2019, Vol. 40
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012
, XU Hong1 , LI Peng1 , TANG Miao1 , CHEN Kui1
, YANG Ning1 , ZHENG Nai-yuan1 , YANG Wen2 , DENG Xiao-wen1
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
颗粒物是影响中国城市环境空气质量的首要污染物[1], 颗粒物在大气中的行为和环境效应不仅与颗粒物的水平浓度有关[2~4], 还与颗粒物垂直分布密切相关[5~9], 并且表现出明显的区域分布特征[10~13].目前颗粒物的垂直分布的观测主要依托城市高层建筑物[14~16]、气象塔[17~19]、气球设备[20~24]、飞机[25~30]和雷达[31~33]等进行, 研究高度从几十m至1 000 m以上; 颗粒物的相互影响方面, 主要应用空气质量数值模型开展跨区域传输影响研究[34~38], 缺少以实际观测数据为基础的传输通量核算.京津冀区域是我国大气污染防治的重点区域之一, 近年来, 以PM2.5为首要污染物的区域重污染天气频发, 引发社会强烈关注, 研究京津冀区域重污染期间PM2.5垂直分布及相互影响, 不仅可以为城市重污染应急方案的制定提供科学依据, 还可为京津冀区域大气污染联防联控提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 观测场地观测场地选择在天津市武清区高村(39.647°N, 116.888°E), 位于天津市西北偏中区域, 与北京市通州区及河北省廊坊市相邻(图 1), 是连接天津市、北京市和河北省的枢纽, 观测场地周边为农田及绿地, 无大型烟囱, 5 km范围内无工业污染源, 为理想的京津冀区域传输观测场地.
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图 1 观测点位示意 Fig. 1 Location of the observation station |
本研究使用中国电子科技集团公司第三十八研究所车载系留气球开展垂直观测.根据搭载仪器设备的外形尺寸、采样要求和供电要求等设计系留气球挂件, 观测仪器搭载在系留气球挂件上, 搭载仪器安装震动和缓冲层, 防止仪器因空中气流而震动过于激烈.本研究在系留气球挂件搭载颗粒物观测仪器为APS-3321监测仪; 采用激光云高仪(芬兰Vaisala CL31)观测混合层高度, Vaisala CL31激光云高仪采用脉冲二级管激光雷达技术, 垂直或倾斜向大气发射短而集中的激光脉冲, 脉冲经过云、降水或其他目标如气溶胶的散射后采集, 混合高度是根据后散射廓线, 基于梯度方法计算得到的, 梯度方法挑选出后散射系数负梯度的最大值作为混合层层顶; 地面环境空气质量数据来自武清区环境空气质量监测数据; 气象数据来自天津市武清区观测站(台站编号：54523), 观测时间为2016年12月17、18和19日.
1.3 质量控制仪器使用前使用质量流量计对其流量进行校准, 为保证仪器升空和下降过程的稳定性, 升空前使用压力可调环境模拟射流风洞(中国环境科学研究院)对APS-3321的流量随压力的变化进行校准, 在升压降压的过程中, APS-3321的流量均随压力的变化而平稳变化(图 2), 说明仪器在监测过程中状态稳定, 监测数据可信.
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图 2 APS 3221流量-压力测试 Fig. 2 Flow-pressure test of APS 3221 |
2016年12月16~21日, 天津市出现连续重污染天气过程, 12月15日开始, 武清区空气质量开始转差, 12月16~21日出现连续重污染天气过程(图 3), 12月18~19日为严重污染天气, 环境空气质量指数(AQI)达300以上, 12月22日空气质量好转, 重污染过程结束.本次观测选择了整个污染过程中污染最为严重的12月17日、18日和19日, 观测期间, 武清区天气系统较稳定, 平均相对湿度为92%, 多数时段高达99%, 地面平均风速为0.9m ·s-1(图 4), 整体以西南风为主, 最低混合层高度低于100 m(图 5), 垂直扩散条件极差, 不利于污染物扩散.
