环境科学  2019, Vol. 40 Issue (9): 3898-3907   PDF    
长三角地区吸收性气溶胶时空分布特征
赵楠1, 曹梵诗1, 田晴1, 陈勇航1,2, 刘琼1, 黄艺伟1, 王羽佳1     
1. 东华大学环境科学与工程学院, 上海 201620;
2. 中国气象局乌鲁木齐沙漠气象研究所, 乌鲁木齐 830002
摘要: 利用2008~2017年OMI/Aura OMAERUV L2气溶胶数据集,研究了近10年长三角地区吸收性气溶胶的时空分布特征.结果表明:①在时间分布上,长三角地区气溶胶光学厚度(AOD)与吸收性气溶胶光学厚度(AAOD)的年际变化趋势一致,均为先升后降,于2011年达最高值,分别为0.702和0.056.月际变化显示AAOD高值多发生在1、3和6月,11月到次年1月明显增加.②在空间分布上,长三角地区AAOD呈北高南低分布,AOD与AAOD分布相似,AAOD>0.05的高值区主要集中在安徽北部、江苏北部以及南京、杭州和金华等地区.AAOD与AOD季节空间分布均为春冬高,秋季较低,但二者不同的是,夏季AOD很大,AAOD却很小.长三角地区AAOD和AOD的年均空间分布与黑碳贡献量一致.
关键词: 吸收性气溶胶      臭氧监测仪(OMI)      吸收性气溶胶光学厚度(AAOD)      时空分布      黑碳      长三角地区     
Spatial-Temporal Distribution of Absorptive Aerosols in the Yangtze River Delta
ZHAO Nan1 , CAO Fan-shi1 , TIAN Qing1 , CHEN Yong-hang1,2 , LIU Qiong1 , HUANG Yi-wei1 , WANG Yu-jia1     
1. College of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China;
2. Institute of Desert Meteorology, China Meteorological Administration, Urumqi 830002, China
Abstract: Based on the ozone monitoring instrument (OMI)/Aura L2 OMAERUV data from 2008 to 2017, the spatial-temporal distribution of absorptive aerosols during the past 10 years were studied. The results are as follows. ① In the temporal distribution, the inter-annual variation of absorptive aerosol optical depth (AAOD) first increased and then decreased, reaching the highest value of 0.056 in 2011; this is consistent with the aerosol optical depth (AOD) of 0.702 in the Yangtze River Delta. The inter-monthly variation shows that the high value of AAOD appeared mostly in January, March, and June and increased significantly from November to January. ② In the spatial distribution, the AAOD was higher in the north than in the south in the Yangtze River Delta, and the AOD was similar to the AAOD. High values of AAOD above 0.05 were concentrated mainly in northern Anhui and Jiangsu provinces and in Nanjing, Hangzhou, and Jinhua. The seasonal spatial distribution of AAOD and AOD was higher in spring and winter and lower in autumn, although the AOD was very high and the AAOD was low in summer. The contribution of black carbon in the Yangtze River Delta was consistent with the annual spatial distribution of the AAOD and AOD.
Key words: absorptive aerosol      ozone monitoring instrument (OMI)      absorptive aerosol optical depth (AAOD)      spatial-temporal distribution      black carbon      Yangtze River Delta     

长三角地区是我国经济发达、人口密集的超大城市群, 同时也是复合型大气污染最严重的地区之一[1].近年来, 虽然该地区大气气溶胶污染有所好转, 但以碳质气溶胶为主的吸收性气溶胶区域性大气污染问题仍十分严峻[2~4].吸收性气溶胶主要包括来自化石燃料燃烧和生物质燃烧的黑碳、有机碳气溶胶[5, 6]和来自沙尘天气的起沙、输送过程中产生的沙尘气溶胶[7].由于吸收性气溶胶对太阳辐射有较强的吸收能力, 可以加热大气、改变大气稳定度、蒸发云滴、减少云量并间接影响气候[8, 9], 是评估和预测全球气候变化最大的不确定因素之一[10].因此, 研究长三角地区吸收性气溶胶的时空分布和变化特征是十分必要的.

