2019, Vol. 40
2. 中国科学院亚热带农业生态研究所, 长沙 410125;
3. 中国科学院地理资源与科学研究所, 中国科学院生态系统观测与模拟重点实验室, 北京 100101;
4. 云南省农业科学院农业环境资源研究所, 昆明 650205
, LEI Qiu-liang1
, ZHOU Jiao-gen2 , ZHANG Yi-tao3 , LI Ying1 , HU Wan-li4 , WU Shu-xia1 , ZHAI Li-mei1 , WANG Hong-yuan1 , LIU Hong-bin1
2. Institute of Subtropical Agriculture, Chinese Academy of Sciences, Changsha 410125, China;
3. Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China;
4. Agricultural Resources & Environment Institute, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650205, China
改革开放以来, 随着经济的快速发展和人口的迅速增加, 我国的环境问题尤其是水污染日益突出[1, 2], 中国生态环境状况公报中显示, 我国111个重要湖泊中, 63%超过了Ⅲ类水质标准, 其中, 作为云南省第二大高原淡水湖泊, 洱海近五年来的水质从Ⅱ类逐步向Ⅲ类过渡[3], 已成为我国初期富营养化湖泊的典型代表[4].当前, 洱海流域点源污染已经得到有效控制, 农业面源污染约占入湖污染总负荷的70%~80%, 已成为该流域富营养化的主要污染源[5].该地区面源污染物进入流域的主要途径是降雨径流[6], 降雨时, 农田径流携带高浓度的氮、磷汇入流域, 对河湖水质构成了巨大威胁, 是水体富营养化的主要原因[7].此外, 入湖河流的水质、水量会直接影响湖泊水质[8, 9], 采取有效措施控制入湖前的河流水质, 是改善湖泊水质, 削减污染物入湖总量[10, 11]进而防治湖泊污染的重要环节[12].
降雨是导致河流中营养物动态变化的驱动因子[13].降雨首先使得污染物从上游陆地土壤浸出, 然后污染物随径流迁移到下游水体[14, 15].在小流域中土壤氮、磷主要是通过降雨形成的地表径流输出[16].氮肥特别是尿素通常在灌溉前或预计降雨时施用[17], 尤其是在强降雨期间, 氮磷流失较为严重, 损失率高达50%[18], 如有研究表明通过降雨径流流失到淮河流域的TN总量达到144.33万t[19].其浓度波动与径流变化趋势相似[7].自然条件下, 无论暴雨、中雨还是小雨, 降雨初期污染物浓度呈上升趋势, 随后逐渐平缓, 后期呈现下降趋势[6, 20, 21], 其中, TN和NH4+-N在第一次冲刷中浓度上升明显, 磷在暴雨径流时以颗粒态为主[22], 降雨强度较小时以溶解态为主[7].模拟降雨条件下, TN损失负荷随降雨强度的增加呈现增加的趋势, 而NH4+-N浓度首先呈现下降趋势, 然后随着降雨持续时间的延长趋于平稳[14].暴雨时, 降雨初期大量陆源污染物随地表径流汇入河流, 导致河流中氮、磷和COD等污染物负荷急剧增加, 大伙房水库在强降雨时TP入库浓度最大达到0.4 mg ·L-1[23]；大雨时秦岭北麓俞家河TN、TP和COD的流域负荷分别为228.10、9.94和174.53 g ·d-1, 相应增加的百分比分别为35.93%、84.31%和69.65%[24]；三峡库区古夫河小流域出口断面TN、硝态氮、PN和NH4+-N的年排放负荷分别为1432、1126、251和55 t·a-1, 丰水期各组分占其年的排放负荷发别达59.6%、59.1%、62.5%和54.5%[25].
洱海属高原农区, 受地形影响降雨时土壤侵蚀严重, 而在当前对降雨径流的研究中, 研究区大多集中在农田径流[7, 26~28]和平原区的流域[15, 16, 29], 同时受限于数据的缺乏[21], 对高原农业流域的研究较少.
