2019, Vol. 40
近年来京津冀区域性复合型污染日趋严重, 颗粒物尤其是细颗粒物PM2.5已成为城市环境空气质量的首要污染物[1~3].有研究表明, 细颗粒物对人类身体健康、大气能见度和局部气候环境造成显著影响[4~8].
国务院2018年7月发布的《打赢蓝天保卫战三年行动计划》中, 突出的4个重点行业和领域中明确提出了扬尘治理.相关研究也表明, 无组织排放源是大气颗粒物的重要来源之一, 其中道路扬尘容易被机动车、行人及风力的作用下反复扬起, 反复沉降, 其贡献不容忽视[9~12].北京市2018年5月基于本项目发布的新一轮PM2.5来源解析结果表明：本地扬尘排放源贡献占16%, 而其中道路扬尘贡献高达43%.
道路扬尘通常被认为是一种复合源类, 其化学组成特征能够反映城市环境受到人为源影响的程度[13, 14].人类活动会造成道路扬尘重金属的聚集, 重金属因其难降解性和食物链传递与累积性而具有重要的环境指示意义和较严重的环境危害[15, 16].国内外学者对大气降尘[16~18]、地表土[19, 20]和地表灰尘[21~23]中重金属的含量水平、污染特征、人体健康风险和潜在生态风险等进行了大量研究, 但这些研究主要针对不同功能区、全粒径样品开展的工作, 而对于道路扬尘PM10与PM2.5中重金属的关注相对较少.
本文以北京市高速公路进京口、环路、城市主干道和城市次干道等具有代表性路段为研究对象, 分别于2004年9月和2013年5月采集道路扬尘, 并通过再悬浮设备制备了PM10和PM2.5颗粒物样品, 测试了21种无机元素的含量.在此基础上本研究系统地分析了北京市不同粒径道路扬尘中无机元素的富集程度及其差异, 探讨了道路扬尘中主要重金属的污染特征与潜在生态风险, 考察了相关评价指标的年际变化, 以期为北京市道路扬尘污染防治提供科学依据, 同时对于了解北京市道路扬尘重金属污染状况及潜在生态风险具有一定的科学指导意义.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况北京市位于东经115.7°~117.4°, 北纬39.4°~41.6°, 地处华北平原北部, 地势西北高、东南低, 西、北和东北群山环绕, 三面环山, 东南为平原, 为向东南展开的“簸箕状”地形.北京与天津相邻, 并与天津一起被河北省环绕, 是中华人民共和国首都.北京市总面积16 410.54 km2, 2018年底常住人口为2 154.2万, 机动车保有量控制为610万.北京市属北温带半湿润大陆性季风气候, 年平均气温在8~12℃, 年降水量318~759 mm, 年平均日照时数2 000~2 800 h, 北京的风向有着明显的季节变化特征, 常年主导风向冬季以西北风为主, 夏秋季以东南风为主.
1.2 采样点位的布设根据北京市核心城区道路特点, 按道路类型选择具有代表性路段进行布点采样.通过现场踏勘, 挑选了北京市不同区域不同类别的道路, 包括高速公路五环进京口、环路、主要干道、次要干道及支路或小路的十字路口, 共布设采样点18个.采样点周围避免烟尘、工业粉尘、建筑工地及其他人为污染源的干扰. 图 1为北京市道路扬尘采样点位分布示意.
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图 1 北京市道路扬尘采样点分布示意 Fig. 1 Map showing the distribution of road dust sampling points in Beijing |
在每个采样点上采集马路边、隔离带、交通岗亭、交通指挥台、广告栏等处长期积累的道路扬尘, 以及立交桥下的停车场地面或长期停放的车辆表面积累的大量道路尘, 用毛刷刷入牛皮纸袋中.采样时应避开雨季进行.每个采样点采集3~5处混合, 样品质量约1 kg.样品运回实验室后自然风干, 并保持样品的自然状态.