由于气溶胶来源广泛且时空变化显著, 常规手段很难获得大范围的监测信息, 因此, 目前国内外学者主要通过卫星遥感研究大气气溶胶的性质、组成及时空分布[11~21].对吸收性气溶胶的研究主要是基于气溶胶指数, 如王爽等[8]利用OMI(ozone monitoring instrument, OMI)数据集中气溶胶指数(aerosol index, AI)研究天水市吸收性气溶胶, 结果表明OMI监测的气溶胶受下垫面影响较小, 对吸收性气溶胶更敏感.张芝娟等[22]利用OMI资料对APEC会议前后京津冀地区吸收性气溶胶的时空变化进行研究, 发现控制吸收性气溶胶的排放是减少雾-霾的有效措施.王宏斌等[23]使用OMI数据集中吸收性气溶胶指数(absorptive aerosol index, AAI)来识别吸收性气溶胶, 其呈现的季节变化与燃煤取暖和沙尘事件发生时间一致.

综上所述, 目前尚缺乏长三角地区吸收性气溶胶时空分布特征的研究.因此, 本文基于OMI反演得到的吸收性气溶胶光学厚度(absorptive aerosol optical depth, AAOD)、气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)和单次散射反照率(single scattering albedo, SSA)研究长三角地区吸收性气溶胶的时空变化特征及其影响因素, 以期为区域环境污染控制提供科学依据.

1 材料与方法

卫星遥感因其较高的空间覆盖率被广泛使用.虽然MODIS卫星遥感的数据精度一直在不断提高, 但李龙等[24]的研究发现华东地区MODIS AOD数据缺失较严重, 不同版本的AOD反演均存在一定缺陷, 而OMI获得的气溶胶资料更为完整, 不仅提供AOD和SSA, 还提供了AAOD和气溶胶类型等参数, 其重要功能之一是获取局地吸收性气溶胶的分布情况.康丽泰[25]研究发现OMAERUV数据集在东亚地区的准确性较高.因此, 本文使用Aura卫星上搭载的臭氧监测仪OMI反演得到的OMAERUV L2气溶胶数据集[26, 27].本文使用近紫外算法在388 nm波段下反演的AOD、AAOD和SSA, 分析长三角地区吸收性气溶胶的时空分布特征, 三者之间计算关系如下[28]

近紫外算法优势之一是陆地表面对其计算结果影响很小, 因而可以反演复杂地表上的气溶胶性质;二是可利用气溶胶吸收性和气溶胶层下分子散射间的强相互作用来估测大气气溶胶的吸收能力.据研究OMAERUV数据集中AAOD均方根误差约为0.01.选择2008年1月1日到2017年12月31日最近10a的OMI/Aura OMAERUV L2气溶胶数据集, 存储格式为HDF-EOS5, 空间分辨率为12 km×24 km, 研究范围为:经度113.5°~124.5°E, 纬度25°~37°N, 包含安徽省、江苏省、浙江省和上海市(如图 1).为方便描述长三角地区的空间特征, 将长三角地区分为南部和北部, 长三角北部地区包括:江苏省、上海市以及安徽省部分地区, 主要以平原为主, 具有工业发达、城市化进程快等特点.长三角南部地区包括:浙江省以及安徽省部分地区, 多为丘陵和山地, 历年气溶胶光学厚度较低.文中季节采用气象季节:3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月~次年2月为冬季.

图 1 长三角地区研究区域 Fig. 1 Study area map of the Yangtze River Delta

2 结果与讨论 2.1 时间分布

吸收性气溶胶光学厚度(AAOD)表示由气溶胶的吸收而造成太阳辐射的衰减, 是研究吸收性气溶胶时空分布的关键参数. AAOD与吸收性气溶胶含量呈正相关关系, AAOD越大, 则吸收性气溶胶含量越高.为更清晰地探究2008~2017年AAOD年际变化规律, 故将AAOD的数值扩大10倍作图显示AAOD曲线整体趋势为先升后降(图 2), 2011年达最大值0.056, 之后逐年降低, 2016年略有升高, 2017年达10年最小值0.042.

