2020, Vol. 41
2. 中国环境科学研究院大气环境科学研究所, 北京 100012;
3. 中国环境科学研究院国家环境保护生态工业重点实验室, 北京 100012
, LIU Jia-yuan2 , SHI Guo-liang1 , HUANGFU Yan-qi1 , ZHANG Xin3
, YANG Yi3 , FENG Yin-chang1
2. Institute of Atmospheric Environmental Science, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Eco-Industry, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
近年来, 随着我国经济的迅速发展, 环境污染问题日益突出[1~3], 以高浓度颗粒物和臭氧[4, 5]为代表的综合性污染是我国城镇地区所面临的重要大气环境问题之一.大气传输造成的区域大气复合污染问题, [6, 7], 突显了研究城市群大气环境质量改善的重要性.《清洁空气计划》(2013年)中明确指出“摸清区域性大气复合污染的成分、成因、主要来源及影响因子；开展重点区域大气污染物相互影响及输送机制研究, 及城市间的源排放相互影响研究”.因此, 开展区域大气环境质量改善研究已经成为国家中长期科技发展和环境保护“十二五”乃至更长时期规划的重要内容和优先领域.
目前, 我国对于京津冀、长三角区域、珠三角区域大气环境质量改善研究较多.欧阳正午等[8]基于四川盆地和京津冀地区2014~2017年的气象和污染物浓度数据, 定量评估了两区域空气质量实际改善程度；Fu等[9]分析了华北平原雾-霾频发的原因；Cheung等[10]研究了长三角地区O3的污染水平以及成因, 并分析了发生频率.然而对于西北部一些城市群的大气环境质量问题, 还有待进一步研究.呼包鄂地区位于全国“两横三纵”城市化战略布局中, 为全国重要的能源、煤化工基地、农畜产品加工基地和稀土新材料产业基地, 也是北方地区重要的冶金和装备制造业基地[11].随着经济的发展, 该区域大气环境问题日益突出.呼包鄂地区冬季取暖时燃煤量大幅增加, 导致大气污染物排放量急剧上升；夏季光化学反应强烈, 臭氧浓度上升明显[12], 该区域大气污染问题有一定的地域性和特征性, 研究其大气污染特征具有重要意义.
本研究主要选取夏季、冬季两个典型污染季节, 对采集的受体组分进行分析, 分别纳入正定矩阵因子分解模型(PMF)模型进行源解析, 找出主要的源类, 并选取两个典型污染过程对呼包鄂地区的大气污染过程进行详细的分析, 以期为研究我国西北部城市群——呼包鄂地区冬夏大气污染特征提供科学的信息.
1 材料与方法 1.1 样品采集与分析本研究根据监测数据需求, 充分反映呼包鄂地区空气质量状况, 综合考虑点位设置的代表性、经济性、可达性, 通过模型模拟和实地踏勘, 最终确定呼和浩特市选择小召站点、包头市选择包百大楼站点、鄂尔多斯市选择杭锦旗站点, 具体点位分布如图 1所示.采样时间分为2个时间段：其中冬季为2015年12月20日~2016年1月20日, 夏季为2016年7月20日~2016年8月2日.各点位采样周期为23h·d-1, 采样时段定为当日10:00至次日09:00, 共采集约44 d.各点位平行采集聚丙烯滤膜和石英滤膜, 采样结束共获得聚丙烯滤膜和石英滤膜共360个(90 mm), 最后获得有效数据的滤膜350个, 有效率为97.2%.
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图 1 采样点位空间分布示意 Fig. 1 Spatial distribution of sampling sites |
颗粒物质量由聚丙烯滤膜和石英滤膜采样前后的质量差获得, 称重使用十万分之一电子天平(型号CP225D, Germany), 最终所用质量为二者的均值.碳组分和水溶性离子(OC、EC、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、Na+和K+等)质量浓度通过石英滤膜分析得到.元素(Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Co、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Cd、Zn、Hg和Pb等)质量浓度通过聚丙烯滤膜分析得到.离子测定依据《环境空气颗粒物中水溶性阳离子的测定离子色谱法》 (HJ 800 2016).元素测定参照《空气和废气颗粒物中铅等金属元素的测定电感祸合等离子体质谱法》(HJ 657-2013).呼包鄂地区大气环境质量数据主要来源于呼和浩特、包头、鄂尔多斯的大气自动监测站数据, 监测指标主要为SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3.
1.2 受体PM2.5物质重构物质重构是通过测定的化学组分间接计算得到颗粒物(PM2.5)中的主要组成物质及占比(质量分数).此外, 将重构之后的浓度之和与称重法得到的颗粒物浓度进行比较, 可对分析结果的可靠性进行检验(物质浓度之和 < 颗粒物质量浓度).
