环境科学  2019, Vol. 40 Issue (9): 3868-3874   PDF    
引用本文
别淑君, 杨凌霄, 高颖, 姜盼, 李岩岩, 杨雨蒙, 赵彤, 王文兴. 济南市背景区域大气PM2.5污染特征及其对能见度的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(9): 3868-3874.
BIE Shu-jun, YANG Ling-xiao, GAO Ying, JANG Pan, LI Yan-yan, YANG Yu-meng, ZHAO Tong, WANG Wen-xing. Characteristics of Atmospheric PM2.5 Pollution and Its Influence on Visibility in Background Areas of Ji'nan[J]. Environmental Science, 2019, 40(9): 3868-3874.
济南市背景区域大气PM2.5污染特征及其对能见度的影响
别淑君1, 杨凌霄1, 高颖2, 姜盼1, 李岩岩1, 杨雨蒙1, 赵彤1, 王文兴1     
1. 山东大学环境研究院, 青岛 266237;
2. 山东大学环境科学与工程学院, 青岛 266237
收稿日期: 2019-01-15; 修订日期: 2019-03-21
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0200501）
作者简介: 别淑君(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气细颗粒物PM2.5中有机成份污染特征、来源解析及形成机制, E-mail:bieshujun@163.com
通信作者: 杨凌霄, E-mail:yanglingxiao@sdu.edu.cn
摘要: 为研究背景地区大气PM2.5化学组分季节变化特征及对能见度的影响，本研究于2016年春、夏、秋、冬在济南市七星台采集大气PM2.5样品，分析其中水溶性离子组分及OC、EC的污染特征并研究其区域传输贡献.结果表明，NH4+、SO42-和NO3-三者之和占年均离子总浓度的90.24%，二次生成的水溶性无机离子污染较为严重.NO3-/SO42-呈现出明显的冬高夏低的季节性变化特征.各季节的SO42-和NH4+主要以（NH4）2SO4结合的形式存在.SOC/OC的范围是21.17%~54.21%，表明该地区存在较为严重的二次有机污染.四季SOR值均大于0.1，显示本区域四季均有SO42-的二次生成，四季NOR的值均高于SOR，可知NO2的二次转化强于SO2的二次转化.大气消光系数（Bext）的范围是172.68~320.61 Mm-1，年均值为256.48 Mm-1，大气消光系数呈现明显的夏低冬高的季节性趋势.后推气流轨迹显示七星台地区春、夏季主要受长距离传输和海洋源的影响，秋、冬季主要受局地源的影响.对比2008年济南市大气PM2.5污染特征研究，结果显示机动车对大气环境影响显著提升.
关键词: 七星台      背景区域      PM2.5      组分特征      能见度      区域传输     
Characteristics of Atmospheric PM2.5 Pollution and Its Influence on Visibility in Background Areas of Ji'nan
BIE Shu-jun1 , YANG Ling-xiao1 , GAO Ying2 , JANG Pan1 , LI Yan-yan1 , YANG Yu-meng1 , ZHAO Tong1 , WANG Wen-xing1     
1. Environmental Research Institute, Shandong University, Qingdao 266237, China;
2. School of Environmental Science and Engineering, Shandong University, Qingdao 266237, China
Abstract: In order to study the seasonal variations in the chemical composition of atmospheric particulate matter with diameters less than 2.5 μm (PM2.5) and its influence on visibility in background areas, atmospheric PM2.5 samples were collected in spring, summer, autumn, and winter 2016 at Qixingtai in Ji'nan. The pollution characteristics of water-soluble ions components, organic carbon (OC), and elemental carbon (EC) were analyzed, and their regional transmission contributions were studied. The results show that NH4+, SO42-, and NO3- were the main components of water-soluble ions, accounting for 90.24% of the annual total ion concentration. The secondary water soluble inorganic ions were polluted severely. NO3-/SO42- presented obvious seasonal variations of high (low) levels in winter (summer). In each season, SO42- and NH4+ existed mainly in the form of (NH4)2SO4. The value of secondary OC (SOC)/OC ranged from 21.17% to 54.21%, indicating the presence of relatively severe secondary organic pollution in this area. The sulfur oxidation ratio (SOR) value in all seasons was greater than 0.1, indicating that the secondary generation of SO42- occurs in all seasons in this region, and the value of nitrogen oxidation ratio (NOR) in all seasons was higher than the SOR value. The secondary transformation of NO2 in the Qixingtai region was stronger than that of SO2. The range of atmospheric extinction coefficient (Bext) was 172.68-320.61 Mm-1, with an annual mean of 256.48 Mm-1. The atmospheric extinction coefficient showed an obvious seasonal trend of the lowest (highest) in summer (winter). The backward airflow trajectory shows that the Qixingtai was affected mainly by the long-distance transmission from Northwest China and the ocean in spring and summer and by local sources in autumn and winter. A comparison of the characteristics of atmospheric PM2.5 pollution in Ji'nan in 2008 revealed that the influence of motor vehicles on the atmospheric environment has been significantly improved.
Key words: Qixingtai      background region      PM2.5      component characteristics      visibility      regional transport     

