环境科学  2019, Vol. 40 Issue (12): 5640-5648   PDF    
引用本文
林挺, 罗飞, 朱艳, 杨坤, 郗秀平. Hydrus-1D模型在推导基于保护地下水的土壤风险控制值中的应用[J]. 环境科学, 2019, 40(12): 5640-5648.
LIN Ting, LUO Fei, ZHU Yan, YANG Kun, XI Xiu-ping. Calculation of the Soil Risk Control Value through a Hydrus-1D Model for Groundwater Protection[J]. Environmental Science, 2019, 40(12): 5640-5648.
Hydrus-1D模型在推导基于保护地下水的土壤风险控制值中的应用
林挺, 罗飞, 朱艳, 杨坤, 郗秀平     
深圳市环境科学研究院, 国家环境保护饮用水水源地管理技术重点实验室, 深圳 518001
收稿日期: 2019-07-04; 修订日期: 2019-08-31
基金项目: 国家重点研发计划项目(2016YFC0502805)
作者简介: 林挺(1990~), 男, 硕士研究生, 工程师, 主要研究方向为污染场地风险评估和治理修复, E-mail:linting2016@163.com
通信作者: 罗飞, E-mail:luofei2006@qq.com
摘要: 为合理推导基于保护地下水的土壤风险控制值和风险控制土方量，以珠三角某企业的电镀车间为研究区域，采用Hydrus-1D耦合地下水稀释模型构建水流和溶质运移方程，模拟六价铬和镍在包气带的迁移过程，并将计算结果与土壤-水分配耦合地下水稀释模型进行比较.结果表明，考虑包气带吸附作用下，Hydrus-1D耦合地下水稀释模型计算六价铬和镍的土壤风险控制值分别为41.6 mg·kg-1和619.1 mg·kg-1，与土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算结果相比，其风险控制值分别提高了近10倍和45倍，风险控制土方量分别减少1804 m3和44590 m3.对于地下水位埋深较浅、水力联系密切的污染场地，可进一步开展水文地质调查，完整考虑污染物在包气带的迁移过程，采用Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导基于保护地下水的土壤风险控制值，以节约后期治理修复或风险管控成本.
关键词: 土壤-水分配模型      Hydrus-1D模型      地下水稀释模型      包气带      六价铬      镍     
Calculation of the Soil Risk Control Value through a Hydrus-1D Model for Groundwater Protection
LIN Ting , LUO Fei , ZHU Yan , YANG Kun , XI Xiu-ping     
State Environmental Protection Key Laboratory of Drinking Water Source Management and Technology, Shenzhen Academy of Environmental Science, Shenzhen 518001, China
Abstract: A combined Hydrus-1D and groundwater dilution model was employed to determine the risk control value and risk control volume of soil in correspondence of an electroplating workshop located in the Pearl River Delta. In particular, we considered the risk control value and risk control volume of soil in relation to characteristic chromium (Ⅵ) and nickel pollutants, which can affect the quality of groundwater. Based on the absorption of pollutants by the soil in the vadose zone, we obtained soil risk control values of 41.6 mg·kg-1 and 619.1 mg·kg-1 for chromium (Ⅵ) and nickel, respectively. These values were 10 and 45 times greater than those obtained from theoretical calculations (based on the soil/water partition equation combined with the groundwater dilution model), while the soil risk control volumes of chromium (Ⅵ) and nickel were 1804 m3 and 44590 m3, respectively. The soil risk control values calculated through the soil/water partition equation combined with the groundwater dilution model tend to be excessively conservative for the contaminated sites of the Pearl River Delta (characterized by a shallow buried depth of the underground water level and a close hydraulic connection); hence, it is necessary to carry out further hydrogeological surveys and fully consider the migration process of pollutants in the vadose zone. We conclude that the combined Hydrus-1D and groundwater dilution model for groundwater protection can be used to determine the soil risk control value, potentially saving the costs involved in later remediation and risk control.
Key words: soil/water partition equation      Hydrus-1D model      groundwater dilution model      unsaturated zone      chromium (Ⅵ)      nickel     

国内污染场地土壤风险控制值的制定多采用健康风险评估的方法, 其评价方法较为成熟, 即通过对土壤污染物可能造成的健康风险进行评估, 得到保证人体健康安全的限值[1, 2].由于土壤和地下水之间存在天然的水力联系, 按照健康风险确定的土壤风险控制目标实施修复后, 土壤中残留的污染物可能淋溶进入地下水, 影响地下水质量[3, 4].因此, 对于地下水埋深较浅, 水力联系密切的污染场地, 需进一步考虑土壤污染物淋溶至地下水的环境风险.

