环境科学  2019, Vol. 40 Issue (11): 4862-4869   PDF    
引用本文
侯新红, 于兴娜, 沈丽, 赵睿东, 王国祯, 张毓秀. 2013~2017年江苏省人为源氨排放清单的建立及特征[J]. 环境科学, 2019, 40(11): 4862-4869.
HOU Xin-hong, YU Xing-na, SHEN Li, ZHAO Rui-dong, WANG Guo-zhen, ZHANG Yu-xiu. Establishment and Characteristics of an Artificial Ammonia Emissions Inventory in Jiangsu Province from 2013 to 2017[J]. Environmental Science, 2019, 40(11): 4862-4869.
2013~2017年江苏省人为源氨排放清单的建立及特征
侯新红, 于兴娜, 沈丽, 赵睿东, 王国祯, 张毓秀     
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2019-04-12; 修订日期: 2019-05-30
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0203501）；国家自然科学基金项目（41775154）；江苏省"六大人才高峰"项目（JNHB-057）；江苏省高校"青蓝工程"项目
作者简介: 侯新红(1996~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气环境, E-mail:houxinhonghxh@163.com
通信作者: 于兴娜, E-mail:xnyu@nuist.edu.cn
摘要: 根据江苏省各类氨排放源活动水平数据，采用合理的清单测算方法和排放因子，建立了2013~2017年江苏省人为源氨排放清单，对其历年来人为源氨排放量的变化趋势进行分析.利用ArcGIS软件对江苏省人为源氨排放量及排放强度的分布特征进行分析.结果表明，江苏省的氨排放量由2013年的624.84 kt减少至2017年的562.47 kt，年均下降率约为2.6%.农业源一直是江苏省最主要的氨排放源，2017年时占江苏省氨排放总量的82.4%；蛋鸡是畜禽养殖源中最大的氨排放源，占畜禽源氨排放量的49.3%.2017年江苏省氨平均排放强度为5.3 t·km-2，其中盐城市和徐州市是江苏省人为源氨排放量和排放强度最大的两个城市，镇江市的氨排放量和排放强度最小.
关键词: 氨      排放因子      排放清单      排放强度      江苏省     
Establishment and Characteristics of an Artificial Ammonia Emissions Inventory in Jiangsu Province from 2013 to 2017
HOU Xin-hong , YU Xing-na , SHEN Li , ZHAO Rui-dong , WANG Guo-zhen , ZHANG Yu-xiu     
Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: According to activity level data of various ammonia emission sources in Jiangsu Province, using a reasonable inventory calculation method and emission factor, an ammonia emission inventory in Jiangsu Province from 2013 to 2017 was established, and the trend of anthropogenic ammonia emissions over these years was analyzed. The distribution characteristics of anthropogenic ammonia emissions and emission intensity in Jiangsu Province were analyzed using ArcGIS software. The results showed that the ammonia emissions in Jiangsu Province decreased from 624.84 kt in 2013 to 562.47 kt in 2017 with an average annual rate of decline of approximately 2.6%. Agricultural has always been the most important source of ammonia emissions in Jiangsu Province and accounted for 82.4% of the total ammonia emissions in 2017. Laying hens are the largest source of ammonia emissions from livestock and poultry sources, accounting for 49.3% of the ammonia emissions from livestock and poultry. The average ammonia emission intensity in Jiangsu Province was 5.3 t·km-2 in 2017. Yancheng and Xuzhou are two cities with the largest anthropogenic ammonia emissions and emission intensity in Jiangsu Province. Zhenjiang City has the lowest ammonia emission and emission intensity.
Key words: ammonia      emission factor      emission inventory      emission intensity      Jiangsu Province     

氨是大气中唯一的偏碱性气体, 是参与大气氮循环过程中最重要的成分之一[1].大气中的氨能与SO2和NOx等气体发生反应生成硝酸铵和硫酸铵等铵盐, 这些铵盐是大气气溶胶细颗粒物(PM2.5)的重要前体物[2], 对霾的形成、云雨水的酸性以及人体健康有重要的影响, 也会导致土壤酸化和水体富营养化等环境问题[3].由此可见, 氨排放与大气污染问题密不可分, 研究氨排放水平及其分布特征对于改善环境问题具有重要的现实意义.

近年来, 大气雾、霾污染日益严峻, 氨排放清单的研究日益受到国内外学者的重视.国外学者对氨排放的研究较早, 如Sutton等[4]对英国地区氨排放估算进行了研究, 氨排放源覆盖了农业源、非农业源和天然源.国内对于大气氨排放清单的研究较少, 主要集中在较大尺度范围内.例如, 孙庆瑞等[5]及王文兴等[6]利用排放因子法, 基于畜禽养殖、氮肥施用和氮肥生产量, 估算了全国氨排放量及其分布特征; 王琛等[7]估算了河南省各市的氨排放特征, 结果表明农业源为主要氨排放源.董艳强等[8]估算了长江三角洲地区各市的氨排放量; 尹沙沙等[9, 10]估算了珠江三角洲人为源氨排放量及其时空特征.此外, 在城市尺度上, 苏州市[11]、西安市[12]和南通市[13]等均对其建立了氨排放清单及其分布特征.这些研究均表明农业源是大气氨排放的最大的贡献源.