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图 3 2016年12月15~22日武清区环境空气质量 Fig. 3 Ambient air quality for the Wuqing District from December 15 to 22, 2016 |
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图 4 观测期间武清区地面气象数据 Fig. 4 Meteorological data for the Wuqing District during the observation period |
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图 5 观测期间混合层高度分布 Fig. 5 Vertical distribution of the mixed layer during the observation period |
观测期间, 云高仪监测结果显示：12月17~18日中午, 大气混合层分为两层结构, 12月18日午后至19日, 大气混合层为一层结构(图 5).上升期间, 从垂直分布上看(图 6), 近地层200 m以下PM2.5浓度垂直分布均匀, 平均浓度高达537~543 μg ·m-3; 200 m以上, PM2.5浓度垂直分布呈现不同特征：12月17日PM2.5浓度呈现出明显两次降低过程, 在300~400 m左右, PM2.5浓度随高度的升高而降低, 由530μg ·m-3降至320μg ·m-3; 高度400~600 m, PM2.5浓度随高度的升高基本保持稳定, 浓度在320~345μg ·m-3波动; 650~750 m, PM2.5浓度随高度的升高迅速降低, 由345μg ·m-3降至29μg ·m-3; 800 m以上, PM2.5在24~15μg ·m-3波动, 基本维持稳定. 12月18日、19日观测过程中PM2.5浓度垂直分布相似, 200~400 m高度处均出现PM2.5浓度迅速降低, 400 m以上, PM2.5浓度较低并保持基本稳定. PM2.5浓度垂直分布特征与大气混合层分布密切相关, 12月17日观测期间, 近地层混合层高度为200 m左右, 第二层大气混合层高度为200~650 m, 对应不同的混合层高度, PM2.5浓度呈现明显两次降低过程. 200 m以内为第一层混合层高度, 400~600 m接近第二层混合层高度, 这两种高度处PM2.5浓度保持稳定; 300~400 m第一层和第二层混合层的连接高度, PM2.5浓度随高度的升高而降低; 650 m以上PM2.5浓度迅速降低. 12月18日、19日观测过程均出现一层混合层, 高度在200 m以下, 所以PM2.5浓度在200~400 m高度处出现明显的降低过程, 之后保持基本稳定.下降期间PM2.5浓度垂直分布与上升期间基本相似, 随着大气混合层高度发生变化, 混合层以上, PM2.5浓度较低并基本保持平稳, 进入混合层以内, PM2.5浓度迅速增加并在混合层底部保持稳定.
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图 6 观测期间PM2.5浓度垂直分布 Fig. 6 Vertical distribution of PM2.5 concentrations during the observation period |
观测期间, PM2.5浓度粒径谱分布如图 7所示, 粒径小于1.0 μm颗粒物浓度较高, 粒径大于2.2 μm颗粒物浓度较低.从垂直分布上看, PM2.5浓度粒径谱分布与PM2.5浓度分布相似, 与大气混合层分布相关. 12月17日存在明显的分层分布, 300 m以下, 粒径为0.835 μm以下的颗粒物浓度较高, 其中粒径为0.777 μm颗粒物浓度最高, 为72μg ·m-3; 600 m左右, 粒径为0.777 μm的颗粒物浓度出现第二个峰值, 为52μg ·m-3; 12月18日, PM2.5浓度主要集中在近地层300 m以下, 粒径为0.777 μm颗粒物浓度在100 m以下最高, 达66μg ·m-3; 12月19日, 粒径为0.777 μm颗粒物浓度在250 m以下最高, 为62μg ·m-3.从PM2.5浓度粒径谱分布上看, 12月17日粒径谱分布较集中, 主要在1.2 μm以下; 12月18日、19日粒径谱分布较宽泛, 分别集中在1.4 μm、2.0 μm以下, 这可能与颗粒物的吸湿增长及相互碰撞有关. 12月17日观测期间, 近地层相对湿度为65%, 12月18日、19日观测期间, 近地层相对湿度高达99%, 小粒径颗粒物通过吸湿增长变为粒径较大的颗粒物; 同时, 与12月17日相比, 12月18日、19日观测期间混合层高度更低, 近地层颗粒物间碰撞更为明显, 小粒径颗粒物通过碰撞变为粒径较大的颗粒物.
