2019, Vol. 40
2. 闽江学院海洋研究院, 福州 350108
2. Institute of Oceanography, Minjiang University, Fuzhou 350108, China
磷作为限制性营养盐[1], 过量输入会造成水体富营养化和其他生态损害, 威胁人们所依赖的生态系统服务与功能[2, 3].有研究表明, 河流磷营养盐状况是植被、土壤、地形、气候和土地利用状况等自然和人为因素综合作用的结果[4], 而这些影响因素受到人类活动和气候变化的共同作用[5, 6].在流域范围内, 土地利用主要通过影响污染源类型、污染物产生量以及传输过程, 从而决定河流磷空间分布格局[7, 8].受气候变异性或气候变化影响的水文过程和生物地球化学过程是驱动磷输出季节变化的重要因素[9~11].因此, 在流域尺度上, 从土地利用模式和水文变异性等视角, 综合分析磷输出的时空分布特征及其驱动因素, 对流域综合管理, 促进水资源可持续利用具有重要的参考价值.
从人类活动、气候变异性或水文变异性等角度研究河流磷输出驱动机制是近年来的热点[1, 12~15].目前普遍认为跟人类活动相关的水污染是导致地表水磷浓度和输出负荷增加的直接原因[9, 16, 17], 受气候因子影响的流域水文状况, 主要通过稀释、浓缩和非直接的物质运移过程影响河流磷.由于污染源、生物地球化学过程、气候因素等的差异, 不同类型流域或区域不同形态磷输出的时空变化模式存在明显的区域性.九龙江流域作为福建省第二大河流, 是漳州、龙岩和厦门三地市超过1000万人口的工农业和饮用水水源地, 生态意义重大.现有研究表明, 磷是影响九龙江流域水体富营化的重要因素, 如：河流呈现季节性的磷限制[18, 19].因此, 本文选取深受自然和人类双重扰动的亚热带中尺度近海流域——九龙江流域为研究对象, 基于不同形态磷浓度监测与分析, 探究土地利用模式和水文状况对九龙江流域河流磷输出的影响, 有助于九龙江流域河流磷控制和水资源的可持续利用.
1 材料与方法 1.1 研究区域九龙江地处福建省东南沿海地区(116°46′55″~118°02′17″E, 24°23′53″~25°53′38″N), 流经农业集约化程度高的漳州平原, 是福建省第二大河流, 主要由北溪、西溪两大干流构成, 在漳州龙海市福河口汇合, 由厦门港入海(图 1).流域总面积14700 km2, 其中北溪和西溪流域的面积分别为9560 km2和3772 km2.北溪发源于龙岩梅花山一带, 2010~2017年日平均流量300.0 m3·s-1, 年平均流量9.47×109 m3；西溪源于南靖、平和以及西部的板寮岭, 2010~2017年日平均流量135.6 m3·s-1, 年平均流量4.3×109 m3.北溪流经龙岩市区、漳平市、漳州华安和长泰县, 主要污染源为生活污水和畜禽养殖.相比北溪流域, 西溪流域具有海拔较低, 农业活动强度大(主要种植蜜柚、龙眼、花卉和蔬菜)、人口密度高等特点.
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图 1 采样点位分布示意 Fig. 1 Location of sampling sites |
本研究遴选九龙江流域不同主导土地利用类型源头小流域(农业、城市和自然流域)及两条干流出口开展河流表层水磷浓度监测, 共设置14个点位.不同主导土地利用类型小流域划分原则为：建设用地比例高于8%的流域为城市流域, 农业用地比例高于10%的流域为农业流域, 林地比例高于80%的为自然流域[20].划分依据主要参考LAWA、冯媛研究并综合考虑流域地理位置等因素设计[21, 22].北溪和西溪流域出口设置主要考虑到流量获取及水文模型验证的需求, 因此, 以省控断面为流域出口[23], 分别在PN和ZD采样点开展水质监测.
总磷的监测时间为2015年3月至2017年2月, 溶解态总磷和颗粒态磷的监测时间为2015年7月至2017年2月. 2015年3月至2016年3月的采样频率为每月2次, 2016年4月至2017年2月为每月1次.本研究使用有机玻璃采水器(型号为WB-PM)采集各站点表层水(距水面0.5 m), 一般在桥中央采集, 样品采集完后立即放入4℃的采样箱保存, 带回实验室测定.采用过硫酸钾消解钼酸铵分光光度法测定表层水的总磷(TP)和溶解态总磷(TDP), 颗粒态磷(PP)=TP-TDP[24].
