秋冬季节, 我国京津冀地区频繁出现以PM_2.5为首要污染物的长时间、大范围重污染过程.重污染来临之前, 各级人民政府和生态环境主管部门会根据环境空气质量预报的结果, 启动相应的重污染应急预案, 通过限停产、限行等管控措施, 削减大气污染物排放, 降低污染物浓度, 缩短重污染过程持续时间, 降低污染物峰值浓度, 从而达到改善环境空气质量, 保护人民群众身体健康的目的.自2013年以来, 京津冀及周边区域空气质量预报, 为辖区各级政府预警应急和管控措施提供了关键信息和决策依据, 同时也为重大活动提供了有效地空气质量保障服务^[1].

通常, 环境空气质量预报工作是在业务化的预报结果基础上, 根据预报的一般方法和基本原则^[2], 由预报员综合分析空气质量实况、污染物排放情况、气象影响因素等, 并结合对比方法^[3]比较历史同期或相似气象条件下空气质量状况, 与气象预报部门和相关区域、省、市级环境空气质量预报部门进行联合会商, 最终发布人工客观订正后的预报结果.因此, 掌握历史同期污染特征, 分析预报主要影响因素, 回顾模式预报效果, 对提高区域及城市预报准确率具有非常重要的现实意义.

近年来, 伴随环境空气质量预报在全国范围内的开展, 不少研究围绕预报方法^[2~5]、空气质量数值模式建立与改进^{[4, 5]}、预报业务体系建设^[6]、预报平台系统建设^{[7, 8]}等方面展开, 也有不少研究针对一段时期内PM_2.5变化趋势^{[9, 10]}, 重污染过程的影响因素^{[11, 12]}、气象条件^{[13, 14]}、天气分型^[15~17]等方面进行了分析, 但针对京津冀区域秋冬季节PM_2.5污染开展的、兼顾污染特征、主要气象影响因素、模式预报结果评估和不确定性分析的综合研究还鲜见报道.

为此, 通过分析2013年9月至2018年2月连续5个秋冬季(9月1日至次年2月底)京津冀区域PM_2.5的污染特征, 分析气象影响因素与PM_2.5浓度的关系, 评估空气质量模式预报效果, 讨论预报不确定性的原因与改进方法, 通过提高区域及城市预报准确率, 不断提升环境质量预报对重污染应急管控和区域污染联防联控等环境管理的技术支撑水平, 促进环境空气质量改善, 以期为打赢污染防治攻坚战做出积极作用.

基于全国空气质量预报预警系统, 采用中国科学院大气物理研究所研发的NAQPMS(nested air quality prediction modeling system)模式、美国环保署CMAQ(community multiscale air quality)模式和美国Environ公司开发的CAMx(comprehensive air-quality model with extensions)模式进行数值模拟. NAQPMS模式^[18~20]基于三维欧拉化学输送模式, 考虑了气溶胶及其前体物在大气中的平流与对流、湍流扩散和干湿沉降等物理过程, 气相化学、液相化学和气溶胶非均相化学等化学过程, 从而实现多种污染物的模拟；此外, 还可模拟沙尘输送^[21]、酸雨和污染物跨界输送等. CMAQ模式^{[22, 23]}是基于“一个大气”的理念, 考虑大气中多物种、多相态污染物及其相互影响的第三代空气质量模式, 涵盖化学输送平流、气象化学、烟羽处理和干湿沉降等过程, 包含气溶胶模块, 可计算气溶胶转化, 提供多种气象化学机制选项. CAMx模式^{[24, 25]}是三维欧拉型空气质量模式, 可进行光化学烟雾和细颗粒物大气污染综合模拟, 融入了双向嵌套、次网格和快速化学数值解法等技术, 具有抽样识别、颗粒物识别和过程分析技术.上述3种模式均广泛应用于区域和城市等多尺度空气质量预报.

