2019, Vol. 40
众多周知, 气溶胶对空气质量、气候变化、辐射强迫和公众健康有着重要影响, 而新粒子生成是气溶胶的重要来源之一, 特别对云凝结核(CCN)有重要贡献, 与城市细颗粒物的暴发式增长也有着重要关系[1~3].研究新粒子生成增长机制对研究全球气候、理解全球大气物理化学过程至关重要, 因此该领域成为大气科学的研究热点.国内外科研工作者在城市、森林、高山和沿海等各类地区观测到新粒子的生成以及随后的增长过程, 开展烟雾箱模拟、外场观测等实验提出了硫酸-水二元成核、硫酸-氨-水三元成核、硫酸-有机胺-水三元成核、有机物成核、离子诱导成核和碘参与成核等新粒子成核机制[1, 4~11], 并对新粒子生成后的增长阶段开展研究.然而现有新粒子成核及增长机制仍然存在很大的不确定性, 特别是目前的成核机制无法完全解释中国城市地区在颗粒物污染(即高凝结汇)背景下频繁发生的新粒子成核现象及相应地成核速率和增长速率.部分新粒子增长后有缩小过程, 但有关此类天的研究较少, 其具体发生条件和机制研究有限[12~15].
虽然国内已有大量有关中国新粒子生成的研究, 但仍缺乏基于长期观测数据的分析结果[16~19].目前上海只有Yao等[11]在城区开展的长期新粒子生成研究, 尚无上海郊区的长期观测研究.本研究基于上海市郊区站点3 a的颗粒物粒径谱数据, 通过比较新粒子生成天、非新粒子生成天和新粒子增长-缩小天各污染物浓度、气象要素的差异, 来分析上海郊区新粒子生成特征.
1 材料与方法 1.1 监测站点淀山湖大气超级站(国家环境保护长三角区域大气复合污染上海淀山湖科学观测研究站), 位于上海市西部郊区(青浦区朱家角镇淀峰村), 如图 1所示.该站点距离上海外环约37 km、青浦城区约11 km, 紧邻农村居民区, 但人口稀少, 淀山湖东南岸边, 向南约350 m为国道沪青平公路, 向南约1.2 km为G50沪渝高速, 车流量较大.该站点位于江浙沪交界处和长三角区域输送通道上, 有较强区域代表性.监测仪器位于超级站南楼3楼, 楼高约12 m, 采样管距离房顶1.2 m左右.
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图 1 监测点位位置示意 Fig. 1 Location of monitoring site |
常规污染物包括SO2、NOx、CO、O3、PM10和PM2.5等, 仪器分别采用赛默飞世尔43i、42i、48i、49i、TEOM1405和TEOM1405F.仪器质控质保及数据审核严格按照国家及上海市相关标准与规范执行.
1.3 颗粒物粒径分布颗粒物粒径测量系统为一套扫描电迁移率粒径谱仪(厂商：美国TSI; 型号：SMPS3080), 包括一套静电分级器(DMA3081)和一套凝结粒子计数器(CPC3787).气溶胶样品首先通过放射性中和器(Kr-85), 然后进入DMA. DMA通过改变电压来筛选出不同粒径的颗粒物, 被筛选的颗粒物进入CPC吸湿长大后被计数.
本研究设置采样周期为5 min, 粒径范围为13.3~750 nm, 样气流速0.3L·min-1, 鞘气流速3L·min-1. 2015年1月1日至2017年12月31日期间, 由于仪器运行维护、故障等原因导致有数据缺失, 数据缺失的主要时段在2015年11月~2016年2月.
1.4 颗粒物化学组分颗粒物水溶性离子组分由气溶胶在线离子色谱(厂商：瑞士Metrohm, 型号：MARGA-1S)监测, 其具体工作原理参见文献[20]. MARGA可在线监测大气中气溶胶水溶性组分和气体, 样品以16.7L·min-1的流速通过采样管路进入旋转式液膜气蚀器(WRD), 可溶性气体组分被定量吸收.气溶胶通过WRD后被蒸气喷射气溶胶收集器(SJAC)捕获.已被吸收的气体和颗粒物进入吸收液后进入液相色谱分析其各组分含量.
