2019, Vol. 40
2. 青岛海洋科学与技术国家实验室, 海洋生态与环境科学功能实验室, 青岛 266237
2. Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Laboratory for Marine Ecology and Environmental Science, Qingdao 266237, China
氧化亚氮(N2O)是一种重要的温室气体, 对大气化学和气候变化具有重要影响[1].虽然其浓度仅为二氧化碳(CO2)的千分之一左右, 但其增温潜势却为CO2的约300倍[2].近年来, 由于人类活动的影响, 大气中N2O浓度急剧上升, 每年正以0.25%的速率升高, 2016年已经增至329.7×10-9[3].随着人为活动输入氮(N)的增加, 河流中的氮负荷大幅度上升[4], 进而导致大量N2O的产生和释放[5].有研究表明大型河流、水库是N2O释放的活跃区域, 是大气N2O重要的源[6~8].
目前全球河流大坝数量逐渐上升, 全球约有5万多座大型水坝.大坝的拦截导致库区水体滞留时间长、氮源输入高, 水库被视为是微生物氮转化过程发生的活跃场所[9], 因此水库可能成为N2O的潜在排放源.但是目前对于水库释放温室气体的研究多集中在CO2和甲烷(CH4), 而针对水库释放N2O的研究较少.对于不同气候带水库的有限研究表明, 水库N2O排放具有明显的时空变化[10~13]. Deemer等[14]首次估算了全球水库N2O年释放量(以N2O-N计, 下同)约为0.03 Tg(依据全球水库表面积3.06×105 km2), 而Baron等[15]估算处于温带区域美国水库年总释放量为0.037 Tg, 因此全球水库的N2O释放量仍具有较大不确定性, 这主要是由于目前研究覆盖范围小, 缺乏典型代表性水库的数据.
长江是世界第三、亚洲第一长河, 受人类活动影响较大.目前长江流域约修建了285座大型水库, 其中三峡水利工程是世界上最大的水力发电站[16].近十几年, 有学者陆续开展了关于长江流域、水库水体溶解N2O的分布和释放研究[17~20].如Yan等[21]测定了长江下游干流表层水中溶解N2O的浓度及其向大气的释放.部分学者利用通量箱法测定了三峡库区及其支流向大气释放N2O通量[17~19], 通过这些研究对三峡水库N2O的释放通量及其影响因素有了一定的认识, 但是目前研究多关注河流和水库表层水中N2O浓度和通量, 而对于三峡水库水柱中N2O浓度剖面分布、其产生和转化过程及由于筑坝带来的发电和下层泄水等对N2O释放的影响认识仍不足.另外, 三峡水库建成多年来, 库龄对其N2O释放通量的影响也尚不清楚.
本研究通过2009年10月和2016年10月两次调查, 对三峡水库不同深度水柱中溶解N2O浓度和无机氮(DIN)等化学参数的剖面分布进行了测定, 通过认识大型河流筑坝水库溶解N2O的产生和释放及筑坝和库龄对其影响, 以期为估算区域尺度上淡水系统对全球大气N2O的贡献提供科学基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域及采样站位三峡水库位于长江中上游, 是三峡大坝建成蓄水后形成的人工湖泊, 长达660 km, 覆盖水面约1084 km2, 自2003年6月开始蓄水, 至2010年蓄水位达到175 m, 是当今世界上规模最大的综合性水利枢纽工程.三峡库区属于亚热带季风气候, 全年温暖湿润.
分别于2009年9月25日至10月4日和2016年10月1~3日对三峡水库及其下游长江干流部分区域进行了调查(图 1). 2009年在8个站位采集了表层(~0 m)水样, 在江津、万州和宜昌还采集了中层(2~10 m)和底层(6~35 m)水样；2016年共设置12个采样站位(每个站位设置左、中、右3个采样点), 每个站位进行了表层(~0 m)、中(距水面7~51m)、底(距水面15~103 m)3个深度的采样. 2009年9~10月长江宜昌站径流量比多年平均径流量低20%[22], 2016年10月宜昌径流量与多年平均径流量持平[23].两次采样期间, 三峡库区均处于蓄水时期, 运行水位165m, 库区水体平均水温为23℃, 气温变化范围为19~24℃.
