2019, Vol. 40
2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233
2. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
微塑料(microplastics, MPs), 通常指粒径小于5 mm的塑料颗粒, 是近年来环境新兴污染物研究的热点之一[1].随着全球塑料产量的增加, 即从1950年的170万t增加至2017年的34.8亿t[2], 环境中的MPs也随之呈现剧增趋势.这类新型污染物不仅广泛存在于各种水体和土壤中[3~9], 同时能通过吸附环境中的持久性有机污染物[10]、重金属[11]和病原体[7]等, 进一步造成生态风险[12, 13]. 2015年, 在德国举行的七国集团首脑会议上, 公布了MPs对全球生态系统及人类健康造成的风险问题, 引起了各国政府与学界的极大关注.到目前为止, MPs已被公认为是与气候变化等并列的严重的全球性环境问题之一[14].
当前的研究显示, 污水处理厂出水是淡水水体中MPs的重要来源[15~17].日常生活中的塑料制品无处不在, 如包装袋、纺织品、个人洗护用品中的一级和二级塑料微珠等, 都会随着生活污水进入污水处理厂, 因此污水处理厂中存在大量的MPs.国外的研究报道表明, 虽然经过多级处理工段, 污水处理厂仍会排放大量的MPs进入水体中. Murphy等[15]对服务60万人的污水处理厂的MPs排放量进行估算, 结果表明, 每天大约有6.5×107个MPs颗粒排入受纳水体.同时, 污水处理厂在处理过程中, 不断地将污水中的MPs转移到污泥中, 因此污水处理厂的污泥中积累了大量的MPs[18].目前, 对污水处理厂中MPs的研究主要集中在污水处理厂进出水MPs数浓度、类型等常规特征的表征.国内关于污水厂排放MPs的研究仍处于起步阶段, 相关案例较少, 特别是针对我国多城市普遍建设的集中式大型污水处理厂, 其进出水MPs的分布特征及相关去除效果尚不清楚.同时, 需要指出的是, 当前污水处理厂MPs去除的研究大部分是针对整个污水处理系统去除率的研究, 而对污水处理厂各级处理工艺去除率的研究较少, 这使得关于针对MPs去除的工艺优化设计无从谈起.因此, 有必要针对污水处理厂进水及各处理工艺出水中MPs的浓度形态变化、相应的去除率差异及MPs在污水处理厂的归趋进行研究.
本文选取上海市2个典型的大型污水处理厂为对象, 考察了上海市污水处理厂中MPs的整体特征, 分析了污水处理厂对MPs的处理效率, 讨论了污水处理厂中MPs的归趋, 本研究提供了平原河网地区大型城市污水处理厂MPs去除及归趋的基础数据, 以期为进一步的MPs去除工艺设计提供参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集本文选取上海市2个典型的大型三级污水处理厂为研究对象. WWTP1和WWTP2为上海市处理规模较大、处理工艺较典型的污水处理厂, 日污水处理能力均在百万立方米以上, 主要处理上海市的生活污水, 处理出水排入长江口. WWTP1的服务范围主要包括黄浦区、静安区、长宁区、徐汇区、普陀区、闵行区及浦东新区, 汇水区面积271.7 km2, 服务人口355.76万；WWTP2的服务范围主要包括普陀区、长宁区、静安区、闸北区、黄浦区、虹口区、杨浦区及浦东区, 汇水区面积190 km2, 服务人口293万.两个污水处理厂均采用活性污泥法处理污水, 在处理工艺上略有不同(图 1), WWTP1在一级处理中采用旋流式沉砂池, 其后又进一步进行沉淀处理, 二级处理采用A2O生物反应池；而WWTP2在一级处理中采用曝气沉砂池, 出水直接进入生物池进行二级处理.
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图 1 污水处理厂工艺流程及取样点位置示意 Fig. 1 Flowchart of municipal wastewater treatment plants and sampling points |
在污水处理厂进水和各级工艺出水处(图 1), 分别用不锈钢采样器于2018年9月晴天期间各采集10 L水样, 保存至不锈钢桶中, 每个采样点分不同的时间段(07:00~09:00、11:00~13:00和16:00~18:00)采集3次样品, 每次3个平行样, 样品带回实验室后保存在4℃冰箱中.