有机碳元素碳在线监测仪(厂商：美国Sunset, 型号：Model-4)监测有机碳元素碳, 采用美国职业安全与卫生研究所(NIOSH)认可的热学-光学方法检测采集在石英滤膜上的有机碳(OC)与元素碳(EC).用程序加温的方式, 依序燃烧OC与EC, 经MnO2催化定量转化为CO2气体, 被非分散红外(NDIR)检测器测量; OC与EC的浓度由激光信号值来分割.具体原理请见相关研究.
1.5 其他仪器太阳光度计厂商为Kipp & Zone公司，型号为CMP6;气象参数主要由一套国产气象五参数监测, 包括风速、风向、温度、湿度和压力.
2 结果与讨论 2.1 新粒子生成天(NPF)判断标准与分类本研究参考文献[21]的分类方法, 将所有天数分为新粒子生成天(NPF)、非新粒子生成天(Non-NPF)和其他(Undefined). NPF天需满足以下两个条件：①事件起始时, 核模态(13.6~30 nm)明显有新的峰值, 且持续1 h以上; ②核模态颗粒物粒径在几个小时内持续增长至爱根模态(30~100 nm). Undefined可分为两种：①核模态有新的峰值, 持续1 h以上, 但未增长至爱根模态; ②核模态没有新的峰值, 但爱根模态有峰值且持续增长. NPF天可进一步分为典型新粒子生成天(Event)和新粒子增长-缩小天(Shrinkage)：Shrinkage天新粒子增长至爱根模态后存在粒径缩小过程; Event天则无粒径缩小过程.由于无法排除机动车早晚高峰影响, 因此本研究不考虑夜间新粒子生成过程, 除日变化特征和优良率统计外只分析白天(06:00~18:00)时段数据.
2.2 新粒子生成事件发生频率2015年1月1日至2017年12月31日, 淀山湖大气超级站NPF、Non-NPF、Shrinkage和Undefined天分别为172、660、32和110 d, 各占总有效天数(942 d)的18.3%、70.1%、3.4%和11.7%.如表 1所示, NPF天在有效天中占比明显低于国内北京(约40%)、上甸子(约36%)、南京(44%)等城市的研究结果, 与西安(19%)接近, 高于Yao等[11]在上海城区观测的强新粒子生成天的占比(15.6%%). 2015~2017年NPF天分别为63、58和52 d, 呈现逐年递减趋势.随着政府空气污染控制措施逐年加强, 与新粒子成核相关的气态前体污染物排放量逐年降低. SO2是新粒子生成重要的气态前体物, 3 a均值分别为16.8、12.2和12.5μg·m-3, 这可能是导致新粒子生成天数下降的原因之一, 但需要更多地区更长时间的研究进一步验证. 2015~2017年Shrinkage天分别为6、20和6 d, 2016年明显较多. Undefined天占比要明显高于南京(2%), 但低于芬兰Hyytiälä(37.3%)[18, 21].
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表 1 部分城市的NPF天发生概率和气团来向汇总 Table 1 Summary of occurrence probability and air mass direction summary of NPF days in some cities |
由四类天占比的月度分布可知(图 2), NPF天月平均占比为0~64.5%, 2016年7月占比最高, 1月和12月未监测到NPF天, 每年6月NPF天占比有所降低与江南梅雨季节持续性降水有关.淀山湖NPF天整体为春夏季发生概率最高, 秋季次之, 冬季最低.不同地方新粒子生成概率的季节分布特征有显著差异(表 1), 与监测点位四季天气特点、前体物源排放等有关系.月度分布特征每年有所差异, 2015年9月和10月NPF天占比相对偏高, 分别为26.7%和20.0%, 7月和8月占比相对偏低.这可能与气候(气温、降水、太阳辐射强度等)年际变化有关, 南京也存在类似情况[18]. Shrinkage天月平均占比为0~32.3%, 2016年8月最高, 夏季发生概率高, 春秋季次之, 冬季最低, 2016年夏季Shrinkage天占比明显偏高. Undefined天月平均占比为0~35.5%, 2017年8月最高, 整体春夏季占比高, 2017年Undefined天占比明显高于2015年和2016年.
