环境科学  2019, Vol. 40 Issue (12): 5224-5233   PDF    
上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险
罗燃燃1,2, 戴海夏1,2, 张蕴晖1, 乔利平2, 马英歌2, 周敏2, 夏斌1, 朱清扬1, 赵迎亚1, 黄成2     
1. 复旦大学公共卫生学院, 公共卫生安全教育部重点实验室, 上海 200032;
2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
摘要: 为了解上海市郊区家庭妇女大气PM2.5及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM2.5中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM2.5的年日均暴露浓度为40.61 μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM2.5平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6);V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值(>1).PM2.5中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43.8%)、工业冶炼尘(34.6%)、燃煤(14.5%)和燃油(7.2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.
关键词: PM2.5      个体暴露      重金属      来源      健康风险评价     
Exposure Levels, Sources, and Health Risks of Heavy Metal Components of PM2.5 in Housewives in Rural Shanghai
LUO Ran-ran1,2 , DAI Hai-xia1,2 , ZHANG Yun-hui1 , QIAO Li-ping2 , MA Ying-ge2 , ZHOU Min2 , XIA Bin1 , ZHU Qing-yang1 , ZHAO Ying-ya1 , HUANG Cheng2     
1. Key Laboratory of Public Health Safety, Ministry of Education, School of Public Health, Fudan University, Shanghai 200032, China;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
Abstract: To investigate exposure characteristics and potential health risk of PM2.5-bound heavy metals in housewives in rural areas, 265 personal exposure samples from 143 subjects were collected in the Songjiang district, Shanghai from February 2017 to June 2018. Mass concentrations of 13 elements in PM2.5 were determined by energy-dispersive X-ray fluorescence spectrometry (ED-XRF). The sources of heavy metal components in PM2.5 were analyzed using positive matrix factorization (PMF). The inhalation health risks of exposure to Ni, V, Cr, Mn, As, and Pb were analyzed using the US EPA health risk assessment model. The results showed that the average concentration of personal exposure to PM2.5 was 40.61 μg·m-3 in housewives, which was higher than the concentration at peripheral monitoring stations. The carcinogenic risks of Cr(Ⅵ)and As exceeded the acceptable risk level (10-6). The non-carcinogenic risks of V, Cr(Ⅵ), Mn, Ni, and As were all below the safety threshold, while the total non-carcinogenic risks of these five elements were higher than the safety threshold (>1). The results of PMF indicated that resuspended dust and indoor dust(43.8%), the metallurgy industry(34.6%), coal combustion(14.5%), and fossil-fuel combustion(7.2%)were the major sources of ten elements (Al, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Zn, As, and Pb) in PM2.5. Based on the results of health risk assessment of pollution sources, control measures on the metallurgy industry and fossil-fuel combustion should be further strengthened.
Key words: PM2.5      personal exposure      heavy metals      source      health risk assessment     

大量的流行病学和毒理学研究表明, 细颗粒物(fine particulate matter, PM2.5)的呼吸暴露会对人体造成多种不良的健康效应[1].而PM2.5的毒性大小受空气动力学直径、肺泡沉积效率及化学组分等多种因素的影响[2].重金属元素是PM2.5中的重要毒性组分之一, 可以对人体造成急慢性健康损害, 甚至会导致癌症的发生[3].有研究发现PM2.5中的重金属元素会引起人体心肺功能的急性改变, 如心率、心率变异性、血压和肺活量的变化等[4~7].此外, 重金属进入血液循环后可以分布蓄积在人体的各组织器官中, 且很难被清除, 对人体产生慢性健康影响.例如, As和Pb均能够在脑组织蓄积, 从而导致神经系统疾病, 并且两者还可能诱导心脑血管疾病的发生;Ni和V均可能导致肺部的慢性病变, 如肺纤维化;As、Pb、Ni、Cr和Cd等重金属具有致癌性, 可能诱发癌症[2, 8~11].因此研究PM2.5载带重金属对人群的健康风险, 对于健康风险的量化分析和管理决策具有重要意义.

