2019, Vol. 40
2. 广东省环境科学研究院, 广东省污染场地环境管理与修复重点实验室, 广州 510045;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 广东工业大学环境科学与工程学院, 广州 510006
, LU Hai-jian2 , DONG Min-gang2 , CHENG Zhou2 , ZHUANG Chang-wei2 , XIAO Rong-bo2,4
, ZHONG Yin1 , PENG Ping-an1
2. Guangdong Key Laboratory of Contaminated Environmental Management and Remediation, Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. School of Environment Science and Engineering, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China
随着我国城市化进程的推进和土地流转的巨大需求, 因工业企业关停并转遗留了大量污染地块, 其存在的土壤与地下水污染问题对城市人居环境健康安全构成严重威胁[1~8].国家的相关法律、法规要求土地用途变更为住宅、公共管理与公共服务用地的, 变更前应当按照规定进行土壤污染状况调查, 对于超标的建设用地地块, 须进行土壤污染风险评估[9, 10].
化工污染场地具有污染物种类繁多、复杂、可持久性强等特点, 是土壤污染防治攻坚难点之一[11~14], 其中苯系物(benzene toluene ethylbenzene and xylene, BTEX)是最典型的化工场地特征污染物[15~18], 而BTEX中苯的毒性最大.如何准确获取场地污染物的分布特征、迁移规律对污染地块的调查评估、风险管控和治理修复具有重要实践意义[11, 19~21].目前已有国内外学者开展了相关的研究工作, 如通过室内实验探讨水位波动对土壤苯系物污染迁移的影响、空气注射修复污染场地污染物苯的优化设计数值模拟、苯污染的迁移和分布规律以及苯从泄漏的原油类污染物中释放溶解到地下水中的质量传输规律[22~25].目前对苯系物在场地土壤和地下水中的迁移规律研究多集中在室内实验和数值模拟的探索, 而对实际化工场地的应用研究还相对缺乏.
本研究以粤港澳大湾区某典型化工污染场地为例, 对场地土壤和地下水进行实地钻探取样和检测, 分析了场地苯系物的污染特征, 并以苯系物中的苯为典型对象, 探讨其在土壤和地下水中的空间分布、迁移规律及其影响因素, 以期为化工类污染场地的精准化管控与修复提供科学指导.
1 材料与方法 1.1 场地概况地块位于粤港澳大湾区核心城市, 始建于20世纪60年代, 地块关闭搬迁前为化工涂料厂, 主要生产各类油漆, 年产1万t以上.因城市更新改造“退二进三”政策而关停搬迁, 地块用地性质是由工业用地规划调整为商住用地.地块位于山前堆积冲沟地带, 整体地势呈北高南低, 由西向东呈高-低的条带式垄状低丘地形.山顶标高为200 m, 冲沟海拔标高为45 m, 冲沟表层为花岗岩碎屑堆积物, 较杂乱, 无一定层次规律.地块按地层沉积年代、成因类型可分为人工填土层、第四系冲积层(砂土)、第四系坡积层(粉质黏土)和第四系残积层(砂质黏性土)四大层.
1.2 样品的采集为掌握地块的土壤与地下水污染情况, 经对地块的原生产区、储存区、废水处理区等区域的历史生产使用情况进行污染识别和综合判断后, 采用判断布点和系统布点法, 分初步和详细两个阶段进行布点, 共布设111个土壤采样点和20个地下水监测井, 如图 1所示.对土壤点位进行原位分层采样, 根据土壤分层与污染情况, 结合PID/XRF快速测定, 每个点位采集2~4个土壤样品, 共采集土壤样品247个, 地下水样品20个.
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图 1 场地采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of the sampling points within the site |
土壤与地下水样品苯系物含量采用吹扫捕集-气相色谱-质谱联用的方法测定, 具体参照USEPA8260C的规定.同时, 从样品采集到检测分析全过程严格质量保证/质量控制措施, 采用现场平行、现场空白、运输空白、清洗空白、方法空白、基质加标等监控方法.土壤样品中苯系物的方法检出限为0.05 mg·kg-1, 地下水样品为0.5 μg·L-1, 回收率在80%~120%之间, 方法空白中无待测物检出.
1.4 污染物在地下含水层中迁移规律的数值模拟方法 1.4.1 模拟方法为掌握污染物在地下含水层中的迁移和变化规律, 本文运用GMS中的MODFLOW和MT3D模块对苯系物的迁移进行模拟预测[26].
1.4.2 地下水流模型MODFLOW是运用三维有限差分法分析地下水流模型, 数学解析模型如下：
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(1) |
式中, h为地下水水头(m)；Kx、Ky和Kz分别为x、y和z方向的渗透系数(m·d-1)；B1为已知水头边界(第一类边界)；B2为隔水边界；h1为水位(m); W为源汇项强度(d-1)；Ω为渗流区域；μs为储水率(m-1), 根据经验值取0.000 9.