江苏省地处中国大陆东部沿海中部, 是长江三角州的重要组成部分.近年来, 随着当地工业化城市化进程不断加快, 大气污染从城市空气污染向区域、复合型大气污染转变, 并已表现出明显的区域大气污染特征, 严重威胁人民群众的身体健康[14].因此, 江苏省地区人为源氨排放清单也需及时更新, 沈丽等[3]建立的2006~2014年江苏省人为源氨排放清单已不能满足最新形势下江苏地区氨排放特征, 江苏省需根据最新的统计数据建立一份最新最全面的人为源氨排放清单.弄清该地区大气氨排放情况, 有利于了解氨排放对雾、霾污染形成的影响, 是阐明区域性大气污染问题的关键.本研究将每个氨排放源进行细分, 根据江苏省统计局获取所需的活动水平数据, 对于清单测算方法和排放系数参考文献[15], 建立2013~2017年江苏省人为源氨排放清单, 以期为环保工作者研究该地区氨排放对雾、霾形成机制的影响以及制定相关控制对策和管理政策等提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域及对象

研究区域为江苏省, 包括南京市、苏州市、无锡市和南通市等13个地级市, 估算的人为氨源包括两类：农业源和非农业源.农业源包括畜禽源和农田氮肥施用, 非农业源包括工业生产、人体排放、燃料燃烧、生物质燃烧、废弃物处理和交通源.

1.2 数据来源

畜禽源、农田氮肥施用、工业生产、人体排放、生物质燃烧、交通源以及废弃物处理源中烟气脱硝的活动水平数据来自所分析年江苏省统计年鉴[16~20].燃料燃烧的活动水平数据来自所分析年江苏省统计年鉴和中国能源统计年鉴[21~25].废弃物处理源中垃圾和污水处理的活动水平数据来自所分析年中国城市建设统计年鉴[26~30].本研究排放因子主要参考国家环保部最新编制的技术指南以及国内外研究成果, 优先选用国家环保部制定的技术指南.

1.3 估算方法

本研究采用排放因子法, 根据各市的活动水平, 对江苏省人为源的氨排放量进行估算, 计算公式为:

(1)

式中, E为氨排放量(kg); i、j分别为地区、源类别; A为活动水平[头、人和吨(t)等]; EF为排放因子(kg ·头-1、kg ·t-1和mg ·km-1等); γ为氮-大气氨转换系数, 畜禽源取1.214, 其它排放源源取1.0.以下针对具体排放源分别做介绍.

1.3.1 畜禽养殖

畜禽养殖排放的氨主要来自畜禽排泄物释放, 粪便包括室内和户外两部分, 畜禽粪便管理阶段包括户外、圈舍内、粪便存储处理和后续施肥, 排泄物种类分为液态和固态.由于畜禽排泄物的产生量受畜禽种类影响, 所以确定养殖畜禽的种类是畜禽氨排放清单的关键[31~33].根据文献[16~20]获取2013~2017年江苏省黄牛、水牛、奶牛、母猪、山羊、蛋鸡、蛋鸭、肉牛、肉猪、肉鸡、肉鸭、肉鹅和兔等13个子排放源的畜禽年饲养量, 按养殖模式均可划分为散养与集约化养殖, 参考文献[34]得到江苏地区猪、牛、家禽和羊的散养比例分别为10%、5%、5%和50%.由于黄牛、水牛、奶牛、母猪、山羊、蛋鸡和蛋鸭的饲养周期大于1 a及1 a以上, 则将其按年末存栏数统计; 肉牛、肉猪、肉鸡、肉鸭、肉鹅和兔则按照年末出栏数统计.参考文献[15]中的计算方法及各类畜禽的排放系数, 计算各畜禽不同养殖方式的室内、户外总铵态氮(TAN)以及不同粪便管理阶段铵态氮量, 然后再根据对应的排放系数计算各类畜禽, 分散养和集约化养殖方式下, 不同阶段的氨排放量.畜禽源的氨排放系数如表 1所示.由于文献[15]中未给出黄牛、水牛和兔的排放系数, 其排放因子参考文献[35], 分别为15.44、9.74和0.23 kg ·头-1.