国内很多城市如北京[12, 13]、上海[14]、南京[15]和成都[16]等已经开展了对大气PM2.5中重金属暴露的健康风险评估.然而这些研究大都是基于环境监测站点数据评估该地区人群的暴露健康风险.对于特定人群来说, 其PM2.5暴露不仅受到室外大气污染源的影响, 还受到室内场所污染源的影响. Oglesby等[17]指出对于特定来源的暴露, 环境监测站点的数据可能无法准确衡量个体暴露. Ryan等[18]比较了室外、室内及个体样本的PM2.5元素组成, 并使用主成分分析和聚类分析法检验了不同样本元素组成的异质性, 发现室外监测站点PM2.5的元素组成与个体PM2.5的元素组成存在一定差异.由于环境监测站点数据无法评估室内源所导致的暴露, 也未考虑人群时间活动模式等因素的影响, 因此, 在健康风险评价中使用个体监测数据能获得更为准确的暴露信息.

2012年发表的全球疾病负担报告称, 吸烟(包括二手烟)、环境空气污染和来自固体燃料燃烧的家庭空气污染是包括中国在内许多发展中国家的主要环境风险因素[19~21].家庭主妇在家庭生活中承担着重要角色.近年来, 有关家庭主妇的社会学研究倾向于将“家庭主妇”看做一种特殊的职业[22].作为长时间待在室内的群体之一, 家庭主妇的心理和生理健康都值得被重点关注.有研究表明家庭主妇的日常活动(如烹饪、使用清洁剂和打扫卫生等)与室内空气中PM2.5浓度的升高有关, 并且室内PM2.5暴露与家庭主妇心率变异性的下降存在关联[23]. Mu等[24]研究了室内空气污染与不吸烟女性的肺癌风险的关系, 结果表明高频率的烹饪活动以及固体燃料的使用与肺癌之间存在显著的关联.因此, 家庭主妇可能因为烹饪等活动产生更高的PM2.5吸入暴露, 从而导致更高的健康风险.然而, 家庭主妇的PM2.5及重金属组分的暴露水平和潜在健康风险究竟如何, 目前还鲜见报道.

根据PM2.5特定组分的构成情况开展来源解析有助于认识PM2.5的主要来源, 从而为制定有效的污染控制对策提供参考依据. Khan等[25]和Peng等[26]通过源解析的技术手段, 比较PM2.5中重金属的源解析结果与特定来源的健康风险时发现, 源类对重金属浓度水平的贡献程度与源类的人群健康风险之间存在显著差异.因此在确定空气污染优先控制来源时, 仅将源类对环境污染物浓度的贡献值作为判断依据尚不够完善. Liu等[27]认为应当将源解析与健康风险评估方法结合起来, 以评估特定源类的人群健康风险, 从而确定优先控制源.

近年来, 上海市大气PM2.5浓度呈现逐年改善的趋势.从空间分布看, 受区域输送和二次生成的影响, 总体呈西高东低的分布态势[28, 29].根据相关研究[30], 上海市大气PM2.5中重金属的时间变化规律与PM2.5浓度基本一致, 并受人为源排放影响较大.与城区相比, 郊区大气PM2.5重金属的含量水平受到工业生产、农作活动和自然源等多种因素影响而呈现复杂特征, 然而迄今为止, 相关研究仍较为缺乏.为深入了解上海市郊区空气重金属污染特征和特定人群的暴露风险, 本文选择上海市松江区家庭主妇作为研究对象, 通过开展该群体PM2.5及其中载带重金属的个体呼吸暴露特征分析和健康风险评估, 鉴别该区域对家庭主妇具有潜在健康威胁的重金属成分及来源, 以期为大气PM2.5中重金属暴露风险防控提供参考依据.