1.3 研究方法 1.3.1 流量模拟本研究应用九龙江流域已构建的HSPF模型[25]模拟未设置水文监测站点的12个小流域采样点的流量.利用Nash-Sutcliffe efficiency coefficient(Ens)和决定系数(R2)来评估HSPF模型在流量校准和验证过程的效果.结果表明HSPF模型对九龙江流域日径流量的模拟效果较好(表 1).
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表 1 HSPF径流量模拟表现 Table 1 Performance of HSPF in simulating runoff |
1.3.2 通量的计算
采用两种较为常用的方法来计算磷的通量：全局平均法(global mean method)、流量权重法(flow weighted method).为了减少水文状况等因素引起的不确定性，本研究中磷输出负荷是基于两种方法结果的平均值除以流域面积计算的[26].
(1) 全局平均法
全局平均法是用所有样品浓度的均值与研究期流量的总值相乘, 其表达式见公式(1), 该方法并未考虑水文响应.
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(1) |
式中, ci是水样浓度(mg·L-1)；Qt是年径流量(m3·a-1)；n是月采样次数；m是单位转换因子.
(2) 流量权重法
流量权重法是利用流量对浓度进行加权, 即通量由年流量与加权浓度相乘得到, 其表达式见公式(2), 该方法考虑到了水文响应, 应用较为广泛.
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(2) |
式中, Qi是采样当天的流量(m3·s-1), 其他参数含义同上.
1.3.3 统计分析Pearson相关分析是研究变量之间关系紧密程度的一种统计方法, 主要用于描述变量之间的相关关系.运用Pearson相关分析方法, 探究土地利用、水文状况与磷浓度和输出负荷的关系.本研究中主要利用的数据分析软件为ArcGIS 10.7、SPSS 17.0和OriginPro 8.0.
2 结果与分析 2.1 河流磷浓度的时空分布特征九龙江流域河流表层水磷浓度存在明显的时空差异(图 2).在空间尺度上, 大部分形态磷的平均浓度变化趋势为：农业流域>城市流域>自然流域, 西溪>北溪.在时间尺度上, 农业流域的颗粒态磷(PP)平均浓度值在冬、春季高, 夏、秋季低；在城市流域, PP平均浓度则在夏、冬季高, 春、秋季低；在自然流域, PP平均浓度的最高值出现在春季, 最低值出现在夏季.所有类型小流域中, TP平均浓度表现为春、冬季高, 夏、秋季节低, TDP均表现为春-夏-秋-冬季逐渐递增趋势.对于北溪和西溪流域出口而言, TP平均浓度最高值也出现在春季, 分别为(0.22±0.12)mg·L-1和(0.32±0.12)mg·L-1, 浓度最低值则分别出现在冬季[(0.17±0.09) mg·L-1]和秋季[(0.25±0.12) mg·L-1]；TDP的季节变化趋势均为冬季>夏季>秋季>春季；北溪流域出口的PP平均浓度在春季最高[(0.21±0.15)mg·L-1], 在冬季最低[(0.11±0.09)mg·L-1], 西溪流域PP平均浓度的变化趋势则反之.不同形态磷的组成而言, 颗粒态磷的平均浓度高于溶解态磷, 说明九龙江流域表层水磷的主要赋存形态为颗粒态磷(图 2).
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图 2 不同形态磷浓度时空变化模式 Fig. 2 Spatiotemporal variations of phosphorus concentrations |
农业流域和西溪流域的径流深度(runoff)变化模式为夏季>春季>秋季>冬季, 而城市流域、自然流域以及北溪流域的径流深度由春季到冬季逐季节递减.在春季, 城市流域和自然流域的径流深度高于农业流域, 而在其余季节, 则相反(图 3).