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图 2 NPF、Non-NPF、Shrinkage和Undefined天在有效天数中占比的月度分布 Fig. 2 Monthly time series of the fraction of NPF, Non-NPF, Shrinkage, and Undefined days |
特别需要指出淀山湖冬季新粒子生成概率只有4.7%, 与Du等[22]的研究结果一致, 但远低于复旦大学报道的2013年冬季上海城区观测结果(21%), 也明显低于国内其他城市如北京、南京等站点冬季观测结果, 甚至低于芬兰Hyytiälä森林地区(8%)[16, 18, 21, 23].
从图 3可以看出, NPF天核模态出现时间在日出后3h左右, 主要在09:00~12:00之间; 增长结束时间大部分在日落之前, 主要分布在12:00~18:00之间.核模态出现时间夏季早、冬季晚, 受日出时间影响.部分NPF天叠加晚高峰机动尾气排放, 平均粒径持续增长至第二天, 由于无法排除机动车尾气排放所产生颗粒物的影响, 在此认为其增长结束时间为18:00. Event天核模态峰值出现时间在08:00~15:00之间, 主要集中在09:00~12:00; Shrinkage天出现时间在09:00~13:00之间, 主要集中在09:00~11:00(图 4).此时段一般太阳辐射较强, 光化学过程活跃, 有利于气态硫酸等成核物质的生成. Shrinkage与Event天月度占比、核模态峰值出现时间均有类似之处, 说明Shrinkage天与Event天核模态颗粒物的生成有相似之处, Shrinkage天核模态颗粒物不是源排放的烟羽, 为二次气溶胶.
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图 3 NPF天开始时间、结束时间、日出时间与日落时间 Fig. 3 Time series of start time and end time of NPF days, sunrise time and sunset time |
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图 4 Event天与Shrinkage天核模态峰值出现时间 Fig. 4 Start time of Event and Shrinkage days |
Event、Non-NPF和Shrinkage天的平均温度分别为26.4、17.6和29.4℃, Shrinkage天最高, Non-NPF天最低(图 5); 相对湿度则Event天最低(64.1%), Shrinkage天次之(68.2%), Non-NPF天最高(76.7%).各季节的温湿度比对结果与3 a均值一致. Event天春季湿度最低, 夏季最高; 温度夏季最高, 冬季最低.新粒子生成速率与温度呈正相关、与湿度呈反相关, 新粒子生成一般发生在晴朗的天气, 气温高湿度低有利于新粒子生成[16, 18, 24].春季太阳辐射强度最高, 夏季次之, 秋冬季最低, 各季节太阳辐射强度均为Shrinkage天最高, Event天次之, Non-NPF天最低.太阳辐射强度高, 则光化学反应强度大, 大气氧化性强, 光化学反应对新粒子成核和增长过程中起着关键的作用[28].白天期间, Event天3.0%有降雨量, Non-NPF天有15.1%有降水, Shrinkage天为0.5%, 降水对新粒子生成有一定抑制作用, 但仍有19个Event天和1个Shrinkage天出现过降水过程, 小时降雨量在0.1~10.2 mm, 72.7%的降雨量小于1 mm·h-1.根据已有研究结果, 降水对各粒径段颗粒物的清除作用不同, 对爱根模态颗粒物清除作用很有限, 也就是说降水对新粒子增长过程影响有限[24, 29].与淀山湖站点相距约50 km的嘉兴市2015年5月也有3个新粒子生成天存在降雨过程, 其降水主要发生在夜间和下午, 且71.2%的降水量小于1 mm·h-1[24].
