2019, Vol. 40
2. 自然资源部岩溶生态系统与石漠化治理重点实验室, 桂林 541004
2. Key Laboratory of Karst Ecosystem and Treatment of Rocky Desertification, Ministry of Natural Resources, Guilin 541004, China
土壤重金属污染是一个长久而严峻的环境问题.据2014年环境保护部和国土资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示, 耕地土壤环境质量堪忧, 全国近1/5耕地受到重金属污染.耕地土壤重金属污染不仅影响一个地区的经济发展水平还影响农产品质量和食品安全, 直接对人体健康构成威胁, 也因此成为众多学者的重点研究对象, 包括土壤重金属的污染特征[1]、来源[2, 3]和生态风险评价[4]等.
生态风险评价是了解土壤重金属对生态系统潜在影响程度的重要途径.目前关于土壤重金属评价的方法有Hakanson潜在生态风险评价法[5]、PEC/PNEC比值法[6]、基于随机模糊的土壤潜在生态风险评价法[7], 其中Hakanson潜在生态风险评价法目前使用得最多也最成熟, 后来一些学者对该方法进行了改进, 如龙海洋等[8]将评价方法中的重金属全量换成有效态含量, 提高了评价准确性.李春芳等[9]对该方法中的评价标准进行了修改, 使之更加实用.在分析重金属来源时, 主成分分析、聚类分析和相关分析等多元统计方法最常用, 而在重金属来源量化方面应用比较多的是UNMIX模型法[10]和APCS-MLR受体模型法[3], 考虑到土壤污染源成分谱的未知性与难确定性, APCS-MLR受体模型法具有更大的优势.
滇东南八宝镇、南屏镇和黑支果乡一带由于特殊的地质背景和良好的气候条件, 使得该地区广泛发育峰丛洼地地貌, 而此类地区往往也是贫困集中分布区[11], 工业缺乏, 农业生产成为当地的主要经济来源, 著名的八宝“贡米”发源地即位于区内.此外, 已有研究表明, 该地区土壤存在较严重的重金属污染现象, 但由于数据较少且并未就重金属的来源进行解析[12], 因此, 本研究以旱地和水田土壤中的重金属为研究对象, 分析其含量和污染情况, 利用潜在生态危害指数法评价重金属的生态风险水平, 采用聚类分析和APCS-MLR模型对重金属的各种可能来源进行追踪, 查清每种来源的贡献量, 以期为当地重金属污染防治提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于云南广南县东南部, 坐标范围为105°08′33″~105°31′45″E, 23°27′45″~23°53′18″N, 面积约810 km2, 处于云贵高原向桂东延伸的斜坡地段, 属滇东南岩溶高原的一部分, 是一个山地高原的丘陵地区, 如图 1所示.整体上, 地势起伏较小, 海拔1 076~1 252 m, 平均海拔1 128 m.年平均气温为16.7℃, 最高气温36.7℃, 最低气温-5.5℃, 最冷月在1~2月, 7~8月为最热月(月平均22.5℃), 无霜期305 d, 四季分明.年均降水量为1 042 mm, 干湿季节分明, 11~4月为旱季, 雨季集中于5~10月.历年日照平均时数为1 651 h, 平均相对湿度79%.区内岩性为灰岩、白云质灰岩等可溶性岩, 在良好的气候条件下, 岩溶作用强烈, 形成峰丛洼地等岩溶地貌景观, 山体坡度40°左右, 相对高差50~100 m, 著名的八宝省级风景名胜区即位于区内.主要土地利用类型为旱地和水田, 相应地土壤为赤红壤和水稻土, 富铝化程度较低.