1 材料与方法 1.1 调查对象

根据自愿原则, 招募居住在上海市松江区家庭主妇(健康, 不吸烟)开展个体PM2.5暴露样本监测, 松江区位于上海市西南部, 总面积604.64 km2, 占上海市总面积的9.5%, 常住人口176万.该区域具有国家级工业园区, 产业门类包括电子信息、食品加工、精细化工、现代装备和金属制品等行业.本研究先后共计纳入143名志愿者.所有调查对象均已签署知情同意书.研究对象的年龄范围在18~42岁之间, 平均年龄为29岁.具体的年龄分布如表 1所示.

表 1 研究对象的年龄分布 Table 1 Age distribution of subjects

1.2 个体PM2.5浓度监测

在2017年2月至2018年6月期间的四季, 对调查对象开展1~3次的个体监测.采样期间, 调查对象随身携带装载有直径为37 mm的特氟龙(Teflon)滤膜(美国PALL公司)的SKC个体采样泵(SKC 220- 5000TC AirChek TOUCH, 美国SKC公司), PM2.5粒径切割头置于研究对象的肩部, 采样泵置于双肩包中并固定于研究对象的呼吸带高度, 以4L ·min-1的流量连续采集72 h, 每次采样于第1 d上午09:00~10:00安装并启动, 第4 d上午09:00~10:00结束, 并采用问卷调查的方式记录研究对象同时期的时间活动模式.在对个体进行采样的同时, 同步搜集调查对象居住地周边环境监测站点的PM2.5小时浓度监测数据.采样结束后, 在超净台中将Teflon滤膜从切割头中取出, 并储存于-20℃冰箱中, 直至后续的重量称重和无机元素组分分析.本研究共计采集265例个体PM2.5暴露样本.

1.3 样品分析方法

PM2.5的质量浓度通过称重法进行计算. Teflon滤膜的称量条件和要求参照《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》(HJ 656- 2013)执行.滤膜恒温恒湿24 h后, 采用检定分度值为0.001 mg的天平进行称量, 称量环境为:温度20℃±1℃、相对湿度50%±5%.根据采样前后Teflon膜的质量差和实际采样体积计算个体PM2.5暴露的质量浓度.平行两次称量的质量之差控制在±0.02 mg.

PM2.5滤膜样品中无机元素采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)进行分析.使用能量色散X射线荧光光谱分析仪(Epsilon 5, 荷兰PANalytical公司)对采集的Teflon滤膜进行检测.分析的无机元素包括Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、As、Mo、Cd和Pb共13种. Co、Mo和Cd检出率低于20%, 不参与后续分析.

1.4 PM2.5中重金属的来源解析

根据美国环保署综合风险信息数据库(Integrated Risk Information Database, IRIS)相关研究[31], V、Cr、Mn、Ni、Pb和As这6种重金属元素具有明确的急慢性毒性效应, 使用正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)对这6种毒害重金属元素来源进行解析.该方法根据大量样品的化学物种相关关系, 从中归纳总结公因子, 计算因子载荷, 通过因子载荷以及源类特征示踪物推断源类别. PMF法遵循质量平衡原理[32], 即:

(1)

式中, X表示给定受体的成分谱;G表示源对受体的贡献;F代表化学组分在来源中的质量分数, 即源成分谱;E为残差矩阵.

为了提高源解析模型的效率[27], 在PMF模型中引入Al、Ti、Fe和Zn这4种无机元素.基础模型运算后, 使用位移(displacement)误差估计和自举(bootstrap)误差估计对PMF模型的不确定性进行评估.

1.5 PM2.5中重金属的健康风险评价模型

采用美国环保署(US EPA)推荐的人群暴露健康风险评价模型[33]开展致癌和非致癌风险评估.选取上述V、Cr、Mn、Ni、Pb和As这6种毒害重金属开展暴露风险评估.相关毒性参数见表 2[27, 34].其中Cr(Ⅵ)、Ni、As和Pb兼具有致癌效应和非致癌效应, 而V和Mn主要产生非致癌效应.由于Cr的毒性与其存在价态有关, Cr(Ⅵ)为明确的人类致癌物, 而尚无足够证据表明Cr(Ⅲ)具有潜在致癌性, 所以在风险评估时主要考虑Cr(Ⅵ)的健康风险. Cr(Ⅵ)的浓度以总Cr浓度的1/7计[27].

