市空气重污染过程进行研究, 但多侧重于单一因素的影响探讨, 较少涉及从区域污染演变、组分特征、污染特征雷达、在线源解析和气团传输等多方面及多指标耦合研究重污染成因.
2019年元旦前后, 京津冀及周边地区经历了一次大范围、长时间、较复杂的区域性大气重污染过程.石家庄作为污染较重的城市之一, 在本轮过程中共出现12个重污染天, 部分国控站点甚至出现小时空气质量指数(AQI)“爆表”现象, 为整个秋冬季细颗粒物污染最重、污染时间最长的一次重污染过程.本文从污染演变、PM2.5时空分布、成分特征、来源解析、气象因素等多方面对本次重污染过程展开分析, 探讨重污染过程成因, 以期为石家庄市大气污染治理提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 资料来源本研究时段为2018年12月30日至2019年1月15日, 将石家庄市的污染过程划分为两个阶段(2018年12月30日至2019年1月9日、1月10日至15日)进行分析.气象监测数据(风速、风向和相对湿度)来自中国气象局的国家气象信息中心平台(http://data.cma.cn/site/index.html), 常规污染物(PM2. 5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)实时监测数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035)和河北省环境空气质量实时自动发布系统(http://121.28.49.85:8080/), PM2.5主要组分(EC、OC、元素、水溶性离子)浓度、在线源解析实时数据及激光雷达数据均来自中国环境监测总站的京津冀及周边综合立体观测数据共享平台(http://123.127.175.60:8765/siteui/index), 天气形势分析图来自中国气象局(http://m.nmc.cn/publish/observations), 气团后向轨迹图来自美国国家海洋和大气管理局(NOAA)发布的用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的后向轨迹模式系统HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php).
1.2 研究方法 1.2.1 污染特征雷达图区域污染特征雷达图是一种在常规监测数据基础上, 通过数学算法扣除平均浓度和成分谱等共性特征, 所获得的一种有效反映区域多站点在空间上污染特征差异性的分析方法.其包含的污染物因子包括SO2、NO2、CO、PM2.5和粗颗粒(PM10中扣除PM2.5的部分), 设计思路、数据前处理算法和划分污染类型的定量指标可参见段菁春[17]等对于雷达图的设计及应用.区域污染雷达图包括如下6种类型：偏综合型(污染由污染物累积和混合造成)、偏二次型(二次转化是污染形成的主要原因)、偏粗颗粒型(沙尘和扬尘是造成污染出现的主要原因)、偏机动车型(污染主要由机动车排放造成)、偏燃煤型(污染主要来自燃煤影响)及其他类型.
1.2.2 硫氧化速率和氮氧化速率硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)可用来反映SO2和NOx等气态污染物转化为二次气溶胶的程度[18].其值越高, 表明气态污染物的氧化程度越高, 计算公式[19]分别为:
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(1) |
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(2) |
式中, n指对应成分的物质的量(mol).
1.2.3 PM2.5来源解析方法利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)[20]分析了PM2.5实时来源解析.参照文献[21], 结合本地的能源和产业结构, 将石家庄市大气细颗粒物污染来源归结为7类, 分别为:燃煤、工业工艺(非燃烧产生的颗粒)、机动车尾气、扬尘、生物质燃烧、纯二次无机源及其它.其中, 燃煤源包含燃煤电厂、锅炉等排放的颗粒；工业工艺源包含化工、金属冶炼等工艺过程排放的颗粒；扬尘源包含建筑扬尘、道路扬尘、土壤尘等；生物质燃烧源主要是秸秆、野草等的焚烧及生物燃料燃烧产生的颗粒；机动车尾气源包含柴油车、汽油车等交通工具排放的颗粒；二次无机源是指质谱图中只含有硫酸盐、硝酸盐、铵盐等二次离子成分的颗粒物, 这类型颗粒可以在一定程度上反映大气二次反应的强度；未包含在上述源类以及未被识别的颗粒物归于其它源[22].