表 1 畜禽养殖集约化养殖和散养氨排放系数1)/% Table 1 Factors affecting ammonia emissions in intensive cultivation and with free range livestock/%

1.3.2 氮肥施用

氮肥是指含有或者能产生铵离子的化肥, 氮肥施放到农田后通过微生物作用或自身分解, 氮以氨的形式释放到大气中, 这个过程中的氨挥发是大气氨排放的重要来源.氮肥施用氨排放量的大小不仅与氮肥种类有关, 还会受到施肥方式、气候与土壤特性等因素的影响[36].本研究基于江苏省统计年鉴[16~20]收集得到2013~2017年江苏省各市农用氮肥施用总量, 其中氮肥包括尿素、碳酸氢铵、硝酸铵、硫酸铵及其他含氮肥料.不同类型氮肥的施用份额参考文献[37], 再结合其排放因子估算2013~2017年江苏省各市由于氮肥施用导致的氨排放量.不同类型氮肥的排放因子参考文献[9], 详见表 2.

表 2 不同氮肥的排放因子/% Table 2 Emission factors of different nitrogen fertilizers/%

1.3.3 工业生产过程

工业生产导致的氨排放主要来源于合成氨和氮肥生产, 基于产品产量和其排放因子进行估算.本研究通过文献[16~20]获取2013~2017年江苏省各市合成氨和氮肥的年产量.通过文献[15]获得合成氨生产排放因子为0.01 kg ·t-1, 氮肥生产为5.0 kg·t-1.

1.3.4 人体排放

人体排放氨的途径有人体呼吸、汗液及粪尿.人体排放产生的氨与人口数量关系密切, 本研究采用江苏省统计年鉴中江苏各市年末常住人口作为活动水平数据.由于我国农村地区人口较多, 且卫生处理设施不完善, 因此对于人体氨排放的活动水平数据, 本研究将城镇人口和农村人口分开考虑.城市人口的排放因子参考董文煊等[38]的研究成果, 取0. 25 kg ·人-1; 而农村人口的排放因子参考文献[15], 为0.787 kg ·人-1.

1.3.5 道路移动源

机动车车用燃料尾气排放是道路移动源氨排放的主要来源.车辆的氨排放量与车辆类型和年均行驶里程有关, 根据车型和燃料类型, 将机动车分为轻型汽油客车、轻型汽油货车、重型汽油客车、重型汽油货车、轻型柴油客车、轻型柴油货车、重型柴油客车、重型柴油货车和摩托车等9类.活动水平数据可从江苏省统计年鉴中获得, 由于数据的局限性, 参考江苏省统计年鉴中分车型的机动车保有量比例推算出江苏省分车型的机动车保有量, 各类机动车的燃料比例参考文献[39].根据不同类型机动车保有量和不同类型机动车的年均行驶里程按照公式(2)进行估算.根据文献[15]得到各类型机动车的排放因子, 详见表 3, 车辆的年均行驶里程的取值参考文献[40], 详见表 4.

表 3 机动车尾气排放因子/mg·km-1 Table 3 Vehicle exhaust emission factors/mg·km-1

表 4 各种车型的年均行驶里程×104/km Table 4 Annual average travel of different vehicle categories×104/km

(2)

式中, E为机动车氨排放量(t); i为地区, j为车辆类型; P为机动车保有量(辆); M为机动车年均行驶里程(km); EF机动车排放因子(mg ·km-1).

1.3.6 燃料燃烧

燃料燃烧根据燃料类型和使用部门, 主要分为居民生活和工业的燃煤、燃油和天然气.其中, 居民生活燃料燃烧的活动水平数据通过中国能源统计年鉴[21~25]获得江苏省各类民用燃料的年消耗量, 结合各市年末常住人口数比例估算; 工业燃料燃烧量可直接通过江苏省各市统计年鉴获得.燃料燃烧源中的排放因子的选取参考文献[35], 详见表 5.

表 5 燃料燃烧源NH3排放因子 Table 5 Ammonia emission factors from fuel combustion sources

1.3.7 生物质燃烧

生物质燃烧是除煤、石油和天然气以外的第四大能源.根据江苏省地形地貌及植被情况, 本研究估算了由废弃秸秆的露天燃烧以及家用秸秆和薪柴的燃烧导致的氨排放, 暂不考虑森林火灾和草原燃烧导致的氨排放.对于废弃秸秆的露天燃烧, 基于其燃烧量按照公式(3)来计算：

(3)

式中, M为秸秆露天焚烧量(t); j表示农作物类型; P为农作物的产量(t); C为农作物的谷草比; R为谷草干燥比; D为秸秆焚烧比例; F为焚烧效率.本研究选取的谷草比和谷草干燥比参考文献[3, 10]; 对于秸秆焚烧比例, 本研究采用王书肖[41]的调查结果, 取0.329;秸秆燃烧效率参考国内学者张鹤丰[42]对我国水稻、小麦和玉米这3种作物秸秆燃烧率所测结果, 取平均值为92.5%.根据江苏省统计年鉴口径分类, 确定主要农作物种类有稻谷、小麦、玉米、大豆、薯类、棉花、花生、菜油和蔬菜等, 主要农作物产量活动水平数据来自统计年鉴.根据文献[15]获得小麦、玉米和其他作物的秸秆露天燃烧的排放因子分别为0.37、0. 68和0.52 kg·t-1.