大气细颗粒物(PM2.5)可对区域气候、环境系统及人体健康、能见度等方面产生显著影响[1].水溶性无机离子是大气PM2.5的重要组成部分, 其化学组分和浓度直接影响能见度、降水酸度及云雾的形成, 从而影响区域气候和环境[2, 3].碳质气溶胶含有复杂的有机化合物, 包含多种致畸、致癌和致突变物质, 对大气能见度有重要影响[4].

目前国内外对城市大气细颗粒物的研究较多, 背景点的大气研究相对较少, 研究背景点的PM2.5污染特征可以了解区域污染背景值, 便于与城市地区大气污染特征进行比较, 能够为更好地改善城市大气环境提供数据支持.七星台距离济南约25 km, 总面积20 km2, 森林覆盖率高达95%, 空气中每cm3负氧离子含量高达2000个, 是一处绝佳的“天然氧吧”.为探讨华北地区大气PM2.5中OC、EC及水溶性离子的组成及特征, 本研究于2016年四季选取典型月份在七星台采集大气PM2.5样品, 分析化学组分的季节特征, 并利用后推气流轨迹聚类分析对颗粒物中化学组分的来源进行初步分析, 结果将有助于了解华北地区背景区域大气PM2.5的组分特征及来源.

1 材料与方法 1.1 采样地点

采样地位于山东省七星台风景区(36° 29′N, 117°19′E), 采样器放置在七星台宾馆楼顶, 距离地面约12 m.

1.2 样品采集

2016年春(03-05~03-15)、夏(06-02~06-15)、秋(09-19~09-29)和冬(12-01~12-11)分昼夜进行样品采集(08:00~20:00, 20:30~次日08:00), 其中降雨、降雪、大风及大雾天气均暂停采样, 春、夏、秋和冬的有效样品数分别为19、23、21和20个.采样仪器为武汉天虹中流量悬浮微粒采样器(TH-150 A), 采样流量100 L·min-1.采样膜为高纯度石英纤维滤膜(Whatman, 英国), 采样前将滤膜用铝箔纸包裹置于马弗炉中, 经600℃灼烧6 h以除去石英膜上附着的有机成分.采样前后将滤膜恒温(20±2)℃、恒湿(相对湿度为45%~55%) 48 h, 并用Sartorius ME5-F(灵敏度为0.001 mg)型分析天平称重.采样后样品置于冰箱-20℃避光保存, 每个季节均设置一套空白样品.

1.3 分析方法

使用Dionex IC-90型离子色谱仪测定无机水溶性离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl－、NO3-和SO42-)质量浓度, 详细的操作方法见文献[5]；采用美国(Sunset Laboratory, Tigard, OR, USA) OC/EC碳分析仪对OC/EC进行分析测定, 具体处理过程见文献[6].空白膜采用同样程序分析测定.

1.4 后推气流轨迹计算

采用混合单粒子拉格朗日积分轨道(HYSPLIT 4)计算到达采样点48 h的后推气流轨迹.气象数据来自ftp:/arlftp. arlhq. noaa. gov/PUB/files/gdas 1.本研究每隔6 h计算一次模型, 海拔高度680 m.

2 结果与讨论 2.1 水溶性无机离子SNA(NH4+, SO42-, NO3-)质量浓度的季节特征

表 1为七星台大气PM2.5中主要水溶性无机离子的季均质量浓度, 七星台大气PM2.5中NH4+、SO42-和NO3-占年均总水溶性离子质量浓度的90.24%, 百分比低于济南[7], 但高于成都[8]、西安[9]、太原[10]等城市和长白山[5]、贡嘎山[11]背景区域, 表明七星台地区二次无机离子污染严重. SO42-浓度夏季最高, 主要受SO2液相转化的影响[12], NH4+和NO3-浓度冬季最高.