3个模式均采取三层嵌套网格, 覆盖东亚、中国中东部和京津冀区域, 水平网格分别为45 km×45 km、15 km×15 km和5 km×5 km, 采用Lambert投影方式, 模式中心经纬度为115°E, 25°N.垂直方向采用Sigma-Z地形追随坐标系, 不均匀地划分为20层, 模式层顶海拔高度为20 km, 近地层中心高度约47 m, 其中2 km以下8层.采用清华大学空气质量模式网格化全国污染源清单MEIC(multi-resolution emission inventory for China), 精度0.25°×0.25°, 基准年分别为2013年(2013年预报)、2014年(2014年和2015年预报)和2016年(2016~2018年预报). 3个模式区域大小设置、网格数和分辨率相同, 均由WRF气象模式提供输入气象场, 其区域设置与化学传输模式相同.气象预报的初始条件、边界条件基于美国国家环境预报中心NCEP(National Centers for Environmental Prediction)的GFS(global forecast system)全球气象预报资料.业务预报采用准实时同化, 对全国城市空气质量国控网所有站点的6项常规污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO)观测数据进行协同同化. 3个模式PM_2.5浓度预报时效均为168 h.

本研究时间段为2013年9月至2018年2月连续5个秋冬季(9月1日至次年2月28~29日). PM_2.5数据采用中国环境监测总站国家环境空气质量监测网城市空气质量自动监测日均审核数据.数据有效性满足文献[26, 27]的要求.气象数据采用国家气象信息中心城市地面气候日值数据资料, 包括气压、气温、降水量、相对湿度、风向风速、日照时数等.数据处理与统计分析采用Excel、Origin 2018和SPSS 19.京津冀区域13个地级及以上城市包括：北京、天津、石家庄、张家口、承德、秦皇岛、廊坊、唐山、保定、沧州、衡水、邢台和邯郸.

PM_2.5浓度根据文献[22, 28]进行评价.京津冀13个城市中, 有3个及以上城市连续3d(含)出现PM_2.5分指数为中度及以上, 定义为“中度及以上污染过程”(区域污染过程).至少3个城市PM_2.5日均浓度大于115 μg ·m^-3(PM_2.5分指数达到中度及以上)的第一天为区域污染过程的起始时间, 绝大多数城市空气质量好转为该次污染过程结束时间.起始时间与结束时间之间的天数为持续时长.

PM_2.5数值预报结果采用相关系数(R)、平均偏差(MB)、均方根误差(RMSE)和标准化平均偏差(NMB)等模式研究领域较为常用的统计指标进行评估, 计算方法见表 1.

表 1 (Table 1)

表 1 预报结果评价方法1) Table 1 Assessment index of forecasting result 指标 计算方法 编号 相关系数 correlation coefficient (R) (1) 平均偏差 mean bias (MB) (2) 均方根误差 root mean square error(RMSE) (3) 标准化平均偏差 normalized mean bias(NMB) (4) 1)公式(1)~(4)中, N表示全部统计天数, Mi表示第i天的预报值, M表示预报结果平均值, Oi表示第i天的观测结果, O表示监测结果平均值；公式(1)中, R反映了预报值与监测值变化趋势的相似程度, R>0表示预报值与监测值正相关, R < 0表示预报值与监测值负相关；公式(2)~(4)中, MB、RMSE和NMB等指标反映模式预报值和监测值的偏差水平, 当预报值与监测浓度差异较小时, 一般主要参考MB和RMSE指标；当预报值与实测浓度差异较大时, 可参考NMB等指标[29]

表 1 预报结果评价方法1) Table 1 Assessment index of forecasting result

2013年9月至2018年2月连续5个秋冬季, 京津冀区域13城市PM_2.5平均浓度分别为122、98、82、99和65 μg ·m^-3.如图 1所示, 除2016~2017年秋冬季以外, 其他年份PM_2.5浓度平均值和中位数均呈下降趋势, 浓度跨度收窄, 浓度峰值逐步降低, 区域总体污染形势减轻. PM_2.5空气质量分指数日数分布如图 2所示, 除2016~2017年秋冬季以外, 其他年份秋冬季PM_2.5分指数优良级别日数比例逐步升高, 优良率由2013~2014年的40%逐步提高至2017~2018年的70%左右, 重度及以上污染级别日数由30%左右降低至6%, 中度及以上污染级别日数显著减少, 空气质量得到一定程度改善.