图 2 2008~2017年长三角地区AOD、SSA和AAOD的年际变化 Fig. 2 Annual changes in AOD, SSA, and AAOD in the Yangtze River Delta from 2008 to 2017

从月际变化来看, 2008~2017年长三角地区AAOD的波动较大(图 3), 高值多出现在1、3和6月, 其中峰值的最大值(0.082)和最小值(0.059)分别出现于2010年3月和2016年2月. 3月多为中国北方沙尘高发期, 沙尘气溶胶通过远距离输送作用使长三角地区的沙尘含量增加[29], 沙尘气溶胶也是一种弱吸收性的气溶胶, 因此3月AAOD略有变大. 2008~2014年6月AAOD略有升高与江苏省夏收时期秸秆燃烧有关, 秸秆等生物质燃烧产物以黑碳为主, 黑碳的增加使AAOD增加.加之受梅雨季节的影响, 气象扩散条件较差[30], AAOD会略有上升.但从2014年开始, 每年6月的AAOD明显减小, 或与江苏省和安徽省陆续出台了秸秆综合利用以及禁烧的政策有关, 使得秸秆燃烧得到有效控制. AAOD在8~10月较低, 在11月以后急剧上升. 11月到次年1月AAOD持续增加, 可能与燃煤活动的增加、逆温天气频繁出现有关[31]. 2017年10~12月出现一次异常增大, AAOD急剧升高, 其原因有待进一步研究.

图 3 2008~2017年长三角地区AAOD月际变化 Fig. 3 Monthly changes of AAOD in the Yangtze River Delta from 2008 to 2017

单次散射反照率(SSA)被定义为散射系数与消光系数的比值(散射系数和吸收系数)[32], 理论值从0(完全吸收)到1(完全散射), 是衡量气溶胶吸收强弱的一个重要光学参数[33]. SSA越大, 表示散射性气溶胶含量越高, 气溶胶的散射能力越强, 则其吸收能力越弱. 2008~2017年SSA年际变化在0.902~0.922范围内, 散射性气溶胶含量变化不明显(图 2).

2008~2017年长三角地区SSA月际变化较为明显(图 4), 总体上看SSA略有下降, 10年月际变化范围在0.881~0.959内, 最大值从2008年8月的0.945降为2017年的0.931, 下降了1.48%;最小值从2008年12月的0.902降为2017年12月的0.888, 下降了1.55%. SSA高值多发生在6月, 此时温度高、辐照强, 光化学反应十分活跃, 大气中硫酸盐、硝酸盐等散射性气溶胶含量增多[34, 35], SSA增大. SSA低值常发生在12月, 此时大气中硫酸盐气溶胶的浓度较低[36], 而硫酸盐气溶胶是长三角地区主要的散射性气溶胶, 所以12月气溶胶的散射能力较弱.另外, 12月燃煤活动的增加, 使得以黑碳气溶胶为主的吸收性气溶胶含量增加, 气溶胶的吸收能力变强.综上, 12月散射性气溶胶含量减少, 吸收性气溶胶含量增加, 从而SSA较小.

图 4 2008~2017年长三角地区SSA月际变化 Fig. 4 Monthly changes of SSA in the Yangtze River Delta from 2008 to 2017

气溶胶光学厚度(AOD)是最常用的气溶胶参数之一, 是表征大气气溶胶消光特性的一个重要参数, 是推算气溶胶含量、研究气溶胶气候效应的关键因子[37, 38]. 2008~2017年长三角地区AOD的年际变化趋势(图 2)为先升后降, 与AAOD变化趋势大致相同, 2011年AOD达到最大为0.702, 2017年最小为0.431.

2008~2017年长三角地区AOD月际变化显示(图 5), 2008年6月AOD为1.61达10年中最大值, 2015年11月AOD为0.226达10年中最小值. 2008、2010~2012、2014这5年, 年内AOD起伏波动变化较大, 近3年(2015~2017年)AOD无异常增大. 6月AOD略有升高.原因有二:一是由于AAOD的增加所导致的AOD增加;二是AOD与相对湿度呈正相关关系.有研究表明, 消光系数会随着相对湿度的增大而增大[39], 因此AOD在6月会略高于其他时期. 9~11月AOD较低, 从11月到次年1月, AOD呈持续增加的态势, 姚玲玲[40]认为AOD的升高与地方气象条件以及冬季北方的供暖有关, 由于北方处于供暖期, 化石燃料燃烧对南方的大气恶化有一定影响.但更为重要的是长三角地区燃煤量的增加以及逆温频发而使AAOD增加, 进而导致AOD增大.个别时段在3月也出现了明显的高值, 或与3月沙尘气溶胶远距离传输有关, 长三角地区沙尘含量的增加影响了AAOD增加, 进而使AOD增加.