对于家用秸秆和薪柴的燃烧, 基于其燃烧量采用公式(1)进行氨排放的估算[35].根据文献[43~45]获取到2005~2007年江苏省农村地区秸秆和薪柴的消费情况.本研究按照江苏地区农村人口增长比例推导出2013~2017年江苏省的各年消费量, 然后由江苏省各市主要农作物播种面积占江苏省总农作物播种面积比例, 将秸秆家用总量采用自上而下的方法分配; 而薪柴则根据江苏省各市农村人口数量占江苏省总农村人口数量的比例进行分配.家用秸秆的排放因子参考文献[35], 取1.30 g ·kg-1, 薪柴的排放因子参考文献[15], 取1.30 g ·kg-1.

1.3.8 废弃物处理

废弃物处理产生的氨主要来自污水处理过程、垃圾处理过程以及烟气脱硝过程.污水处理和垃圾处理基于江苏省13市污水和垃圾处理量估算, 其中垃圾处理过程包括垃圾的焚烧、填埋和堆肥[46], 本研究仅考虑由填埋和焚烧这两种方式所释放的氨排放量; 烟气脱硝过程中所释放的氨基于钢铁和水泥生产燃煤的消耗量进行估算.排放因子参考文献[15], 详见表 6.

表 6 废弃物处理排放因子 Table 6 Emission factors of waste disposal

2 结果与讨论 2.1 江苏省氨排放量变化趋势

根据上述研究方法和活动水平数据, 得到了江苏省2013~2017年人为源氨排放量的变化趋势(如图 1).可以看出, 2013~2017年间, 江苏省人为源氨排放量总体为下降趋势, 从2013年的624.84 kt下降到2017年的562.47 kt, 年均下降率为2.6%.这一下降趋势与沈丽等[3]的研究结果不同, 说明近几年氨排放源已经发生了变化.其中农业源、人体排放、生物质燃烧以及工业生产源排放的氨均表现为下降趋势, 尤其是农业源下降得最为明显, 由2013年的517.90 kt到2017年的463.46 kt.农业源(畜禽养殖及氮肥施用)一直是江苏省氨排放的主要来源, 研究期间两者的总贡献均超过80%. 2013~2017年畜禽养殖和氮肥施用排放的氨分别下降了27.15 kt和27.10 kt.人体排放源产生的氨表现出略微下降的趋势, 可能是由于江苏省城市人口增加, 而农村人口减少造成的.生物质燃烧源则由于秸秆、薪柴以及农作物产量降低导致氨排放量下降.由于氮肥产量不断减少导致工业生产源产生的氨排放量也逐年减少.与上述排放源不同, 燃料燃烧和道路移动源产生的氨排放量却表现出逐年增加趋势.由于近年来江苏省汽车保有量不断增加导致机动车排放的氨逐年增加, 比如汽车保有量由2013年的954.38万辆增加到2017年的1619.46万辆.燃料燃烧源产生的氨排放量在1.88~5.57 kt之间变化, 主要是由于工业化城市化进程不断加快引起天然气、煤和油等使用量不断增多所致.废弃物处理排放的氨无明显变化, 其中垃圾处理、污水处理和烟气脱硝过程产生的氨年均排放量分别约为4、11和12 kt ·a-1.

图 1 2013~2017年江苏省氨排放总量变化趋势 Fig. 1 Trends in total ammonia emissions in Jiangsu Province from 2013 to 2017

2.2 2017年江苏省氨排放清单

江苏省2017年人为源大气氨排放清单如表 7所示.可以看出, 该地区2017年人为源氨排放总量为562.47 kt, 其中农业源和非农业源的排放量分别占总排放量的82.4%和17.6%.可见, 农业源是江苏省大气氨排放的最主要来源, 这与文献[4, 9]的研究结果一致.主要原因与江苏省较大的种植面积以及较高的畜禽养殖量有关.此外, 与其他排放源比较, 农业源排放因子较大也导致了农业源成为江苏省人为源氨排放主要来源的因素之一.

表 7 2017年江苏省各类人为氨源排放清单/kt·a-1 Table 7 Anthropogenic ammonia emission inventory by category for the year 2017 in Jiangsu Province/kt·a-1

在农业源中, 畜禽养殖和氮肥施用的氨排放量相差不大, 分别达到212.91 kt和250.54 kt.但非农业源对大气氨的贡献量也值得重视, 其中人体排放、废弃物处理和生物质燃烧源产生的氨排放量较高, 分别为33.55、24.83和17.47 kt, 共占人为源氨排放总量的13.5%, 这与较大的人口数量、废物处理量以及秸秆薪柴的消费量较大有关.此外, 在农业源中, 苏北地区尤其是徐州市和盐城市氨排放量较大, 苏南地区氨排放量较小, 镇江市是苏南地区氨排放量最小的城市; 在非农业源中, 各市氨排放量差距较小.可见, 农业源是对人为源氨排放影响的关键因素.