目前, 土壤污染物淋溶途径风险评估最常用的模型是美国国家环保署(Environmental Protection Agency, EPA)土壤筛选导则(soil screen guidance, SSG)[5]推荐的土壤-水分配耦合地下水稀释模型.该模型为解析模型, 计算过程较为简单, 加拿大[6]、英国[7]及中国[8]的相关技术导则也参考了该模型的计算方法, 只对模型的假设条件、选取参数和保护目标进行修正.实际应用及相关研究指出[9, 10], 该模型忽略了污染物在包气带的衰减过程, 高估了污染物进入地下水的浓度, 计算结果过于保守.针对这一问题, SSG提供了较为复杂的数值模型, 包括多溶质有限元计算模型(Hydrus)、渗流层淋溶模型(VLEACH)、渗流区交互过程模型(VIP)和季节性土壤分区模型(SESOIL)等.近年来, 国内在土壤污染物淋溶途径风险评估方面也开展了一系列研究.钟茂生等[11]采用层次化评估方法分析修复后土壤回填对地下水质量的影响；朱菲菲等[12]通过实验获取Ag在不同土壤中的分配系数, 利用土壤-水分配耦合地下水稀释模型制定了Ag基于保护地下水的土壤环境基准值；蒋世杰等[13]构建了基于保护地下水的土壤修复目标层次化制定框架.上述研究的评估方法多采用较为简单的解析模型, 而根据场地污染特征, 采用数值模型分析污染物在包气带的迁移过程, 推导基于保护地下水的土壤风险控制值的研究尚不多见.

本研究以珠三角某企业的电镀车间为研究区域, 详细介绍了如何运用Hydrus-1D模型构建数学方程, 耦合地下水稀释模型, 推导基于保护地下水的土壤风险控制值, 同时分析了其结果与土壤-水分配耦合地下水稀释模型计算结果的差异, 并将研究结果与国外相关标准进行对比, 以期为污染场地土壤与地下水治理修复或风险管控提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

电镀车间占地面积约2 400 m2, 生产工艺包括镀铬、镀镍和电泳.地层结构分3层(见图 1), 从上至下依次为0~7.0 m为填土层, 以砂质黏土和粉质黏土为主；7.0~8.0 m为沉积层, 以淤泥质黏土为主；8.0 m以下为花岗岩.地下水埋深在5.0~6.0 m, 整体流向为自南向北.

图 1 研究区平面布置及采样点分布示意 Fig. 1 Plan of the study area and sampling sites

为掌握研究区土壤污染情况, 现场布设了23个土壤点位, 土壤采样深度为0~6.0 m, 共采集了135个土壤样品.同时布设了6个土壤理化性质勘察点位, 采集不同层次的原状土工样品, 测定土壤理化性质参数.调查结果显示, 研究区包气带土壤污染严重, 特征污染物为六价铬和镍, 污染物的数据统计结果见表 1.土壤pH值范围为3.18~11.80, 平均值为6.92.污染源位于电镀车间内, 主要由铬回收池泄漏所致, 污染深度范围为0~4.5 m.调查期间铬回收池的铬酸液已被清除, 未有新增的污染物进入土壤, 但包气带中残留的污染物可能通过淋溶作用进入地下水, 影响地下水质量.因此应结合研究区周边的地下水环境功能区划, 制订基于保护地下水的土壤风险控制值.

表 1 研究区土壤关注污染物数据统计结果 Table 1 Statistical summary of the chemicals contained in soil

1.2 场地数学模型

根据研究区的水文地质情况和污染特征, 电镀车间拆除后, 污染物从铬回收池泄漏进入地下水通常经历3个过程(见图 2)[13]：①污染物在土壤固、液、气三相中的分配；②污染物在包气带中的迁移；③污染物淋溶液与地下水混合稀释.

图 2 研究区污染过程概念模型 Fig. 2 Conceptual model of the pollution processes

1.2.1 污染物在土壤中的三相分配

污染物在土壤固、液、气三相中的分配达到平衡时, 采用土壤-水分配模型预测污染物在土壤淋溶液中的浓度[5], 如式(1)~(2)：

(1)
(2)

式中, cw为土壤淋溶液中污染物浓度, mg·L-1；cs为土壤中污染物浓度, mg·kg-1；Ksw为土壤-水中污染物分配系数, L·kg-1；ρ为包气带土壤容重, kg·L-1；θw为包气带土壤中孔隙水体积比, 无量纲；θa为包气带土壤中孔隙空气体积比, 无量纲；H为污染物亨利常数, 无量纲；Kd为土壤固相-水中污染物分配系数, L·kg-1.