颗粒物的物质重构主要包括：有机物(OM)、元素碳(EC)、地壳类物质(矿物尘)、微量元素和二次物质(硫酸盐以及硝酸盐).其中, SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、EC和微量元素由测定值确定, 其他物质则在测定浓度值的基础上进行折算得到.通常有机物的含量由OM=k×OC计算出, 转化系数k一般在1.2~2.4之间[13], 根据呼包鄂地区的实际情况, 选定1.6为其OC的转化系数；地壳类物质以SiO2、Al2O3、Fe2O3和CaO等地壳中最主要化合物的相应元素进行一定换算得到[14]；硫酸盐和硝酸盐的来源主要受到气态前体物的影响, EC受燃烧源一次排放影响较大, 一般以直接测定的结果作为物质重构结果[15].
计算公式为：
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正定矩阵因子分解模型(PMF)由Paatero等在1993年提出[16], 此后, PMF受体模型经过不断地改进, 现已广泛应用于国内外源解析工作[17~20].PMF模型的基本思路是利用权重计算出颗粒物中各化学组分的误差, 然后通过最小二乘法确定出颗粒物的主要污染源及其贡献率.不需要知道源数量和源成分谱信息, 适用于分析长时间序列样品.基本原理如下[21~23]：
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(1) |
式中, E为残差矩阵；Xnm表示n个样品中的m个化学成分；p是解析出来的源的数目；G是源贡献矩阵；F是源成分谱矩阵.
当解析结果满足“目标函数”Q(E)的值最小时, 即得最终的G矩阵和F矩阵：
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(2) |
式中, σij是第j个样品中第i个化学成分的标准偏差/不确定性.
2 结果与讨论 2.1 观测期间组分变化特征冬季呼包鄂监测期间各点位PM2.5日均浓度呈现波动下降趋势(如图 2), 夏季呼和浩特和鄂尔多斯点位的PM2.5浓度呈现上下波动不稳定趋势, 夏季和冬季PM2.5在各点位的变化较为一致, 表明呼和浩特、包头和鄂尔多斯可能受到相似污染源排放的影响.冬季时, 呼和浩特PM2.5平均浓度最高(95.4 μg·m-3), 夏季则为鄂尔多斯(36.8 μg·m-3).
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图 2 冬季、夏季颗粒物浓度时间序列 Fig. 2 Time series of PM2.5 concentrations during winter and summer |
呼包鄂地区三点位冬季与夏季PM2.5中主要化学组分的质量浓度及所占质量分数如图 3所示.OC、SO42-和NO3-在整个呼包鄂地区冬季的颗粒物中占有较大的比例, 其中呼和浩特与鄂尔多斯OC占比最高, 分别为29.8%和24.3%；包头则为SO42-占有相对较高的比例.SO42-、OC和EC是煤烟尘的标识组分, SO42-和NO3-是二次源的标识组分[24~27], 由此可推测呼包鄂地区冬季受到煤烟尘和二次源的影响较大.夏季呼包鄂地区的颗粒物中占比较大的则为SO42-、Si和NO3-, 分别为29.8%、27.7%和25.4%.地壳元素Si的占比与冬季相比出现了明显的增高, Si是土壤风沙尘的标识组分[21], 由此推测呼包鄂夏季受到的二次源和扬尘的影响较大.
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图 3 冬季、夏季呼包鄂三地PM2.5中各组分质量浓度和所占质量分数 Fig. 3 Mass concentration and percentage of PM2.5 components during winter and summer in the Hohhot, Baotou and Ordos region |
对呼包鄂三地进行物质重构, 结果表明(表 1)：冬季采样期间呼和浩特市受体PM2.5中占比最高的是OM(44.6%), 其次是硫酸盐(15.2%)、硝酸盐(11.9%)、EC(9.9%)、地壳类物质(9.7%)、铵盐(6.6%)和氯离子(2.1%).包头则是地壳类物质(32.7%)>OM(22.3%)>硫酸盐(16.8%)>硝酸盐(9.6%)>铵盐(7.6%)>EC(6.0%)>氯离子(5.0%), 同时期鄂尔多斯市受体PM2.5中占比最高的是OM(35.0%), 其次是地壳类物质(30.7%)、硫酸盐(10.3%)、硝酸盐(9.2%)、EC(7.8%)、铵盐(4.9%)和氯离子(2.1%).由此可知, 呼和浩特市受体中占比较大的为有机物；包头市为地壳类物质；鄂尔多斯市受体中有机物和地壳类物质均占较大比重.夏季采样期间, 呼和浩特PM2.5中占比最高的是地壳类物质(28.5%), 其次是有机物和硫酸盐, 分别占26.1%和23.5%, 硝酸盐、铵盐、EC、氯离子占比分别为8.4%、7.5%、4.5%和1.5%.包头市夏季PM2.5中占比最高的则仍为地壳类物质(35.7%), 其次是有机物(25.8%)、硫酸盐(20.8%)、铵盐(6.2%)、硝酸盐(5.2%)和EC(5.0%), 氯离子占比最低为1.3%.鄂尔多斯夏季PM2.5中占比较高的是地壳类物质和有机物, 分别为46.2%和19.9%, 其次是硫酸盐(18.1%)、铵盐(5.7%)和硝酸盐(5.3%)，EC和氯离子占比较低, 分别为3.9%和0.9%.综合呼和浩特、包头和鄂尔多斯这3个城市冬夏两季物质重构结果可知, 呼包鄂地区冬季受体中有机物和地壳类物质占有较大比重, 硫酸盐和硝酸盐总占比大于16%, 夏季地壳物质在三地均占有最大比重, 分别为28.5%、35.7%和46.2%, OM、硫酸盐和硝酸盐也占有较大比重, 这与冬夏两季PM2.5中主要化学组分分析结果一致, 即冬夏两季均受二次源影响, 此外, 冬季受煤烟尘、夏季受扬尘的影响也较为显著.