2.3 2017年江苏省人为源氨排放特征分析

2017年各类排放源对江苏省人为源氨排放量的贡献如图 2所示.可以看出, 氮肥施用源是江苏省最大的氨排放贡献源, 占江苏省氨排放总量的44.4%;其次为畜禽养殖(占比为37.7%).除此以外, 人体排放、废弃物处理和生物质燃烧的氨排放量在非农业源中占比相对较大, 其他排放源(交通源、工业生产、燃料燃烧)产生的氨排放量较小.

图 2 2017年江苏省各源氨排放分摊率 Fig. 2 Contributions of ammonia emissions from various sources in 2017 in Jiangsu Province

由于畜禽源导致的氨排放占总排放量的比重较大, 本研究中针对其做进一步的贡献率分析, 如图 3所示.从中可知, 蛋鸡、肉鸡、羊和肉猪这4种畜禽的氨排放量较大, 分别为104.93、26.30、22.45和16.92 kt, 分别占江苏省畜禽源氨排放总量的49.3%、12.4%、10.5%和7.9%.这主要是因为鸡、羊和猪饲养周期短以及人们日常生活对鸡、羊和猪的消费量较大导致其饲养量大, 排放贡献率较高; 而较低的养殖数量和年平均氮排泄量使得蛋鸭、母猪、肉鸭、鹅和兔这5种畜禽的氨排放量较小.对于较大牲畜如奶牛、肉牛、黄牛和水牛等, 由于其饲养周期长、占地面积较大以及大的畜牧场退居江苏地区以外等因素, 造成其排放量分摊率较小.

图 3 2017年江苏省各类畜禽氨排放分摊率 Fig. 3 Contributions of ammonia emissions from various types of livestock in 2017 in Jiangsu Province

对人为源氨排放最大贡献源的农业源进行单独分析, 各城市氨排放贡献分布情况如图 4所示.从中可知, 各个城市畜禽养殖和氮肥施用氨排放贡献率存在较大差异, 贡献率范围分别为1.2%~24.4%和1.4%~19.4%.其中盐城市和徐州市是畜禽养殖和氮肥施用氨排放贡献最大的两个城市, 分别占到24.4%、20.0%和19.4%、16.4%.无锡市、镇江市、苏州市、常州市和南京市的排放贡献率较小.

图 4 江苏省各市畜禽养殖和氮肥施用的氨排放量和相对贡献 Fig. 4 Ammonia emission and relative contribution from livestock waste and nitrogen fertilizer application in Jiangsu Province

另外, 由于江苏地区各市经济发展和产业中心的差异, 使得江苏省13个城市氨排放源特征不同.而排放强度是指一个地区单位面积上污染物的排放量, 衡量某个地区污染物排放情况应综合考虑该地区的排放总量及其排放强度, 这样才能更准确地反映该区域的污染情况.本研究利用ArcGIS提取江苏省地理边界信息, 并绘制了江苏省13市2017年氨排放空间分布及氨排放强度空间分布如图 5所示.从中可知, 各个城市人为源氨排放贡献率存在较大差异.盐城市和徐州市依次是江苏省人为源氨排放量最大的两个城市, 年排放量高达101.37 kt和100.94 kt, 其排放份额共占江苏省排放总量的36.0%.这可能是由于盐城市和徐州市汇集了江苏省大部分养殖资源, 畜禽养殖业发达, 农作物播种面积较大, 使得氮肥施用量较大; 同时, 这两个城市的农村人口较多也会导致氨排放量较大.而排放量最小的城市为镇江市, 年排放量仅为10.80 kt, 占全省排放总量的1.9%, 这与镇江市的农牧业规模和产量都相对较小以及最少的人口数量有关.造成这种空间差异的主要原因是由于经济水平、人口数量、物质需求和农牧业结构等不同.苏北地区的氨排放强度明显高于苏南地区, 其中排放强度最大的城市为徐州市, 约为8.6 t ·km-2, 其他苏北城市的氨排放强度在4.3~6.7 t ·km-2之间变化.相对于苏北地区, 苏南地区氨排放强度较小, 无锡市、常州市、南京市和苏州市的氨排放强度在2.9~3.7 t ·km-2之间变化; 镇江市氨排放强度最小, 约为2.8 t ·km-2.总体而言, 2017年江苏省大气氨平均排放强度为5.3 t ·km-2.

