环境科学  2019, Vol. 40 Issue (12): 5258-5264   PDF    
引用本文
李琦路, 吴锦涛, 张颖, 孙玉静, 乔泓钦, 张子祎, 裴梦园, 张孟琼, 任明浩. 新乡市机动车排放对道路灰尘中重金属与多环芳烃污染的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(12): 5258-5264.
LI Qi-lu, WU Jin-tao, ZHANG Ying, SUN Yu-jing, QIAO Hong-qin, ZHANG Zi-yi, PEI Meng-yuan, ZHANG Meng-qiong, REN Ming-hao. Effects of Vehicle Emissions on Heavy Metals and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Pollution in Road Dust in Xinxiang[J]. Environmental Science, 2019, 40(12): 5258-5264.
新乡市机动车排放对道路灰尘中重金属与多环芳烃污染的影响
李琦路1, 吴锦涛1, 张颖1, 孙玉静1, 乔泓钦1, 张子祎1, 裴梦园1, 张孟琼1, 任明浩2     
1. 河南师范大学环境学院, 黄淮水环境与污染防治教育部重点实验室, 河南省环境污染控制重点实验室, 新乡 453007;
2. 华北水利水电大学地球科学与工程学院, 郑州 450046
收稿日期: 2019-01-05; 修订日期: 2019-07-01
基金项目: 国家自然科学基金项目（41703126）；河南省科技攻关计划（重点）项目（152102310316）；河南省高等学校重点科研项目（19A170009）
作者简介: 李琦路(1983~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为毒害污染物环境行为, E-mail:lqlblue@hotmail.com
摘要: 以新乡市主要道路的地表灰尘为样本，采用电感耦合等离子体质谱仪和气相色谱质谱联用仪分别测定所含5种重金属（Cd、Pb、Cr、Cu和Zn）和15种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）的含量，并探究了机动车排放对其污染特征的影响.结果显示，重金属和PAHs的含量范围分别为2.58~1560 mg·kg-1和ND~1.30 mg·kg-1，其含量总体上随灰尘粒径减小而增高.组成上，重金属以Zn为主，PAHs主要以高环为优势组分.空间分布上，重金属和PAHs含量存在差异：人民路、小店工业园区和水泥厂附近道路灰尘中的重金属总含量最高，而PAHs含量的高值出现在人民路、高速上口和107国道的灰尘中.Pearson相关分析表明，5种重金属与15种PAHs间基本不存在正相关关系.通过聚类分析和因子分析发现，新乡市道路灰尘中的重金属基本不受机动车排放影响，而PAHs受机动车排放影响较大.
关键词: 道路灰尘      重金属      多环芳烃(PAHs)      污染特征      机动车排放     
Effects of Vehicle Emissions on Heavy Metals and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Pollution in Road Dust in Xinxiang
LI Qi-lu1 , WU Jin-tao1 , ZHANG Ying1 , SUN Yu-jing1 , QIAO Hong-qin1 , ZHANG Zi-yi1 , PEI Meng-yuan1 , ZHANG Meng-qiong1 , REN Ming-hao2     
1. Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environment and Pollution Control, Ministry of Education, Henan Key Laboratory for Environmental Pollution Control, School of Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China;
2. College of Geosciences and Engineering, North China University of Water Resources and Electric Power, Zhengzhou 450046, China
Abstract: In this study, samples were taken of the surface dust of main roads in Xinxiang City, and the concentrations of five heavy metals (Cd, Pb, Cr, Cu and Zn) and fifteen polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS), respectively. Meanwhile, the effects of vehicle emissions on the pollution characteristics were investigated. The results showed that the concentrations of heavy metals and PAHs ranged from 2.58 to 1560 mg·kg-1 and ND to 1.30 mg·kg-1, respectively. Overall, the concentrations of heavy metals and PAHs increased with a decrease in dust particle size. In terms of composition, the heavy metals were dominated by Zn while the high-molecular-weight PAHs were mainly homologous. In spatial distribution, the concentrations of heavy metals and PAHs were different. The total concentrations of heavy metals in road dust near Renmin Road, Xiaodian Industrial Park, and Cement Plant were the highest, while the high concentrations of PAHs appeared in the dust of Renmin Road, Upper Expressway, and 107 National Highway. Pearson correlation analysis showed that there was no positive correlation between the five heavy metals and fifteen PAHs. Then cluster analysis and factor analysis indicated that the PAHs were greatly affected by vehicle emissions, while the heavy metals were basically unaffected.
Key words: road dust      heavy metals      polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)      pollution characteristics      vehicle emissions     

道路表面灰尘是城市环境污染物之一[1], 其来源不仅受大气降尘、雨水径流、风力等自然因素的影响[2], 同时也受交通排放(汽车尾气、轮胎磨损、制动器磨损和汽车外壳等)、农业生产、火电厂、钢铁厂和金属制造厂等多种人为因素的影响[3].随着城市化和工业化进程的不断加快, 城市交通网的完善及人均汽车保有量的增加, 使得交通污染成为城市道路灰尘的主要贡献之一.