表 2 6种重金属经呼吸途径暴露的毒性参数 Table 2 Toxic parameters of six heavy metals through inhalation route

1.5.1 日均暴露浓度计算方法

人体经呼吸途径吸入重金属的日均暴露浓度(ECinh, μg ·m-3)计算公式见式(2).

(2)

式中, CA为PM2.5中重金属的浓度, μg ·m-3, 使用个体暴露浓度平均值的95%置信区间的上限(95%UCL)表示[13], 由于本研究样本量大于100, 可以认为均值近似服从正态分布, 95%UCL使用X +Z0.05/2SX计算.其中, X为样本的算术均值, SX为样本均数的标准差. ET为暴露时间, h ·d-1, 本研究为24 h ·d-1;EF为暴露频率, d ·a-1, 本研究中为365 d ·a-1;ED为暴露持续时间[27], a, 对于成年人来说, 以30 a计;AT为平均暴露时间[35], h, 对于非致癌物, AT=ED×365×24, 对于致癌物, AT=70×365×24.

1.5.2 健康风险评价方法

致癌风险以终生暴露超额致癌风险ILCR衡量, 为重金属元素终生日均暴露浓度与该元素单位吸入风险[IUR, (μg ·m-3)-1]的乘积, 计算公式见式(3):

(3)

式中, IUR表示人群持续暴露于质量浓度为1 μg ·m-3元素时产生终生超额致癌风险估计值的上限. ILCR为无量纲值, 表示人群终生(70 a)暴露于一定剂量的某致癌因素下罹患癌症的最大概率, 通常以单位数量人口出现癌症患者的例数表示[36].致癌风险的可接受水平为10-6[34, 37], 即当CR>10-6时, 认为致癌物引起的风险超出可接受水平, 应引起关注.

非致癌风险以危害系数(HQ)衡量, 为重金属日均暴露浓度与参考浓度(RfC, mg ·m-3)的比值, 并以危害指数(HI)评价多种重金属元素以相加作用对人群产生的潜在非致癌风险.分别见式(4)和式(5).

(4)
(5)

式中, RfC表示人群(包括易感人群)通过呼吸途径终生暴露于某元素后不会产生明显有害效应的日均暴露浓度的估计值.危害指数(HI)为所有参评元素单一摄入方式的危害系数之和. HQ或HI<1时, 表示人群暴露浓度低于参考浓度, 可认为风险较小或可以忽略不计;反之, 则认为存在非致癌风险.

2 结果与讨论 2.1 PM2.5及其载带重金属的暴露特征

采样期间, 家庭主妇个体PM2.5年日均浓度为40.61 μg ·m-3(四分位范围为29.30~55.92 μg ·m-3), 低于《环境空气质量标准》(GB 3095- 2012)规定的日均浓度限值(75 μg ·m-3), 但高于周边环境监测站点PM2.5的平均水平.家庭主妇的月日均暴露浓度和周边环境监测站点PM2.5浓度水平见图 1.

图 1 个体及环境PM2.5质量浓度的箱式图及散点图 Fig. 1 Box plot and scatter plot of mass concentration of personal and ambient PM2.5

图 1(a)可见, 个体暴露数据变异范围较环境监测数据更大.除4、6、10、11和12月外, 个体PM2.5月均暴露浓度中位数均高于环境监测水平.表明个体暴露浓度受到户外大气污染、个体行为活动模式、室内污染源等多种因素影响.从季节分布看, 个体PM2.5暴露水平及环境的月均浓度都呈现春冬高, 夏秋低的规律.由图 1(b)可知, 个体暴露与环境固定监测点数据线性拟合的r2值(r2=0.20)较低, 说明本研究群体的个体暴露浓度与固定监测点浓度之间相关性较弱.提示若使用环境监测浓度代替个体暴露浓度水平可能存在一定的偏差.