图 5 2008~2017年长三角地区AOD月际变化 Fig. 5 Monthly changes of AOD in the Yangtze River Delta from 2008 to 2017

2.2 空间分布

2008~2017年长三角地区AAOD年均空间分布显示(图 6), AAOD>0.05的高值区主要集中在徐州、苏州以及南京等长三角地区的北部, 而南部AAOD较低, 即长三角地区北部吸收性气溶胶含量高于南部. 2008~2017年长三角地区AAOD呈明显季节分布(图 7), 春冬两季高, 夏秋两季低.春季, 长三角大部分地区AAOD>0.05, 高值区分布范围较广, 受沙尘远距离传输影响较大, 冬季AAOD高值范围小于春季, 主要分布在南京、合肥、杭州等地区, 受冬季燃煤取暖影响较大.春冬两季高值区主要集中在苏皖两省, 这是因为长三角地区是以传统煤和生物质为主要燃料的碳排放量较为集中的地区[41], 大规模的燃料燃烧导致黑碳和有机碳含量迅速增加从而使AAOD增大.夏季和秋季AAOD空间分布相差不大, 绝大部分地区AAOD较低, 均在0.035左右.在吸收性气溶胶当中, 由于有机碳气溶胶属于吸湿性气溶胶[42], 吸湿会使AAOD增大, 而黑碳气溶胶和沙尘气溶胶则不然, 但是在相对湿度较大的夏季, AAOD并未出现大范围的高值, 则可推测出长三角地区夏季有机碳含量并不高.

图 6 2008~2017年长三角地区AAOD、AOD和SSA年均空间分布 Fig. 6 Annual average spatial distribution of AAOD, AOD, and SSA in the Yangtze River Delta from 2007 to 2018

图 7 2008~2017年长三角地区AAOD季节空间分布 Fig. 7 Seasonal distribution of AAOD season in the Yangtze River Delta from 2008 to 2017

从2008~2017年长三角地区SSA年均空间分布中可以看出, SSA>0.925的高值区主要分布在长三角地区的南部(图 6), 长三角地区SSA呈现出南部高、北部低的分布特征, 说明南部的气溶胶的散射能力强于北部, 即气溶胶吸收能力较弱. 2008~2017年长三角地区SSA季节空间分布显示(图 8), SSA夏季最高, 春季其次, 冬季和秋季相差不大.夏季SSA>0.925高值区几乎覆盖了整个长三角地区, 气溶胶散射能力很强;春季SSA>0.925的高值区主要分布在苏南、皖东和浙东等地区, 沿海地区SSA略高, 春夏季气溶胶主要以散射为主.长三角地区气候湿润、高温多雨, 春夏更甚, 且SSA与相对湿度之间存在正相关关系[43], 相对湿度越大的地方, 气溶胶的散射能力就越强.秋冬两季高值区空间分布相似, 冬季是因为燃煤取暖产生的大量吸收性气溶胶, 以及因北方供暖而造成的气溶胶的远距离传输, 从而影响长三角地区气溶胶散射能力[44], 所以SSA秋冬较低.

图 8 2008~2017年长三角地区SSA季节空间分布 Fig. 8 Seasonal distribution of SSA season in the Yangtze River Delta region from 2008 to 2017

2008~2017年长三角地区AOD年均空间分布可知(图 6), AOD>0.6高值区主要集中在长三角地区北部, AOD与AAOD空间分布相同, 即长三角地区北部气溶胶含量高于南部.长三角南部地区AOD较低的主要原因是地形多为山地、丘陵, 植被覆盖率较高, 人口密度小, 有较少的气溶胶排放. 2008~2107年长三角地区AOD季节空间分布显示(图 9), AOD季节空间分布规律:春季>冬季>夏季>秋季.春季AOD>0.8高值主要集中在长三角北部以及杭州、金华等地区.春季气溶胶分布范围最为广泛, 可能与沙尘气溶胶的远距离传输和生物质燃烧有关.冬季AOD高值主要集中在苏皖两省, 苏皖两省有着发达的工业企业, 加上冬季取暖导致气溶胶含量增加, AOD较大.夏季AOD>0.6主要分布在皖北、苏北以及上海、苏州、南京等地区, 夏季AOD较高的主要原因是夏季湿度相对较大, 吸湿性气溶胶吸湿使AAOD增大, 从而使AOD增加[45].秋季长三角绝大部分地区AOD低于0.35, 秋季大气对流作用良好, 有利于污染物扩散[46], 气溶胶含量较低.