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图 1 研究区采样位置示意 Fig. 1 Sampling site within the study area |
依据《多目标区域地球化学调查规范(1 :250 000)》(DZ/T 0258-2014), 在研究区内按1 km×1 km划分采样网格, 采集旱地和水田土壤样, 采样深度0~20 cm, 为减少随机误差的影响, 根据现场地形地貌条件, 在主采样点附近20~50 m范围内等量采集2~4个分样, 混合后保证样品重1 kg左右, 用GPS记录主采样点的坐标, 共采集796个样品.样品先晾晒风干, 然后碾碎过20目孔径尼龙筛, 装瓶在阴凉环境下保存, 按中心网格内4个样品组合成一个混合样, 共计199个, 其中旱地土样168个, 水稻土31个.样品送安徽省地质实验研究所进行测试, 其中Cr、Zn和Pb采用粉末压片-X射线荧光光谱仪(ZSXprimus)测定, 检测限分别为3、1和2 mg ·kg-1, Ni、Cu和Cd采用电感耦合等离子体发射光谱仪(iCAP6300)测定, 检测限分别为1、1和0.02 mg ·kg-1, As和Hg采用原子荧光光谱仪(AFS-230E)测定, 检测限分别为0.2 mg ·kg-1和0.000 5 mg ·kg-1.为保证样品分析的准确性, 测试单位随机抽取了5%的样品进行平行试验, 重复检查合格率为100%.
1.3 评价方法 1.3.1 地累积指数方法地累积指数法于19世纪70年代由Muller[13]提出, 起初用于水环境沉积物中重金属的评价.由于该方法考虑了自然成岩作用对背景值的影响, 同时也考虑了人为活动对环境的影响, 因而比传统的单因子评价法更有优势并被广泛应用于土壤重金属污染评价中[14], 其计算公式为：
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式中, Igeo为第i种重金属的地累积指数, Ci为第 i 种重金属的实测浓度(10-6), Cni为第i种重金属的参考背景值, 本文采用云南省土壤质量背景值[15]作为参比值, K 为消除各地岩石差异可能引起背景值的差异(一般取值为1.5).污染等级分为7级[5]. Igeo值分段评价标准为：Igeo ≤0表示无污染(0级); 0 < Igeo≤1表示轻-中等污染(1级); 1 < Igeo≤2表示中等污染(2级); 2 < Igeo≤3表示中等-重污染(3级); 3 < Igeo≤4表示重污染(4级); 4 < Igeo≤5表示重-极严重污染(5级); Igeo>5表示极严重污染(6级).
1.3.2 潜在生态危害指数风险评价潜在生态危害指数法综合考虑了多元素的协同作用、毒性水平、污染浓度以及环境对重金属污染敏感性等因素, 可以综合反映重金属对生态环境影响潜力, 目前已成为国内最常用的生态风险评价方法, 计算公式为：
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式中, RI为综合生态风险指数, Eri为单个污染物的潜在生态风险系数, Tri为单个污染物的毒性响应参数, Pi为某一金属的污染指数, 根据已有的研究成果[16], 将重金属的毒性响应系数分别定为Zn=1, Cr=2, Cu=Ni=Pb=5, As=10, Cd=30, Hg=40.考虑到Hakanson潜在生态风险评价结果的精度和普适性, 本研究选用李春芳等[9]根据重金属的毒性和种类重新划分的土壤重金属潜在生态风险分级标准(表 1).
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表 1 重金属危害程度划分 Table 1 Grading evaluation for potential ecological harm |
1.4 数据处理与图件制作
采用Excel 2007和SPSS 19. 0统计软件对数据进行处理和统计分析, 运用聚类分析、主成分分析解析重金属来源, 运用绝对主成分得分-多元线性回归模型(APCS-MLR)定量评价每种来源对重金属的贡献.
2 结果与分析 2.1 重金属含量及污染特征研究区内8种重金属和土壤pH的统计特征值如表 2所示.由于研究区地处西南岩溶区, 经碳酸盐岩母岩风化而成的钙质壤土中重碳酸根离子含量较高, 易形成偏碱性的土壤环境.由表 2可知, 农用地土壤pH变化范围为6.98~8.07, 平均值为7.42, 体现出与岩溶土壤环境较好的一致性.土壤Cr、Pb、As、Hg、Cd、Ni、Cu和Zn的平均含量分别为111.49、45.42、29.88、0.35、4.96、63.58、50.02和224.63 mg ·kg-1, 其中Pb、As和Cu与云南背景值[15, 17]差别不大, 而Cr、Hg、Cd、Ni和Zn分别达到了背景值的1.46、7.29、16.00、1.45和2.39倍, 表现出不同程度的污染富集现象, 特别是有毒有害元素Hg和Cd, 应引起特别重视.与国家农用地土壤污染风险筛选值[18]相比可知, Cr、Pb、Hg、Cu、Zn和Ni均未超出该值, 而As、Cd分别为筛选值的1.19倍和8.26倍.土壤中污染物含量等于或者低于筛选值时, 对农产品质量安全、农作物生长或土壤生态环境的风险低, 一般情况下可以忽略; 超过该值时, 对农产品质量安全、农作物生长或土壤生态环境可能存在风险.总体而言, 研究区土壤8种重金属中有6种不超标, 1种超标幅度不大, Cd严重超标.变异系数可用来反映不同量纲数据的变异程度, 根据Wilding等[19]对变异系数的划分标准, 除pH属低度变异外, 其余8种元素都为高度变异, 其中Pb、As、Hg和Cd的变异系数相对较大, 说明这4种元素受外界干扰较其他元素大, 这通常是由耕作方式、管理措施和污染排放等人为活动等造成, 在非岩溶区, 已有研究中也有相似报道[5, 20].
