2019, Vol. 40
2. 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095
, CUI Yun-xia1
, ZENG Cheng-cheng2 , ZHU Yong-qing1 , PENG Yue1 , WANG Kai1 , LI Shi-jun1
2. College of Resources and Environmental Sciences, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China
近年来, 土壤重金属污染已成为世界性的环境问题, 农田土壤重金属因关系到农产品质量安全和人体健康, 而受到广泛关注[1~6].长江三角洲地区农耕历史悠久, 工业化程度高, 是我国工农经济最为发达的地区之一, 农田土壤重金属污染时有发生[7].徐兰等人对苏南农田土壤重金属开展研究, 发现Cd含量明显高于江苏土壤背景值, Pb主要来源于大气沉降[8]; 王成等人评价苏州地区表层水稻土重金属污染状况, 发现多数重金属元素含量明显高于当地土壤背景值, 其中Cd和Hg的污染程度最为突出[9]; 杨彦等对常州市某农业活动区农田表层、中层和底层土壤重金属进行评价, 发现Cd和Pb的超标率较高, 对于农田土壤污染较为严重[10].
当前长江三角洲农田土壤重金属含量呈现逐年累积趋势, 污染也日趋复杂化, 土壤重金属污染形式严峻[7].而要开展有效的土壤重金属污染防治工作, 最首要和关键的问题是明确重金属的来源.自然条件下, 土壤重金属主要受成土母质影响, 而农业生产活动中灌溉、农药化肥施用以及人类活动造成的大气沉降等也是土壤重金属污染的主要来源[11~14].在识别土壤重金属来源中多元统计分析和地统计分析得到了广泛地应用[15~18].
太滆运河流域为长江三角洲太湖流域典型农业区, 工农业经济发达, 但有关农田土壤重金属的相关报道较少.因此, 本研究选取太滆运河流域农田土壤中Cr、Hg、As、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd这8种重金属元素作为分析对象, 以太湖流域土壤背景值为基准, 利用单因子指数和内梅罗指数评价土壤重金属污染状况.并在评价农田土壤重金属状况的基础上, 结合地统计和多元统计分析, 明确土壤重金属的空间分布特征与污染来源, 以期为太滆运河流域农田土壤污染综合防治及污染修复提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况太滆运河位于常州市武进区南部, 是武进区“三横三纵”骨干河道之一, 是贯通滆湖和太湖的主要水力通道, 也是太湖主要入湖河流之一.太滆运河与武宜运河、锡溧漕河、永安河等地区主要水系关联, 具有引排水、通航、灌溉等多种水体功能[19].太滆运河流域共覆盖前黄镇和雪堰镇共27个行政村及一个圩区, 总面积约115 km2, 常住人口约10.89万人.本研究区位于长江三角洲太湖平原, 常年气候温和, 雨量充沛, 农业生产活动发达, 主要农作物有水稻、小麦、瓜果蔬菜和油菜等; 工业较为发达, 主要以冶金、机械制造、纺织、电镀为主[10, 20].
1.2 样品采集2018年5月, 采用网格布点法对研究区进行土壤采样布点, 为充分考虑样点的典型性和代表性, 在农业生产活动较为密集的区域, 进行加密布点, 共布设农田土壤表层样点118个, 采样点分布见图 1.土壤样点多以耕地为主, 涵盖瓜果、林木、苗木、蔬菜等其他主要用地类型, 利用多点采样法采集0~20 cm表层土壤样品, 等量混合后用四分法取约1 kg装入聚乙烯密封袋内, 并用GPS记录实地坐标[18].
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图 1 太滆运河流域区位及采样点布分布示意 Fig. 1 Location of Taige canal valley and the distribution of sampling points |
土壤样品在室内风干, 研磨前去除碎石与植物残体等杂物, 过0.149 mm尼龙筛.采用pH计测定土壤样品的pH(水土比, 2.5 :1), 经过HNO3-HCl-HF-HClO4法消解后, 供8种重金属项目测定：原子荧光光谱法(HG-AFS)测定土壤As、Hg含量, 石墨炉原子吸收分光光度法(GF-AAS)测定Cd、Pb含量, 火焰原子吸收分光光度法(F-AAS)测定Cu、Zn、Ni、Cr含量[5, 21].样品分析所用试剂均为优级纯, 分析过程采用国家一级土壤标准物质进行全程质量控制, 测定结果均在误差允许范围内.