表 1 七星台四季水溶性离子平均浓度水平 Table 1 Mean concentrations of water-soluble inorganic ions in Qixingtai

若SO42-和NO3-以NH4NO3和NH4HSO4的形式存在, NH4+(单位：μg·m-3)可通过公式[NH4+]=0.192[SO42-]+0.29[NO3-]计算；若SO42-和NO3-以NH4NO3和(NH4)2SO4的形式存在, NH4+(单位：μg·m-3)可通过公式[NH4+]=0.38[SO42-]+0.29[NO3-]计算得到[13].

图 1为NH4+实测值和计算值的线性回归线, 从中可以看出, SO42-和NO3-以NH4NO3和(NH4)2SO4的形式存在时, 计算值和实测值更为吻合, 因此在七星台细颗粒物中, 各季节的SO42-和NH4+主要以NH4NO3和(NH4)2SO4的形式存在.

图 1 七星台地区PM2.5中[NH4+]计算值与实测值的相关性 Fig. 1 Correlation between calculated and measured value of [NH4+] in PM2.5 at Qixingtai

NO3-/SO42-质量比是否大于1可作为判断固定源和移动源相对贡献的依据[14], 大气颗粒物中NO3-/SO42-质量比越大, 表明移动源对大气中NO2、SO2贡献越大.本研究中NO3-/SO42-的变化范围为0.77~1.88, 年均值为1.35, 且冬春季比值均高于1, 表明七星台受移动源影响较大[15~19]. NO3-/SO42-呈现出明显的冬高夏低的季节性变化特征, 夏季比值最低, 可能由于夏季高温高湿, 太阳辐射较强, 更有利于SO42-的形成, NO3-高温下易分解, 从而导致低NO3-/SO42-比值, 冬季NO3-/SO42-比值最高, 主要受低温抑制NO3-挥发, 以及机动车排放的影响[16].

2.2 SOR、NOR的季节特征

硫的氧化率(SOR)和氮的氧化率(NOR)表示二次气溶胶的生成和转化过程, SOR=[nss-SO42-]/([nss-SO42-]+SO2), 其中, 非海盐硫酸根离子[nss-SO42-]=[SO42-]-0.2517[Na+], NOR=[NO3-]/([NO3-]+NO2)[18].有研究发现, 一次污染物中SOR和NOR值通常小于0.1, 高SOR值和高NOR值表示有更多的SO2和NO2转化成二次气溶胶粒子[19].有研究指出, 在寒冷季节中, 非均相反应在气相SO2和NOx转化成SO42-和NO3-的过程中起主要作用[20].

表 2为七星台四季SOR和NOR的季均值, 七星台SOR和NOR值均大于0.1, 表明大气中存在较高程度的SO2和NO2光化学氧化过程[21].通常, 硫酸盐的生成途径有：SO2与O3、OH-的均相氧化反应；SO2在气溶胶或液滴表面的非均相氧化反应.七星台夏季SOR值明显高于其他季节, 可能主要受高温及高湿度的影响, 有研究指出, SOR与温度和相对湿度呈正相关, 温度越高, 大气的光化学氧化性越强, 且随着相对湿度升高, SO2在液滴表面的非均相氧化反应也得到增强[22].四季NOR值没有明显的季节变化, 整体高于SOR, 表明四季中NO2的二次转化强于SO2的二次转化.

表 2 七星台四季SOR和NOR Table 2 SOR and NOR values in Qixingtai

2.3 OC、EC及SOC(二次有机碳)的季节特征

七星台四季OC、EC和SOC的季均质量浓度如表 3所示, 七星台冬季OC浓度约为夏季OC浓度的1.8倍、冬季EC浓度约为夏季EC的1.4倍, 这主要是由于冬季供暖燃煤增加且扩散条件不利, 夏季气温相对较高, 空气流动性好, 小分子有机物易挥发.

表 3 七星台OC, EC及SOC的平均质量浓度 Table 3 Mean concentrations of OC, EC, and SOC in 2016 at Qixingtai

OC和EC的相关性可以初步反映碳质气溶胶的同源性, 若相关性好, 则说明来源相同[23, 24].如图 2所示, 七星台冬季OC和EC相关性强(R2=0.78), 表明冬季OC与EC具有较为相似的来源(燃煤、尾气和生物质燃烧)[15]；其他3个季节相关性弱, OC和EC来源较为复杂.