经自然风干的样品先用20目(850 μm)尼龙筛筛分, 将道路扬尘样品中的杂质除去, 再对筛下物过100目(150 μm)的尼龙筛.将筛分后所得的粒径≤150 μm的道路扬尘样品, 经由南开大学研制的NK-ZXF型再悬浮8通道分级采样系统制备道路扬尘PM10和PM2.5样品.本研究每个采样点位2004年获得道路扬尘PM10和PM2.5样品各4个, 其中Teflon滤膜样品和石英滤膜样品各2个；2013年获得8个PM2.5样品, Teflon滤膜样品和石英滤膜样品各4个.
所用滤膜均为47 mm的进口Whatman滤膜.采样前, 空白Teflon滤膜在烘箱中60℃烘2 h, 以去除滤膜中杂质和挥发分对称重和分析结果的影响.采样前后滤膜置于温度为(25±1)℃、相对湿度为(50±5)%的恒温恒湿环境中平衡24 h, 使用瑞士梅特勒公司的XP205型十万分之一分析天平称量至恒重.
1.4 样品组分分析Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Cd、Ba和Pb等19种无机元素采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES), 使用美国热电公司的IntrepidⅡ-XDL等离子体发射光谱仪进行分析.非金属元素砷、硒采用氢化物发生-原子荧光光度法, 使用北京吉天公司的AFS-9130原子荧光光度计进行分析.
1.5 富集因子评价方法富集因子常用于探讨颗粒物中元素的富集程度, 从而判断和识别道路扬尘中元素的自然来源和人为污染来源[1, 10, 14, 17, 24].富集因子的计算公式如下：
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(1) |
式中, EFi为道路扬尘中测量元素i的富集因子；Ci、Cr分别为道路扬尘中测量元素i和参比元素r的质量分数(%)；C′i、C′r分别为参比系统中测量元素i和参比元素r的质量分数(%).
一般认为EFi < 1时, 表明测量元素i相对于参比系统未富集, 主要来源为自然源, 由土壤岩石风化造成；若EFi＞10时, 则认为该元素主要来源为人为源.本研究采用表 1所示富集因子分级表[10, 24].
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表 1 富集因子分级 Table 1 Classes of enrichment factors |
1.6 重金属污染评价方法
被广泛应用于评价土壤、沉积物、扬尘等环境介质中重金属污染水平的方法包括地积累指数法和污染载荷指数法[21~23], 其中单个重金属的污染水平采用地积累指数法评价, 重金属的综合污染水平采用污染载荷指数法进行评价.
地积累指数的计算公式如下：
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(2) |
式中, Igeo为地积累指数；常数1.5是为了减少或消除背景值变动可能对评价结果产生影响的转换系数.本研究采用表 2所示Igeo的污染分级表[19, 22, 23].
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表 2 Igeo污染程度分级 Table 2 Contamination degree corresponding to geoaccumulation index |
污染载荷指数的计算公式为：
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(3) |
式中, PLI为污染载荷指数.本研究采用表 3所示污染分级标准[19, 22].
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表 3 PLI污染程度分级 Table 3 Contamination degree corresponding to pollution load index |
1.7 重金属潜在生态风险评价方法
潜在生态风险分析是以金属元素丰度响应为基本条件, 即道路扬尘中金属潜在生态危害指数与金属污染程度正相关, 且多种金属污染的生态危害具有加和性[1, 14, 25].潜在生态风险指数的计算公式如下:
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(4) |
式中, RI为道路扬尘中多种重金属元素总的潜在生态风险指数；Eir为道路扬尘中重金属元属i的潜在生态风险指数；Tir为重金属元素i的毒性系数, 反映其毒性水平和生物对其污染的敏感性. 表 4列示了12种重金属元素的毒性系数[25, 26].
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表 4 重金属的毒性系数 Table 4 Toxicity coefficient of heavy metals |
表 5为潜在生态风险评价指标分级[1, 14, 19, 25, 26].