1.4 评价方法以太湖流域土壤元素背景值[22]作为污染评价参考值, 采用单因子指数法和内梅罗综合污染指数法, 对研究区土壤重金属污染状况进行评估.单因子指数法适用于单一因子污染特定区域的评价, 内梅罗综合污染指数法能够全面综合地反映土壤的污染程度[23, 24].
单因子指数法：
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内梅罗指数法：
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式中, Pi为重金属元素i的单因子污染指数, Ci为重金属i的实测含量(mg ·kg-1), Si为重金属i的评价标准值(mg ·kg-1), 这里以太湖流域土壤环境背景值为标准. P综为所有重金属元素的内梅罗综合污染指数, Pi, max为单因子污染指数的最大值, P i为单因子污染指数的平均值.土壤污染程度分级标准详见表 1.
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表 1 土壤污染程度分级标准 Table 1 Standard for grading of soil pollution levels |
1.5 数据处理
采用Excel 2010和SPSS 23.0对土壤重金属含量、污染指数、聚类和主成分进行统计与分析; 采用ArcGIS 10.3对土壤采样点、重金属空间分布、主成分得分进行作图与分析.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量描述土壤重金属含量描述性统计结果见表 2.太滆运河流域农田土壤pH均值为5.35, 范围在3.58~8.16, 其中pH小于6.0的点位占80.51%, 表明流域农田土壤pH以酸性为主.土壤中Cr、Hg、As、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd等的平均含量分别为63.25、0.25、7.83、35.24、77.25、31.48、38.37和0.16 mg ·kg-1, 除Cr和As外, Hg、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd等6种重金属含量均超过太湖流域土壤背景值, 超背景值倍数分别为0.53、0.55、0.06、0.08、0.88、0.38倍. 8种重金属元素超背景值点位比例分别为48.31%、81.36%、33.05%、99.15%、45.76%、57.63%、96.61%和66.95%, 超背景程度依次为Cu＞Pb＞Hg＞Cd＞Ni＞Cr＞Zn＞As.与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)中农用地土壤污染风险筛选值[25]相比, Cr、As和Ni并不存在超标点位, Hg、Cu、Zn、Pb和Cd等5种重金属元素超标率分别为0.85%、0.85%、0.85%、3.39%和5.08%, Pb和Cd的超标情况相对较重, 这与杨彦等人的研究结果较为一致[10, 26].
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表 2 太滆运河流域土壤重金属描述性统计特征 Table 2 Descriptive statistical characteristics for heavy metals in the soil of the Taige canal valley |
土壤中8种重金属元素变异系数介于0.21~0.97之间, 变异程度大小为Pb＞Hg＞Cd＞Zn＞Cr＞Cu＞Ni＞As, 其中Pb、Hg和Cd变异系数达到0.5以上, 属于高变异, Zn、Cr、Cu、Ni和As变异系数在0.2~0.5之间, 属于中等变异, 表明太滆运河流域内农田土壤受人类活动影响可能性大.通常情况下, 微量元素在自然背景中含量很低[27].除As外, 其余元素的偏度系数均为正, 数据呈现右偏离; 除As、Ni外, 其余元素峰度系数呈现高峰态, 数据分布较为集中; Cr、Ni呈正态分布, 其余元素经对数转换后进行K-S检验仍不具备正态特征, 表明流域内农田土壤受到人为活动的影响, 出现重金属不断富集的现象.
2.2 土壤重金属空间分布特征利用GIS地统计分析的插值技术可以将离散的数据点转化为面, 实现从点状数据到面状数据的表达, 更加直观地反映土壤重金属的空间变异特征[18].由于流域内土壤重金属元素多呈非正态分布, 因此选用反距离权重(inverse distance weighted, IDW)插值法[3], 明确空间分布特征.通过图 2可以看出, Cr和Ni的分布格局相似, 其高值主要分布于流域上中游南部以及下游北部等区域, 低值主要分布在流域北部边缘的红旗村和前进村等村庄.流域北部Hg和Cu含量明显高于南部, 高值主要集中于流域北部边缘的漳湟村和运村村.流域内Cd和Pb空间分布较为均匀, 高值集中在流域中部的运村村和新康村.流域下游的As元素含量明显高于上游, 高值集中分布在南宅村、夏墅村和凤凰村等村庄.流域中部地区Zn含量明显高于其他地区, 高值主要集中在运村村、谭庄村和祝庄村等村庄.