图 2 七星台OC和EC间相关性的季节变化 Fig. 2 Seasonal variation in correlation of OC and EC in Qixingtai

EC主要来自燃料燃烧, 具有化学惰性和热稳定性, 可作为一次污染源排放的示踪物, SOC是由大气中的挥发性有机物(VOCs)经气固反应生成, 难以对其进行定量分析, 常用间接法估算SOC[25].本文采用Turpin等[26]提出的SOC经验公式：

式中, (OC/EC)min为样品中OC/EC最小值.七星台四季SOC的质量浓度变化范围是2.31~4.82 μg·m-3, 秋季浓度最高, 夏季浓度最低, 可能由于夏季降水对OC的清除作用抑制了SOC的生成[27].七星台冬季SOC/OC最低, 且SOC值不高, 可能是因为冬季气温较低, 光化学反应较其他季节弱, 不利于SOC的生成.

2.4 七星台大气消光系数

使用美国IMPROVE研究计划得到的颗粒物消光系数(Bext)计算公式计算七星台大气颗粒物消光系数, 公式如下[28]：

监测期间七星台Bext的年均值为256.48 Mm-1, 低于杭州(428 Mm-1)[29]和天津(370 Mm-1)[30]等城市地区, 表明七星台相较于城市地区大气能见度较好.采样期间七星台Bext分别为春季215.82 Mm-1, 夏季172.68 Mm-1, 秋季268.16 Mm-1, 冬季320.61 Mm-1, 呈现明显冬高夏低的季节性变化, 由于冬季采暖污染物排放量增大, 且易于出现逆温、灰霾等不利天气, 导致整体散射消光水平较高[31].

2.5 水溶性无机离子及OC、EC浓度受区域输送影响分析

利用HYSPLIT气流轨迹模型, 得到七星台四季的日平均48 h后推气流轨迹, 如图 3所示, 根据气流在垂直和水平方向上的运动速率和方向将气流轨迹分为4类.采样期间, 春季簇4气团(23%)起源于山东省东南部, 气团中污染物浓度最高, 簇1(33%)起源于我国蒙古, 经山西、河北到达采样点, 传输距离长, 气团携带的污染物浓度较高, 表明七星台春季主要受局地源和远距离传输的影响.夏季簇1气团(38%)来源于山东东部黄海地区, 途经污染严重的济南、淄博等城市, 携带污染物浓度较高, 表明夏季七星台受到海洋源的影响.秋季来自山东东南部地区的簇3气团(48%)所含污染物浓度较高, 主要因为这簇气团途经污染物排放强度较大的人口密集区, 气团中携带的污染物含量相应增加, 七星台秋季主要受局地源的影响.冬季簇1气团(53%)是主要的传输路径, 气团起源于山东省西北部地区, 表明七星台冬季主要受局地源影响.

图 3 七星台OC、EC及水溶性离子的季节传输 Fig. 3 Seasonal transport of OC, EC, and water-soluble ions in Qixingtai

2.6 七星台背景区域与苗圃背景区域化学组分对比

2008年杨凌霄[15]对济南市郊区苗圃地区大气PM2.5中化学组分及能见度进行了研究, 表 4为七星台和苗圃背景区域大气PM2.5中化学组分浓度对比情况, 相较于苗圃, 七星台NO3-质量浓度显著升高, 为苗圃地区的2.6倍, 七星台NO3-/SO42-年均值为1.35, 是苗圃的4.5倍, 表明近年来我国机动车对大气环境影响明显增大.七星台地区NH4+与苗圃地区差别不大, 七星台SO42-、OC、EC和SOC相较于苗圃地区有明显下降, 分别为苗圃的59.36%、50.3%、23.7%和32.6%, 对比结果可看出近年济南市大气环境有所改善.

表 4 七星台和苗圃背景区域化学组分年均质量浓度对比/μg·m-3 Table 4 Annual average mass concentration of chemical components at Qixingtai and Miaopu/μg·m-3

3 结论

(1) 七星台SNA占年均离子总浓度的90.24%, 二次生成的水溶性无机离子污染较为严重.七星台各季节的SO42-和NH4+主要以(NH4)2SO4结合的形式存在.七星台NO3-/SO42-年均值是苗圃地区的4.5倍, 表明近年来机动车对大气环境的影响显著增强.

(2) 七星台SOC的范围是2.31~4.82 μg·m-3, 说明该地区存在较为严重的二次有机污染.四季SOR值均大于0.1, 表明七星台四季均有SO42-的二次生成, NOR值整体高于SOR, 本区域NO2的二次转化强于SO2的二次转化.

(3) 七星台Bext的范围是172.68~320.61 Mm-1, 年均值为256.48 Mm-1, 呈现明显的冬高夏低的季节性趋势.七星台水溶性无机离子和OC及EC主要来自局地源和高污染区域的远距离输送.

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