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表 5 潜在生态风险评价指标分级 Table 5 Classification criteria of the potential ecological risk index |
2 结果与讨论 2.1 道路扬尘PM10与PM2.5无机元素浓度特征
图 2所示为北京市道路扬尘2004年PM10与PM2.5和2013年PM2.5中无机元素的质量分数[27].从中可看出, 北京市道路扬尘中, 质量分数大于1%的6种主要元素为Si、Ca、Al、Fe、Mg和K, 其含量之和占所有21种被测元素含量的比例分别为：2004年PM10为96.51%、2004年PM2.5为96.42%和2013年PM2.5为96.53%.其中Si和Ca的含量显著高于其他元素, Si在2004年PM10与PM2.5和2013年PM2.5中的质量分数分别为10.853 4%、13.546 4%和9.274 9%；Ca分别为10.003 7%、14.175 1%和7.781 8%；Al分别为5.544 1%、5.081 8%和4.049 3%；Fe分别为4.065 3%、6.219 1%和2.763 1%；Mg分别为2.096 0%、1.730 2%和1.608 5%；K分别为1.681 3%、2.012 0%和1.341 9%.其余15种元素中, Na在2004年PM10与PM2.5和2013年PM2.5中的质量分数分别为0.644 0%、0.452 8%和0.486 0%；Ti分别为0.220 7%、0.569 5%和0.226 7%, 其他元素质量分数均＜0.2%.
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图 2 北京市道路扬尘中无机元素含量 Fig. 2 Content of inorganic elements in road dust in Beijing |
从图 2中还看出, 在北京市道路扬尘PM2.5中除Na元素2013年含量略高于2004年外, 其他20种元素含量均呈下降趋势.本研究表明, Si含量2013年较2004年下降了31.5%；Ca下降了45.1%；Al下降了20.3%；Fe下降了55.6%；Mg下降了7.0%；K下降了33.3%. 2004年北京市道路扬尘中, 除Na、Mg、Al、Ba、Pb、Sc在PM10中的含量比在PM2.5的含量略高或基本持平外, 其他各组分的含量均表现为：PM2.5＞PM10.
2.2 道路扬尘无机元素富集分析本研究借鉴其他研究, 选择Al元素作为参比元素[1, 10, 14]；同时选取北京市A层土壤背景元素含量平均值作为参比系统元素的背景值[28], 按照公式(1)计算北京市道路扬尘富集因子.
图 3所示为北京市道路扬尘中无机元素的富集因子.从中可见, 2004年北京市道路扬尘总体上PM2.5元素富集程度较PM10高.在PM10中, 元素Co、Zn、Ca和Cu属显著富集水平, 富集因子分别为12.93、12.33、8.30和8.07；Ni、Cr和Mg为中度富集, 富集因子分别为3.70、2.44和2.08；元素Ba、Fe、As、V、Mn、Pb和K为轻微富集, 富集因子分别为：1.83、1.73、1.69、1.46、1.46、1.21和1.10；而Sc、Ti、Na和Si无富集.北京道路扬尘PM10中富集因子大于10的元素是Co和Zn, 其来源受到人为活动的影响, Co主要来源于化石燃料燃烧或垃圾焚烧[29]；Zn可能与钢铁冶炼、燃煤、汽车尾气排放和轮胎磨损、垃圾焚烧等有关[10, 27, 30~32]；其他元素均为自然来源, 没有受到人为活动的影响.
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图 3 北京市道路扬尘中元素的富集因子 Fig. 3 Enrichment factors of elements in road dust in Beijing |
本研究北京道路扬尘PM10中Zn、Cu、Ni、Pb和Cr元素的富集程度明显低于石家庄市[32]和运城市[14]；Ca的富集因子大于运城市, 小于石家庄市；Co的富集因子大于石家庄市和运城市.
从图 3还看出, 2004年北京市道路扬尘PM2.5中, Zn、Cu、Co和Ca属显著富集水平, 且富集因子均大于10, 分别为21.80、19.73、17.41和12.83, 这些元素的来源与人为活动有关, 其他元素为自然来源, Cu与机动车尾气排放、轮胎及零部件磨损有关[21, 22, 27], Ca是建筑水泥尘的标识元素.另外, Ni和V也属显著富集, 富集因子分别为5.41和5.28；Cr、Mn、Fe和As为中度富集, 富集因子分别为4.74、3.02、2.88和2.55；Ba、Mg、Ti、K和Sc为轻微富集, 而Pb、Si和Na无富集.与PM10相比, 除Pb、Na和Mg元素的富集因子持平略有下降外, 其他元素富集因子均表现为PM2.5>PM10.