PM2.5中重金属暴露浓度的平均水平由高到低依次为:Pb(32.72ng ·m-3)>Mn(22.25ng ·m-3)>V(5.90ng ·m-3)>Cr(5.18ng ·m-3)>Ni(4.97ng ·m-3)>As(3.32ng ·m-3).与《环境空气质量标准》(GB3095- 2012)规定的浓度限值比较发现, Pb和As的年平均浓度低于其规定的限值(分别为500ng ·m-3和6ng ·m-3).而Cr(Ⅵ)的年平均浓度为0.74 ng ·m-3, 高于国标中的参考限值(0.025ng ·m-3), 因此重金属元素Cr的污染应当引起重视.

表 3列出了本研究与其它大气PM2.5中重金属含量相关研究的对比情况.由于重金属个体暴露相关研究较少, 对比的相关研究均为环境监测浓度.通过比较发现, 本研究家庭主妇个体重金属暴露水平整体低于上海金山区[38]、扬州[39]、珠海[40]和西安[3]等城市大气PM2.5重金属水平, 但Ni、V和Cr这3种重金属水平略高于北京市[27]相关研究.这可能与上海受到船舶或相关工业源排放的影响有关.

表 3 不同城市环境空气PM2.5载带重金属的年均浓度比较/ng ·m-3 Table 3 Annual average concentration of PM2.5-bound heavy metals in different cities/ng ·m-3

不同季节家庭主妇PM2.5载带重金属的个体暴露浓度水平如表 4所示.从中可知, As、Cr、Mn、Ni、Pb这5种重金属元素的季节分布规律与PM2.5浓度变化趋势基本一致, 呈现取暖季(秋冬季或冬春季)高、非取暖季(夏季)低的规律.这与取暖季燃煤、燃油等污染排放增加以及不利的气象条件影响有关.而V元素浓度呈现春夏季高于秋冬季的特征, 这与徐静等[41]在北京城郊的研究报道类似.分析其原因, V元素是重油燃烧的重要标识元素之一, 随着上海市中小锅炉“油改气、油改电”等清洁能源替代工程的推进, 工业重油燃烧对空气中V元素浓度水平的影响程度在逐渐减小, 而春夏季浓度较高可能与夏季季风将沿海船舶排放吹向内陆有关.

表 4 不同季节PM2.5载带重金属的质量浓度/ng ·m-3 Table 4 Mass concentration of PM2.5-bound heavy metals in different seasons/ng ·m-3

2.2 PM2.5中重金属组分呼吸暴露健康风险

PM2.5中重金属呼吸暴露的非致癌和致癌风险计算结果如图 2所示.从中可知, Cr(Ⅵ)和As的ILCR值均超出了可接受水平10-6, Ni的风险值接近10-6, 并且As的ILCR最高. V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As这5种重金属元素的HQ值均小于1, 并呈现HQNi>HQMn>HQAs>HQV>HQCr(Ⅵ), 然而, 5种重金属元素的HQ加和即HI值为1.55, 超出了1, 提示它们联合呼吸暴露所引起的非致癌风险超过了安全水平.根据上述PM2.5中重金属健康风险评价结果, 空气PM2.5重金属组分的呼吸暴露可能会对家庭主妇群体造成一定程度的潜在健康风险.

柱形代表重金属(终生)日均呼吸暴露浓度EC, 折线代表ILCR或HQ 图 2 6种重金属的非致癌与致癌健康风险 Fig. 2 Non-carcinogenic and carcinogenic health risk of six heavy metals

Cao等[42]对南京市室内外PM2.5中重金属的健康风险进行了评估, 结果表明Mn具有潜在非致癌风险, Cr、As、Cd和Pb这4种重金属的致癌风险均超出了可接受水平10-6, 且致癌风险呈现Cr>As>Cd>Pb. Liu等[27]评估了北京市大气PM2.5中重金属的健康风险, 发现Co、Cr(Ⅵ)、As和Cd这4种重金属的致癌风险均超出了可接受水平10-6, 且致癌风险呈现As>Co>Cr(Ⅵ)>Cd.结合本研究结果, As和Cr等重金属元素是城市大气PM2.5污染致癌风险较高的组分, 需要优先关注并制定相应的污染控制对策.