2 结果与讨论 2.1 区域污染演变过程2019年元旦前后, 京津冀及周边地区经历了一次区域性大气重污染过程, 污染范围包括京津冀中南部、山西南部、山东中西部、河南北部城市(图 1), 时间跨度从2018年12月30日到2019年1月15日, 历时17 d, 区域大部分城市小时AQI均达到严重污染级别.石家庄共出现8个重度污染天、4个严重污染天, 首要污染物均为PM2.5.与“2+26”城市PM2.5浓度平均值相比(图 2), 在污染初期, 石家庄市处于区域平均水平, 污染后期处于偏高水平.
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图 1 “2+26”城市PM2.5浓度空间分布(00:00~23:00) Fig. 1 PM2 5 concentration spatial distribution map of "2+26"urban(00:00-23:00) |
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图 2 “2+26”城市PM2.5浓度时间序列 Fig. 2 PM2.5 concentration time series of "2+26"urban |
区域共经历了3次从污染加重到清除的过程, 第1次出现在2018年12月30日至2019年1月5日, 重污染主要集中在区域中南部, 尤其是南部的安阳、濮阳、菏泽、开封等地均达到严重污染.石家庄于12月31日转为重度污染, 率先成为PM2.5浓度高值区. 1月5日区域污染基本得到清除, 但位于区域西部(阳泉、太原、石家庄)和西南部(长治、晋城、焦作)的少数城市仍处于重度污染, 未得到有效清除；第2次出现在1月6~9日, 重污染波及范围相对较小且污染时间短, 只在1月7日区域西部、南部的部分城市达到重污染, 1月9日区域污染全部得到清除；第3次出现在1月10~15日, 与前两次相比, 本次污染程度最重、持续时间最长、涉及范围最广.污染从区域的西北部开始, 并逐渐向东南部扩展, 中部的保定、石家庄、邢台、邯郸、安阳等城市污染最重, 多地出现AQI“爆表”. 1月15日随着冷空气到来, 区域空气质量基本降为优良水平, 重污染过程结束.
2.2 石家庄市污染特征分析 2.2.1 时间分布特征第一阶段污染持续时间较长, 重污染日长达8 d, 但各项污染物浓度攀升较为缓慢(图 3).PM2.5浓度维持在200~250 μg·m-3间, PM2.5/PM10值在0.6~0.7间, 细颗粒物污染严重.SO2浓度在污染前期相对较高, 且比NO2更早到达峰值.NO2/SO2值在1.00~5.36间, 均值为2.73.与污染前期相比, 在污染逐渐加重中NO2/SO2值呈现升高趋势, 可见随污染加重NO2累积明显, 而SO2更易发生转化. 1月8日污染开始逐渐减轻, SO2浓度在1月9日达到整个重污染时段峰值(122 μg·m-3), 为下一阶段污染累积了前体物.
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图 3 石家庄市常规污染物浓度逐时变化 Fig. 3 Changes in the hourly concentrations of six contaminants in Shijiazhuang City |
第二阶段污染程度较重, 连续出现4个严重污染日和1个重度污染日.各项污染物浓度均出现较大幅度增加, 尤其是颗粒物在数小时内出现数十倍飙升, PM2.5在1月12日达到整个污染时段峰值浓度(512 μg·m-3), 出现“爆表”.PM2.5/PM10值在0.7~0.8间, 较第一阶段增加, 细颗粒物污染加剧.SO2浓度一直处于30 μg·m-3以下, 最低仅为7 μg·m-3.而NO2累积更为明显, 浓度在120~150 μg·m-3间.与第一阶段相比, NO2/SO2值(6.04~11.1)大幅增加, SO2发生强烈二次转化.
特征雷达图显示(图 4), 在第一阶段污染以偏综合性为主, 说明污染由各类源排放的污染物通过累积和混合等综合因素造成；在第二阶段污染特征发生变化, 呈现明显的偏二次型, 说明来自一次排放源污染物的二次转化反应较为明显.