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表 2 研究区土壤重金属描述性统计1)/mg ·kg-1 Table 2 Statistical data for heavy metal concentrations in the soil samples of the study area/mg ·kg-1 |
此外, 从表 3可看出, 旱地土壤和水稻土重金属含量相近, 总体受成土母岩的控制.但水稻土重金属含量普遍比旱地土壤稍高, 主要原因为, 在渍水条件下, 水稻土处于还原环境, 氧化还原电位较低, Cd、Hg和Pb等重金属容易生成难溶性硫化物而保存在土壤中[17].此外, 诸如土壤阳离子交换量, 孔隙度等物理性质也是影响土壤吸附重金属的重要因素[21].
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表 3 不同土地类型土壤重金属含量特征 Table 3 Concentration characteristics of heavy metals from different land-use types |
地累积指数法评价结果见表 4.从地累积指数均值上分析, 8种重金属污染程度排序为Cd>Hg>As>Zn>Pb>Cr>Ni>Cu, Cd污染最严重, 其次为Hg, 2种重金属达重度污染及以上的样品数分别占总数的49.0%和9.7%.含As、Zn和Pb的样品有少部分处于中等至重污染水平, 大部分为清洁或轻度污染.样品中Cr、Ni和Cu含量基本处于清洁水平, 少数样品为轻度或中等污染.
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表 4 土壤重金属地累积指数分级统计 Table 4 Statistical classification of heavy metal Igeo in topsoil |
2.2 重金属潜在生态风险评价
重金属潜在生态风险评价结果表明(表 5), 从单个重金属的风险系数来看, 可划分为三类.第一类包括Cr、Pb、Ni、Cu和Zn, 这5种重金属潜在风险程度均为轻度, 不会对生态产生风险; As元素可单独划为一类, 有4.28%的含As土壤样品达到中等-较重的风险程度, 对生态构成一定的压力; 第三类元素为Hg和Cd, 从表中可看出Hg和Cd涵盖了所有的生态风险等级, 其中重度及以上等级分别占总数的94.7%和76.30%, Hg是主要潜在生态危害因子, 其次为Cd, 李一蒙等[22]研究开封市土壤重金属潜在生态风险时也得到了相似的结果, 主要是因为Hg和Cd是剧毒有害元素且严重超标.此外, 旱地和水田土壤重金属综合潜在风险指数(RI)达轻微-中等的比例分别为5.66%和0%, 而达到强烈风险以上的比例分别为75.38%和97.44%, 说明稻田生态系统承受巨大的重金属污染压力.总体而言, 研究区土壤重金属环境质量较差, 作为全国仅有的八宝“贡米”生产基地和物质文化遗产地, 应引起足够的重视并采取保护措施.