图 1

Fig. 1

图 1 京津冀秋冬季PM2.5浓度箱型图 Fig. 1 Box plots of Mass concentration of PM2.5 in the Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter

图 2

Fig. 2

图 2 京津冀秋冬季空气质量级别日数分布 Fig. 2 Variation of AQI in the Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter

从污染空间分析, 位于区域北部的张家口、承德和秦皇岛经历中度及以上污染过程日数最少.连续5个秋冬季, 北京、天津、廊坊、唐山和沧州等区域中东部城市平均超过190d处于中度及以上污染过程中.区域中南部的衡水、邯郸、保定、石家庄和邢台污染最重, 单个城市5 a累计平均290 d处于中度及以上污染过程. 13城市PM_2.5浓度聚类分析结果表明：京津冀区域可划分为北部较清洁带(张家口、承德和秦皇岛)、中东部环渤海污染带(北京、天津、唐山和沧州)和中南部污染带(石家庄、邢台、邯郸、衡水和保定).京津冀区域污染呈现“南高北低”的特点, 即与区域污染源排放空间分布有关, 同时也与地理条件和地形条件^[30]有一定的关系.现有研究表明^[31], 京津冀地区污染源主要集中在中南部地区, 再加上京津冀复杂的山地、平原、城市和海陆地理环境, 容易形成山谷风、城市热岛环流和海陆风, 对区域污染物的传输、扩散和大气环境容量具有重要影响^{[32, 33]}, 容易导致秋冬季区域中南部出现污染过程.此外, 京津冀区域还处于青藏高原大地形“背风坡”, 冬季容易受下卷气流和弱风效应影响, 不利于大气对流、扩散及污染物清除^[34].

如图 3所示, 5年来秋冬季区域污染过程(中度及以上污染过程)累计发生64次, 分别为14、16、12、16和6次, 过程期间区域PM_2.5平均浓度分别为229、198、210、204和180 μg ·m^-3. 2013~2014年秋冬季单次污染过程平均持续时间最长, 平均为7.4 d, 浓度水平5年中最高；2017~2018年最短, 平均为4.5 d, 浓度水平5年中最低；其余3年平均污染过程持续时长为4.8~6 d.

图 3

Fig. 3

图 3 京津冀秋冬季污染过程频次和持续时长 Fig. 3 Frequency and duration of heavy air pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter

不同年份秋冬季空气质量总体状况不同, 以及不同污染过程持续时间和影响范围的不同, 不仅与污染物排放状况有关, 还与气象和气候条件有关.总体来讲, 自2010年我国采取清洁空气行动以来, 截至2017年, PM_2.5人为源排放已减少35%^[35], 但污染气象条件不利, 大气对污染物的清除能力明显转差, 尤其是2010年以来, 整个区域大气重污染气象条件平均发生次数和大气滞留条件发生次数为近40年最多, 天气系统相对稳定, 气流垂直和水平扩散能力弱^[36].此外, 北极海冰融化、青藏高原地形地貌和厄尔尼诺(ENSO)等因素^[37]也通过改变东亚冬季风及中高层西风环流等气候背景影响重污染过程发生.但在近年来强有力的大气污染治理作用下, 京津冀区域污染形势自2013年以来明显缓解, 空气质量总体向好.通过对影响我国的平均冷空气强度指数距平百分率^[37]对比发现, 冷空气活动较弱的年份(2013年和2017年), 大气扩散条件较差, 秋冬季节污染会较其他年份相对严重, 进一步说明空气质量受污染排放和气象因素的双重影响.

京津冀污染情况与气象条件密切相关, 因此分析PM_2.5浓度与气象资料之间的关系, 对预报员根据气象预报和气象观测数据, 对空气质量模式预报结果进行客观订正具有非常重要的意义.京津冀PM_2.5浓度与气象观测数据的相关性分析结果表明：PM_2.5浓度与温度、24 h变温、气压和24 h变压的Pearson相关系数(双尾检验, 显著性水平0.05)分别为-0.338~-0.015、0.104~0.374、-0.155~0.224和-0.418~-0.118.与相对湿度和日照的Pearson相关系数(双尾检验, 显著性水平0.01)为-0.202~0.568和-0.511~-0.346.与降水和平均风速的Pearson相关系数(双尾检验, 显著性水平0.05)在-0.173~-0.081和-0.423~0.039之间. PM_2.5与相对湿度、风速和日照时数存在一定关系, 与温度和气压的相关性整体较弱, 这与以往的研究结果^[38]基本一致.