2.3 PM2.5中重金属组分的来源解析

使用PMF法对PM2.5中重金属开展源解析的分析结果如图 3所示.从中可知, 在因子1中, Pb(74.5%)的贡献率较高, 且Zn和As也有一定的贡献率, 分别为22.8%和18.8%. Pb和As都是燃煤的重要标识元素[43]. Zn也可来源于燃煤[44].此外, Pb的质量浓度呈现出春冬高、秋夏低的季节规律, 与燃煤活动的季节规律基本一致.因此认为因子1是燃煤源.因子2中Al(93.0%)、Ti(58.2%)和Fe(35.8%)贡献率较高. Mn也有一定的贡献, 为20.9%. Al、Ti、Fe和Mn都是常见的地壳元素, 也是扬尘的标识元素[45, 46].倪天茹等[47]在对天津市老年人个体PM2.5进行来源分析时提出室内个体活动(如打扫、走动等)可导致室内的尘土再悬浮, 使室内地壳元素的浓度升高.有研究表明烹饪活动会使室内的PM2.5浓度显著升高, 同时也会使PM2.5中一些金属元素的浓度增加[20, 48, 49].燃料、食物原料、炊具等会在烹饪过程中释放出金属元素, 如Fe可以从烹饪原料和炊具中释放出来[50], Mn可以从食用油中释放出来[51].因此将因子2定义为扬尘与室内源的混合源.因子3中V和Ni的贡献率较高, 分别为98.8%和62.2%. Ni和V是燃油典型的示踪元素[45], 因此将因子3定义为燃油.因子4中Cr、Mn、Zn和As贡献率较高, 均大于50%.此外, Fe和Ni也对该因子有一定的贡献.这6种元素均可来源于冶炼、镀金、钢铁等工业的排放[44, 47, 52, 53], 因此将因子4定义为工业冶炼尘.

柱形表示被分配到各个源类中的各元素的质量浓度;正方形表示各元素的贡献率 图 3 10种元素的源成分谱 Fig. 3 Source profiles of ten elements

根据PMF计算出的松江区家庭妇女PM2.5中重金属的4种源类的分担率如图 4所示.从中可知, 扬尘与室内源的混合源和工业冶炼尘对家庭主妇PM2.5中重金属元素的暴露分担率最大, 分别为43.8%和34.6%, 其次为燃煤(14.5%)和燃油(7.2%).本文得到的研究结果的总体判断与Chen等[54]和马瑾[55]使用富集因子和主成分分析法对上海市大气PM2.5中的无机元素进行定性来源识别的研究结果类似.

图 4 4种来源对PM2.5中10种元素的分担率 Fig. 4 Source contributions to ten elements in PM2.5

近年来, 不少城市开展了对大气PM2.5中金属组分的来源研究, 发现燃煤、工业尘、扬尘和交通排放源等是我国城市大气PM2.5中金属元素的主要来源[56].然而, 不同采样地区和采样时间得到的解析结果可能存在差别.闫广轩等[57]对新乡市冬季PM2.5中金属元素与水溶性离子的来源进行解析, 认为二次源(2015年:70.0%, 2016年:74.4%)、化石燃料燃烧(2015年:13.5%, 2016年:11.3%)、土壤尘与建筑尘(2015年:6.7%, 2016年:13.7%)、工业源(2015年:9.8%, 2016年:0.6%)是当地PM2.5金属元素的主要来源. Liu等[27]对北京市2016年大气PM2.5中13种金属元素进行了来源解析, 得到扬尘(61.0%), 交通源(16.3%), 铜相关工业源(14.1%), 燃煤(3.7%), 铬相关工业源(3.4%)和燃油(1.6%)为主要来源.杨毅红等[40]使用主成分分析法解析了珠海市郊区PM2.5中13种重金属元素的来源, 结果表明区域输送污染源(包括交通排放、金属冶炼、自然矿尘等)、船舶源、燃煤和电子工业是重金属的主要来源, 其贡献率分别为53.4%、13.0%、7.6%和6.8%.