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ZT(朱坨)；JJ(江津); LJM(临江门, 位于长江支流嘉陵江和干流交汇处)；CT(寸滩)；WZ(万州)；WX(万县)；GDK(官渡口)；BD(巴东)；MH(庙河)；TPX(太平溪)；HLM(黄陵庙)；NJG(南津关)；YC(宜昌)；HYT(虎牙滩) 图 1 2009年10月和2016年10月三峡库区调查站位示意 Fig. 1 Sampling locations in Three Gorges Reservoir in October 2009 and 2016 |
N2O河水样品使用Niskin采水器采集, 用橡胶管将水样引入到50 mL玻璃样品瓶.采样时, 先用少量河水润洗样品瓶2~3次, 在流动状态下, 将玻璃管端插入样品瓶底部, 平稳迅速注入河水样品, 并使河水溢出瓶的体积1.5~2倍后, 缓慢、平稳地抽出分样管(避免气泡、旋涡的产生), 并使瓶口形成凸液面, 迅速用注射器加入0.5 mL饱和氯化汞(HgCl2)溶液(抑制微生物活动), 然后用带聚四氟乙烯内衬的橡胶塞和铝盖压盖密封, 并于低温避光下保存.溶解态无机氮(DIN)样品采集后尽快用0.45 μm的醋酸纤维膜进行过滤, 水样过滤后立即置于-20℃冷冻保存.每个样品采集双样.采样点温度、盐度、溶解氧等参数由多参数水质仪(HQ40D, Hach)和CTD(conductivity, temperature, and depth rosette, AAQ, Advantech)测定.
1.3 样品处理及分析方法采用静态顶空气相色谱法对河水中溶解N2O进行测定[24].用气密性注射器向50 mL样品瓶注入10.0 mL高纯氮气(＞99.999%), 同时排出水样, 瓶内形成顶空, 室温下剧烈振荡3 min, 避光静置3 h以上, 使瓶内气液两相达到平衡.抽取顶空气体, 通过六通阀注入2 mL进入气相色谱仪(Agilent HP6890, 配备ECD检测器)进行测定.色谱测定条件, 色谱柱：3 mm. i. d×1.8 m的不锈钢填充柱(内填80/100目的5A分子筛).柱温为210℃, 检测器温度为300℃, 进样口温度为100℃, 载气采用Ar/CH4(95%/5%), 设置流速为50.0 mL·min-1, 基电流为1.0 nA.采用0.230×10-6、0.610×10-6、3.04×10-6的N2O/N2标准气体(中国计量科学研究院)校正检测信号.根据待测样品的色谱峰面积, 水样平衡温度及大气压, 以及溶解度数据计算出待测样品中溶解N2O浓度[25], 该方法检测限可达1.0 nmol·L-1, 精密度＜2%.
水样中溶解态营养盐硝态氮(NO3-)、亚硝态氮(NO2-)和氨氮(NH4+)均由荷兰SKALAR公司生产的SANPLUS全自动湿化学分析仪进行分析测定, 检测限分别为0.06、0.01和0.09 μmol·L-1, 精密度均＜2%[26].
1.4 饱和度及水-气通量计算方法对于河流中溶解N2O饱和度(R, %)和水-气交换通量[F, μmol·(m2·d)-1]分别由(1)和(2)公式计算：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中, R为N2O饱和度, cobs为河流表层水中溶解N2O的实测浓度(nmol·L-1)；ceq为与大气平衡时表层水中N2O的浓度(nmol·L-1)；F为水-气界面气体交换通量[μmol·(m2·d)-1]；k为气体交换速率, 采用Raymond等[27]提出的适于河流气体交换速率的公式(RCO1公式)估算[式(3)]；Sc为施密特数；u10为水面上方10 m高度处的风速(采用美国国家海洋和大气管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)的观测数据(http://www.esrl.noaa.gov). 2009年大气中N2O浓度为323×10-9. 2016年大气N2O数据采用青海瓦里关大气本底监测站测定结果(329.7×10-9)[3].