机动车可造成重金属和PAHs污染[1, 4].这两类污染物具有持久性、难降解等特点, 可长期积累于灰尘中.同时, 因具有较强的“三致效应”与生物蓄积性, 当进入人体后, 会造成直接或潜在的健康危害[5, 6].机动车对重金属和PAHs影响的研究开展较多, 如有研究报道, 不同工况下汽油车和柴油车尾气中PAHs的含量有所不同[1], 而邵莉[7]指出重金属含量与交通流量成正比.但是, 城市道路行驶的机动车类型和数量对道路灰尘中重金属和PAHs的影响仍不明了.

本研究采集河南省新乡市主要街区道路的地表灰尘, 检测样品中镉(Cd)、铅(Pb)、铬(Cr)、铜(Cu)和锌(Zn)这5种重金属元素和15种PAHs的含量, 并结合采样点交通统计数据, 用Pearson相关性分析、聚类分析和因子分析探究重金属与PAHs的相互关系及机动车类型与数量对其的影响.

1 材料与方法 1.1 采样情况

选取新乡市市区及周边具有代表性的道路, 布设10个采样点(图 1), 经纬度用GPS仪获得.采样时间为2016年11月30日~12月2日, 晴朗无风, 在距街道边缘1.5~2 m的路面选取3~5处(每处5~10 m2), 用细毛刷和塑料铲子进行采集, 多点混合后, 放入自封袋中保存, 每份样品质量为200~300 g.采样道路的车流信息经现场统计：各点位每10 min记录1次机动车的类型与数量, 共3次, 汇总得出交通数据(表 1).

图 1 采样点位及空间分布示意 Fig. 1 Sampling sites and spatial distribution diagram

表 1 采样信息与道路交通统计数据/辆·(30 min)-1 Table 1 Information of sampling and the date of traffic vehicle data/n ·(30 min)-1

采集的样品经冷冻干燥后, 去除动植物残体、砂砾等杂物, 然后依次用筛孔直径分别为600、238和120 μm的筛子筛分, 得到各粒径范围下的道路灰尘样品备用待测.

1.2 分析方法 1.2.1 重金属

使用MDS- 6G型多型通量微波消解仪(上海新仪微波化学科技有限公司)消解样品, 具体步骤如下：准确称取0.20 g样品置于消解罐中, 依次加入6 mL浓HNO3、2 mL H2 O2和1 mL HF的酸体系, 采用三步升温法(单罐功率400 W, 130、150、180和210℃条件下分别保持10、5、5和15 min)进行消解.用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定Cd、Pb、Cr、Cu和Zn这5种重金属含量.

1.2.2 多环芳烃

准确称量2.00 g样品, 样品处理前加入5种氘代PAHs(萘-D8、二氢苊-D10、菲-D10、-D12和苝-D12)作为回收率指示物.用二氯甲烷索氏提取24 h, 之后用正己烷进行溶剂置换并用旋转蒸发器浓缩至0.5 mL, 然后经过层析柱净化, 层析柱填充物从上到下依次为：无水硫酸钠(1 cm)、中性硅胶(3 cm, 3%)和中性氧化铝(3 cm, 3%), 用20 mL的正己烷/二氯甲烷的混合溶液(体积比为1 :1)洗脱, 洗脱液氮吹浓缩至约0.5 mL待测.

采用安捷伦7890GC- 5975MS、DB5-MS柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)和EI离子源测定15种PAHs：萘(Naphthalene, Nap)、二氢苊(Acenaphthene, Ace)、芴(Fluorene, Flu)、菲(Phenanthrene, Phe)、蒽(Anthracene, Ant)、荧蒽(Fluoranthene, Fla)、芘(Pyrene, Pyr)、(Chrysene, Chry)、苯并[a]蒽[Benzo(a)anthracene, BaA]、苯并[b]荧蒽[Benzo(b)fluoranthene, BbF]、苯并[k]荧蒽[Benzo(k)fluoranthene, BkF]、苯并[a]芘[Benzo(a)pyrene, BaP]、二苯并[a, h]蒽[Dibenzo(a, h)anthracene, DahA]、苯并[ghi]苝[Benzo(g, h, i)perylene, BghiP]和茚并[1, 2, 3-cd]芘[Indeno(1, 2, 3-cd)pyrene, InP].