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图 3 磷输出负荷时空变化模式 Fig. 3 Spatiotemporal variations of phosphorus exports |
不同尺度、不同类型流域的不同形态磷输出负荷存在明显的季节变异性(图 3).对于农业流域而言, TP输出负荷的最高值出现在夏季, 春季次之, 而秋、冬季无明显差异；对于城市流域而言, TP输出负荷的变化模式为春季>夏季>冬季>秋季.自然流域的TP输出负荷的季节变化模式与城市流域一致.对于两条干流而言, 西溪的TP输出负荷最高值也出现在夏季, 即径流高的季节；北溪的TP输出负荷在春季最高, 夏季次之, 输出负荷的最低值出现在冬季. 3种典型小流域以及两条干流的TDP和PP输出负荷均表现为春、夏高, 秋、冬低的变化趋势.总体而言, 农业流域的磷输出负荷最高, 城市流域次之, 西溪高于北溪.
2.3 河流磷输出与土地利用和水文状况的关系不同季节磷浓度和输出负荷与土地利用面积百分比和径流深度的关系呈非稳定模式.总体而言, 磷浓度和输出负荷与林地、裸地面积百分比呈负相关关系, 与农业用地和果园面积百分比呈正相关, 而不同形态磷浓度和负荷与建设用地的关系不一致(表 2).相比建设用地, 农业用地与磷输出的关系更密切, 意味农业活动的空间差异是导致九龙江流域不同主导土地利用类型流域河流磷输出差异的重要因素.对于不同季节而言, 林地面积百分比与所有形态磷的浓度和输出负荷的负相关性在夏季最强, 尤其是与PP的浓度呈显著负相关性, 说明在丰水季节林地可以有效保持水土, 减少河流中PP的输入.与其他季节相比, TP、TDP和PP浓度及输出负荷在夏季与耕地、果园和径流深度的正相关性也是较强的, 表明在夏季农业非点源污染源是河流磷的重要来源.
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表 2 磷浓度及输出负荷与环境因子的Pearson相关关系1) Table 2 Pearson correlations between phosphorus concentrations and exports and environmental factors |
3 讨论 3.1 河流磷输出的空间变异性
九龙江流域河流磷浓度和磷输出存在明显的空间差异.农业流域磷浓度和输出负荷高于其他两种类型流域, 其中农业流域的TP输出负荷高于城市流域和自然流域5~16倍, 西溪高于北溪.总体上农业活动强度越大的流域, 磷浓度和输出负荷越高, 说明农业面源污染是导致九龙江流域水体中磷输出空间变化的重要因素.磷是水体营养盐的重要组成部分, 也是农业生产不可或缺的营养元素.因此, 在农业生产较发达的地区其河流水体中的磷通常能反映农业生产活动的情况[27].
在流域范围内, 土地利用主要通过影响污染源类型、污染物产生量以及传输过程[28], 从而决定河流污染物空间分布格局.农业小流域位于平和、南靖农业发展集约化区域, 该区域果园和耕地占地面积大, 化肥施用量高, 表明农业面源污染会造成水体中磷污染[1, 29].城市小流域位于龙岩市区, 社会经济相对发达, 生活污水排河以及未处理的生活垃圾渗透等因素使得河流水质相对较差, 加之城市流域的上游仍然存在一些畜禽养殖, 其TP浓度和输出复合仅次于农业流域.其他研究也表明, 生活污水和工业废水是河流磷的重要来源[9, 16].自然流域林地所占比重高, 植被覆盖是防护水土流失的天然屏障, 而且人类活动强度较低, 污染源较少, TP浓度总体较低, 与其他研究结果一致[30].西溪流域的农业活动强度和人口密度均比北溪流域大, 其TP和PP的浓度总体上高于北溪, 进一步说明了人类活动导致的污染源差异是河流磷输出空间差异的重要驱动因素[12, 31].此外, 农业流域和西溪流域的PP浓度和输出负荷远远高于其他类型小流域和北溪, 说明农业活动, 尤其是坡地果园开发导致的水土流失也是影响九龙江流域河流磷输出的重要因素[29].总体上, 各季节农业流域的磷浓度波动性高于城市和自然流域, 西溪高于北溪.