图 5 2017年江苏省各市氨排放量和排放强度特征分布 Fig. 5 Characteristics of ammonia emissions and emission intensity in Jiangsu Province in 2017

2.4 人为源氨排放清单对比

本研究将江苏省人为源大气氨排放量与其他城市排放水平进行对比, 结果如表 8所示.可以看出, 畜禽养殖和氮肥施用均是不同地区氨排放的主要贡献源, 两者占比在80%以上.对比刘春蕾等[47]估算的2013年南京市以及王平[13]估算2009年南通市的氨排放量, 本研究得到的2017年南京市和南通市的氨排放量均偏低, 氨排放量分别降低了4.53 kt和3 kt, 可能是由于各研究中部分源的活动水平数据及排放因子不同.与沈丽等[3]的研究相比, 本研究估算氨排放量结果偏低, 主要是由于本研究在测算畜禽养殖的排放量时, 区分了集约化养殖和散养以及选取的畜禽养殖源的畜禽种类较全面.与河南省2013年的结果相比[7], 江苏省2017年的氨排放量和氨排放强度均较低, 而与西安市2013年的结果相比[12], 江苏省2017年的氨排放量和氨排放强度均较高, 原因主要是江苏省在测算畜禽养殖的排放量时, 区分了集约化养殖和散养以及两省畜禽源的活动水平数据相差较大所致.

表 8 与其他同类研究结果比较 Table 8 Comparison with other similar research results

2.5 不确定性分析

排放清单估算分析过程中有许多不确定性来源会影响清单估算结果, 主要原因包括排放源活动水平的可靠性和排放源氨排放因子的准确性[48].本研究中采用的活动水平数据来自政府部门的统计资料, 能够较好地保证数据的可靠性, 但由于部分排放源缺乏所研究年份的数据, 或者只有江苏省的总量, 需根据其他数据折算, 按照一定比例进行估算, 使得估算结果存在不确定性.同时, 排放因子的选取也会影响估算结果, 而本研究在测算畜禽养殖的排放量时, 区分了集约化养殖和散养, 一定程度上提高了计算氨排放量的准确性, 其他排放源的排放因子参考文献[15].总体而言, 本清单采用的活动水平数据可靠; 排放因子参考文献[15], 不确定性最小; 并且排放源较全面.对比不同学者研究结果, 本研究估算的江苏省人为源氨排放量具有可比性, 建立的排放清单存在一定合理性, 能在一定程度上反映江苏省人为源氨的实际排放情况.

3 结论

(1) 利用排放因子法, 计算得2013~2017年江苏省氨排放总量逐年下降, 年均减少率约为2.6%. 2013年~2017年江苏省人为氨源排放强度由5.9 t·km-2下降至5.3 t·km-2.

(2) 2017年江苏省氨排放的主要来源是农业源.非农业源中的人体排放、废弃物处理、生物质燃烧的排放量较大.在畜禽养殖源中, 蛋鸡是最大的排放源, 其次是肉鸡和羊.

(3) 盐城市和徐州市是2017年江苏省人为源氨排放量最大的两个城市, 排放最小的城市为镇江市.在排放强度方面, 徐州市最大, 镇江市最小.