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表 5 潜在生态风险评价结果 Table 5 Potential ecological risk assessment of heavy metals |
2.3 重金属来源分析
聚类分析和主成分分析能够很好地辨别土壤重金属污染来源.研究中先剔除了异常值并进行标准化处理, 基于组间平均连接法(Ward法)绘制树状图, 如图 2所示, 从中可知, 聚类分析可将8种元素分为4类：Pb-Zn、Hg、Cr-Ni-Cd-As和Cu.主成分分析KMO检验值为0.816, 说明变量之间相关性较强, 适合做主成分分析.利用SPSS软件, 采用Kaiser标准化的正交旋转法提取出4个主成分, 见表 6, 采用最大方差法对载荷矩阵进行正交旋转, 累积解释总方差达84.782%, 虽然只有前两个主成分特征值大于1, 但考虑到解析的总方差只有52.199%, 信息丢失较多, 前3个主成分累积总方差也只有68.885%, 低于70%的要求, 因此, 提取前4个主成分可满足要求且各元素的变量共同度均较高, 介于0.698~0.985之间, 说明元素的大部分信息可以被4个主成分解释, 提取的效果较好. 表 6结果显示, Cr、Ni、Cd和As在主成分PC1上具有高载荷, 方差贡献率为29.431%, 此外, Ni和As分别在PC3和PC4上也具有较高的载荷(r=0.559和r=0.595), 说明Ni和As有两个主要的来源; 主成分PC2以Pb、Zn的载荷最高, 方差贡献率为22.768%; PC3上Cu的载荷最高, 达到0.953, 其余均较小; Hg在PC4上的载荷最高(0.871).综上分析, 聚类分析与主成分分析在土壤重金属来源分类结果上具有较好的一致性.由此, 可根据重金属的地质背景情况、研究区工农业排放重金属的特点及污染源的标志性元素来判断重金属的来源, 具体分析如下.
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图 2 基于Ward法的聚类分析树状图 Fig. 2 Dendrogram result of the cluster analysis based on the Ward method of hierarchical cluster analysis |
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表 6 土壤重金属含量主成分分析旋转成分矩阵 Table 6 Principle component analysis results for heavy metal concentrations |
2.3.1 Cr-Ni-Cd-As
Cr、Ni、Cd和As是煤炭中4种主要的重金属元素, 在高温裂解条件下, 很大一部分随烟气进入大气, 然后通过大气沉降进入土壤; 另一部分则保留在固体残渣中, 如果保存不当, 则易通过降雨淋滤进入土壤.研究区目前还是以燃煤为主的生活方式, 而且煤渣也随意丢弃, 成为重金属重要污染源.刘巍等[23]对准东煤田露天矿区的研究表明, Cr和As主要受煤炭燃烧等人为活动的影响, 同时相关研究还指出As是燃煤和垃圾焚烧的标志元素[24].由此可知, 研究区土壤中Cr、Ni、Cd、As的主要来源为燃煤, 可将PC1定为化石燃烧源(源1).
2.3.2 Pb-ZnPb和Zn被称为交通污染元素[25], 在汽车尾气中含量较高, 以干湿沉降的方式在农业土壤中积累, 相关报道较多, 如秦先燕等[26]的研究指出, 环巢湖农业区土壤中Pb和Zn的来源主要为交通运输引起的大气沉降; 郭晓东[27]指出珲春盆地Pb重金属平均含量接近背景值, 而城市区及北部国道线附近等地区超过背景值的主要原因为汽车尾气排放.本研究区内基本无工业生产, 但交通较发达, 高速公路、国道和县道交叉穿过, 因此, 研究区内土壤中Pb、Zn的主要来源为汽车尾气沉降, 故把PC2定为交通运输源(源2).
2.3.3 CuMartín等[28]认为Cu在含量较低时认为其来源于成土母质, 但在含量较高时则主要受人类活动的影响特别是交通运输.研究区土壤Cu含量与云南背景值相差不大且变异系数相对较小, 可认为其来源为成土母质, 因此, 也将PC3定为自然背景源(源3).
2.3.4 HgHg可能有多种人为污染源, 一般来说, 工业排放是主要来源, 农业生产对Hg的影响较小[29], 而研究区为农耕区, 除了个别的灰岩采石场, 基本无工矿业活动, 可排除工业污染源.同时, Madrid研究指出含Hg农药和化肥的使用导致了Hg的污染[30].研究区内Hg的平均含量达背景值的7倍且变异程度大, 污染范围广, 说明农业生产是其主要污染源.因此, 也将PC4定为农业生产源(源4).