1.4.3 地下水质运移模型MT3D模块以线性弥散和溶质质量守恒定律为基础, 运用对流-弥散方程解析溶质在地下水中的运移规律.基于MODFLOW模块的地下水水流模型, 结合场地的污染物浓度等条件, 运用溶质运移模型模拟预测污染物的迁移变化规律.溶质运移模型如下[27]：
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(2) |
式中, c为污染组分浓度(mg·L-1)；Dij为水动力弥散系数张量(m2·d-1)；vi为地下水渗流速度张量(m2·d-1)；W为水流的源(正值)或汇(负值)(d-1)；θ是介质的孔隙度, 无量纲；cs是源或汇中污染组分的浓度(mg·L-1)；λ1是溶解相一级反应速率(d-1)；ρb为多孔介质的密度[mg·(dm)3]；c介质骨架吸附的污染组分的浓度(mg·L-1)；t为时间(d)；R为阻滞因子；Г1表示已知浓度边界, c1(x, y, t)为已知浓度边界上的浓度值；Г2表示通量边界, f1(x, y, t)为边界Г2上已知的弥散通量函数.
1.4.4 初始浓度根据地下水调查监测结果, 通过有限差分法对场地污染区域进行浓度插值, 得到模拟区域的初始浓度.
1.4.5 模拟中各参数值的确定(1) 渗透系数 场地的潜水含水层分布有砂土层和粉质黏土层, 模拟过程中按土层性质对其进行分区处理.通过现场抽水实验同时结合模拟调参拟合的结果确定各分区的渗透系数, 其最终取值如表表 1所示.
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表 1 潜水含水层渗透系数各分区值/m·d-1 Table 1 Permeability coefficients for the diving aquifer in each subregion/m·d-1 |
(2) 降水入渗系数 根据场地所在区域降雨量、地形地貌、土层性质结合当地经验赋予模拟的降雨入渗系数初值.模拟过程中经与场地实测水位的反演拟合确定最终的降雨入渗系数为0.001 4 m·d-1.
(3) 给水度 根据场地土层介质的均质性, 对场地的给水度按照当地的经验值统一取0.04.
2 结果与讨论 2.1 场地BTEX污染分布统计为探究场地苯系物(BTEX)的空间分布情况, 在场地内采集了247个土壤样品和20个地下水样品, 多个土壤样品中苯、乙苯、间, 对-二甲苯和邻-二甲苯的检出浓度超过了筛选值, 最大超标倍数分别为2.14、241.79、25.26和7.50. 20个地下水样品中苯系物(BTEX)检出统计结果如表 2所示, 地下水样品中苯、乙苯、间, 对-二甲苯和邻-二甲苯超标较为严重, 最大超标倍数分别为140.00、101.33、212.00和103.40, 超筛选值比例分别为40.00%、35.00%、35.00%和35.00%.其地下水样品主要来自船漆工序车间、树脂工序车间及调色车间这3个生产区域, 受污染地下水主要分布在松散岩类孔隙含水层中.
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表 2 地下水样品中苯系物因子检出结果分析1) Table 2 BTEX contents in the groundwater samples |
2.2 场地BTEX污染垂向分布特征
由于苯系物污染情况相同且苯为该场地土壤与地下水样品中检出比例及超标比例皆较高的污染物, 其它苯系物在土壤和地下水中的迁移规律与苯相似, 故以苯为例分析苯系物垂向污染分布特征.图 2为场地采样点位土壤苯污染的垂直分布图, 苯有检出的土壤样品大部分分布在0.5~4 m深度范围, 苯超筛选值土壤样品也主要集中在0.5~4 m深度范围；土壤样品中苯检出含量最高为8.55 mg·kg-1, 其对应深度为4.0 m.可能是由于粤港澳大湾区地区地下水水位埋深较浅, 枯水期与丰水期期间地下水存在水位波动带, 波动带在0.5~4 m范围内.
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图 2 场地采样点位土壤苯污染的垂直分布 Fig. 2 Vertical distribution of benzene in typical soil samples |
选取场地地下水中苯系物污染典型区域进行数值模拟, 模拟区域共布设了7个地下水监测井, 各监测井苯系物的检测结果如表 3所示, GW09、GW11、GW13和GW14监测井苯系物检测结果均出现了不同程度超筛选值情况, 其中GW13监测井中苯系物超标最为严重.为预测苯系物的运移规律和结果, 采用GMS软件对苯污染物进行模拟, 模拟时通过有限差分法对场地污染区域进行浓度插值, 得到模拟区域的初始浓度[28].图 3为苯在场地内第0、100、200和300 d的浓度模拟预测结果.
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表 3 场地苯系物调查结果统计1)/mg·L-1 Table 3 Statistical chart of BTEX at the site/mg·L-1 |
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图 3 场地污染物苯的模拟预测结果 Fig. 3 Simulated prediction results of benzene at the site |
根据地下水流场的模拟结果, 场地地下水水位高低基本与地形吻合, 西北高东南低, 地下水流向是从西北往东南方向流动, 场地地下水水位和地形如图 4所示.根据溶质模拟预测结果可知, 污染物主要运移方向与地下水流向基本一致即从西北往东南方向呈椭圆形状流动, 也存在向其它方向的小范围的扩散, 苯污染物在场地内主要以对流-弥散的运移方式为主, 同时存在分子扩散的形式[29, 30].为更好地获取苯在空间上的迁移规律, 统计分析模拟期内污染物苯在GW9、GW13和GW14在不同时期水平方向上苯浓度的变化规律, 其统计分析图如图 5所示.