为了探讨自然降雨条件下, 各形态氮磷浓度随降雨强度变化的机制, 本文基于凤羽河流域出口断面的长年水质监测数据, 研究了降雨强度对溶解态及颗粒态氮、磷浓度动态变化的影响.
1 材料与方法 1.1 研究区概况凤羽河流域地处东经99°51′31″~100°01′46″, 北纬25°52′48″~26°05′52″, 位于云南省西部大理白族自治州洱源县, 是高原农业流域洱海流域西北部的一个典型子流域.流域属典型山地丘陵地貌, 最高海拔3 621 m, 最低海拔2 072 m, 平均海拔2 634 m；气候属于亚热带高原季风气候, 干湿季分明, 年均温13.9℃；多年平均降雨量745 mm左右, 5~10月为汛期, 占全年降雨量85%左右.流域内河流众多, 主要支流(兰林河、黑龙河、白石江、青石江、大涧河、三爷河和清源沟)汇流至凤羽河, 再从流域出口下龙门流出.凤羽河常年水流量达1亿m3, 属澜沧江水系, 是洱海的重要水源地.流域内土壤类型以麻黑汤土、麻灰汤土、棕红土和水稻土为主.流域面积219 km2, 土地利用方式主要以草地(45.9%)、林地(29.6%)、水田(11.9%)和旱地(8.9%)为主.
1.2 样品采集及测试2011~2013年监测期间, 降雨量来自凤羽河小流域出口断面自动监测数据, 流域断面监测位置如图 1所示.
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图 1 凤羽河小流域监测点示意 Fig. 1 Map indicating the monitoring point in the Fengyu River Watershed |
2011~2013年进行水质采样, 采样点位于凤羽河小流域出口断面(图 1), 采样频率为每天采集一次.水样测定指标为总氮(TN)、氨氮(NH4+-N)、颗粒态氮(PN)、总磷(TP)、可溶性总磷(TDP)和颗粒态磷(PP).
1.3 数据处理与分析监测数据采用Microsoft Excel 2016进行数据分析, 采用Microsoft Excel 2016和Origin 2018绘图.使用ArcGIS 10.3进行研究区地图的绘制.
2 结果与分析 2.1 凤羽河流域降雨特征分析按照降雨等级标准来划分, 当日降雨量＜10 mm时为小雨, 日降雨量在10~25 mm之间时为中雨, 日降雨量在25~50 mm之间时为大雨, 当日降雨量在50~100 mm时为暴雨. 2011~2013年间凤羽河小流域出口断面处的平均年降雨量为1 045 mm.按降雨事件类型划分, 凤羽河小流域小雨事件比例为66.06%, 中雨为23.64%, 大雨为8.48%, 暴雨所占比例为1.82%(表 1), 其中暴雨事件主要集中在6、7和9月.大理白族自治州多年平均降雨量为1 050 mm.根据中国气象数据网的数据, 2011~2013年, 小雨事件比例为79.78%, 中雨为14.04%, 大雨为5.06%, 暴雨所占比例为1.12%(主要集中在7~9月).这充分表明凤羽河流域降雨特征与大理白族自治州的吻合, 该地区局部降雨分布的变异相对小.
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表 1 凤羽河流域和大理白族自治州不同降雨强度的天数和比例 Table 1 Number and proportion of different rainfall intensities in the Fengyu River Watershed and the Dali Bai Autonomous Prefecture |
由凤羽河流域出口TN/TP月平均浓度与月平均降雨量的变化趋势(图 2)可以看出, 2011~2013年间凤羽河出口断面的TN/TP月平均浓度变化与月平均降雨趋势基本一致, 其中降雨季(7~9月)的TN/TP月平均浓度变化与月平均降雨趋势高度一致, 相对非降雨季浓度较高, 而在非降雨季TN/TP月平均浓度变化趋势较为平缓.此外, 在全年12个月中TN月平均浓度都高于TP月平均浓度.