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图 5 Event、Non-NPF和Shrinkage天温湿度、风速、降雨量、太阳辐射、风速的季节分布和风向分布 Fig. 5 Averaged seasonal variations in temperature, humidity, rainfall, solar radiation, wind speed, and averaged wind direction distribution on Event, Non-NPF, and Shrinkage days |
除冬季外, Event天和Shrinkage天平均风速均大于Non-NPF天, 其他研究也发现新粒子生成天风速比非新粒子生成天更大[24].这可能是由于Event天和Shrinkage天温度高、太阳辐射强度高, 加速近地大气水平运动.另外风速加大有利于颗粒物消散、凝结汇降低, 因此有助于新粒子生成及后续增长.从风向分布来看(图 6), 春季Event天以东南、西南和西风为主, 夏季Event天以西到西南风为主, 秋季以北到东北风和西到西南风为主, 冬季以东北风和西南风为主; Non-NPF天和Shrinkage天春夏季以东到东南风为主, 秋季以东到东北风为主; 冬季Non-NPF天以西北风和东北风为主, Shrinkage天冬季以东风为主.从各小时风向Event天占3a总和的占比来看[图 5(e)], 西南风占比最高(39%), 南风和西风次之(29%和28%), 发生新粒子生成事件概率较高; 东北风与东风占比最低(2%和3%).综上, 来自西到西南的气团是Event天的重要特征之一, 与Non-NPF天和Shrinkage天有明显区别, 由此推测其污染物来源有较大区别.淀山湖大气超级站西到西南面是环太湖流域、植被覆盖及农业种植区, 其排放大量生物气溶胶及挥发性有机物(异戊二烯和萜烯等), 可为新粒子成核及增长提供重要的前体物.已有大量研究表明新粒子生成天气团来向有明显倾向性, 各地气团来向也有很大差异, 部分结果如表 1所示. Shrinkage天气团主要来自东南海上气团, 湿度相对较高, 因此其湿度普遍高于Event天. Shrinkage天虽然也有核模态新粒子生成, 但其气团来向与Event天有明显差异.
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图 6 Event、Shrinkage和Non-NPF天风向分布季节变化 Fig. 6 Seasonal variations in the wind direction distribution on Event, Shrinkage, and Non-NPF days |
Event天的优良率为49.3%, 超标的71d里首要污染物为PM2.5占15.5%、O3占84.5%. Non-NPF天和Shrinkage天的优良率分别为68.1%和78.1%. Shrinkage天优良率明显高于Event天. 3a中Event天SO2、NO2、NO、O3小时均值、PM2.5、PM10和CO白天平均质量浓度分别为15.5μg·m-3、28.4μg·m-3、5.5μg·m-3、124.7μg·m-3、47.6μg·m-3、66.5μg·m-3和0.700 mg·m-3, Non-NPF天分别为13.9μg·m-3、40.1μg·m-3、9.2μg·m-3、83.0μg·m-3、54.4μg·m-3、64.0 μg·m-3和0.804 mg·m-3, Shrinkage天分别为9.1μg·m-3、17.1μg·m-3、4.2μg·m-3、110.3μg·m-3、27.8μg·m-3、40.0 μg·m-3和0.546 mg·m-3.各季度Event天SO2、O3均高于Non-NPF天, 与上海城区的研究结果一致, 但SO2与同属长三角区域的南京研究结果有所不同[11, 18]; NO2均低于Non-NPF天; Shrinkage天除O3外, 其他污染物浓度均最低(图 7).一方面Event天和Shrinkage天太阳辐射强度和温度相对较高, 光化学反应活跃, 有利于臭氧生成, 另一方面说明SO2与O3在淀山湖各季度新粒子生成及后续增长过程中有着重要作用.大气氧化剂(O3等)浓度高有助于SO2氧化生成气态H2SO4, 进而成核生成新粒子, VOCs氧化反应加剧, 生成半/低挥发性有机物, 进而生成二次有机气溶胶促使新粒子生成及后续增长.有研究表明高浓度NOx抑制新粒子生成, 降低二次有机气溶胶的产率[30~32].