2 结果与分析 2.1 长江三峡库区及其下游溶解N2O及DIN浓度沿程分布2016年和2009年10月长江三峡库区及其下游水体参数和溶解N2O浓度沿程分布如图 2所示. 10月库区水温基本在23℃附近变化[图 2(a)], 自水库上游至大坝后无显著差异(P＞0.05), 两次调查期间也差别不大. 2016年调查期间, 临江门站位表层NH4+、NO2-和NO3-浓度都明显高于其他区域[图 2(b)~2(d)], 并且比2009年浓度分别增加1.5、11和1倍.两次调查中, 2009年和2016年库区其他区域表、底层NH4+、NO2-和NO3-浓度都无明显的差异.另外, 研究发现2016年三峡库区水体NO3-浓度明显高于2009年, 而两次调查中坝下各站位水体中NO3-浓度却无显著差异(P＞0.05).
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垂直虚线处是三峡大坝位置 图 2 三峡库区及下游水体溶解N2O和DIN浓度沿程分布 Fig. 2 Distributions of N2O and DIN concentrations in Three Gorges Reservoir |
2009年9~10月三峡库区水体N2O浓度自上游向下游呈逐渐增加趋势, 且表、底层浓度差别不大. 2016年10月三峡库区内在临江门附近出现表层N2O浓度高值(16.36nmol·L-1)[图 2(e)], 其他区域也无明显差异.三峡库区整体区域(朱沱—太平溪)表层(~0 m)和底层(6~103 m)水体N2O浓度平均值分别为(12.49±1.75)nmol·L-1和(11.21±0.91)nmol·L-1, 三峡大坝下游表(0~2 m)和底层(15~42 m)水体N2O平均浓度分别为(11.41±1.48)nmol·L-1和(11.46±1.42)nmol·L-1, 库区以及大坝下游水体溶解N2O在沿程和垂直分布上均无显著性差异(P >0.05), 但是总体而言库区水体溶解N2O浓度较大坝下游波动更大.同时, 2009年和2016年调查期间三峡库区水体溶解N2O浓度并无明显差别.
2.2 长江三峡库区及下游典型站位溶解N2O及DIN浓度剖面分布2009年9~10月三峡库区江津站和三峡下游宜昌站溶解N2O浓度及DIN垂直剖面分布如图 3所示.在江津[图 3(a)]和宜昌断面[图 3(b)], 由表层至深层DO、DIN以及N2O都无大幅度的变化.但下游宜昌断面NH4+在水深8 m处有较大幅度的增加. 2016年库区各断面N2O浓度剖面分布相对下游变化幅度较大(图 4).在大坝下游宜昌站, 2016年N2O浓度略低于2009年.
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图 3 2009年9~10月三峡库区江津站及下游宜昌水体溶解N2O和DIN浓度剖面分布 Fig. 3 Profile distributions of DO, N2O, and DIN concentrations in Jiangjin and Yichang Station from September to October 2009 |
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图 4 2016年10月三峡库区及下游水体溶解N2O浓度剖面分布 Fig. 4 Profile distributions of dissolved N2O in Three Gorges Reservoir area and downstream of the dam in October 2016 |
两个航次的调查表明, 10月长江三峡库区和大坝下游N2O饱和度以及通量分布如表 1所示.所有调查区域表层溶解N2O均处于过饱和状态, 并通过水-气交换释放到大气中, 是大气N2O的源.虽然2009年和2016年10月库区N2O浓度无显著变化, 但2009年三峡库区和下游N2O通量却普遍高于2016年, 这主要是由于两次调查期间库区风速不一致所致[2009年风速(4.8 m·s-1)大于2016年(2.9 m·s-1)].