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图 4 石家庄污染特征时序 Fig. 4 Time series of pollution characteristics in Shijiazhuang City |
污染期间市区空气质量整体优于周边区县, 重污染地区较为集中, 并存在明显的污染扩散与转移.石家庄东北部污染较重, 其中无极和新乐最重.西部地区空气质量相对较好.每次污染过程均从东北部开始, 并逐渐向西部扩散与推移(图 5).
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图 5 部分时段石家庄市PM2.5浓度空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of PM2.5 concentrations in Shijiazhuang City |
第一个阶段污染从东部的无极、晋州和深泽开始, 并逐渐扩散至东北部、东南部, 后期污染呈现从东部向西部传输的趋势, 西部空气质量整体较重.随冷空气到来, 1月8~9日各区县污染逐步清除, 但西部的井陉、平山仍处于重度污染水平.
第二阶段污染演变过程及污染程度与第一阶段均有所不同.污染先从北部的新乐、行唐和正定开始并快速加剧, 1月11日~14日各区县均处于严重污染水平, 多地多次出现小时AQI“爆表”.后期污染严重区域由中部扩散至整个中东部, 其中新乐污染最重, PM2.5日均值在370~400 μg·m-3间. 1月15日随着冷空气到来, 市区及区县PM2.5浓度均降至60 μg·m-3以下, 污染全部得到清除.
2.3 PM2.5组分特征及污染来源解析 2.3.1 化学组分特征观测期间石家庄市细颗粒物中NO3-占比最高(25.9%), 其次为NH4+(20.8%), SO42-(18.7%)和颗粒态有机物(OM, 等于OC×1.8, 17.6%)[23]位居第三, 二次无机组分占比之和达到65.4%.
污染过程中NO3-一直处于较高水平(20~50 μg·m-3), SO42-(0.63~86.9 μg·m-3)和NH4+(0.58~64.2 μg·m-3)波动较大, 碳组分和金属元素较为稳定(图 6).随PM2.5浓度不断抬升, SO42-上升幅度比NO3-高30%, 出峰时间与PM2.5、NH4+一致, 比NO3-稍早；EC和金属元素未出现明显增加, OM出现小幅增加, 但幅度较小.对比不同污染级别下各组分占比及相对湿度(表 1), 优良天气下OM占比最高.随污染不断加重, SO42-浓度与相对湿度均明显上升, NH4+小幅增加, NO3-基本不变, OM逐渐下降.严重污染时, NO3-占比最高, 与优良天气比, SO42-上升207%, OM下降49.7%, 相对湿度增加1.42倍, 达到78.7%.
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图 6 PM2.5化学成分及SOR和NOR逐时变化 Fig. 6 Chemical composition of PM2.5 and hourly changes of SOR and NOR |
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表 1 不同空气污染级别下PM2.5化学组分占比及相对湿度/% Table 1 Proportion of PM2.5 chemical components and relative humidity under different air pollution levels/% |
SOR和NOR均值分别为0.29和0.18, SO2的转化程度明显高于NOx.随着PM2.5浓度每次攀升, SOR值波动较大, 尤其在严重污染时段, SOR值出现跳跃式增加, 达到0.6左右(NOR的3倍), 远高于北京[24]、天津[25]和聊城[26]等地.颗粒物中SO42-和NO3-主要是由大气中SO2和NOx在颗粒物表面或内部, 经过复杂光化学或吸湿反应生成, 并与大气中NH3进一步反应生成NH4HSO4、(NH4)2SO4和NH4NO3等[27].可见污染期间SO2、NOx和NH3等气态污染物发生了强烈的二次转化, 其中SO2在高湿条件下快速转化为SO42-是不断推高PM2.5浓度的重要原因.