图 9 2008~2017年长三角地区AOD季节空间分布 Fig. 9 Seasonal distribution of AOD season in the Yangtze River Delta region from 2008 to 2017

3 黑碳排放与分布特征

长三角地区是我国四大工业基地之一, 轻重工业都非常发达, 能源结构以煤炭为主[3], 黑碳是煤炭燃烧后的主要产物, 因此有必要进一步分析黑碳的排放及分布.

付加锋等[47]基于统计学方法得出中国大陆2012年黑碳排放量, 得出全国黑碳排放总量为188.676×104 t, 其中工业源和居民生活源排放量较大, 分别占全国排放的42.9%和43.3%, 居民生活源排放量居全国首位.而长三角地区各省市不同源的黑碳排放量分别为:上海市工业源排放量为1.217×104 t, 占上海市总排放量的72.4%, 江苏省工业源和居民生活源排放量分别为3.691×104 t和2.475×104 t, 占江苏省总排放量46.0%和30.8%, 浙江省工业源和交通源排放量分别为0.698×104 t和1.178×104 t, 占浙江省总排放量27.6%和46.5%, 安徽省工业源和居民生活源排放量分别为1.684×104 t和3.478×104 t, 占安徽省总排放量26.6%和55.0%.由此可见, 工业源和居民生活源是长三角地区黑碳气溶胶的主要来源.

从各个行业源看(图 10), 各省市占长三角地区黑碳总排放量比重不同, 苏皖两省对黑碳排放的贡献量较大.苏皖两省地处平原, 工业发展迅速, 工业源对黑碳排放的贡献占主导, 上海市黑碳排放多来自于工业源, 而浙江省与其他省市相比, 工业源黑碳排放量较少.安徽省和江苏省居民生活源的黑碳排放量均很大, 上海市和浙江省远远小于前面两者.关于居民生活消费, 各类能源贡献在2012年黑碳气溶胶排放清单中提到, 江苏省和安徽省也是以秸秆燃烧为主要的居民黑碳排放[47].

图 10 长三角地区各省市不同源黑碳排放情况 Fig. 10 Black carbon emissions from different sources in provinces and cities in the Yangtze River Delta

长三角地区黑碳排放分布不均匀, 各省市对长三角地区黑碳贡献量为:江苏省>安徽省>浙江省>上海市, 呈北高南低的趋势, 与AAOD和AOD的年均空间分布一致, 有研究表明长三角地区AOD的增加与当地城市化、工业化的发展速度以及地区的人口密度有关[48].从2007~2018年AAOD与AOD的年均空间分布可以看出, 苏皖两省均有较高值, 主要集中在亳州、宿迁、徐州、南京及苏州等地, 可能与当地工业发展水平或是人口密度有关.

4 结论

(1) 长三角地区AAOD与AOD具有一致的10年变化趋势, 均为先升高后下降, AAOD在2011年达最大值0.056, AOD在2011年达最大值0.702. SSA的10a变化趋势不明显, 在0.902~0.922范围内变化. AAOD高值多出现在3月和6月, 11月到次年1月持续增加;AOD 6月略有升高, 11月到次年1月持续升高;SSA高值常出现在6月, 低值出现在12月.

(2) 长三角地区AAOD与AOD具有相似的年均空间分布, 均呈北高南低分布, 高值区主要集中在安徽北部、江苏北部以及南京、杭州和金华等地区. SSA与AAOD和AOD的年均空间分布相反, 呈南高北低分布, 高值集中在浙江省以及苏皖南部.长三角地区AAOD与AOD季节空间变化显示, 春冬两季较高, 秋季较低, 但二者不同的是, 夏季AOD较大, AAOD却很小.

(3) 长三角地区吸收性气溶胶以黑碳为主, 黑碳主要来自于工业源和居民生活源, 各省市对长三角地区黑碳贡献量为:江苏省>安徽省>浙江省>上海市, 与AAOD的空间分布表现出一致性.

致谢: 本研究卫星数据来自美国NASA Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center (GES DISC), 在此表示衷心感谢.
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