1.2.3 质量控制与保证

重金属分析过程中加入国家土壤标准参比物质GSS1, 制备3个平行样进行实验流程质量控制, GSS1的回收率为94.7%~98.6%, 平行样的标准偏差均小于10%, 测定结果达到控制要求.为确保分析结果准确可靠, 所有使用工具均不含金属成分.分析PAHs所用玻璃器皿及层析柱填充物均经马弗炉450℃高温煅烧12 h.测定样品时, 程序空白与样品同流程操作以排除分析过程中可能存在的干扰, 除Nap、Flu和Phe外, 在空白中未检测到其他目标物. 5种氘代PAHs(萘-D8、二氢苊-D10、菲-D10、-D12和苝-D12)在样品中的平均回收率分别为(74.5±5.9)%、(80.8±4.8)%、(89.1±5.1)%、(89.9±4.0)%和(81.5±7.3)%, 本研究报道的结果进行了空白校正, 但未经回收率校正.

1.2.4 数据统计分析

本研究使用IBM SPSS Statistics 22进行统计分析, 分析前利用单样本K-S检验法对数据进行正态分布检验(数据均已扣除背景值), 结果显示偏度值均大于零, 遂按如下方法将非正态分布的数据转换为正态分布：若偏度值为其标准误的2~3倍, 利用平方根转换；若偏度值为其标准误差值的3倍以上, 利用对数转换(取自然对数).待数据均呈正态分布后再进行Pearson相关性分析、聚类分析及因子分析.此外, 使用Excel 2016进行单因素方差分析, 比较重金属和PAHs含量间的差异性：若P < 0.05, 说明存在显著差异, 反之则无显著差异.

2 结果与讨论 2.1 污染特征 2.1.1 重金属

新乡市道路灰尘中重金属的含量范围为2.58~1 560 mg ·kg-1, 显著高于新乡市土壤和近年来国内城市灰尘的重金属含量(表 2, P < 0.05).明显高的Cd和Pb含量(P < 0.05)可能与新乡市发达的电池产业有关, 铅酸蓄电池和镍镉电池的生产过程中会排放大量Pb和Cd[8, 9]. Pb也可能来自燃煤排放[10], 这与新乡市能源结构吻合.重金属以Zn为优势单体, 与其他城市一致, 可能受各地土壤背景值的高含量Zn影响[11~14].从粒径分布上看[图 2(a)], 重金属主要集中在粒径为238 μm和120 μm的道路灰尘中, 且含量随粒径的减小而增大.造成这一规律的原因可能是道路灰尘粒径越小, 对重金属的贡献率越高[15].

表 2 重金属含量的平均值与相对质量分数1) Table 2 Mean concentrations and relative mass fractions of heavy metals

图 2 重金属和PAHs含量的粒径分布 Fig. 2 Particle size distribution of heavy metals and PAHs concentrations

2.1.2 多环芳烃

道路灰尘中PAHs的含量范围为ND~1.30 mg ·kg-1, PAHs单体含量与其他城市相差不大(表 3, P>0.05).新乡市道路灰尘中以高环组分为主, 可能是由于高环PAHs分子量较大, 易黏附在颗粒物上沉降至地面[20]；而低环PAHs由于分子量较小, 较易挥发和降解[21].总体上, 灰尘粒径越小, PAHs含量越高[图 2(b)].而3环PAHs略有不符, 238 μm中的3环PAHs含量略高于120 μm.这主要是受到个别样点(S6、S7和S9)灰尘中少数几种单体(Ace、Phe和Ant)的高含量值影响, 拉高了其平均值.

表 3 PAHs含量的平均值与相对质量分数 Table 3 Mean concentrations and relative mass fractions of PAHs

2.1.3 空间分布

空间分布特征可在一定程度上反映道路灰尘中重金属和PAHs与周边环境及车辆信息的关系.本研究中, 道路灰尘中重金属和PAHs含量的空间分布存在差异：S3、S5和S9灰尘中的重金属总含量最高, 而PAHs含量的高值出现在S3、S6和S8的灰尘中(图 1). S3车流量大, 周围为居民区且无工业企业, 由此推测机动车排放是造成高含量的主要原因, 而已有研究也指出汽油和柴油的使用会排放Pb和Zn等重金属[22]与PAHs[21]. S5和S9车辆较少, 其高含量的重金属可能主要来自工业排放.同时发现, S3和S8道路灰尘中柴油车标识单体Chry[1]的含量最高, 这也与2个样点车流信息中柴油货车的数量较多相吻合.总体上, 车流量较大的样点灰尘中PAHs总含量普遍高于车流量较少的, 但S6的车流量较少而PAHs总含量较高, 可能与该点机动车怠速状态下更易排放PAHs[23]有关.