对于六价铬和镍, 亨利系数=0, 式(2)可变为：

(3)

ρ、θw和θa根据包气带土工样品的平均值确定, 取值分别为1.49 g·cm-3、0.419和0.026.六价铬和镍的取值参考EPA通用筛选值(soil screen level, SSL)的参数[14], 取值分别为19 L·kg-1和65 L·kg-1.

1.2.2 污染物在包气带的迁移

Hydrus-1D模型由美国农业部、美国盐碱实验室等机构研发, 主要用于模拟宏观及微观尺度上饱和及非饱和介质中一维水流、溶质、热和二氧化碳运移和反应.本研究利用Hydrus-1D模型对污染物在包气带的迁移过程进行模拟, 运用了模型中的土壤水流运动方程及溶质运移方程两大模块, 水分蒸发、植物生长及根系吸水模块在本研究中不考虑.本次模拟时间设为50 a, 以尽可能使污染物在模拟期内能够穿透包气带.

1.2.2.1 土壤水流运动方程

在局部饱和孔隙介质中, 采用Richards方程[15]描述土壤一维平衡水流运动, 公式如式(4)：

(4)

式中, h为压力水头, m；θ为体积含水率, 无量纲；t为时间, a；S为源汇项, m3·(m3·a)-1；α为水流方向与纵轴夹角, 本研究认为土壤水流为一维连续垂向入渗, 故α取值为0；K(h)为非饱和渗透系数函数, m·a-1, 可由方程K(h, x)=Ks(x)×Kr(h, x)计算, Ks为饱和渗透系数, m·a-1；Kr为相对渗透系数, 无量纲.

土壤水力学参数θ(h)、K(h)与压力水头h表现出较高的非线性关系.本研究选择了目前发展相对成熟, 应用较为广泛的Van Genuchten方程进行求解[15], 计算过程不考虑水流运动的滞后现象, 公式如式(5)~(8)：

(5)
(6)
(7)
(8)

式中, θr为土壤残余含水率, 无量纲；θs为饱和含水率, 无量纲；α和n为土壤水分特征曲线相关系数, α单位为m-1, n单位为无量纲；l为孔隙连通性系数, 无量纲.

对于土壤水流运动方程的边界条件, 本研究水流上边界条件选择定水头边界, 设定顶部水头为0.1 m, 整个土壤剖面初始压力水头(h)为-100 cm[16, 17].由于研究区枯水期和丰水期地下水位变化不大, 不考虑地下水位变化对水流及溶质运移的影响, 选择自由排水边界作为下边界条件.对于土壤水流运动方程的相关参数, Hydrus-1D软件中的Soil Catalog项包含多种土壤介质及其水分特征曲线参数, 本研究根据包气带土壤性质, 选择Soil Catalog项中砂质黏土的参数(见表 2)进行计算.

表 2 土壤水流运动方程的相关参数取值 Table 2 Soil parameters employed in the flow motion equation

1.2.2.2 溶质运移方程

对于污染物的溶质运移, 采用对流-弥散方程进行描述[18]：

(9)

式中, c为溶质液相浓度, g·m-3；S为土壤对溶质的吸附量, g·g-1；D为弥散系数, m2·a-1, 设定为包气带厚度的1/10[15]；q为达西流速, m·a-1；φ(z, t)为源汇项, g·(m3·a)-1.

污染物为六价铬和镍, 基于保守原则仅考虑包气带土壤对污染物的吸附作用.根据相关研究[19, 20], 土壤对重金属的吸附符合线性吸附, 即S=Kd×c, 因此采用线性吸附-对流弥散方程计算污染物在包气带的溶质运移过程, 其公式如式(10)~(11)：

(10)
(11)

式中, R为阻滞因子, 无量纲；v为孔隙水流速, m·a-1；其他符号同前.

对于土壤剖面的初始浓度, 将污染源处(S10点位)六价铬和镍的土壤浓度转化为淋溶液浓度后代入模型进行计算(见表 3).在包气带剖面中设置3个观测点, 分别为污染源(1.0 m)、污染底部(4.5 m)以及潜水面(5.0 m), 以观测污染物浓度的变化规律.