连续5 a秋冬季PM_2.5中度污染以下时的气象数据与中度及以上污染时的气象数据对比分析结果见表 2.如表所示, 当发生域污染过程时, 24 h变温均为正值, 范围0.20~0.65℃；24 h变压均为负值, 范围-2.123~-1.037 hPa.平均气压1 016.0~1 019.0 hPa高于空气质量较好(中度污染以下)阶段的1 004.0~1 006.5 hPa, 这与重污过程期间常见的逆温、高压区控制等气象影响因素一致, 使得近地面水平辐合增强、污染物逐渐汇聚. PM_2.5分指数中度及以上污染级别时平均温度范围为1.75~5.82℃, 而中度及以下污染时平均温度范围为5.15~6.22℃.污染过程时温度较低可能与气溶胶中颗粒物的直接反馈效应有关, 高浓度的颗粒物通过反射及散射作用有效减少了到达地面的太阳辐射量, 引发地表温度下降^[39], 并且低温天气更有利于二次无机组分中的NO₃^-以粒子形态存在^[40].中度及以上污染时相对湿度范围65%~75%, 明显高于空气质量较好时的53%~61%.较高的相对湿度, 不仅加强了颗粒物吸湿增长的能力, 增加了消光性, 还促进了部分气态前体物的二次转化, 使硝酸盐生成加快^[41].同时, 这种低温高湿的气象条件, 有利于液相氧化反应和非均相反应, 促进PM₁中二次无机物组分的生成, 从而使污染加剧^[42].此外, 日照时数与空气质量较好时相比缩短一半左右, 减小到2.6~3.4 h, 这可能与颗粒物中高浓度的硫酸盐、硝酸盐及铵盐等无机组分的不断吸湿增长, 以及消光作用造成的大气能见度明显降低有关.降水量小于空气质量较好时, 平均仅为0~0.22 mm, 湿清除作用非常有限.平均风速、最大风速和极大风速比空气质量较好时弱, 区域污染过程期间平均风速仅为1.5~1.9 m ·s^-1, 静风和小风频率高, 反映出区域大气扩散条件较差, 如果大气污染物排放量较高, 较容易引发区域污染过程.

表 2 (Table 2)

表 2 不同空气质量等级对应的气象观测数据统计 Table 2 Meteorological observation data statistics at different air quality levels 项目 PM2.5分指数中度污染级别以下平均值 PM2.5分指数中度及以上污染级别平均值 2013~ 2014年 2014~ 2015年 2015~ 2016年 2016~ 017年 2017~ 2018年 2013~ 2014年 2014~ 2015年 2015~ 2016年 2016~ 2017年 2017~ 2018年 PM2.5平均浓度/μg·m-3 61 56 47 53 50 229 198 210 204 179 平均气温/℃ 6.04 6.22 5.73 7.20 5.15 4.30 5.82 1.81 2.91 1.75 24 h变温均值/℃ -0.47 -0.41 -0.28 -0.42 -0.19 0.49 0.47 0.20 0.65 0.46 平均气压/hPa 1 004.0 1 004.8 1 006.5 1 004.3 1 006.4 1 017.1 1 016.0 1 019.0 1 016.4 1 016.5 24 h变压均值/hPa 0.714 0.849 0.539 1.147 0.216 -1.037 -1.390 -1.328 -2.123 -1.400 相对湿度/% 54 53 60 61 53 67 66 75 75 65 日照时数/h 6.9 6.3 6.0 6.1 6.6 3.3 3.1 2.6 2.7 3.4 降水/mm 0.52 0.62 0.91 0.60 0.57 0.04 0.22 0.05 0.16 0 平均风速/m·s-1 4.4 2.0 2.3 4.2 2.2 1.5 1.5 1.6 1.7 1.9 最大风速/m·s-1 4.9 4.8 5.1 5.0 5.3 3.5 3.5 3.6 3.9 4.5 极大风速/m·s-1 8.1 7.9 8.4 8.3 8.8 5.6 5.6 5.5 6.1 6.8