与2004年相比, 2013年北京市道路扬尘PM2.5中除Co元素未分析外, Na、Mg、As和Sc元素的富集因子持平略有升高, 其他元素的富集因子均有不同程度下降.显著富集的元素Cu、Ca和Zn富集因子下降明显, 分别下降为11.90、8.84和8.20, V和Ni由显著富集下降为轻微富集和中度富集, 富集因子分别为2.00和2.50；此外, Cr、As、Mg和Mn为中度富集, 富集因子分别为3.38、3.05、2.19和2.11；Ba、Fe、Sc和K为轻微富集；Na和Si无富集. Pb与机动车尾气排放、冶金工业和燃煤排放有关[30], 北京2000年已淘汰含铅汽油, 首钢2010年关停, 并逐步控制燃煤排放与实施煤改气[27], 使Pb的污染水平和富集程度均下降明显.同时, 北京市强化施工工地管理等扬尘污染控制措施也显著降低了Ca的污染水平与富集程度[27].
本研究中, 2004年与2013年北京道路扬尘PM2.5中Zn、Cu、Pb和Cr元素的富集程度均明显低于盘锦市、鞍山市[10]和石家庄市[32]；Ca的富集因子大于盘锦市、鞍山市, 小于石家庄市.
从图 3还看出, 北京市道路扬尘富集因子变化最大元素是Se和Cd, 主要来源于人类活动.在2004年北京市道路扬尘PM10与PM2.5中, Se元素的富集因子分别为0.00和1024.03, PM2.5中富集因子显著大于PM10, 且在PM2.5中表现为极强富集, 是极强富集因子限值的25.6倍, 但2013年道路扬尘PM2.5中Se元素的富集因子下降明显, 为0.95, 属无富集.有研究认为Se元素也是燃煤烟尘的特征元素[33, 34], 由Se元素在PM2.5中富集因子的变化进一步表明北京市控制燃煤排放和实施煤改气等措施的显著效果.
本研究还发现, 在2004年北京市道路扬尘PM10与PM2.5和2013年PM2.5中, 元素Cd均为极强富集, 富集因子分别为68.15、871.55和98.47, 但富集程度在2013年PM2.5中显著下降.有学者认为Cd来源于与机动车有关的排放(包括机动车尾气与机动车损耗磨损排放)[11, 22], 以及与金属熔化冶炼有关[30].有研究表明北京市近年来采取的提高油品质量、淘汰老旧车型、限行限购等措施控制与机动车有关的排放, 改进道路清扫方式与频次、提高道路清扫质量及完成首钢搬迁等[27], 显著降低了道路扬尘中相关元素的富集.
2.3 道路扬尘重金属污染水平与特征按照公式(2)计算北京市道路扬尘重金属的地积累指数, 按照公式(3)计算重金属的污染载荷指数.
图 4为北京市道路扬尘中Ti、Mn、Zn、V、Cr、Cu、Pb、Ni、Co、As和Cd等11种重金属地积累指数.由图看出, 在11种重金属中, 2004年北京市道路扬尘除Pb外, 重金属的污染程度均表现为：PM2.5＞PM10, 且2013年道路扬尘PM2.5的重金属污染程度比2004年均显著降低, 与道路扬尘中重金属富集因子的结果一致.在北京市道路扬尘中, Cd的污染最严重, 2004年和2013年均为严重污染, 其地积累指数2004年PM2.5与PM10和2013年PM2.5中分别为8.72、5.17和5.25；其次是Zn、Cu、Pb和Co, 在2004年PM10中, Pb为偏重污染, Zn、Cu和Co为中度污染, 而在PM2.5中, 2004年Zn、Cu和Co为偏重污染, Pb为中度污染, 2013年Cu为中度污染, Zn和Pb为轻度污染. 2004年和2013年Ti为无污染；Mn和V在2004年PM10与2013年PM2.5为无污染, 2004年PM2.5分别为轻微污染和轻度污染. Cr和Ni在2004年PM2.5中均为轻度污染, 在2004年PM10中为轻微污染, 在2013年PM2.5中分别为轻微污染和无污染. As在PM2.5中均为轻微污染, 而在PM10中无污染.