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表 1 10月库区及大坝下游N2O饱和度和水气通量1) Table 1 N2O flux and saturation in Three Gorges Reservoir and downstream of the dam in October |
3 讨论 3.1 影响三峡水库N2O分布和释放的因素
大量研究表明, 水体层化和温度是影响河流和水库N2O产生和释放的重要因素[12, 28].三峡水库仅4~6月坝前水体具有弱分层现象[29], 10月库区表层水温基本在21.6~23.7℃范围变化, 库区水体处于垂直混合时期, 坝前水体上下交换作用增强, 进而导致库区水体溶解N2O浓度垂向分布差异较小. 10月两个航次调查显示[图 5(a)], 长江表层N2O浓度和水温无显著相关性(P＞0.05).但前人一些研究表明三峡库区N2O通量与水温具有正相关(P＜0.01)[18].不过, 在长江流域其他水库的一些研究也显示水库N2O通量与温度呈负相关(r2=0.52)[11], 另外, 在黄河流域小浪底水库, 水体N2O浓度与水温的关系也具有显著负相关性(P＜0.01)[30].三峡水库多年来监测显示, 其库区水体多年来平均溶解氧(DO)浓度为(8.56±1.14)mg·L-1[31].一些研究表明, 三峡库区香溪河支流N2O释放通量随DO的降低而增加(负相关, P＜0.01)[19], 即低氧的水体环境有利于水库水体N2O的产生, 这与位于黄河流域小浪底水库结果相似.总之, 长江流域水库N2O的产生一定程度上会受到温度和DO的影响, 但其影响较为复杂.
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不包括临江门站位 图 5 三峡水库水体溶解N2O与水温、DIN相关性分析 Fig. 5 Relationship between dissolved N2O, water temperature and DIN in Three Gorge Reservoir |
前人研究表明, N2O可以在河流的水体和沉积物中通过硝化和反硝化过程产生[6], 因此DIN作为参与硝化过程和反硝化过程的底物, 其浓度水平的高低对水体N2O的产生和释放具有决定性作用.两次调查期间临江门河段表层N2O及DIN浓度较高, 且2016年秋季高于2009年秋季, 这主要是由于临江门采样点位于支流嘉陵江和干流的交汇处, 且位于重庆市主城区, 7年间重庆城市化不断扩大, 而重庆城区是三峡库区生活污水和工业废水的主要排放源[31], 污水大量排放, 使其溶解DIN增加, 尤其是NH4+含量较高, 有利于通过硝化过程产生N2O, 因此该站位NO2-和N2O浓度(16.36 nmol·L-1)均较高.长江属于农业型河流, 化肥使用多以氮磷肥为主, 导致河流DIN相对较高, 其中尤以NO3-最高.三峡库区水体溶解N2O浓度与DIN的关系见图 3.两个航次水体N2O浓度与NO3-均呈显著正相关(P＜0.01), 即NO3-浓度的增加促进水体N2O的产生.10月三峡库区N2O浓度与NH4+、NO2-分别呈负相关性(P＜0.05, P＜0.01), 这和其他水库结果相似, 如同样位于垂直混合时期的黄河流域小浪底水库的研究表明, 水体N2O浓度与NO2-呈负相关, 而N2O与水体NH4+在深水层(负相关, P＜0.01)、浅水层(正相关, P＜0.01)分别具有相反的特点[30], 这和小浪底水库深水域可能以反硝化过程为主、浅水域以氨氧化过程为主的N2O产生过程有关.秋季航次N2O与NO3-和NO2-、NH4+的相关性表明, NO3-和NO2-、NH4+可能是影响库区水体N2O释放的主要因素, 人类活动的增加将会加剧DIN的排放和输入, 间接增加温室气体N2O的释放.
以往研究表明：库龄也是影响水库温室气体产生和释放的重要因素[32]. 2016年是三峡水库自2010年以来连续实现175 m试验性蓄水的第7年, 其泥沙淤积量约0.334亿t[23].虽然2016年库区泥沙淤积量远低于2009年(1.47亿t), 但是秋季库区N2O浓度却无显著的差别, 表明三峡水库自2009年运行以来已经进入平稳期, 这与芬兰和魁北克研究发现超过10 a库龄的水库N2O释放近似于天然湖泊是一致的[33].