淀山湖Event天四季NO2均低于Non-NPF天, 春夏季NO略高于Non-NPF天, 秋冬季则相反.春夏季Event天的PM2.5浓度低于Non-NPF天, 秋冬季反之, 而南京四季新粒子生成天PM2.5浓度均低于非新粒子生成天[18].笔者发现淀山湖Event天四季PM10浓度均高于Event天, PM2.5/PM10值则低于Non-NPF天, 上甸子NPF天也存在更高PM10质量浓度的情况.已有研究表明沙尘天多相光催化反应是新粒子生成与增长机理之一[33], 那么Event天PM2.5-10浓度高也可能与此机理有关, 后续需要从重金属元素等方面做进一步分析论证. Shrinkage天PM2.5/PM10值也低于Non-NPF天. Shrinkage天主要来自海上气团, 其各季度SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10等污染物浓度均最低, 导致Shrinkage天新粒子生成后的增长程度有限. Shrinkage天O3浓度春秋冬季均高于Non-NPF天, 只有夏天低, 而NO季节特征则相反.
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图 7 Event、Non-NPF和Shrinkage天SO2、NO2、NO、O3、CO、PM2.5、PM10浓度与PM2.5/PM10值的季节变化 Fig. 7 Average seasonal variations in SO2, NO2, NO, O3, CO, PM2.5, and PM10 concentrations, and PM2.5/PM10values on Event, Non-NPF, and Shrinkage days |
常规污染物日变化特征(图 8)显示Event天和Non-NPF天SO2浓度晚上凌晨基本一样, 但Event天早上SO2上升更快, 08:00升至最高值, 峰值比Non-NPF天早1 h, 12:00后Event天SO2浓度下降至略低于Non-NPF天. Shrinkage天SO2平均浓度全天均相对较低, 峰值出现最早(07:00).三类天O3平均浓度在晚上浓度接近, 在白天14:00达到峰值, Event天峰值浓度最高(168.6 μg·m-3), Shrinkage天次之(147.2 μg·m-3), Non-NPF天最低(110.6 μg·m-3). NO2和NO日变化受边界层变化和早晚高峰影响, 但Event天和Shrinkage天NO晚上峰值不明显.与Non-NPF天相比, Event天和Shrinkage天PM2.5浓度在12:00后明显低于12:00前. PM10浓度的日变化呈现双峰态, Event天和Shrinkage天第一个峰值出现在07:00, 而Non-NPF天较晚(10:00).三类天PM2.5/PM10比值在18:00前后降至最低点, Event天和Shrinkage天在06:00~11:00之间有个峰值, 与新粒子生成的贡献可能有关.
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图 8 Event、Non-NPF和Shrinkage天SO2、NO2、NO、O3、CO、PM2.5和PM10浓度日变化 Fig. 8 Average diurnal variations in SO2, NO2, NO, O3, CO, PM2.5, and PM10 concentrations, and PM2.5/PM10value on Event, Non-NPF, and Shrinkage days |
已有研究表明新粒子生成阶段硫酸盐、铵盐的贡献大, 有机物化学组分在增长阶段占主导.[19, 34, 35].有研究也表明半挥发性及难挥发性有机物为上海城区新粒子增长的主要贡献组分之一[11]. PM2.5化学组分虽然不能完全代表新粒子生成及增长阶段各化学组分变化, 但可以从整体上反映新粒子生成天的部分理化特性. 3a的PM2.5化学组分显示, Event天NH4+、SO42-、NO3-、OC和EC白天平均浓度分别为5.8、7.9、6.7、6.0和2.1 μg·m-3, Non-NPF天分别为8.1、9.4、11.3、5.4和2.3 μg·m-3, Shrinkage天分别为3.1、4.6、2.6、3.5和1.4 μg·m-3. Shrinkage天所有组分浓度均最低. Event天OC平均浓度高于Non-NPF天, 其他组分则相反.