表 2 不同空气质量等级对应的气象观测数据统计 Table 2 Meteorological observation data statistics at different air quality levels

取2013年9月至2018年2月连续5个秋冬季京津冀13城市日均最大风速(10 min平均风速的最大值)的风向为区域代表风向, 绘制的风玫瑰图.如图 4所示, PM_2.5浓度在115 μg ·m^-3以上(中度及以上污染)时[图 4(a)], 区域以西南(SW、SSW)和东北(NNE、NE)风为主, 分别占20%和16%.在此主导风向下, 区域中南部受燕山和太行山阻挡, 特别是太行山东部坡度较大, 使太行一线的石家庄、邢台、邯郸、衡水和保定正好处于山体背后的“死水区”, 风速常年偏低, 不利于污染物的扩散, 容易形成区域污染过程. PM_2.5浓度在115 μg ·m^-3以下(中度污染以下)时[图 4(b)], 以西北(WNW、NW、NNW、N)方向气流最为明显, 占总数的40%.即有西北冷空气过境时, 扩散条件较好, 区域PM_2.5浓度普遍较低, 空气质量通常相对较好.

图 4

Fig. 4

数值单位：μg ·m-3 图 4 2013年9月至2018年2月秋冬季京津冀区域风玫瑰图 Fig. 4 Windrose in the Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter from Sept. 2013 to Feb. 2018

京津冀区域空气质量业务化预报自2013年10月开始试运行, 2013~2014年期间, 区域空气质量预报预警系统开展能力建设, 参数不断调整, 系统不断调试完善, 因此, 选取2015年10月至2018年2月连续3个秋冬季PM_2.5 24 h模式日均值预报结果进行评估.如表 3所示, NAQPMS模式PM_2.5预报值与实际监测值的Pearson相关系数(双尾检验, 显著性水平0.05)为0.483~0.770, CMAQ模式为0.648~0.772, CAMx模式为0.669~0.772, 3个模式PM_2.5预报结果均体现了与监测实况较好的相关性. RMSE值平均分别为66、54和58 μg ·m^-3, 表明各模式对秋冬季京津冀区域的污染情况均有高估. MB值范围分别为-2~65、-22~42和-13~55 μg ·m^-3, 平均值分别为29、11和21 μg ·m^-3. NMB值范围分别为-1%~78%、-21%~51%和-13%~72%, 平均值分别为35%、14%和26%, 表明模式PM_2.5预报值与实际监测值趋势总体一致.从表 3各城市MB值可以看出, CMAQ模式对廊坊和邢台, CAMx模式对秦皇岛, 3个模式对衡水均有低估, 对其它城市均为高估.这主要是由于不同模式采用了不同的模式框架或物理化学模拟方案, 使得不同模式结果在同样输入数据下结果也会有差异, 并且在不同预报情形下展现不同模式的优缺点.

表 3 (Table 3)

表 3 NAQPMS、CMAQ和CAMx模式24 h预报结果评估 Table 3 Evaluation of 24 h forecasting results with NAQPMS, CMAQ, and CAMx 城市 NAQPMS模式 CMAQ模式 CAMx模式 R RMSE /μg·m-3 MB /μg·m-3 NMB /% R RMSE /μg·m-3 MB /μg·m-3 NMB /% R RMSE /μg·m-3 MB /μg·m-3 NMB /% 张家口 0.483 29 10 31 0.648 27 10 30 0.676 29 14 41 承德 0.662 34 9 21 0.688 27 3 6 0.716 29 8 19 秦皇岛 0.691 35 7 14 0.725 30 -8 -17 0.739 29 -2 -4 唐山 0.627 106 65 78 0.658 76 42 51 0.671 85 55 66 北京 0.705 82 48 65 0.694 64 22 31 0.697 69 36 48 天津 0.677 76 43 58 0.722 60 36 49 0.703 77 53 72 廊坊 0.770 57 25 31 0.759 49 -3 -4 0.752 50 6 8 保定 0.692 94 50 44 0.696 63 7 6 0.693 67 19 17 沧州 0.666 63 28 34 0.695 50 19 23 0.699 50 22 27 石家庄 0.701 92 42 35 0.700 81 31 26 0.702 89 46 39 衡水 0.728 50 -1 -1 0.772 50 -21 -21 0.772 47 -13 -13 邢台 0.748 68 30 27 0.723 55 -5 -4 0.726 56 7 7 邯郸 0.698 79 39 37 0.650 70 24 22 0.669 73 36 34