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(a)等水位线及监测点GMS模拟；(b)场地地形及含水层三维分布 图 4 场地地下水流场及地形模拟结果 Fig. 4 Simulation diagram of the groundwater flow field and topography at the site |
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图 5 场地污染物苯模拟浓度随时间的变化趋势 Fig. 5 Variation of benzene concentrations over time at the site |
如图 5所示, GW13处于污染晕中心且初始浓度最大, 与其它2个监测井中苯浓度相比其曲线变化的斜率最大即浓度随时间变化最大, 特别是0~40 d时间段GW13监测井中污染物苯浓度随时间的变化率最大.在地下水中苯的浓度越大其在地下的降解反应越强, 浓度随时间变化越大.GW14井与其它2个井相比曲线的斜率最为平缓即浓度随时间变化率最小, 在0~40 d内曲线几乎处于平行状态, 原因主要是GW14井处于污染晕下游, 随着时间的变化上游的污染物会迁移补给.如补给量与该处的污染物降解及反应的速率一致时则浓度变化处于一个平衡状态, 当补给量小于降解及反应量时该处的苯浓度则会相应地减小, 浓度-时间曲线呈现出下降的趋势[31].
2.3.2 BTEX在垂直方向迁移规律及因素分析如图 6所示, 模拟结果显示, 地下水面附近苯污染分布较多, 其污染晕中心苯浓度最大, 随着埋深的加大苯浓度随之降低.在0 d时, 苯垂向分布的最大污染深度为6 m；100 d时, 苯在垂向上最大污染深度为9 m；200 d和300 d时, 最大污染深度均大于10 m.模拟分析发现, 在垂向上苯整体向下迁移, 越接近地下水面的苯其往下迁移的速度越小, 地下水下部的苯向下迁移速度相对地下水面要更大.在地下水多孔介质中, 苯比水轻, 且在水中的溶解度较小, 在地下水中以浮苯和溶解态苯2种状态存在, 由于重力分异的结果使得越靠近地下水面苯的浓度越高.地下水流速十分缓慢, 地下水面附近的浮苯水力梯度较小, 仅靠水流的带动其往下游迁移；而溶解态苯随水流向下迁移, 其迁移的速度比上部浮苯迁移速度要大, 导致了垂向上地下水面附近的浮苯往下游迁移的速度小于下部溶解态苯的迁移速度[32].
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图 6 场地污染物苯垂向含量模拟结果 Fig. 6 Simulation results of benzene vertical concentrations at the site |
本研究小组于2015年对场地污染物开展了初始的调查和模拟, 为了进一步详细了解地下水中污染物的分布范围, 2016年对前期调查区域进行了一次补充调查, 其监测井布点原则为：在污染源的中心区域、前期调查的污染物分布的边界区域以及污染区域的地下水下游布设监测井, 观测1 a后污染物的迁移分布情况.本次补充调查共布设监测井12个, 检测指标依据上一年的检测结果确定污染物种类.
运用GMS对场地苯系物的运移进行了模拟预测, 其预测结果与实际监测结果对比如图 7所示.其中实线为各计算值Vcal的线性拟合直线, 虚线为理论上计算值和实际值的1:1关系线, 将模拟计算值和实际监测值做线性拟合, 得到其相关系数R2值为0.995 0, 显示模拟预测值具有较强的相关性.模拟计算值与实际观测值相比, 平均误差为-2.888 9, 得到均方根误差(RMSE)为7.066 47, 通过对比拟合图可知, 模拟预测模型得到的浓度值与实际的观测值吻合较好, 说明预测模型预测该场地中的苯污染物的迁移是有效的, 且预测的精度较高, 较准确反映了该化工场地苯的迁移规律和分布特征.
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图 7 模拟与实际监测结果拟合 Fig. 7 Fitting of the results obtained from the simulation and monitoring |
(1) 场地土壤与地下水苯系物污染较为严重.其中土壤样品苯、乙苯、间, 对-二甲苯和邻-二甲苯的最大超标倍数分别为2.14、241.79、25.26和7.50, 地下水样品中苯、乙苯、间, 对-二甲苯和邻-二甲苯超标较高, 最大超标倍数分别为140.00、101.33、212.00和103.40.
(2) 场地模拟区域中苯污染物在水平方向上迁移与地下水流场一致, 呈椭圆形状从西北往东南方向迁移；在垂向上因重力分异浮苯迁移速度较小, 溶解态苯靠地下水驱动力作用其迁移速度较大.
(3) 苯污染物的模拟预测结果与实际监测值线性拟合相关系数R2值为0.995 0, 苯污染物浓度的模拟预测值与其实际监测结果基本一致, 较准确地反映区域苯污染物的迁移规律和分布特征.
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