表 3 初始时刻土壤中污染物含量 Table 3 Concentration of pollutants in the soil at the initial time

1.2.2.3 包气带污染物的折减系数方程

在污染物初始浓度c0给定的前提下, 由Hydrus-1D模型计算污染物到达潜水面时的浓度ci, 从而推导污染物在包气带的折减系数[17], 其公式如式(12)：

(12)

式中, AF为污染物在包气带的折减系数, 无量纲；c0为污染物在土壤淋溶液中的初始浓度, mg·L-1；ci为污染物到达潜水面时的浓度, mg·L-1.

1.2.3 污染物在地下水的稀释

仅考虑污染物在地下水中的稀释作用, 采用地下水稀释模型进行预测[5], 其公式如式(13)~(14)：

(13)
(14)

式中, DF为地下水稀释系数, 无量纲；K为水力传导系数, m·d-1；i为水力梯度, 无量纲；δgw为混合层厚度, m；Wgw为污染源宽度, m；I为土壤中水的渗透量, m·a-1；da为含水层厚度, m.

K、i和I根据饱和带土工样品的平均值确定, 取值分别为0.584 m·d-1、0.012和8.22×10-4 m·a-1.Wgw和da根据研究区的污染特征和水文地质情况确定, 取值分别为60 m和2.0 m.

1.3 基于保护地下水的土壤风险控制值计算方程 1.3.1 土壤-水分配耦合地下水稀释模型

采用土壤-水分配耦合地下水稀释模型, 假定污染物经过一段时间后全部进入地下水, 其计算公式如式(15)：

(15)

式中, cRSL(1)为根据土壤-水分配耦合地下水稀释模型推导的基于保护地下水的土壤风险控制值, mg·kg-1；MCL为污染物的地下水质量标准, mg·L-1, 本研究六价铬和镍的地下水质量标准参考《地下水质量标准》(GB/T 14848-2017)Ⅳ类标准限值[21], 取值均为0.1 mg·L-1.

1.3.2 Hydrus-1D耦合地下水稀释模型

根据Hydrus-1D模型耦合地下水稀释模型推导基于保护地下水的土壤风险控制值的计算公式如式(16)：

(16)

式中, cRSL(2)为根据Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导的基于保护地下水的土壤风险控制值, mg·kg-1.其他符号同前.

2 结果与讨论 2.1 土壤-水分配耦合地下水稀释模型计算结果

由表 4可知, 仅考虑污染物在土壤-水分配及与地下水混合稀释时, 部分点位土壤六价铬和镍的浓度超过土壤风险控制值, 样品超标率较高的污染物为镍, 达到84.44%.与镍相比, 六价铬的土壤风险控制值较为严格, 这主要是六价铬的Kd取值较低, 更容易从土壤颗粒脱附溶解于土壤水分中, 进而迁移至地下水.

表 4 土壤-水分配耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制值及土方量 Table 4 Soil risk control value and risk control range based on the soil/water partition equation combined with the groundwater dilution model

根据表 4的土壤风险控制值, 利用Earth Volumetric Studio软件, 采用克里金法对污染物浓度进行插值, 得到土壤-水分配耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制范围及土方量, 见图 3.从中可知, 六价铬的风险控制土方量为4 333 m3；镍的风险控制土方量为44 746 m3, 风险控制范围不规则地分布在整个研究区域, 相当于需要对整个研究区域土壤中的镍进行治理修复, 才能确保地下水不受污染.尽管研究区包气带镍的污染严重, 但后期调查发现地下水未受到镍的污染, 这说明土壤-水分配耦合地下水稀释模型的推导结果可能高估了包气带污染物的淋溶风险, 由此确定的土壤风险控制值较为保守.

图 3 基于土壤-水分配耦合地下水稀释模型确定的土壤风险控制范围 Fig. 3 Soil risk control range based on the soil/water partition equation combined with the groundwater dilution model

究其原因, 首先土壤-水分配耦合地下水稀释模型忽略了清洁土壤的吸附截留作用.研究区包气带厚度为5.0 m, 污染土壤与地下水之间存在0.5 m的清洁土壤, 土壤的吸附作用使土壤对重金属具有一定的环境容量, 可使进入地下水的污染物浓度大大降低, 而土壤-水分配耦合地下水稀释模型则未考虑土壤的吸附作用, 直接将污染物置于潜水面.其次, 本研究污染物的Kd取值较为保守.污染物在不同土壤中的Kd差异较大, 研究表明[14]六价铬的Kd范围为1.2~1 800 L·kg-1, 镍的Kd范围为60~4 700 L·kg-1.本研究污染物Kd是参考了SSG中污染物在pH=6.8条件下的参数取值, 其中六价铬的Kd由EPA/ORD(Office of Research and Development)建立的pH-吸附曲线得到, 镍的Kd由地球化学形态分析模型(Minteq2)得到, 两者均以美国地下岩石-土壤特性为基础[5].乔雄彪[22]通过对国内13种典型土壤的静态吸附实验结果发现, 南方红壤中六价铬的Kd高于本研究的取值.由此建议修复方案编制阶段, 可通过淋溶实验确定六价铬和镍Kd参数, 进一步确定其修复目标值, 以降低计算结果的不确定性.