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图 2 2011~2013年间凤羽河流域出口TN/TP月平均浓度与月平均降雨量的变化趋势 Fig. 2 Temporal variation of TN/TP and rainfall in Fengyu River Watershed in different months in 2011-2013 |
凤羽河流域出口断面TN和TP含量受降雨事件的影响.从图 3可以看出, 小雨事件下, TN含量变程为0.30~3.32 mg ·L-1, 均值为1.08 mg ·L-1.中雨事件下TN含量变程为0.32~3.25 mg ·L-1, 均值为1.21 mg ·L-1.大雨事件下TN含量变程为0.64~3.73 mg ·L-1, 均值为1.89 mg ·L-1.暴雨事件下TN含量变程为0.62~2.49 mg ·L-1, 均值为1.87 mg ·L-1.从图 4可以看出, 小雨事件下TP含量变程为0.01~2.21 mg ·L-1, 均值为0.19 mg ·L-1.中雨事件下TP含量变程为0.03~2.13 mg ·L-1, 均值为0.25 mg ·L-1.大雨事件下TP含量变程为0.10~3.92 mg ·L-1, 均值为0.82 mg ·L-1.暴雨事件下TP含量变程为0.04~0.70 mg ·L-1, 均值为0.44 mg ·L-1.
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图 3 不同降雨强度下氨氮浓度变化趋势 Fig. 3 Trend of TN concentration under different rainfall intensities |
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图 4 不同降雨强度下总磷浓度变化趋势 Fig. 4 Trend of TP concentration under different rainfall intensities |
不同降雨事件下TN和TP含量与降雨量的关联性存在明显差异. TN在小雨事件下的平均浓度是最低的, 中雨事件比小雨事件的TN平均浓度大, 在大雨事件下的平均浓度最高, 暴雨事件TN的平均浓度略小于大雨事件且比中雨事件大.整体来看TN浓度随着降雨量的增加先快速上升, 趋于平缓后下降. TP在小雨事件下的平均浓度最低, 其散布的点集中在1.00 mg ·L-1以下；在大雨事件下平均浓度最高, 且相比于小雨和中雨事件, 其分布的点较分散, 随着降雨量的增加, TP的整体浓度呈下降的趋势；暴雨事件下TP平均浓度比大雨事件小比小雨和中雨事件大.整体来看, TP的浓度随着降雨量的增加呈现先上升后下降的趋势.
2.3 凤羽河出口溶解态氮磷浓度凤羽河流域出口断面溶解态氮磷含量受降雨事件的影响.小雨事件下, NH4+-N含量变程为0.14~2.34 mg ·L-1, 均值为0.83 mg ·L-1.中雨事件下含量变程为0.21~2.18 mg ·L-1, 均值为0.83 mg ·L-1.大雨事件下NH4+-N含量变程为0.39~2.06 mg ·L-1, 均值为1.08 mg ·L-1.暴雨事件下NH4+-N含量变程为0.53~1.56 mg ·L-1, 均值为1.25 mg ·L-1.小雨事件下TDP含量变程为0.00~0.72 mg ·L-1, 均值为0.05 mg ·L-1.中雨事件下TDP含量变程为0.01~0.15 mg ·L-1, 均值为0.07 mg ·L-1.大雨事件下TDP含量变程为0.02~1.47 mg ·L-1, 均值为0.20 mg ·L-1.暴雨事件下TDP含量变程为0.01~0.20 mg ·L-1, 均值为0.10 mg ·L-1.
不同降雨事件下溶解态氮磷含量与降雨量的关联性存在差异. NH4+-N的浓度在小雨事件下的变化很小；中雨事件下NH4+-N浓度散点分布比小雨集中(图 5), NH4+-N平均浓度等于小雨事件, 同时其平均浓度是所有降雨中浓度最低的；大雨事件下NH4+-N平均浓度大于小雨和中雨事件, 而随着降雨量的增大, NH4+-N浓度略有下降；暴雨事件下NH4+-N浓度随着降雨量的增大呈先增大后减小的趋势, 其平均浓度是所有降雨事件中浓度最高的.整体来看, NH4+-N的浓度随着降雨量的增加呈现上升的趋势.