OC/EC值可用以表征大气中二次有机污染的程度[28], 若OC/EC超过2.0, 表明存在气态前体物VOCs向颗粒态有机物的二次转化[29].观测期间石家庄市OC/EC均值为2.29, 有机物二次转化过程并不明显.一般冬季光照强度和光照时间不足, 且重污染发生时大气能见度整体较差, 导致二次有机碳的生成过程会被显著抑制[30].
2.3.2 污染来源解析PM2.5首要污染来源为燃煤(24.4%)和工业工艺源(23.7%), 其次为机动车尾气(19.3%), 第三为二次无机源(16.5%).污染演变中工业工艺源贡献较为稳定, 燃煤、机动车尾气和二次无机源波动较大(图 7).
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图 7 细颗粒物污染来源数浓度、贡献率和PM2.5小时质量浓度随时间的变化堆叠 Fig. 7 Stack map of source concentrations, contribution rates, and hourly mass concentrations of PM2.5 |
第一个阶段燃煤(15%~25%)、工业工艺(25%左右)和机动车尾气源(18%~25%)的贡献较为稳定.第二个阶段, 随污染持续加重燃煤源贡献出现大幅波动, 污染高值时段在40%左右, 最高达到51.6%, 但工业工艺和机动车尾气源贡献均下降, 尤其是机动车尾气在部分时段降至10%以下.在两个污染阶段随PM2.5浓度上升, 二次无机源贡献均增加至20%~25%间, 最高达到29.8%.
不同污染级别下, 细颗粒物来源均以燃煤和工业工艺源为主, 二次无机源在重污染时占比显著较高(表 2).轻度、中度污染时, 燃煤和机动车尾气等一次排放源贡献增加较为明显, 分别较优良时上升27.8%和42.6%；重度及以上污染时, 二次无机源贡献大幅增加, 较轻度污染上升75.4%.
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表 2 不同污染级别下细颗粒物来源占比/% Table 2 Percentage share of sources of PM2.5 under different pollution levels/% |
石家庄市于2019年1月3日00:00启动重污染天气Ⅱ级应急响应, 1月7日00:00启动Ⅰ级强化减排措施.启动Ⅱ级应急响应后, 来自燃煤源和工业工艺源的细颗粒浓度均下降, 其中燃煤源下降快且降幅较大, 1月3~6日分别较1月2日下降15.9%、20.2%、23.4%和22.5%, 燃煤源更快速有效地得到控制.启动Ⅰ级强化减排措施后, 工业源颗粒浓度在1月8~10日较1月7日分别下降19.8%、50.5%和25.5%, 降幅较燃煤源高. 1月11日PM2.5浓度回升, 工业源上升幅度在19.9%~78.6%间, 比燃煤源低, 工业工艺源控制效果更为明显.
2.4 气象形势和污染输送分析2018年12月31日, 石家庄500 hPa高空受位于河套西部高空槽前西南气流影响, 东部高空槽东移到东北, 在低层850 hPa以东北路径回流影响河北, 地面受回流冷锋影响为弱气压场控制, 大气扩散条件较差, 风速降至1.0 m·s-1以下, 小风频率在60%以上, 污染开始迅速累积；2019年1月的4日和8日部分时段转为槽后西北气流控制, 受冷空气影响, 污染得到短时清除；1月9日起, 石家庄高空气流以纬向环流为主, 受多短波槽影响, 地面为均压场或弱气压场, 受较强暖湿气流影响, 偏南风盛行, 频率为85%, 高频的偏南暖湿气流造成湿度增加, 特别是夜间随温度逐渐降低, 大气近地面相对湿度迅速升高(80%以上), 最高达到93.1%. 1月15日地面受强冷高压影响, 冷锋过境, 风力加大, 污染全部清除.