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图 7 观测期间PM2.5浓度粒径谱垂直分布 Fig. 7 Vertical distribution of the PM2.5 size profile during the observation period |
PM2.5传输通量为单位时间内通过某一垂直截面上PM2.5的质量[39], 单位为g ·s-1, 计算公式如下：
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式中, C为PM2.5浓度, 本研究为不同高度处PM2.5观测浓度(μg ·m-3); V为该高度边界网格内水平风速(m ·s-1, 来自WRF模型输出数据); L为武清区与北京、河北的边界长度(km), dz为垂直高度微单元(m).本研究的传输通量(图 8)指不同方向上通过边界向观测地区的输送量, 未考虑观测地区通过边界向外的输出量.观测期间PM2.5传输通量如图 8所示.从传输总量上看, 12月17日296~466 m和466~676 m高度之间传输通量基本相当, 分别为16 006.2 g ·s-1和15 564.6 g ·s-1; 12月18日156~296 m高度之间传输通量最高, 为16 104.7 g ·s-1; 12月19日46~156 m、156~296 m高度处传输通量较高, 分别为24 404.3 g ·s-1和16 360.0 g ·s-1.
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图 8 观测期间PM2.5传输通量 Fig. 8 PM2.5 transmitted flux during the observation period |
整个观测期间, 不同方向上PM2.5传输如图 9所示, 西南方向上传输通量最高, 为97 980.1 g ·s-1, 占总传输量的63.3%;其次东北方向, 为40 794.5 g ·s-1, 占总传输通量的26.4%;东南方向传输通量为16 006.2 g ·s-1, 占总传输量的10.3%, 重污染观测期间未发现来自西北方向上的传输.
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图 9 观测期间不同方向PM2.5传输通量 Fig. 9 PM2.5 transmitted flux from different directions during the observation period |
不同高度之间PM2.5传输通量存在差异(图 10), 46~156 m高度之间和156~296 m高度之间PM2.5传输通量最高, 分别为43 318.6 g ·s-1和43 998.6 g ·s-1, 分别占总传输通量的28.0%和28.4%;其次是296~466 m和466~676 m高度之间, 传输通量分别为27 359.1 g ·s-1和19 800.5 g ·s-1, 分别占总传输通量的17.7%和12.8%;地面46 m高度下的传输通量较低, 为12913.0 g ·s-1, 占总传输通量的8.3%;高空676~926 m高度处的传输通量最低, 为7 391.0 g ·s-1, 仅占总传输通量的4.8%.
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图 10 观测期间不同高度PM2.5传输通量 Fig. 10 PM2.5 transmitted flux from different heights the during the observation period |
从不同高度各方向PM2.5的传输通量看(图 11), 46 m、46~156 m和156~296 m高度之间PM2.5传输通量在西南方向上最高, 其次是东北方向; 296~466 m高度之间东南方向上PM2.5传输通量最高; 466~676 m高度之间东北方向上PM2.5传输通量最高; 高空676~926 m高度之间西南方向上PM2.5传输通量最高.总之, 观测期间近地面300 m内PM2.5传输主要以西南方向传输为主, 约占300 m总传输通量的64.8%, 300 m以上传输方向较分散.
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图 11 观测期间不同高度不同方向PM2.5传输通量 Fig. 11 PM2.5 transmitted flux from different heights and directions during the observation period |
(1) 重污染过程期间, 大气混合层较低, 约200 m左右, PM2.5浓度垂直分布与混合层高度相关, 混合层以下, PM2.5浓度较高, 垂直变化特征不显著, 形成明显的污染层, 混合层以上, PM2.5浓度迅速降低并维持在降低水平.
(2) 从颗粒物浓度粒径谱分布上看, 观测期间, 粒径小于1.0 μm颗粒物浓度较高, 粒径大于2.2 μm颗粒物浓度较低, 近地层粒径为0.777 μm颗粒物浓度最高.颗粒物浓度粒径谱分布与相对湿度和混合层高度相关, 高湿度和低混合层下颗粒物浓度粒径谱分布较宽泛.
(3) PM2.5传输通量存在显著的风向分布特征, 观测期间西南方向传输通量最高, 占总传输通量的63.3%, 其次是东北方向, 占总传输通量的26.4%.
(4) 不同高度处颗粒物传输通量存在差异, 46~156 m高度之间和156~296 m高度之间PM2.5传输通量最高, 分别占总传输通量的28.0%和28.4%, 其次是296~466 m和466~676 m高度之间, 分别占总传输通量的17.7%和12.8%.
(5) 不同高度颗粒物传输通量的风向分布存在差异, 近地面300 m内PM2.5传输主要以西南方向传输为主, 占300 m总传输通量的64.8%, 300 m以上传输方向较分散.
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