1.2 样品处理与检测本研究使用碱消解法[19]去除MPs表面的有机质, 即在水样中加入NaOH调至1 mol·L-1, 再在40℃条件下消解8 h, 以减少后期实验过程中对MPs检测的干扰.消解结束后, 用真空泵将消解后的水样抽滤到滤膜(0.45 μm)上, 存放在玻璃培养皿中.将滤膜放置在高速摄像仪(基恩士, Keyence VHX6000, 日本)下, 在放大100倍后对整张滤膜进行检测, 根据已有研究建立的MPs形态特征分类标准[20], 检出所有疑似MPs样品, 并用高速摄像仪的“平面测量”功能测量MPs粒径, 记录数量及形貌特征(形状、粒径、颜色等)数据, 再将检出的疑似MPs颗粒存放于玻璃培养皿中.进一步利用傅立叶红外显微成像光谱仪(Nicolet In10 MX)对培养皿中的样品进行红外检测.将得到的红外谱图与数据库(HR Nicolet Sampler Library、Hummel Polymer Sample Library和Aldrich Condensed Phase Sample Library等)中的谱图进行对比, 判断是否为塑料, 再以此为依据对每一样品MPs数据进行校正.同时, 采用环境扫描电子显微镜(Quanta250)观察MPs的表面形貌.
1.3 MPs采集及检测过程质控所有用于保存或检测样品的容器均为不锈钢或玻璃材质.采样前事先用纯净水和超纯水(MilliQ)二次清洗所有接触容器, 并进行密封保存.采样过程中穿着棉质衣物以避免纤维衣物的可能污染.采集样品在无尘室中进行处理及检测, 以避免大气沉降的干扰.在实验过程中同样穿着全棉质实验服.在样品检测前, 对高速摄像仪及红外光谱的工作台进行消毒清洗.同时, 设置空白实验对实验环境及整个实验流程中可能造成的MPs污染进行检测, 从而排除环境因素的干扰[21]：取2 L超纯水作为实验空白组, 加入NaOH调整至1 mol·L-1, 再在40℃条件下消解8 h, 然后将消解后的水样过滤到0.45 μm的滤膜上, 再把滤膜放置在高速摄像仪下进行检测, 并进行红外检测.在空白实验中未检测到MPs.
1.4 风险评估MPs生态风险的计算根据Xu等[22]对水体MPs污染负荷指数(PLI)计算方法实现.该方法最初用于评估河口的水质污染程度, 现被推广用于计算MPs的风险值.计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
式中, CFi为MPs的数浓度因子；Ci为MPs的数浓度；Coi为现有研究中MPs的最小数浓度(0.5×10-3个·L-1).
2 结果与讨论 2.1 污水处理厂进水中的MPs城市污水处理厂进水可以反映市政排水系统污水的基本状况, 因而检测分析污水处理厂进水MPs可以初步了解上海市市政污水中MPs的污染情况.数据显示, WWTP1和WWTP2进水中MPs数浓度分别为(226.27±83.00)个·L-1和(171.89±62.98)个·L-1, 与已有数据[15, 23~26]对比可知, 上海市污水处理厂进水中的MPs数浓度为最高(图 2).这可能主要由于两个污水处理厂服务区域的人口密度远高于其他地区, 而人口密度与MPs的浓度呈正相关[9], 因此进水中MPs浓度较高.
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A表示中国上海WWTP1(本研究)；B表示中国上海WWTP2(本研究)；C表示英国[15]；D表示土耳其[23]；E表示芬兰[24]；F表示美国[25]；G表示德国[26] 图 2 各地区污水处理厂进水MPs数浓度对比 Fig. 2 Comparison of influent MPs number concentration in different municipal wastewater treatment plants |
不同类型的MPs在用途上存在差异, 根据MPs的类型可以对其来源进行初步推算.对MPs样品红外检测结果的统计表明(图 3), 两个污水处理厂中MPs的类型相似(图 4), WWTP1中各类型占比为：PET(51.84%)＞PA(18.33%)＞PE(13.92%)＞PP(8.39%), WWTP2中各类型占比为：PET(53.11%)＞PA(16.27%)＞PE(15.49%)＞PP(8.18%).其中占比最大的是PET, 这个结果跟之前一些污水处理厂中MPs的研究结果一致, 如苏格兰和澳大利亚污水处理厂的最终出水中, 所有的MPs中检测到PET的占比最高, 分别为28%和67%[15]. Ziajahromi等[27]的研究表明, 纤维状的PET和颗粒状的PE是污水处理厂中最常见的塑料类型. PET可用于制作衣物和容器(如饮料瓶), 有研究表明洗衣废水中含有大量的MPs[28], 因此污水处理中的PET很有可能来源于居民的洗衣废水. PA由于其机械强度高、耐腐蚀, 被广泛用于工业制造业, 如汽车零件, 因此可能来源于工业废水. PP和PE用作食品或化妆品容器、各种家居用品、箱包、玩具、农业或食品包装膜等的原料, 它们可能来源于生活废水.