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表 1 呼包鄂三市冬季、夏季PM2.5物质重构结果/% Table 1 Results of PM2.5 material reconstruction during winter and summer in the Hohhot, Baotou and Ordos region/% |
2.2 呼包鄂地区PM2.5源解析结果
呼包鄂地区在区域上具有共性, 污染类型三地趋于一致, 但是在不同季节, 主要污染源呈现出季节变化性.为进一步了解呼包鄂城市群的污染源共性特征, 分别将呼包鄂地区各监测点位的冬季(2015年12月20日~2016年1月20日)与夏季(2016年7月20日~2016年8月2日)PM2.5受体数据分别纳入PMF模型, 得到呼包鄂地区的综合源解析结果.
分析因子谱(图 4), 共识别出四大源类：二次源、燃煤源、机动车和扬尘.因子1中SO42-和NO3-的载荷较高, SO42-和NO3-主要通过二次生成, 可作为二次源类的识别物质[24~27], 因此因子1识别为二次源；因子2与因子3均含有较多的OC与EC, 区别于因子3, 因子2中SO42-也占有一定的比重, 通常燃煤源与机动车源中含有较多的OC与EC, 而燃煤源中也会有一定比例的SO42-, 因此因子2与因子3可分别识别为燃煤源和机动车源[27]；因子4中主要包括地壳元素Si、Al和Ca等, 因此该因子识别为扬尘源[24].
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图 4 呼包鄂地区PM2.5源解析因子成分谱 Fig. 4 Factor profiles of PM2.5 in the Hohhot-Baotou-Ordos region |
呼包鄂地区冬季PM2.5的来源解析结果显示, 呼包鄂地区以二次源与燃煤源贡献为主, 可达53%左右(表 2), 自然源(以扬尘为主)贡献相对较低, 不高于20%, 这可能是由于冬季多静稳的天气, 大气扩散能力差, 有利于二次源的生成与累积[28, 29]；另一方面, 呼包鄂地区大面积采暖, 使得煤烟尘的贡献较为突出[9].
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表 2 呼包鄂地区冬季、夏季PM2.5源解析源贡献/% Table 2 Contributions of sources to PM2.5 during winter and summer in the Hohhot-Baotou-Ordos region/% |
将呼包鄂地区夏季观测期(2016年7月20日~2016年8月2日)PM2.5受体数据纳入PMF模型计算.从受体的角度考虑, 依据“OC/EC最小比值法”[30]计算出夏季各排放源及SOA的贡献值与分担率.最终模型提取出5个因子, 依据上述对呼包鄂地区污染源成分谱的分析研究, 将因子分别识别为扬尘、机动车、燃煤尘、二次硫酸盐和二次硝酸盐.对呼包鄂地区夏季PM2.5的源解析结果进行分析, 二次源仍占有最高的比重(26.7%)；其次扬尘源的占比相比于冬季明显升高, 达到22.3%.
对比冬季、夏季污染源贡献结果可知, 呼包鄂地区冬季大气污染主要来源是二次源与燃煤源, 夏季则主要是二次源与扬尘源.