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图 2 土壤重金属空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metals in soil |
根据Pi和P综的评价标准, 对采样点土壤重金属不同污染级别所占比例进行分析(表 3).通过Pi可以看出, 8种重金属元素污染程度为Pb＞Hg＞Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Cr＞As, 其中Pb、Hg、Cu、Cd、Ni和Zn等6种重金属元素处于轻微污染, Cr和As处于无污染状态. Cr、As和Ni等3种重金属元素污染样点均处于轻微及轻度污染状态, 并不存在中度和重度污染点位, 而Hg、Cu、Zn、Pb和Cd等5种重金属元素则出现中度及重度污染样点, 分别占总样点的3.39%、2.54%、0.85%、3.39%和3.38%.通过P综可以看出, 流域内所有农田土壤样点均已超过警戒值, 整体处于轻度污染状况, 其中轻度污染、中度污染、重度污染样点比例分别为87.29%、5.93%和6.78%, 表明太滆运河流域农田土壤受到一定程度的重金属污染, 需要在日后的农业生产上加以重视.
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表 3 太滆运河流域土壤重金属评价指数(Pi)结果 Table 3 Statistics for evaluation indices (Pi)for the soil of the Taige canal valley |
2.4 土壤重金属源解析
环境学领域中常将多元统计分析中的聚类分析与主成分分析相结合研究土壤重金属来源[28, 29].本研究中对土壤重金属数据进行Z-score标准化处理后, 采用平方欧式距离测定数据之间的距离, 基于组间联接法进行R型聚类, 绘制8种重金属元素的树状图(图 3).聚类距离代表重金属元素间的密切程度, 值越小, 表明元素间关系越密切[4].根据聚类距离可以将8种重金属归为3类, 其中Zn、Cd、Hg、Cu和Pb是Ⅰ类, As是Ⅱ类, Cr和Ni是Ⅲ类, Ⅰ类可以分为3个小类, Zn和Cd是Ⅰ1类, Hg和Cu是Ⅰ2类, Pb是Ⅰ3类.
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图 3 重金属聚类分析树状图 Fig. 3 Dendrogram results of hierarchical cluster analysis for heavy metals |
主成分分析通过降维的方式将多个变量归结为相互独立的综合因子, 分析识别环境中污染物的来源[10]. KMO检验和Bartlett球形检验(KMO为0.7, P < 0.05)说明变量之间相关性较强, 适合进行主成分分析.基于主成分方法, 采用Kaiser标准化的正交旋转法提取因子, 采用最大方差法对因子载荷矩阵进行正交旋转(表 4), 共提取了3个主成分因子, 主成分因子的累积贡献率为73.91%, 可以反映原始数据的大部分信息.
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表 4 土壤重金属元素主成分分析结果 Table 4 Results of principle component analysis for heavy metals in soil |
为更好判别主成分, 利用IDW法进行空间插值, 明确主成分得分空间分布(图 4), 并结合聚类分析结果与流域内道路以及工业企业分布等信息, 识别土壤重金属来源.
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图 4 土壤重金属元素各主成分空间插值 Fig. 4 Spatial interpolation of principal components of heavy metals |
第一主成分的贡献率为37.51%, Hg、Cu、Zn、Pb和Cd的因子载荷较高, 聚类同为Ⅰ类.相关研究表明, 多元统计分析中Cd、Cu、Pb和Zn的组合表征人类活动的影响, Hg也多受人类活动影响[30~32], 因此可将该主成分判定为人类活动影响.
虽然Hg、Cu、Zn、Pb和Cd在第一主成分具有较大的载荷, 但可能受到不同人为源的影响.太滆运河流域内实施稻麦轮作, 长期施用尿素和磷肥等增加土壤肥力, 相关肥料中Cd和Pb含量较高[33].流域内畜禽养殖业发达, 存在动物粪便等有机肥料施用的情况. Cu和Zn常作为畜禽饲料的微量元素添加剂, 用来防治疾病和促进生长, 然而饲料中95%以上的Cu和Zn不会被畜禽吸收, 随粪便排出体外[15], 用于农田土壤培肥. Cu、Hg、Cd和Zn等是农药的重要组成元素, 流域内农药过量投入的现象虽有所改善, 但其绝对量仍较高[10], 加上长时间的积累, 重金属的富集效应更加明显.此外, 污水灌溉也是造成土壤重金属富集的原因, 太湖流域水体中Hg和Cd呈普遍污染状态[34], 而流域内长期使用周边河道受污染水体进行灌溉, 导致农田土壤重金属不断富集.结合图 4中PC1得分, 发现流域北部由于耕作时间比南部早, PC1得分明显较高, 河流周边农田土壤PC1得分较其他区域较高.此外, 经实地走访发现漳湟村、王允村和谭庄村等村庄种植面积和畜禽养殖规模较其他村庄较高, PC1得分也较高, 进一步验证PC1受到流域农业生产活动的影响.