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图 3 MPs红外谱图 Fig. 3 Infrared spectrogram of MPs |
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图 4 WWTP1和WWTP2进水中MPs类型占比 Fig. 4 Ratio of WWTP1 and WWTP2 influent MPs type |
两个污水处理厂进水中MPs颜色相似(图 5), WWTP1中各颜色占比为：无色(77.73%)＞蓝色(9.54%)＞黑色(5.12%)＞红色(2.75%)＞棕色(1.89%)＞其他(2.97%), WWTP2中各颜色占比为：无色(75.70%)＞蓝色(8.97%)＞黑色(7.28%)＞红色(3.02%)＞棕色(1.91%)＞其他(3.12%).其中无色透明的MPs占比最大, 可能是因为MPs在环境中受到风、紫外照射和浸泡等的影响, 导致染色剂浸出、氧化等, 使原本颜色鲜艳变得无色透明.有研究发现, 捕食者更容易摄入与猎物颜色相似的MPs颗粒[29, 30], 因此, 可以对颜色如何影响MPs的环境命运和生态效应进行进一步的研究.例如, 着色剂常常会影响塑料材料的最终热稳定性和紫外线稳定性[31].
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图 5 WWTP1和WWTP2进水中MPs颜色占比 Fig. 5 Ratio of WWTP1 and WWTP2 influent MPs color |
MPs的形状可分为3种：线状(92.21%)>片状(6.34%)>颗粒状(1.45%), 其他污水处理厂的出水中线状MPs的占比也大于颗粒状MPs的占比[16, 25, 32, 33].根据环境扫描电子显微镜得到的MPs表面形貌[图 6(c)和6(d)], MPs表面有大量空隙, 多孔结构增加了MPs吸附其他污染物的容量, 同时, 污水中其他污染物的浓度远大于环境中含量, 因此MPs的生态风险也随之增加.另外, MPs表面的多孔结构也为细菌和真核生物的定植、扩散、营养循环和生物膜的形成提供了条件[34]. 图 7的数据显示, 小粒径MPs占比较大.两个污水处理厂不同粒径MPs占比的均值为：80~500 μm占55.15%, 500~1 000 μm占32.70%, 1 000~3 000 μm占10.52%, 3 000~5 000 μm占1.63%.粒径大的MPs更容易被去除, 同时大粒径的MPs还可能在外力的作用下分解成较小的MPs[35], 因此粒径越小数量越多.微小的塑料颗粒可能对水生生物构成潜在的威胁, 它们与沉积物或部分浮游生物的尺寸相似, 被水生生物认为是可利用的, 继而被误食, 并由此通过食物链进行传播[36].
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(a)和(b)高速摄像仪拍摄的MPs照片；(c)和(d)环境扫描电子显微镜拍摄的MPs表面照片 图 6 MPs照片 Fig. 6 MPs photographs |
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图 7 WWTP1和WWTP2进水MPs形状和粒径占比 Fig. 7 Ratio of WWTP1 and WWTP2 influent MPs shape and particle size |
当前污水处理系统主要是针对水体中的常规污染物(如氮和磷等)的去除, 并不是为去除MPs专门设计的[32].本研究中WWTP1和WWTP2对MPs的去除率分别为63.25%和59.84%.根据已有的数据统计[15, 24~26, 32, 37, 38](图 8), 我国污水处理厂对MPs的处理效率偏低, 欧洲地区污水处理厂的处理效率基本在90%以上.