3.2 河流磷输出的时间变异性不同类型流域不同磷形态浓度总体表现为春、冬季节较高, 而夏、秋季节较低.春季是九龙江流域的耕作季节, 农事活动频繁, 化肥施用量大, 加上3~5月的梅雨季节, 容易造成磷流失, 直接导致河流磷浓度增加[24].冬季为枯水期, 降雨量少, 径流小, 不利于排入河道的污染物稀释[32, 33].夏季为丰水期, 随着径流导致河流量增大, 面源污染物被径流冲刷入河, 但是在河流中的磷滞留时间短, 且流量对磷浓度的稀释作用大于冲刷作用, 河流的自净能力大, 导致磷平均浓度降低[34].相比春、夏季节, 秋季为收获阶段, 化肥施用量、降雨量和径流量减少, 入河的污染物总量有所削减, 河流水质状况较好.但对于输出负荷而言, TP、TDP和PP输出负荷表现为春、夏季高于秋、冬季, 与径流深度的变化趋势一致.径流深度大的季节, 磷输出负荷高, 说明水文状况是控制磷输出负荷的重要因子[13, 35].
温度的季节变化导致的微生物的转化过程存在差异, 也是影响河流水质季节变化的重要因素[36].冬、春季, 温度较低, 不利于沉水植物及浮游植物活动, 其在此阶段处于休眠状态, 对水体中的磷利用率低.另外, 上层水中藻类下沉到沉积物中, 沉积物中藻类丰富, 导致颗粒态总磷浓度偏高.夏秋季, 温度较高, 流域浮水及沉水植物处于活跃状态, 藻类在上层水中较丰富, 所以对磷的利用率高[32, 37].此外, 在春、夏季节, 降雨较为丰富, PP占TP的比重高于秋、冬季, 说明在雨季水土流失对河流磷的贡献不可忽视.九龙江流域土壤表层土壤的全磷含量为0.28~2.46 mg·g-1, 降雨主要集中在春、夏季节, 造成土壤侵蚀, 水土流失, 加剧水质恶化, 因此, 在春、夏季节特别要重视水土流失带来的水环境问题.
3.3 河流磷输出对土地利用和水文状况的响应河流水质受到自然和人为因素的综合作用[36, 38], 本研究发现土地利用类型和水文状况与河流磷浓度及输出负荷关系密切.总体而言, 磷浓度、输出负荷与林地和裸地面积百分比呈负相关关系, 与耕地、果园面积百分比呈正相关关系, 而不同形态磷的浓度与输出负荷与建设用地和径流深度的关系不一致.研究结果进一步表明, 农业活动(如化肥施用)是九龙江流域河流磷的重要来源, 而林地比例增加有助改善河流水质, 这与其他研究结论一致[8, 11, 39, 40].
由于流域特征、污染源类型、污染物排放量以及迁移转化过程的时空差异[41], 土地利用和水文状况与磷浓度和输出负荷的关系存在不稳定性.总体而言, 耕地和径流深度与磷浓度和输出负荷在夏季的关系最密切, 说明农业非点源污染是河流磷的关键源.此外, 耕地和径流深度与磷输出负荷的相关系数高于磷浓度, 而磷浓度或输出负荷与土地利用的相关系数大于径流深度, 说明河流磷输出负荷受到人类活动和水文状况的综合作用, 农业活动是影响河流磷输出的主要因素, 河流径流增加对磷输出负荷具有一定的增益效应[42].林地与大部分磷浓度和输出负荷的负相关系数也是在夏季最高, 尤其是与PP呈显著负相关性, 进一步验证林地的比例增加有助于保持水土, 改善河流水质.建设用地对不同指标的影响不同, 与PP的关系最密切, 尤其在春、夏季节, 说明在雨季城市径流也是河流PP的一个重要来源[43].
4 结论(1) 磷浓度和输出负荷存在明显的空间差异.总体表现为农业流域>城市流域>自然流域, 西溪>北溪, 说明农业面源污染的空间差异是决定九龙江流域水体中磷输出空间变化的关键因素.
(2) 不同类型流域不同磷形态浓度总体表现为春、冬季节较高, 而夏、秋季节较低.磷输出负荷表现为春、夏季高于秋、冬季, 与径流深度的变化趋势基本一致, 说明水文状况是控制磷输出负荷季节变化的重要因子.
(3) 磷浓度、输出负荷与林地和裸地呈负相关关系, 与耕地、果园面积百分比和径流深度呈正相关关系, 而不同形态磷浓度和输出负荷与建设用地的关系不一致, 表明河流磷输出时空变化特征受土地利用模式和水文状况的共同作用.但不同季节, 磷浓度和输出负荷对土地利用模式和水文状况的响应存在差异, 总体上在夏季的相关性最强, 说明在夏季农业非点源污染源是河流磷的重要来源.
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