对比2016年前后其他地区研究结果, 冬季时, 呼包鄂地区污染源与北京[31]有明显的区别, 北京冬季时二次源的分担率仅有12.95%, 低于呼包鄂地区的26.7%, 机动车源与扬尘源要略高于呼包鄂地区, 燃煤源两地分担率大致相等.夏季北京二次源的分担率达到了50.29%, 这要远远高于呼包鄂地区, 但呼包鄂地区的燃煤源和扬尘源要明显大于北京地区.由此可以判断, 北京冬季典型的污染源为燃煤源, 夏季典型的污染源为二次源；而呼包鄂地区冬季则为二次源与燃煤源, 夏季为二次源与扬尘源.与长三江地区某沿海城市[32]相比, 呼包鄂地区燃煤源分担率在冬季(10.2%)和夏季(10.9%)均高于该城市, 机动车源分担率(24.7%和18.2%)则与该城市相反, 扬尘源在冬季(22.1%)和夏季(24.6%)对呼包鄂地区的影响也低于长三角地区该沿海城市, 二次源未在该城市中解析出, 但有该区域典型的污染源为工业生产源.相比于珠三角地区[33], 呼包鄂地区二次源对PM2.5的分担率相对较小, 机动车贡献量相当, 但是扬尘的分担率要远远大于珠三角地区(2.4%), 因此, 珠三角地区典型的污染源为二次源, 占比达到44.3%.
综合分析呼包鄂地区源解析结果, 可以得出, 对于呼包鄂地区, 二次源在冬季、夏季中占比均为最大, 冬季与夏季的区别在于, 冬季燃煤源占较大比重而夏季时扬尘源占比较大.与北京、长三角以及珠三角地区相比, 各地不同季节典型的污染源不同, 呼包鄂地区典型的污染源为二次源、扬尘源与燃煤源.
2.3 典型污染时段分析组分分析以及源解析结果显示, 呼包鄂城市群大气污染具有区域性, 但冬季与夏季污染类型存在明显的差异.为进一步分析冬季、夏季不同的污染过程及主要影响因素, 两个季节各选取一个典型污染过程进行分析.其中冬季选取2015年12月20~26日, 夏季选取2015年7月27日~8月2日.
对于冬季典型污染过程, 以呼和浩特为例, 如图 5所示, 重污染形成初期SO2浓度快速下降并且SO2/NO2比值有同步下降趋势, 通常SO2主要来源于燃煤, NO2主要来自于燃煤和机动车尾气, SO2/NO2的比值反映移动源和固定源对污染贡献的情况, 比值越小则移动源的贡献越大[34], 这说明在此期间移动源机动车源的影响较为明显.随着污染加剧, 当颗粒物PM2.5浓度达到最高值时, SO2/NO2比值攀升至最高, 说明此时固定源燃煤源对呼和浩特的影响大于移动源机动车源；O3浓度也达到最大值, O3的浓度可以表征大气的氧化能力[35], 因此可推测该时期内二次源会有明显的升高.因此呼和浩特可能受二次源、燃煤源影响显著.这也与利用上述PMF模型计算获得的源解析结果较为一致.
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图 5 冬季呼和浩特、夏季呼包鄂地区典型污染期间常规污染物 Fig. 5 Pollutants during a typical pollution episode in winter and summer in the Hohht and Hohhot-Baotou-Ordos regions |
夏季监测期间SO2/NO2比值整体低于冬季, 因此夏季受移动源机动车源影响更大.随着污染加剧, SO2/NO2比值也有同步上升趋势, 不同于冬季污染时期SO2/NO2比值变化明显, 夏季污染时期与清洁时期SO2/NO2比值变化幅度较小, 说明固定源机动车源不是导致夏季污染发生的直接原因.对于所选取的污染时段, 7月27日开始, 颗粒物PM2.5浓度出现了逐渐上升的趋势, 并在7月30日达到该污染时段的峰值(60.0 μg·m-3), 对于该时期内O3的浓度变化, 与颗粒物PM2.5浓度变化有较好的同步趋势. 7月30日, 呼和浩特、包头和鄂尔多斯O3浓度分别达到178、203和164 μg·m-3, 这远远高于冬季重污染时刻, 说明夏季光化学反应比较活跃[36], 可推测二次产物的贡献会较为显著.综合PMF模型解析结果, 两者有较好的一致性.
综合以上分析, 呼包鄂地区冬季、夏季重污染期间受二次源影响显著, 其中夏季二次源贡献大的原因是夏季温度高、光照强烈, 光化学反应活跃；冬季重污染的发生是二次源、固定源共同作用的结果.
3 结论(1) 呼包鄂地区冬季颗粒物中OC、SO42-和NO3-占比较大, 而夏季则为SO42-、Si和NO3-；物质重构结果与组分分析结果一致, 有机物、地壳物质、硫酸盐以及硝酸盐占有较大比重.
(2) PMF模型源解析结果表明, 研究期间, 二次源在呼包鄂地区冬季、夏季均占有最大的比重, 同时, 冬季燃煤源、夏季扬尘源的影响也较为显著；与我国其他地区相比, 呼包鄂地区典型的污染源为二次源、扬尘源与燃煤源.
(3) 通过分析冬夏两季典型污染过程, 发现二次源与固定源是导致冬季重污染发生的主导因素, 夏季活跃的光化学反应是二次源贡献较大的主要原因.
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