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(a)2018年12月31日08:00海平面气压场；(b)2018年12月31日08:00 500 hPa高度场；(c)2019年1月8日08:00海平面气压场；(d)2019年1月12日08:00 500 hPa高度场 图 8 部分时段地面及高空形势 Fig. 8 Atmospheric circulation of upper and surface layer for select hours |
激光雷达观测显示本次污染过程石家庄市扩散条件极差, 重污染时段边界层高度始终在500 m以下, 1月10日午后进一步下降到200~300 m左右, 石家庄市上空气溶胶在几个小时内被快速压缩, 造成PM2.5浓度飙升.
气团后向轨迹(图 9)显示.第一次污染过程以偏南、东南和西南方向的低空输送为主, 第二次污染过程低空以偏西、西南方向的低空输送为主.两次过程污染物的轨迹线基本在1000 m以下.随着西北方向高空长距离气团到来, 重污染结束.
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(a)2018年12月31日24 h后向轨迹；(b)2019年1月4日48 h后向轨迹；(c)2019年1月10日24 h后向轨迹；(d)2019年1月12日24 h后向轨迹 图 9 石家庄市污染物后向轨迹 Fig. 9 Pollutant transport backward trajectory for Shijiazhuang City |
石家庄本次大气重污染成因归结为以下4个方面.
(1) 特殊地理位置导致污染易汇聚难扩散.石家庄地处太行山东麓的低洼地区, 地势西高东低, 三面环山, 西南方到西北方均被太行山环抱, 地形呈典型“簸箕状”[31].一方面, 偏西和西北方向来的冷空气易受太行山的阻挡, 导致风速下降, 同时较弱的偏西气流越过太行山后易与平原地区的偏东或偏南风形成辐合线, 使污染物在辐合线附近汇聚[32].另一方面, 低洼的地形容易形成地形逆温[7], 加剧逆温强度, 使静稳天气延长, 如果没有强烈的冷空气, 污染物很难扩散.
(2) 高湿静稳等不利气象条件导致污染物快速累积. 2018年12月31日起受偏南风影响, 边界层高度(500 m以下)和风速(1.0 m·s-1)降低, 湿度增加(80%以上), 大气扩散能力转差, 污染物易在山前汇聚, 导致污染物快速积累.
(3) 一次排放叠加气态污染物的二次转化加剧污染.燃煤、工业、机动车尾气等一次排放源产生大量污染物, SO2、NOx和NH3等气态污染物的二次转化和颗粒物的吸湿增长是推高PM2.5浓度导致此次污染的重要原因, 其中高浓度NO2的存在为SO2二次转化提供充足氧化剂[27], 高湿为SO2转化提供合适液相反应条件导致硫酸盐暴发式增长加剧了污染发生.
(4) 区域传输和局地污染输送显著.本次污染石家庄同时受到偏西和西南方向的区域气团传输和东部、东北部区县局地污染输送影响.
3 结论(1) 2018年12月30日至2019年1月15日京津冀区域大气重污染过程中石家庄处于中等偏高污染水平, 出现12个重污染日, 首要污染物均为PM2.5.PM2.5主要成分为二次无机离子和有机物, 主要来源为燃煤和工业工艺源.随污染加重SO42-占比和二次无机源贡献均大幅增加.周边区县污染整体比市区重, 尤其东部和东北部的新乐、无极、深泽、晋州和行唐等县最重.
(2) 先后受来自偏南-东南和偏西-西南方向低空气团及特殊地形、静稳高湿、近地逆温等不利气象条件影响下, 燃煤、工业、机动车尾气等一次源产生的污染物在太行山前快速积累, 气态污染物二次转化和颗粒物的吸湿增长推高PM2.5, 硫酸盐暴发式增长加剧污染发生.
(3) 建议在秋冬季重污染应急响应期间一是要确保各项减排措施落实到位, 二是加强二次无机组分前体物SO2、NOx及NH3排放源的管控, 重点控制SO2排放源(散煤等), 同时加强市区东北方向新乐、无极、深泽、晋州和行唐等县大气排放源管理, 减少局地传输影响.
致谢: 感谢广州宏泰环保科技有限公司在制图方面给予的帮助.
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