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图 5 不同降雨强度下氨氮浓度变化趋势 Fig. 5 Trend of NH4+-N concentration under different rainfall intensities |
小雨事件下TDP的平均浓度是最低的, 且浓度在0.02 mg ·L-1以下所分布的点较密集(图 6), 随着降雨量的增加TDP的浓度整体略有上升；中雨事件较小雨事件中的点分散, 且随着降雨量的增多, TDP的浓度先增大后趋于平缓, 后又有所降低；大雨事件是所有降雨事件中TDP平均浓度最高的, 且随着降雨量的增大, TDP的浓度呈下降的趋势；暴雨事件下随着降雨量的增加TDP的浓度先上升后下降.整体来看, TDP的浓度随着降雨量的增多呈现先快速上升后下降的趋势.
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图 6 不同降雨强度下溶解态总磷浓度变化趋势 Fig. 6 Trend of TDP concentration under different rainfall intensities |
凤羽河流域出口断面PN和PP含量受降雨事件的影响.小雨事件下PN含量变程为0.00~1.95 mg ·L-1, 均值为0.25 mg ·L-1.中雨事件下PN含量变程为0.02~1.93 mg ·L-1, 均值为0.38 mg ·L-1.大雨事件下PN含量变程为0.10~2.06 mg ·L-1, 均值为0.81 mg ·L-1.暴雨事件下PN含量变程为0.09~1.16 mg ·L-1, 均值为0.62 mg ·L-1.小雨事件下PP含量变程为0.00~1.57 mg ·L-1, 均值为0.14 mg ·L-1.中雨事件下PP含量变程为0.00~1.10 mg ·L-1, 均值为0.18 mg ·L-1.大雨事件下PP含量变程为0.03~3.62 mg ·L-1, 均值为0.62 mg ·L-1.暴雨事件下PP含量变程为0.03~0.50 mg ·L-1, 均值为0.34 mg ·L-1.
不同降雨事件下PN和PP含量与降雨量的关联性存在明显差异. PN在小雨事件下的平均浓度最低, 且随着降雨量增加PN的浓度变化不大；中雨事件下PN的浓度在略有下降后缓慢上升；PN在大雨事件下的平均浓度最高, 且点的分布较分散(图 7)；暴雨事件下PN的浓度随着降雨量的增大先上升后下降.小雨事件下的PP平均浓度最低；大雨事件下的PP平均浓度最高, 而随着降雨量的增加, PP的浓度整体呈现出降低的趋势(图 8)；暴雨时间下PP的浓度随着降雨量的增加先上升后下降.整体来看, PN和PP的浓度随着降雨量的增多呈现先上升后下降的趋势.
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图 7 不同降雨强度下颗粒态氮浓度变化趋势 Fig. 7 Trend of PN concentration under different rainfall intensities |
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图 8 不同降雨强度下颗粒态磷浓度变化趋势 Fig. 8 Trend of PP concentration under different rainfall intensities |
从溶解态和颗粒态氮在全氮中所占的比例(质量分数)对比可以看出(表 2), 在小雨到大雨事件中, 随着降雨强度的增大, NH4+-N在TN中所占比例减少, 在大雨到暴雨事件中, 随着降雨强度的增大, 其所占比例增加, 其中, NH4+-N在小雨中所占比例最大, 在大雨中所占比例最小, PN的比例则反之.
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表 2 溶解态和颗粒态氮(磷)在全氮(磷)中所占比例/% Table 2 Proportion of NH4+-N and PN in TN, and Proportion of TDP and PP in TP/% |
从溶解态和颗粒态磷在全磷中所占的比例(质量分数)对比可以看出(表 2), 在小雨到中雨事件中, 随着降雨强度的增大, TDP在TP中所占的比例增加, 在中雨到暴雨事件中, 随着降雨强度的增大, 其所占比例减少, 其中, TDP在中雨中所占比例最大, 在暴雨中所占比例最小, PP则反之.