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严重污染＞5, 重度污染4~5, 偏重污染3~4, 中度污染2~3, 轻度污染1~2, 轻微污染0~1, 无污染≤0 图 4 北京市道路扬尘重金属地积累指数 Fig. 4 Geoaccumulation index of heavy metals in road dust in Beijing |
图 5为北京市道路扬尘重金属污染载荷指数评价结果.从中可知, 2004年北京市道路扬尘PM10和PM2.5中重金属均表现为强度污染, PLI分别为3.95和7.71, PM2.5是PM10的近1倍；2013年PM2.5中重金属表现为中度污染, 其PLI显著降低为2.56, 约为2004年PM2.5的三分之一.北京市道路扬尘重金属污染水平的下降, 与近年来北京市采取的各项大气污染防治措施取得的效果直接相关[27].
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强度污染＞3, 中度污染2~3, 轻度污染1~2, 无污染≤1 图 5 北京市道路扬尘重金属污染载荷指数评价结果 Fig. 5 Pollution load index of heavy metals in road dust in Beijing |
道路扬尘中含有的具有毒性和持久毒性的重金属对人体危害较大.按照公式(4)计算北京市道路扬尘中重金属的潜在生态风险指数和多种重金属总的潜在生态风险指数.
表 6所示为北京市道路扬尘中11种重金属的潜在生态风险指数评价结果.从中可知, 北京市道路扬尘中多种重金属总的RI和单因子Cd的RI均远超1200, 生态健康风险极强, 且单因子Cd的RI对多种重金属总的RI贡献在85%以上, 是主要的生态健康风险来源, 这与北京市地表土的研究结论一致[19], 但风险程度更高；2004年道路扬尘PM2.5中多种重金属总的RI为19 272.27, 其中Cd的RI为19 009.01, 而2013年PM2.5中单个重金属的RI较2004均有不同程度下降, 其中多种重金属总的RI和单因子Cd的RI下降幅度明显, 降幅在90%以上, 分别降为1 805.97和1 711.28, 这进一步印证了近年来北京市实施扬尘、机动车和燃烧源控制以及首钢公司搬迁等措施的综合效果[27].
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表 6 北京市道路扬尘重金属潜在生态风险评价结果1) Table 6 Potential ecological risk index of heavy metals in road dust in Beijing |
本研究还表明, 2004年北京市道路扬尘中Ti、Mn、Zn、V、Cr、Ni和As的RI均不超过40, 相关重金属生态危害程度轻微；PM2.5中Cu、Pb和Co的RI介于40~80之间, 生态健康风险中等；而PM10中, Cu的生态危害程度轻微, Co的生态健康风险中等, 但Pb的RI介于80~160之间, 生态健康风险强.而在2013年PM2.5中, 除Cd外其他重金属元素的RI均不超过40, 生态危害程度轻微.
2.5 道路扬尘重金属污染元素相关分析表 7~9分别为北京市道路扬尘2004年PM10与PM2.5和2013年PM2.5中重金属元素之间的相关分析结果.从表 7可知, 北京市道路扬尘2004年PM10中, Ti-Mn(0.572)、Mn-V(0.515)、Mn-Cr(0.476)、Cr-Cu(0.524)和Cu-Ni(0.533)之间在P＜0.05水平上显著正相关, 而其它元素之间不存在相关关系.