大气沉降现已成为区域农田土壤重金属的重要来源[35].流域内工业发达, 需要大量的燃煤作为能源支撑, 并且拥有沪宜高速、常泰高速等快速通道, 交通运输频繁. Hg是燃煤排放的标志物, 并在大气中具有较强的稳定性和可移动性, 可通过大气干湿沉降进入土壤[15, 16].煤炭燃烧和汽车尾气排放是土壤中Pb的重要来源, 虽然我国已经全面禁用含铅汽油, 但是汽车尾气对于土壤中Pb的累积影响依然存在. Zn常用作汽车轮胎硬度添加剂, Cu用来制备汽车散热器, 轮胎和散热器的磨损, 会产生含Cu、Zn的粉尘从而进入土壤[14, 15, 29].公路沿线土壤重金属的相关研究表明, Pb和Cd的含量存在较强的相关性, 并且沪宁高速(常州段)两侧农田土壤重金属Pb、Cd和Cu已受到不同程度的污染[10, 36].主要道路周边和工业分布较为密集的区域PC1得分相对高, 验证了大气沉降对于流域农田土壤重金属的影响.因此, 流域内农田土壤中Hg、Cu、Zn、Pb和Cd主要是通过大气沉降及农业活动等途径进入农田土壤, 属于人类活动造成的复合污染.
第二主成分的贡献率为22.50%, Cr和Ni的因子载荷分别高达0.946、0.886, 并且聚为Ⅱ类.通常来说, 土壤中Cr和Ni主要来源于成土母质, 受人为影响较小[37].但是流域中50%左右的土壤样点中Cr和Ni含量超过土壤背景值, 处于受污染的状态, 因此判断流域农田土壤中Cr和Ni除受到成土母质影响外, 还受到人为活动的影响[16, 29].结合图 4中PC2得分, 发现PC2空间分布格局与Cr和Ni相似, 主要分布在流域上中游南部以及下游北部等工业较为密集的区域.电镀、冶金等工业生产活动会使用含有Cr、Ni等重金属元素的原料, 生产过程中产生的“三废”排入土壤环境, 造成农田土壤重金属累积[10, 14, 38].因此, 流域内农田土壤中的Cr和Ni主要受成土母质以及工业生产活动的影响.
第三主成分的贡献率为13.91%, As的因子载荷高达0.938, 整体处于无污染状态, 部分点位受到轻微污染.此外, As变异系数最低, 接近低变异水平, 偏度系数和峰度系数均呈现负值.结合图 4中PC3得分, 发现得分较高的区域集中在太滆运河的上下游段, 靠近滆湖和太湖.据此推断, 流域土壤中As受人为活动干扰较小, 主要受成土母质的影响, 这与北京顺义地区[39]、上海宝山区[40]农用土壤As主要受控于成土母质的结论相一致.
3 结论(1) 太滆运河流域农田土壤Cr、Hg、As、Cu、Zn、Ni、Pb、Cd含量分别为63.25、0.25、7.83、35.24、77.25、31.48、38.37和0.16 mg ·kg-1, 除Cr和As外, 其余元素重金属含量均超过太湖流域土壤背景值, 农田土壤重金属存在一定程度的富集.土壤重金属元素多低于国家农用地土壤污染风险筛选值, Pb和Cd的点源污染现象较为明显.
(2) 以太湖流域土壤背景值为标准, Pi值依次为Pb＞Hg＞Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Cr＞As, Cr和As处于无污染状态, 其余元素处于轻微污染; P综值表明87.29%样点的土壤重金属呈现轻度污染, 5.93%样点呈现中度污染, 6.78%样点呈现重度污染, 整体已经超过警戒值, 处于轻度污染状态.
(3) 多元统计分析和地统计分析结果表明, 土壤中Hg、Cu、Zn、Pb和Cd受到农业活动和大气沉降的共同影响; Cr和Ni则受成土母质以及工业生产活动的共同影响; As则主要来源于成土母质.
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