参考文献
[1] Galloway J N, Dianwu Z, Thomson V E, et al. Nitrogen mobilization in the United States of America and the People's Republic of China[J]. Atmospheric Environment, 1996, 30(10-11): 1551-1561. DOI:10.1016/1352-2310(95)00456-4
[2] Battye W, Aneja V P, Roelle P A. Evaluation and improvement of ammonia emissions inventories[J]. Atmospheric Environment, 2003, 37(27): 3873-3883. DOI:10.1016/S1352-2310(03)00343-1
[3] 沈丽, 于兴娜, 项磊. 2006~2014年江苏省氨排放清单[J]. 中国环境科学, 2018, 38(1): 26-34.
Shen L, Yu X N, Xiang L. Estimation of ammonia emissions inventories in Jiangsu province from 2006 to 2014[J]. China Environmental Science, 2018, 38(1): 26-34. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.01.003
[4] Sutton M A, Dragosits U, Tang Y S, et al. Ammonia emissions from non-agricultural sources in the UK[J]. Atmospheric Environment, 2000, 34(6): 855-869. DOI:10.1016/S1352-2310(99)00362-3
[5] 孙庆瑞, 王美蓉. 我国氨的排放量和时空分布[J]. 大气科学, 1997, 21(5): 590-598.
Sun Q R, Wang M R. Ammonia emission and concentration in the atmosphere over China[J]. Scientia Atmospherica Sinica, 1997, 21(5): 590-598. DOI:10.3878/j.issn.1006-9895.1997.05.10
[6] 王文兴, 卢筱凤, 庞燕波, 等. 中国氨的排放强度地理分布[J]. 环境科学学报, 1997, 17(1): 2-7.
Wang W X, Lu X F, Pang Y B, et al. Geographical distribution of NH3 emission intensities in China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 1997, 17(1): 2-7. DOI:10.3321/j.issn:0253-2468.1997.01.001
[7] 王琛, 尹沙沙, 于世杰, 等. 河南省2013年大气氨排放清单建立及分布特征[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 1023-1030.
Wang C, Yin S S, Yu S J, et al. A 2013-based atmospheric ammonia emission inventory and its characteristic of spatial distribution in Henan Province[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 1023-1030.
[8] 董艳强, 陈长虹, 黄成, 等. 长江三角洲地区人为源氨排放清单及分布特征[J]. 环境科学学报, 2009, 29(8): 1611-1617.
Dong Y Q, Chen C H, Huang C, et al. Anthropogenic emissions and distribution of ammonia over the Yangtze River Delta[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2009, 29(8): 1611-1617. DOI:10.3321/j.issn:0253-2468.2009.08.005
[9] 尹沙沙, 郑君瑜, 张礼俊, 等. 珠江三角洲人为氨源排放清单及特征[J]. 环境科学, 2010, 31(5): 1146-1151.
Yin S S, Zheng J Y, Zhang L J, et al. Anthropogenic ammonia emission inventory and characteristics in the Pearl River Delta Region[J]. Environmental Science, 2010, 31(5): 1146-1151.
[10] 尹沙沙.珠江三角洲人为源氨排放清单及其对颗粒物形成贡献的研究[D].广州: 华南理工大学, 2011. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10561-1011190255.htm
[11] 周静, 刘松华, 谭译, 等. 苏州市人为源氨排放清单及其分布特征[J]. 环境科学研究, 2016, 29(8): 1137-1144.
Zhou J, Liu S H, Tan Y, et al. Anthropogenic ammonia emission inventory and its spatial distribution in Suzhou City[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(8): 1137-1144.
[12] 苏航, 闫东杰, 黄学敏, 等. 西安市人为源大气氨排放清单及特征[J]. 环境科学, 2016, 37(11): 4117-4123.
Su H, Yan D J, Huang X M, et al. Inventory and characteristics of anthropogenic ammonia emission in Xi'an[J]. Environmental Science, 2016, 37(11): 4117-4123.
[13] 王平. 南通市人为源大气氨排放清单及特征[J]. 环境科学与管理, 2012, 37(11): 25-28.
Wang P. Estimation on anthropogenic emissions of ammonia in Nantong[J]. Environmental Science and Management, 2012, 37(11): 25-28. DOI:10.3969/j.issn.1673-1212.2012.11.006
[14] Kang Y M, Liu M X, Song Y, et al. High-resolution ammonia emissions inventories in China from 1980 to 2012[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(4): 2043-2058. DOI:10.5194/acp-16-2043-2016
[15] 环境保护部.大气氨源排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. http://www.mee.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201408/W020140828351293771578.pdf, 2014-08-19.
[16] 江苏省统计局, 国家统计局江苏调查总队. 江苏统计年鉴2014[M]. 北京: 中国统计出版社, 2014.
[17] 江苏省统计局, 国家统计局江苏调查总队. 江苏统计年鉴2015[M]. 北京: 中国统计出版社, 2015.
[18] 江苏省统计局, 国家统计局江苏调查总队. 江苏统计年鉴2016[M]. 北京: 中国统计出版社, 2016.
[19] 江苏省统计局, 国家统计局江苏调查总队. 江苏统计年鉴2017[M]. 北京: 中国统计出版社, 2017.
[20] 江苏省统计局, 国家统计局江苏调查总队. 江苏统计年鉴2018[M]. 北京: 中国统计出版社, 2018.
[21] 国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2013[M]. 北京: 中国统计出版社, 2013.
[22] 国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2014[M]. 北京: 中国统计出版社, 2014.
[23] 国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2015[M]. 北京: 中国统计出版社, 2015.