2.3.5 重金属来源贡献量依据APCS-MLR模型计算得出了8种元素的4种来源的贡献率, 结果见表 7.从中可知, 源1即化石燃烧源对Cd、Cr、Ni、As的贡献率分别为78.67%、64.39%、47.66%和46.71%, 源2即交通运输源对Pb、Zn的贡献率为86.68%和54.04%, 源3即自然背景源对Cu的贡献率为77.86%, 而源4即农业生产源对Hg的贡献率为70.37%, 由此可见同1种源对不同重金属累积的贡献程度不同.而就某一种重金属来说, 往往受多种来源的共同影响, 如Pb基本由交通运输源起主导作用, 但农业生产源也贡献了19.56%, Ni除受化石燃烧影响外, 还受成土母质的控制(贡献率36.85%), 这与Facchinelli等[31]的研究得出Ni含量与基岩有关的结论相似.此外, As除受化石燃料燃烧影响外, 农业生产源也贡献了49.46%, 两者贡献程度相差不大, 主要原因为农民大量使用农药、化肥(磷酸盐肥料、硝酸盐肥料和有机肥料), 经过长时间的积累, 造成了As的富集[32].
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表 7 APCS-MLR模型解释的土壤重金属源贡献 Table 7 Source contribution for soil heavy metals determined using the APCS-MLR |
3 讨论
Cd和Hg为研究区的严重污染元素, 具有极强的潜在生态风险, 另外, 李丽辉等[17]的研究表明, Cd也是滇东南碳酸盐岩区的高背景元素, 但本研究表明Cd的富集仅有小部分来自成土母质(贡献率仅为9.04%), 大部分来自燃煤排放.同时, Hg的积累也只有7.59%来自自然背景源, 高达70.37%来自农业生产.相关研究报道也较多, 如吴洋等[33]对广西都安县耕地土壤重金属的污染风险进行了评价, 表明Cd是主要污染元素且对生态风险贡献率达到88%, 但其来源主要为矿业活动; 宋波等[34]研究了同样处于岩溶区的广西西江流域农田土壤重金属含量及来源时也得出类似结论, 此外还指出水田土壤Cd含量高于旱地土壤, 与本研究结论一致; 刘勇等[35]对太原市土壤重金属污染情况研究结果表明, 太原市土壤重金属污染的潜在生态危害由强至弱依次为: Hg>Cd>As>Pb=Cu>Cr>Zn, 其中, Hg的影响占绝对主导地位, 其次为Cd, Hg的来源为农业生产, 和本研究结论相似.
作为国内仅有的八宝“贡米”生产区, 随着人为来源重金属的不断输入, 承受着巨大的生态风险, 特别是有毒有害元素Cd和Hg的积累对稻作生态系统和食用安全产生严重的潜在危害, 必须引起重视并加以防治.同时还需指出, Hakanson潜在生态风险评价是基于全量来考虑对生态的影响, 但真正能被植物吸收和利用的是重金属有效态, 而岩溶区富钙偏碱的土壤环境降低了有效态含量, 据报道[36]西南岩溶区原始林地土壤Cu、Fe、Mn和Zn的有效态含量分别只占总量的5.48%、0.10%、6.44%和4.19%, 因此, 在评价潜在生态风险时应考虑重金属形态的影响.
4 结论(1) 滇东南峰丛洼地土壤Cr、Pb、As、Hg、Cd、Ni、Cu和Zn的平均含量分别为111.49、45.42、29.88、0.35、4.96、63.58、50.02和224.63 mg ·kg-1, 均具有高度的空间变异性. Cd、Hg、Cr、Ni和Zn含量高于云南背景值, 其中Cd和Hg的平均含量分别达到云南背景值的16倍和7.29倍, 49%的含Cd土壤样品发生重污染.
(2) Cr、Pb、Ni、Cu和Zn等5种重金属潜在风险水平为轻度, Hg和Cd重度及以上风险等级分别占69.54%和62.15%, 土壤重金属平均RI为1039.3, 达重度危害水平.水稻土壤比旱地土壤生态风险更高.
(3) 聚类分析和APCS-MLR模型解析了重金属的4种来源：化石燃烧源(源1)、交通运输源(源2)、自然背景源(源3)和农业生产源(源4). Cd、Cr和Ni主要受源1影响, 源贡献率分别为：78.67%、64.39%和47.66%;源2对Pb和Zn的贡献率为86.68%和54.04%;源3和源4分别为Cu和Hg的主导来源, 贡献率分别为77.86%和70.37%.
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