2.2 污染物间的相关性分析

用Pearson相关分析新乡市道路灰尘中5种重金属和15种PAHs间的相关性(见表 4), Cd和Pb、Cr和Cu之间分别呈显著正相关(r=0.658, P < 0.05；r=0.709, P < 0.05), 表明Cd和Pb、Cr和Cu可能分别来自相似的污染源, Cd和Pb可能与新乡电池产业有关[8, 9]；而Cr和Cu的含量较低且变异系数较小(CV=28.8%, CV=14.1%), 且仅在S9(车辆较少)检测到较高含量, 因此二者不大可能受人为因素影响. Flu和Phe、Ant和Pyr、Fla和BaA、BbF和Chry之间分别呈显著正相关(r=0.713, P < 0.05；r=0.853, P < 0.01；r=0.760, P < 0.05；r=0.912, P < 0.01), 而Phe、Pyr、Fla、BbF和Chry来自于机动车排放[1], 推断这5种PAHs单体与机动车排放存在一定关系.从表 4也可看出, Pb和Pyr间的相关系数为0.694(P < 0.05), 呈显著正相关, 推测二者可同时存在于道路灰尘中而不发生竞争吸附.除此之外, 其他重金属与PAHs之间无显著相关性, 一定程度上表明重金属和PAHs的主要来源贡献可能不同.

表 4 重金属和PAHs间的相关性(Pearson相关) 1) Table 4 Correlation between heavy metals and PAHs (Pearson correlation)

2.3 机动车影响

道路灰尘中重金属和PAHs来源复杂, 土壤扬尘、工业源与机动车源均有影响.一般认为, 汽油和柴油的使用会排放Pb、Zn以及其他重金属[22], 同时对PAHs的贡献也较大[21, 27~29].此外, 工业源与燃烧源对重金属和PAHs亦有贡献[3, 21].前文已对新乡市道路灰尘中重金属和PAHs的污染特征进行了描述, 并通过相关性分析判断其来源, 发现重金属和PAHs主要来源存在一定差异.考虑到有研究指出, 道路灰尘中重金属与PAHs含量通常与机动车排放存在较好的线性关系[7, 21].因此, 需要进一步分析机动车对重金属和PAHs的影响.根据每条道路车流量的不同, 通过聚类分析将道路样点分为两类(图 3)：第一类为S1、S5、S6、S7、S9和S10, 第二类为S2、S3、S4以及S8.再按分类将重金属和PAHs含量分别与车辆类型及流量做因子分析.

图 3 道路样点聚类分析结果 Fig. 3 Cluster analysis result for the road samples

本研究中, 5种重金属与机动车流量间无显著相关性(P>0.05).而因子分析显示, 除第二类中的Cr与轿车团聚在一起外, 其余重金属与车辆较离散[图 4(a)]和[图 4(b)], 反映了新乡市机动车对道路灰尘中重金属的污染特征影响不大.这可能与前文中提到的PAHs在与重金属的竞争性吸附中占据优势, 从而使重金属在道路灰尘中的吸附量较少有关[30].另一方面也可能由于工业源及自然源对道路灰尘重金属的贡献, 导致机动车排放并不是主要影响因素.

图 4 因子分析载荷图 Fig. 4 Factor analysis load diagram

因子分析显示, 第一类中的公交和大巴、商务和面包车、轿车、农用燃油三轮车和燃油两轮摩托车与Chry和BbF团聚在一起[图 4(c)], 说明这两种PAHs与大部分车辆类型间都存在显著关系, 受因子1影响较大.第二类中的货车与Pyr、商务和面包车与Phe和Flu团聚在一起[图 4(d)], 且在商务和面包车较多的道路上其对应的Phe和Flu的含量也较高, 说明三者间关系显著, 主要受因子1影响；农用燃油三轮车与BbF、BaA和Chry团聚在一起, S3和S8上农用燃油三路车较多, 其对应的BbF、BaA和Chry的含量高于其他道路, 由此推断4者间存在显著关系, 主要受因子2影响.此外, 轿车与Ant、公交和大巴及燃油两轮摩托车与Ace分别团聚在一起. S4的轿车最多, Ant含量也最高；而S2的公交和大巴与燃油两轮摩托车最多, Ace含量最高, 表明轿车与Ant、公交和大巴及燃油两轮摩托车与Ace分别存在显著关系.通过聚类后再进行因子分析, 表明PAHs含量受机动车影响相对较大, 进一步说明机动车排放可能是道路灰尘中PAHs的主要来源.

3 结论

(1) 新乡市道路灰尘中重金属污染严重, 显著高于当地土壤以及其他城市, PAHs含量分布与其他城市类似.

(2) 新乡市道路灰尘重金属组成中Zn为优势单体, 5种重金属主要集中在粒径为238 μm和120 μm的道路灰尘中. PAHs主要以高环为主, 且总体上PAHs的含量随灰尘粒径的减小而增大.

(3) 新乡市道路灰尘中重金属和PAHs主要来源不同, 通过聚类分析和因子分析判断机动车排放对污染物的影响, 发现机动车排放对新乡市道路灰尘中重金属含量影响不大, 而对PAHs含量影响相对较大.

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