[24] 国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2016[M]. 北京: 中国统计出版社, 2016.
[25] 国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2017[M]. 北京: 中国统计出版社, 2017.
[26] 中华人民共和国住房和城乡建设部. 中国城市建设统计年鉴2011[M]. 北京: 中国计划出版社, 2011.
[27] 中华人民共和国住房和城乡建设部. 中国城市建设统计年鉴2012[M]. 北京: 中国计划出版社, 2012.
[28] 中华人民共和国住房和城乡建设部. 中国城市建设统计年鉴2013[M]. 北京: 中国统计出版社, 2013.
[29] 中华人民共和国住房和城乡建设部. 中国城市建设统计年鉴2014[M]. 北京: 中国统计出版社, 2014.
[30] 中华人民共和国住房和城乡建设部. 中国城市建设统计年鉴2015[M]. 北京: 中国统计出版社, 2015.
[31] Buijsman E, Maas H F M, Asman W A H. Anthropogenic NH3 emissions in Europe[J]. Atmospheric Environment, 1987, 21(5): 1009-1022. DOI:10.1016/0004-6981(87)90230-7
[32] Ryden J C, Whitehead D C, Lockyer D R, et al. Ammonia emission from grassland and livestock production systems in the UK[J]. Environmental Pollution, 1987, 48(3): 173-184. DOI:10.1016/0269-7491(87)90032-7
[33] 杨志鹏.基于物质流方法的中国畜牧业氨排放估算及区域比较研究[D].北京: 北京大学, 2008. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10001-2008082199.htm
[34] 刘波, 童仪, 李安, 等. 长江三角洲地区畜禽养殖业氨排放清单研究[J]. 生态与农村环境学报, 2018, 34(11): 1042-1049.
Liu B, Tong Y, Li A, et al. Study on ammonia emission inventory of livestock over Yangtze River Delta[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2018, 34(11): 1042-1049. DOI:10.11934/j.issn.1673-4831.2018.11.012
[35] 沈兴玲.广东省高分辨率人为源氨排放清单建立及控制成效研究[D].广州: 华南理工大学, 2014. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10561-1014064420.htm
[36] 邓美华, 尹斌, 张绍林, 等. 不同施氮量和施氮方式对稻田氨挥发损失的影响[J]. 土壤, 2006, 38(3): 263-269.
Deng M H, Yin B, Zhang S L, et al. Effects of rate and method of N application on ammonia volatilization in paddy fields[J]. Soils, 2006, 38(3): 263-269. DOI:10.3321/j.issn:0253-9829.2006.03.005
[37] 邓明君, 罗文兵. 中国农业氨排放的时空演变趋势与减排潜力分析[J]. 中国生态农业学报, 2018, 26(9): 1257-1268.
Deng M J, Luo W B. Space-time evolution of China's agricultural ammonia emission and emission reduction potential[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2018, 26(9): 1257-1268.
[38] 董文煊, 邢佳, 王书肖. 1994~2006年中国人为源大气氨排放时空分布[J]. 环境科学, 2010, 31(7): 1457-1463.
Dong W X, Xing J, Wang S X. Temporal and spatial distribution of anthropogenic ammonia emissions in China:1994-2006[J]. Environmental Science, 2010, 31(7): 1457-1463.
[39] 车汶蔚.珠江三角洲高时空分辨率机动车污染排放清单开发及控制对策研究[D].广州: 华南理工大学, 2010. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10561-2010227941.htm
[40] 车汶蔚, 郑君瑜, 钟流举. 珠江三角洲机动车污染物排放特征及分担率[J]. 环境科学研究, 2009, 22(4): 456-461.
Che W W, Zheng J Y, Zhong L J. Vehicle exhaust emission characteristics and contributions in the Pearl River Delta Region[J]. Research of Environmental Sciences, 2009, 22(4): 456-461.
[41] 王书肖, 张楚莹. 中国秸秆露天焚烧大气污染物排放时空分布[J]. 中国科技论文在线, 2008, 3(5): 329-333.
Wang S X, Zhang C Y. Spatial and temporal distribution of air pollutant emissions from open burning of crop residues in China[J]. Sciencepaper Online, 2008, 3(5): 329-333. DOI:10.3969/j.issn.2095-2783.2008.05.005
[42] 张鹤丰.中国农作物秸秆燃烧排放气态、颗粒态污染物排放特征的实验室模拟[D].上海: 复旦大学, 2009.
[43] 国家统计局工业交通统计司, 国家发展和改革委员会能源局. 中国能源统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2005.
[44] 国家统计局工业交通统计司, 国家发展和改革委员会能源局. 中国能源统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2006.
[45] 国家统计局工业交通统计司, 国家发展和改革委员会能源局. 中国能源统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2007.
[46] 卜美东, 张田. 中国城市生活垃圾填埋气甲烷产量评估[J]. 可再生能源, 2012, 30(5): 89-94, 99.
Bu M D, Zhang T. Assessment of methane production from domestic waste landfill in China[J]. Renewable Energy Resources, 2012, 30(5): 89-94, 99.
[47] 刘春蕾, 杨峰. 南京市2013年人为源大气氨排放清单及特征[J]. 安徽农业科学, 2015, 43(29): 263-266.
Liu C L, Yang F. Nanjing anthropogenic ammonia emission inventory and its characteristics in 2013[J]. Journal of Anhui Agricultural Sciences, 2015, 43(29): 263-266. DOI:10.3969/j.issn.0517-6611.2015.29.089
[48] 钟流举, 郑君瑜, 雷国强, 等. 大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究[J]. 环境科学研究, 2007, 20(4): 15-20.
Zhong L J, Zheng J Y, Louie P, et al. Quantitative uncertainty analysis in air pollutant emission inventories:methodology and case study[J]. Research of Environmental Sciences, 2007, 20(4): 15-20. DOI:10.3321/j.issn:1001-6929.2007.04.003