表 3 NAQPMS、CMAQ和CAMx模式24 h预报结果评估 Table 3 Evaluation of 24 h forecasting results with NAQPMS, CMAQ, and CAMx

选取区域北部城市张家口、中部城市北京、中南部城市邢台和污染严重城市保定4个城市进行PM_2.5模式预报与实际监测浓度对比, 如图 5所示, 3个模式均能较好地预测区域典型城市的污染过程, 以及污染的峰值浓度、污染形势缓解时间和污染清除后的浓度水平, 对日常业务预报, 尤其是区域性污染过程预报具有较强的指导作用.结合表 3可以看出, 3个模型对京津冀区域大多数城市的预报值偏高, 尤其是对唐山、石家庄、保定、北京和天津等污染相对较重的中部城市；对区域北部张家口、承德和秦皇岛的预报结果明显好于对中南部城市的预报结果.整体而言, 3个模式对区域中空气质量相对较好的城市, 预报偏高不多, 但对污染较重的城市预报整体偏高.

图 5

Fig. 5

图 5 2015- 10- 01~2018- 02- 28秋冬季张家口、北京、保定和邢台模式预报与实际监测PM2.5浓度对比 Fig. 5 Comparison of predicted PM2. 5 concentration by NAQPMS, CMAQ and CAMx with measured data in Zhangjiakou, Beijing, Baoding, and Xingtai in autumn and winter (01 Oct., 2015 to 28 Feb., 2018)

选取2016年10月31日~11月6日的重污染过程对模式小时预报结果进行评估. 图 6为典型城市重污染过程期间PM_2.5实测小时浓度与24 h模式预报浓度的对比情况. 10月31日18:00, 保定首先出现中度污染, PM_2.5浓度117 μg ·m^-3. 11月1日, 石家庄和保定日均PM_2.5轻度污染, 其他城市均为优良.模式预测污染过程的第一个高峰出现在11月1日傍晚至2日凌晨期间, 但前期污染积累缓慢, 多数城市在11月3~4日期间达到中度至严重污染的峰值.模式对典型城市污染最重期间(11月3~4日)的预测整体较为准确, 但对污染形势缓解时间的预报偏早, 3个模式均预测11月5日早多数城市空气质量改善, 但实际上中南部城市自11月6日凌晨起空气质量才改善. 11月5日晚, 受近地面东南风影响, 区域中部积聚的大量污染物向区域西北部的张家口传输, 导致在北京、保定和石家庄等中部城市污染缓解的同时, 张家口PM_2.5浓度上升, 对此模式预测不足.此外, 3个模式对此次过程石家庄污染峰值预报略有偏低.

图 6

Fig. 6

图 6 2016- 10- 31T00:00~2016- 11- 07T00:00张家口、北京、保定和邢台模式预报与实际监测PM2.5浓度小时对比 Fig. 6 Comparison of predicted hourly PM2. 5 concentration by NAQPMS, CMAQ, and CAMx with measured data in Zhangjiakou, Beijing, Baoding and Xingtai in autumn and winter (31 Oct., 2016 to 07 Nov., 2016)

从小时预报结果分析, 3个模式基本上均能够预测到整个污染过程的时空演变, 但对个别城市的污染起始时间、浓度峰值、改善时间、以及区域传输预报略有偏差.这可能是由于目前对局地较小扰动的物理化学机制还不是非常清楚, 因此, 区域空气质量模式对小尺度城市级别的精细化预报准确度还有待提高.再者, 排放源清单未能提供准确地污染物排放日变化特征也是小时浓度预报不准的重要原因之一.此外, 气象模式WRF中边界层准确模拟仍面临很大挑战, 特别是夜间边界层模拟, 这可能是小时浓度预报关键误差来源.