由三类天PM2.5化学组分季节变化可知(图 9), 淀山湖秋季Event天NH4+、SO42-和NO3-无机组分平均浓度高于Non-NPF天, 其他季节Event天无机组分平均浓度低于Non-NPF天.四季Event天有机碳平均浓度均高于Non-NPF天, 因此有机物在淀山湖新粒子生成及增长过程中起着重要作用. Event天一般温度高、光化学反应强烈, 挥发性或半挥发性有机物与大气氧化剂反应生成半挥发性及难挥发性有机物, 进而对新粒子生成及增长过程有重要贡献.
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图 9 Event、Non-NPF和Shrinkage天PM2.5化学组分浓度和占比的季节变化 Fig. 9 Average seasonal variations in PM2.5 component concentrations and ratios on Event, Non-NPF, and Shrinkage days |
Event天无机组分在PM2.5中占比秋季最高, 分别为13.3%、20.2%和23.1%, 夏季最低(图 9); 有机物占比夏季最高(16%), 春秋冬季基本一样(10.1%、10.2%和10.2%).虽然Shrinkage天PM2.5各化学组分平均浓度四季均最低, 但有机碳在PM2.5中占比与Non-NPF相比, 春夏冬季均较高(图 9), 因此有机物在Shrinkage天新粒子增长过程中也有着重要作用.
PM2.5化学组分日变化特征显示(图 10), 受边界层高度和温度变化的影响, Event、Non-NPF和Shrinkage天NH4+、NO3-等易挥发组分浓度白天低, 晚上高; EC呈现双峰态, 主要受早晚高峰时段机动车尾气排放影响. Non-NPF天SO42-白天浓度持续高, 晚上低, 峰值出现在15:00;而Event天SO42-浓度在上午08:00达到峰值, 与Non-NPF天浓度最接近, OC在10:00达到峰值, 较SO42-峰值晚2 h, 结合已有研究结果推测硫酸盐在上海郊区新粒子生成及增长初期贡献比较明显, 有机物则对新粒子后期增长阶段贡献明显[11, 19].
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图 10 Event、Non-NPF和Shrinkage天PM2.5化学组分浓度的日变化变化 Fig. 10 Average diurnal variations in PM2.5 component concentrations on Event, Non-NPF, and Shrinkage days |
(1) 2015~2017年上海郊区NPF天为172 d, 占总有效天数(942 d)的18.3%, 其中Event天和Shrinkage天分别为140 d和32 d, 各占总有效天数(942 d)的14.9%和3.4%.春夏季NPF天占比高, 秋季次之, 冬季最低.
(2) 气象条件分析结果显示, NPF天高温低湿、降雨量小、风速大, 太阳辐射对新粒子生成有促进作用.来自西到西南、南风方向的气团发生Event天概率高.
(3) Event天各季度SO2、O3和PM2.5有机碳组分平均浓度高于Non-NPF天, 表明光化学反应对新粒子生成有着重要促进作用, 气态硫酸和有机物为新粒子成核和增长的重要物种.
(4) Shrinkage天各季度SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5及其化学组分浓度均最低.从季节占比、核模态峰值出现时间、气象条件、常规污染物及有机碳浓度等各方面分析结果来看, Shrinkage天与Event天均有相似之处, 但其气团来向有所差异, Shrinkage天前体物浓度低导致新生成颗粒物的增长程度有限.
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