2.2 Hydrus-1D耦合地下水稀释模型计算结果

基于Hydrus-1D模型模拟得到污染物在不同观测点的浓度随时间变化曲线(见图 4).总体上看, 污染源(1.0 m)处污染物浓度随时间的增大而降低, 污染底部(4.5 m)及潜水面(5.0 m)处污染物浓度随时间增大而增大, 但浓度增加速率逐渐减小.这是由于污染物向下迁移, 污染底部及潜水面污染物浓度增大, 土壤对污染物的吸附率不断减小, 当土壤吸附量达到最大时, 无法被吸附的污染物则会继续向下迁移, 包气带中污染物的浓度将达到平衡, 这与姚娜等[23]的研究结果较为类似.由于六价铬的Kd比镍小, 迁移速率较快, 不同观测点处六价铬的浓度变化速率明显大于镍, 地下水六价铬浓度在第679 d超过地下水质量Ⅳ类标准限值, 而镍则需要在第914 d.

图 4 不同观测点处六价铬和镍的浓度随时间变化曲线 Fig. 4 Changes in chromium (Ⅵ) and nickel concentrations with time in different points

根据图 4计算六价铬和镍在包气带的折减系数, 从而得到土壤风险控制值, 见表 5.从中可知, 在考虑包气带吸附作用下, 与土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算结果相比, 土壤风险控制值大幅提高, 六价铬的风险控制值提高了10倍, 镍的风险控制值提高近45倍, 土壤点位六价铬和镍的样品超标率均大幅降低.

表 5 Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制值及土方量 Table 5 Soil risk control value and risk control range based on the combined Hydrus-1D and groundwater dilution model

根据表 5的风险控制值, 得到整个研究区土壤风险控制范围和风险控制土方量, 见图 5.从中可见, 六价铬和镍的风险控制土方量相比土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算结果大幅缩减, 六价铬的风险控制土方量为2 529 m3, 减少1 804 m3, 镍的风险控制土方量为156 m3, 减少44 590 m3.

图 5 基于Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制范围 Fig. 5 Soil risk control range based on the combined Hydrus-1D and groundwater dilution model

2.3 与已有标准的对比分析

由表 6可见, EPA及美国部分州基于保护地下水的土壤筛选值基本都是确保地下水不受土壤污染物淋溶作用的影响, 在推导过程不考虑包气带的吸附作用.EPA及美国部分州在制定标准时, 由于关键参数Kd和DF不同, 同一种污染物基于保护地下水的土壤筛选值存在差异, 其中六价铬的范围在0.001 59~42 mg·kg-1之间, 镍的范围在7~953 mg·kg-1之间.

表 6 研究结果与EPA及美国部分州相关标准对比 Table 6 Comparison between the results of this study and relevant standards reported by the EPA and some US states

与EPA及美国部分的土壤筛选值相比, 本研究土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算结果与SSL(DF=1)较为相近, 这主要是由于关键参数DF、Kd和MCL较为接近.Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制值考虑了包气带的吸附作用, 六价铬和镍的土壤风险控制值高于SSL, 但仍在合理范围内波动, 这表明本研究采用Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导基于保护地下水的土壤风险控制值是合理可靠的.

3 结论

(1) Hydrus-1D耦合地下水稀释模型完整考虑了包气带吸附作用, 更能反映研究区的客观情况.与土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算值相比, 六价铬的土壤风险控制值提高了10倍, 风险控制土方量减少1 804 m3；镍的土壤风险控制值提高了近45倍, 风险控制土方量减少44 590 m3.

(2) 土壤-水分配耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制值与EPA及美国部分州的筛选值较为相近, Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导的土壤风险控制值高于SSL, 但仍在合理范围内波动.

(3) 对于地下水位埋深较浅, 水力联系密切的污染场地, 当土壤-水分配耦合地下水稀释模型的计算结果过于保守时, 可进一步开展水文地质调查, 采用Hydrus-1D耦合地下水稀释模型推导基于保护地下水的土壤风险控制值.

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