2.4 PM2.5中重金属组分特定来源的健康风险

为了解特定污染源潜在的人群健康风险, 进一步根据PMF解析的四类因子(源)的浓度值(如图 3)计算相应源的非致癌与致癌健康风险[27]图 5所示.从中可知, 从致癌风险看, 除扬尘与室内尘的混合源外, 其余3种源类的ILCR值均超过可接受水平, 并且ILCR工业冶炼尘(8.70×10-6)>ILCR燃煤 (1.89×10-6)>ILCR燃油(1.60×10-6).提示工业冶炼、燃油、燃煤等大气污染源对人群的长期暴露仍然存在潜在致癌风险.从非致癌风险看, 4种源类的HQ值均小于1, 并且HQ工业冶炼尘(0.662)>HQ燃油(0.318)>HQ扬尘+室内源(0.102)>HQ燃煤(0.099).然而4种因子(源)HQ值的加和大于1, 说明污染源类的联合暴露仍然具有一定的不良影响.

图 5 4种来源的非致癌与致癌健康风险 Fig. 5 Non-carcinogenic and carcinogenic health risk of four sources

综合重金属和源类的健康风险评估结果, 致癌和非致癌风险较高的重金属元素为Cr、Mn、Ni和As, 这些元素大多来自工业冶炼、燃油和燃煤, 尽管PMF源解析结果显示扬尘与室内源的混合源对PM2.5重金属元素的贡献分担率最高, 但是源类的健康风险计算结果显示, 工业冶炼和燃油来源的重金属健康风险高于扬尘与室内源的混合源.与本研究相比较, 北京[27]、扬州[39]和济南[58]等地区则报道燃煤源具有较高的呼吸暴露健康风险, 这与不同城市PM2.5污染特征及源贡献差异有关.综合上述研究, 户外大气污染对家庭主妇长期慢性暴露于PM2.5重金属组分所产生的潜在健康风险具有一定的贡献, 做好大气污染综合防控, 对于降低人群重金属暴露水平具有重要意义.

本研究的源解析模型计算结果也存在一定的局限性.首先, 由于研究仅对有限种类的无机元素进行分析, 可能导致某些源类(例如交通源)无法被识别或难以区分某些混合源(室内烹饪油烟、吸烟等).其次, 本研究未能分割室内和室外采样数据, 无法比较室内外PM2.5中重金属组分的浓度差异, 难以鉴别家庭主妇重金属的暴露主要来源于室内或是室外.将在未来的研究中予以改进, 从而为健康风险防控提供具体细分方向.

3 结论

(1) 研究期间, 上海市松江区家庭主妇PM2.5的日均暴露浓度为40.6 μg ·m-3, 总体高于周边环境监测站点PM2.5浓度水平.除V元素外, As、Cr、Mn、Ni和Pb这5种重金属元素浓度的季节变化规律与PM2.5质量浓度变化趋势类似, 呈现冬季高, 夏季低的特征.

(2) Cr(Ⅵ)和As的呼吸暴露致癌健康风险超过了可接受水平, 且As的ILCR值大于Cr(Ⅵ). V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的呼吸暴露非致癌健康风险低于安全阈值, 但5种重金属非致癌风险总和超过了安全阈值.

(3) PMF的解析结果表明, 家庭主妇PM2.5中重金属组分个体暴露的主要来源为扬尘与室内源混合源(43.8%)、工业冶炼尘(34.6%)、燃煤(14.5%)和燃油(7.2%).

(4) 工业冶炼尘、燃煤、重油燃烧呼吸暴露的致癌风险超出了可接受水平;4种源类呼吸暴露的非致癌风险均低于安全阈值, 但是其加和超过了安全阈值.基于污染源的风险评估结果, 应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.

参考文献
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