模式预报结果的偏差主要体现在模式预报的不确定性, 模式预报结果的偏高或偏低, 客观上主要来源于污染源清单、气象初始场和气象预报、以及大气化学反应机制等的不确定性.因此, 需要分析讨论模式预报结果的不确定性, 并持续改进, 以提高模式预报准确率.京津冀区域3个模式在2015年10月~2018年2月3个秋冬季间对PM_2.5浓度预报的偏差, 可能主要存在以下3个方面的原因.

(1) 污染源排放清单的不确定性污染源排放清单与实际污染源排放有一定偏差, 例如, 全国空气质量预报预警系统在2015年预报中采用2014年的排放源清单, 2016和2017年采用2016年的排放源清单, 但由于近几年京津冀区域产业结构调整、污染减排力度较大, 当年污染排放实际情况与基于上一年调查结果编制的污染源排放清单相比, 可能存在对排放量高估的情况.尤其是近几年环保督查工作的持续开展, 京津冀区域工业污染源、生活污染源、机动车尾气源、扬尘源、以及“散乱污”排放源均有较大幅度的减少.此外, 在重污染来临之前, 各级人民政府都会根据环境空气质量预报结果发布相应级别的重污染预警, 重污染期间各种响应措施的坚决执行, 都会导致污染排放量的下降, 起到降低污染物峰值浓度、缩短重污染持续时长的效果, 这是模式预报结果偏高的主要原因之一.

(2) 气象预报的不确定性目前国际主流高水平气象预报机构的大尺度环流形势预报, 在秋冬季通常为5~7d内相对较准, 但是, 即使是最高水平的气象预报, 也经常在时间上出现前后半天左右的偏差, 在空间上出现1~2个经纬度的偏差.气象预报在时间和空间上的偏差以及缺少高水平精细化气象预报产品, 都会导致对受大气环流系统边缘影响的城市预报产生偏差, 同时也会影响预报员根据气象预报等多因素综合分析的客观订正, 这是相同模式对不同城市预报效果不同的重要原因之一.

(3) 大气化学反应机制的不确定性国内空气质量数值预报模式所采用的大气化学反应机制, 大部分来源于欧美前期研究成果, 部分来源于我国近二十多年的持续研究成果.这些发达国家的大气化学反应机制, 与其开展观测和研究时的大气污染条件密切相关, 与我国目前的大气污染形势存在一定的差异, 这些差异都可能带来大气化学反应机制的偏差, 从而导致模式预报结果的偏差.

(1) 2013年9月至2018年2月连续5个秋冬季, 京津冀区域PM_2.5均值浓度分别为122、98、82、99和65 μg ·m^-3, 污染过程期间分别为229、198、210、204和180 μg ·m^-3. 5年秋冬季累计发生64次中度及以上污染过程, 其中, 2013~2014年平均单次过程持续时间最长, 2017~2018年持续时长最短.除2016~2017年秋冬季外, 区域其他年份PM_2.5浓度峰值和均值逐年降低, 区域总体污染形势减轻.京津冀根据PM_2.5浓度分布可划分为北部较清洁带(张家口、承德和秦皇岛)、中东部环渤海污染带(北京、天津、唐山和沧州)和中南部污染带(石家庄、邢台、邯郸、衡水和保定).

(2) 京津冀区域秋冬季PM_2.5浓度与相对湿度、风速和日照时数相关性相对较好, 与温度和气压的相关性整体较弱.通过PM_2.5浓度与气象参数的相关分析和对比分析发现：当风速小于2 m ·s^-1、大气相对湿度65%以上、主导风向为西南和东北风时, 容易出现区域污染过程.

(3) NAQPMS、CMAQ和CAMx这3个模式均能够预测出京津冀秋冬季PM_2.5污染过程, 预报值与监测值体现了较好地相关性.整体上, 模式对区域北部张家口、承德和秦皇岛的预报结果较好, 对唐山、石家庄、保定、北京和天津等中部城市预报略有偏高. 3个模式小时预报均能够预测到污染过程的时空演变, 但对个别城市的污染起始时间、浓度峰值、改善时间、以及区域传输预报略有偏差.这与污染源清单与实际污染源排放存在一定偏差、气象初始场和气象预报、以及大气化学反应机制的不确定性有一定关系.