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A表示中国上海WWTP1(本研究)；B表示中国上海WWTP2(本研究)；C表示英国[15]；D表示芬兰[24]；E表示美国[25]；F表示德国[26]；G表示荷兰[32]；H表示俄罗斯[37]；I表示丹麦[38] 图 8 各地区污水处理厂对MPs的去除率 Fig. 8 Removal rate of MPs in municipal wastewater treatment plants in different areas |
图 9的数据显示, MPs的去除主要依靠一级处理工艺, 这与国外相关的报道一致[16].一级处理通常是采用过滤、沉淀和曝气等方式去除悬浮物[33], 从本质上来说, MPs也属于悬浮物, 因此一级处理处理工艺对MPs有较好的处理效果. WWTP1在一级处理工艺中去除了49.72%的MPs, 而WWTP2去除了46.48%的MPs, WWTP1和WWTP2的一级处理工艺对整个污水处理厂MPs去除的贡献分别为79.37%和75.77%, WWTP1一级处理的效率和贡献均大于WWTP2, 是因为WWTP1沉砂池后设置有沉淀池能够使MPs进行第二次沉淀, 在一定程度上提高了MPs的去除率. WWTP2沉砂池的水力停留时间(4.6 min)大于WWTP1沉砂池的水力停留时间(1 min), 但整体的去除率并没有因为水力停留时间增加而增大. MPs的去除率可能还会受到构筑物结构、工艺类型及其他条件的影响.二级处理对MPs的去除也主要集中在生物池后的二沉池, 但该阶段对MPs的去除率要低于第一阶段, WWTP1和WWTP2的处理效率分别为12.92%和13.02%, 他们对整个污水处理厂去除MPs的贡献率约为20%.三级处理是在二级处理的基础上进一步去除污水中的BOD、氮、磷、溶解性物和细菌的技术, 而本研究中的两个污水处理厂均采用紫外消毒法去除水体中的病菌, 对MPs的去除率几乎为零.
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WWTP1的一级处理工艺包括格栅、旋流沉砂池和初沉池, 二级处理工艺包括A2O和二沉池, 三级处理工艺包括紫外消毒渠；WWTP2的一级处理工艺包括格栅和曝气沉砂池, 二级处理工艺包括A/O和二沉池, 三级处理工艺包括紫外消毒渠 图 9 WWTP1和WWTP2进水、出水中MPs的数浓度 Fig. 9 Number concentration of MPs in inlet and outlet water of WWTP1 and WWTP2 |
WWTP1和WWTP2直排进入长江口, 其出水中MPs的数浓度分别为(83.16±17.22)个·L-1和(69.03±12.21)个·L-1, 其PLI分别为407.82和371.56.对比Zhao等[39]对长江口MPs的监测数据, 基于同样的计算方法[公式(1)和(2)], 长江口表层水体的PLI为90.96, 因此WWTP1和WWTP2的PLI值远大于长江口表层水体的PLI值.并且, 由于污水处理厂出水持续不断, 从年排量来说, 由MPs排放带来的水体生态风险可能是持续累积的.
2.3 污水处理厂中MPs的归趋从工艺流程的角度来说, 污水处理厂处理后的MPs最终归宿为污水和污泥[40].从检测数据计算可知, 一级处理过程中有48.10%±1.62%的MPs被格栅和沉砂池拦截到污泥中；二级处理过程中有12.97%±0.05%的MPs转移到污泥中.污水中的MPs经污水处理厂处理后, 38.82%±1.55%的MPs随出水进入到自然水体, 61.18%±1.55%的MPs进入到污泥中(图 10).以本研究中进水MPs的数浓度、去除率, 以及两个污水处理厂处理污水量为基础, 对这两个大型污水处理厂排入水体中MPs的总量进行估算, 每天约有3.06×1011个MPs颗粒被释放到水体中.大量的MPs排入到受纳水体后, 会对受纳水体造成巨大的冲击, 甚至会造成该区域微生物群落的改变[41].这些MPs不仅会对该区域造成影响, 它们会随水流继续流动, 最终汇入海洋, 对整个生态系统产生不利影响.
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图 10 污水处理厂中MPs的归趋 Fig. 10 Fate of MPs in municipal wastewater treatment plants |
此外, 同时需要指出的是, MPs会在处理过程中发生变化, 如个体的再次碎化, 可能会对MPs的环境归趋分析造成影响.但部分研究证实MPs在水力过程中并不容易发生变化, 比如Dris等[40]对管道传输过程MPs的分析表明, MPs在48~72 h水力过程条件下基本不发生变化.然而, 污水处理厂工段的水力停留时间远小于管道, 因而在处理过程中MPs自身的变化对其归趋分析造成的影响可能是较小的, 其不确定性在可接受范围内.
3 结论(1) 上海市两污水处理厂存在大量的MPs, 进水中MPs的平均数浓度为(199.08±22.97)个·L-1, 以PET、PA、PE和PP为主, 其中PET占50%以上.
(2) 本研究中污水处理厂对粒径在80~5 000 μm的MPs颗粒的去除率约为60%, 一级处理工艺对MPs的去除起主要作用, 对整个处理工艺去除MPs的贡献率可达70%~80%.
(3) 经污水处理厂处理后, 约有40%的MPs进入到自然水体.
(4) 上海市污水处理厂对MPs的处理效率较低, 处理后仍有大量的MPs排入到水体中, 污水处理厂中MPs的问题应引起重视.
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