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表 7 2004年北京市道路扬尘PM10中重金属的相关分析1) Table 7 Correlations analysis of the heavy metals in PM10 in 2004 for road dust in Beijing |
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表 8 2004年北京市道路扬尘PM2.5中重金属的相关分析1) Table 8 Correlations analysis of the heavy metals in PM2.5 in 2004 for road dust in Beijing |
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表 9 2013年北京市道路扬尘PM2.5中重金属的相关分析 Table 9 Correlations analysis of the heavy metals in PM2.5 in 2013 for road dust in Beijing |
从表 8可知, 北京市道路扬尘2004年PM2.5中, Ti-Mn(0.727)、Ti-V(0.767)、Ti-Ni(0.679)、Mn-V(0.792)、Mn-Co(0.674)、Cr-Ni(0.627)、Cu-Ni(0.599)之间在P＜0.01水平上显著正相关；Ti-Cr(0.580)、Ti-Co(0.519)、Mn-Ni(0.556)、V-Cr(0.549)、Cr-Cu(0.479)、Ni-Co(0.504)之间在P＜0.05水平上显著正相关；其它元素之间不存在相关关系.
从表 9可知, 北京市道路扬尘2013年PM2.5中, Ti-Zn(0.742)、Ti-V(0.924)、Ti-Cr(0.719)、Ti-Cu(0.692)、Ti-Pb(0.798)、Ti-Ni(0.903)、Zn-Cr(0.811)、Zn-Cu(0.816)、Zn-Ni(0.868)、V-Cr(0.750)V-Pb(0.778)、V-Co(0.777)、Cr-Cu(0.857)、Cr-Ni(0.702)、Cu-Ni(0.742)、Pb-Ni(0.797)之间在P＜0.01水平上显著正相关；Zn-V(0.597)、Zn-Pb(0.683)、V-Cu(0.621)、Cr-Pb(0.672)、Cu-Pb(0.620)之间在P＜0.05水平上显著正相关；其它元素之间不存在相关关系.
本研究发现, 2004年北京市道路扬尘PM10与PM2.5中重金属元素之间的相关系数均较低, 可能由于2004年北京市道路扬尘来源复杂, 受到土壤风沙尘、建筑水泥尘、钢铁冶炼尘、煤烟尘和机动车尾气尘等影响显著[27], 多重来源综合作用导致各重金属元素之间的相关系数降低.但PM2.5中重金属元素之间的相关系数总体高于PM10, 原因可能与PM2.5粒径越小, 比表面积越大, 其吸附相关化学组分的能力越强有关.
2013年北京市道路扬尘PM2.5中重金属元素之间的相关系数显著高于2004年PM2.5中的相关系数.有研究表明2013年北京市道路扬尘PM2.5受到土壤风沙尘、建筑水泥尘和煤烟尘的影响显著降低, 钢铁冶炼尘影响基本消除[27], 来源单一对重金属之间的相关性分析可能更有利.同时2013年北京市道路扬尘PM2.5中, 重金属Ti、Zn、V、Cr、Cu、Pb、Ni之间相关性显著, 可能具有同源性.相关研究认为Cu、Zn、Pb、Cr、Cd等可能来源于机动车尾气尘、轮胎磨损、润滑油损耗、刹车磨损及汽车零部件碰撞损耗等交通排放[21, 22, 31], 表明北京市2013年道路扬尘PM2.5重金属可能主要来源于交通排放.
2.6 不同道路类型道路扬尘重金属污染差异分析图 6为北京市不同道路类型PM10与PM2.5中重金属的地积累指数评价结果.从中可知, 在11种重金属中, 除Pb元素外, 2004年不同道路类型道路扬尘的重金属污染程度基本上均表现为：PM2.5＞PM10；且2013年不同道路类型道路扬尘PM2.5的重金属污染程度比2004年均有不同程度地显著降低；同时在所有道路类型中, 重金属Cd的污染程度最突出.