3 讨论2011~2013年间, 凤羽河水质营养物质较高, 根据《国家地表水环境质量标准》(GB 3838- 2002)中的水质标准划分, 凤羽河水质处于Ⅳ~Ⅴ类.降雨量影响着氮和磷的损失[30], 对面源污染有着至关重要的影响, 它决定了降雨过程中产生的径流和污染物的量[31], 当降雨量越大时, 径流量也越大, 氮和磷的损失也越大[14].在降雨量相同的情况下, 短时强降雨一般比长时间低强度降雨径流量大, 造成土壤侵蚀严重, 可溶性污染物浸出严重[32].有研究表明, 在降雨强度较小时, 氮浓度由开始的较高后降低, 在降雨强度较大及暴雨时, 氮浓度快速下降后缓慢上升[33].本研究发现, 在大雨或暴雨条件下, 不同形态的氮和磷浓度波动较大.在暴雨事件中, 凤羽河流域出口的TN和TP的初始浓度比小雨、中雨和大雨事件都低, 是因为较大的雨量稀释了水体中污染物的浓度, 随后TN和TP浓度快速上升后下降, 这是由于暴雨情况下, 雨量较大, 产生了地表径流, 携带了农田和生活等来源的污染物进入水体, 使污染物浓度上升, 之后的下降是由于随着雨量的增多又稀释了污染物的浓度.
河流水质的变化受诸多因素的影响包括降雨、土地利用、坡度、养分投入、植物吸收能力等[34~37].在苏阳湖流域, 严重的季风事件使硝化作用明显, 最终导致河流径流中有超过80%的硝酸盐排放[38].在三峡库区古夫河小流域中, 污染物排放负荷受降雨的季节变化特征明显, 其中硝态氮输出浓度与降雨量显著线性相关, TP、TDP和PP受降雨量和泥沙流失量影响较大[25].在凤羽河流域中, 氮的损失主要以溶解态的氮为主, 对于磷的损失, 主要以颗粒态的磷为主, 但是溶解态和颗粒态的磷浓度相差不大, 其损失形式受降雨强度、植被覆盖和前期土壤含水量的影响很大[39].此外, 地形也会对氮和磷的损失造成影响[40], 坡度越大的越容易发生径流[41].也有研究指出, 在中国的丘陵区, 降雨径流中的NH4+-N和磷酸盐的浓度始终保持在较低的水平[20].凤羽河流域属于高原中的山地丘陵地形, 是较易产生径流的地区, 但NH4+-N和TDP的损失在小雨及中雨中波动较小且浓度较低.此外, 施肥也会影响氮和磷的损失[42], 肥料的使用可以明显地增加氮和磷的输出[39].
4 结论(1) 不同降雨强度对污染物的影响不同, 降雨的稀释和侵蚀作用对污染物浓度的变化起主要影响.氮的浓度平均值在小雨和中雨中较低, 在大雨和暴雨时较高；磷的平均浓度在小雨和中雨强度中较低, 在大雨强度下较高, 但暴雨强度下的磷浓度比小雨和中雨强度高, 比大雨强度低.
(2) 在降雨强度的影响下, 不同形态的氮、磷浓度也有所不同.不同形态的氮浓度比较为：TN>NH4+-N>PN, 其中, 小雨条件下的PN平均浓度最小为0.16 mg ·L-1, 大雨条件下的TN平均浓度最大为1.89 mg ·L-1；不同形态的磷浓度比较为：TP>PP>TDP, 其中, 小雨条件下的TDP平均浓度最小为0.04 mg ·L-1, 大雨条件下的TP平均浓度最大为0.82 mg ·L-1.
(3) 不同降雨强度下, 溶解态氮磷和颗粒态氮磷比例有所不同. NH4+-N在TN中的质量分数大于PN, 且随着降雨强度的增大质量分数先减小, 然后在暴雨时增大；TDP在TP中的质量分数小于PP, 且随着降雨强度的增大质量分数先增大然后在大雨时减小.
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