3.2 筑坝和水库运行对河流N2O释放的影响三峡水库是峡谷河道型水库, 水库的形成、运行状态等都会影响水体、沉积物的碳氮循环[34, 35], 进而对河流N2O的释放产生重要影响.库区主要以航运、防洪、发电为主, 全年水位在145~175 m间周期性涨落, 对其蓄水影响较小. 10月处于丰水期, 库区在高水位运行, 水位变化较小, 导致库区沿程N2O浓度及释放通量变化不大.
不同水库具有不同的运行机制以及大坝构造, 对河流N2O的释放具有不同的影响.如黄河小浪底[30]、法国Eguzon水库等[36], 其大坝泄水口高程较低, 具有下泄深层冷水的特点, 以及库区热层化时期深层高N2O分布, 导致N2O主要通过水-气界面和大坝下游河流途径释放到大气.而三峡水库泄水孔、电站取水口较高(分别位于90 m和110 m以上), 主要下泄中层水, 且水体垂直混合较强, 坝前N2O浓度垂直分布差别较小, 而且由于N2O溶解度较高, 通过涡轮机时不易脱气, 因此两次调查中三峡库区大坝前后N2O浓度差异较小.
虽然总体上10月三峡库区平均N2O释放通量高于大坝下游, 但是释放通量在秋季三峡库区[1.4~19.7 μmol·(m2·d)-1]和大坝下游[2.0~18.5 μmol·(m2·d)-1]无明显的差异.三峡水库N2O主要通过水-气界面交换途径释放到大气中, 发电及水体下泄未对库区及下游河道N2O释放产生显著影响.三峡库区N2O水-气界面单位释放通量范围为1.4~19.7 μmol·(m2·d)-1, 略高于前人报道的三峡库区的N2O释放通量范围[3.8~11.8 μmol·(m2·d)-1)][17~19], 同时低于黄河流域小浪底水库N2O释放通量[4.0~26.6 μmol·(m2·d)-1][30], 和国内外报道的亚热带水库N2O通量[-2.4~44.6 μmol·(m2·d)-1][10, 12, 37, 38]相比, 三峡水库N2O释放通量也处于较低水平.不过, 由于三峡水库水面面积较大(1 084 km2), 其总释放量远高于其他水库.根据三峡库区N2O水-气界面平均单位释放通量[(10.2±7.2) μmol·(m2·d)-1]和水库水面面积, 估算10月三峡库区释放N2O量为3.32×105 mol(9.2 t N2O-N), 和乌江流域水库的年释放量变化范围[(0.32~3.17)×105 mol)][9~11]相似.
另外, 水库消落带也可能是N2O释放的活跃区域[39].而三峡库区拥有世界上水位涨落幅度最高(约30 m)和面积最大(约350 km2)的水库消落区, 其库区消落带淹水时间的不同都会影响N2O的排放[40], 因此三峡大坝的建设不仅改变了库区水体和沉积环境, 造成通过水面直接向大气排放N2O增加, 还可能通过水位季节性变化造成干湿交替的消落带向大气排放N2O.例如三峡库区支流澎溪河消落带全年N2O平均单位释放通量为(16.9±25.6) μmol·(m2·d)-1[41], 甚至在一些消落带[42], 如三峡库区上游支流朱衣河消落带, N2O最大排放量可达66.5 μmol·(m2·d)-1(8月), 是朱衣河湖心区的3倍左右, 且远高于三峡水库水-气界面释放通量.因此在今后的研究中需要更进一步开展不同季节和更多区域的调查和深入研究.
4 结论(1) 2016年10月和2009年10月三峡库区溶解N2O浓度无显著差异, 表明运行多年以来三峡库区已进入平稳期；同时大坝下游河道和三峡库区N2O浓度无显著差异, 表明发电和大坝下泄水方式对三峡水库N2O无显著影响.
(2) 库区NH4+和NO2-的降低和NO3-浓度的增加能够促进N2O的产生和释放, NH4+、NO2-和NO3-是影响三峡库区水体N2O分布的主要因素.
(3) 两次秋季调查均表明, 三峡库区是大气N2O的潜在源, 估算10月库区通过水-气界面约释放9.2 t N2O-N.另外, 由于三峡库区水面和消落带面积均较大, 带来的N2O温室气体问题仍不可忽视.
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