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严重污染＞5, 重度污染4~5, 偏重污染3~4, 中度污染2~3, 轻度污染1~2, 轻微污染0~1, 无污染≤0 图 6 北京市不同道路类型扬尘重金属地积累指数 Fig. 6 Geoaccumulation index of heavy metals in road dust of different road types in Beijing |
图 7为北京市不同道路类型PM10与PM2.5中重金属的污染载荷指数评价结果.从中可知, 2004年北京市不同道路类型道路扬尘PM10重金属的PLI均大于3, 为强度污染, 表现为：主干道>高速进京口>次干道>环路, 且环路和次干道的重金属污染水平相当；而2004年不同道路类型PM2.5重金属的PLI均为强度污染, 是PM10的近1倍, 表现为：主干道>环路>高速进京口>次干道, 主干道重金属污染水平明显高于其他道路类型, 且其它道路类型的污染程度相当.结合图 6发现, 环路PM2.5中Cd的Igeo明显大于高速进京口, 是导致环路的PLI高于高速进京口的主要原因.
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强度污染＞3, 中度污染2~3, 轻度污染1~2, 无污染≤1 图 7 北京市不同道路类型扬尘重金属污染载荷指数 Fig. 7 Pollution load index of heavy metals in road dust of different road types in Beijing |
2013年不同道路类型PM2.5重金属污染载荷指数, 比2004年均显著下降至不足2004年的1/2, 可能由于2010年石景山首钢公司的彻底关停, 与钢铁冶炼相关的重金属对道路扬尘的影响显著消除的缘故. 2013年PM2.5高速进京口重金属的PLI为3.16, 强度污染；环路和主干道介于2.5~3之间, 分别为2.73和2.96, 中度污染；次干道为1.60, 轻度污染；表现为：高速进京口>主干道>环路>次干道.另外, 2013年PM2.5中次干道重金属污染水平显著低于其它道路类型, 次干道与其它道路类型仅交通流量、机动车况和刹车频次等与交通有关的排放存在差异, 其它影响因素大致相同, 钢铁冶炼影响基本消除, 燃煤排放受到有效遏制, 表明2013年北京市道路扬尘中重金属可能主要来源于与交通有关的排放.
3 结论(1) 北京市道路扬尘中, 质量分数大于1%的6种主要元素为Si、Ca、Al、Fe、Mg和K, 其含量之和占所有21种被测元素总质量的比例在2004年的PM10与PM2.5和2013年的PM2.5中分别为：96.51%、96.42%和96.53%.其他元素含量除Na、Ti、Mn和Zn的质量分数介于0.1%~0.6%外, 均低于0.1%.
(2) 北京市道路扬尘中Na和Si在道路扬尘中均无富集.富集因子变化最大元素是Se和Cd, Se元素在2004年的PM2.5中表现为极强富集, 富集因子为1024.03, 而在2013年的PM2.5中富集因子下降为0.95, 为无富集.在2004年的PM10与PM2.5和2013年的PM2.5中, 元素Cd均为极强富集, 富集因子分别为68.15、871.55和98.47.
(3) 北京市2004年道路扬尘中Co、Zn、Ca和Cu均显著富集水平, 其富集因子PM10中分别为12.93、12.33、8.30和8.07；PM2.5中分别为17.41、21.80、12.83和19.73；PM2.5中Ni和V也显著富集, 富集因子分别为5.41和5.28.而2013年的PM2.5中元素的富集因子均有不同程度下降；显著富集元素Cu、Ca和Zn富集因子分别下降为11.90、8.84和8.20.
(4) 北京市2004年道路扬尘元素富集因子、重金属污染水平和潜在生态风险基本表现为：PM2.5＞PM10, 且2013年道路扬尘PM2.5的重金属污染程度比2004年显著降低.重金属的PLI在2004年的PM10中为3.95, PM2.5为7.71, 而2013年的PM2.5中显著降低至2.56.
(5) 北京市道路扬尘中多种重金属总的RI和单因子Cd的RI均超过1200, 生态健康风险极强, 且元素Cd的RI对多种重金属总的RI贡献超过85%, 是主要的潜在生态健康风险来源.
(6) 2004年主干道道路扬尘重金属污染明显高于其它道路类型, 而2013年PM2.5中次干道重金属污染水平显著低于其它道路类型. 2013年道路扬尘PM2.5中, 重金属Ti、Zn、V、Cr、Cu、Pb和Ni相关性显著, 主要来源于与交通有关的排放.
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